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    NaOH處理香菇廢棄物對(duì)鉛的吸附研究

    2018-09-11 01:34:44劉志爽
    關(guān)鍵詞:去離子水香菇廢棄物

    馬 培,劉志爽,陳 建

    (河南工程學(xué)院 資源與環(huán)境學(xué)院,河南 鄭州 451191)

    【研究意義】具有潛在危害的重金屬污染物,據(jù)報(bào)道鉛即使在很低的濃度下也會(huì)危害人體的神經(jīng)系統(tǒng)和腎臟等系統(tǒng)、器官的健康,高濃度的鉛會(huì)導(dǎo)致人死亡[1]。研究表明,用生物吸附劑可以有效地去除重金屬污染,同時(shí)也可以避免化學(xué)試劑帶來(lái)的二次污染[2-3]。多種食用菌都被證實(shí)具有較強(qiáng)的重金屬富集能力,特別是對(duì)鎘和鉛的積累能力遠(yuǎn)遠(yuǎn)超過(guò)了綠色植物[4-5],使食用菌廢棄物用于處理重金屬?gòu)U水成為可能。香菇(Lentinusedodes)廢棄物廉價(jià)易得,死亡細(xì)胞不受溶液毒性的限制,且無(wú)二次污染,故在重金屬?gòu)U水處理領(lǐng)域具有廣闊的應(yīng)用前景。【前人研究進(jìn)展】馬培等[6]的前期研究結(jié)果顯示香菇廢棄物對(duì)鉛的理論最大吸附量為14.90 mg/g,重金屬吸附能力有限這一缺陷大大限制了該吸附材料在重金屬?gòu)U水處理領(lǐng)域的應(yīng)用。如何采用有效的預(yù)處理方法提高香菇廢棄物對(duì)重金屬離子的吸附能力,成為研制該農(nóng)業(yè)廢棄物作為重金屬吸附劑的關(guān)鍵?!颈狙芯壳腥朦c(diǎn)】本研究系統(tǒng)地比較了預(yù)處理前后香菇廢棄物鉛吸附特性的變化,并對(duì)香菇廢棄物預(yù)處理前后的吸附行為進(jìn)行了動(dòng)力學(xué)和熱力學(xué)分析,【擬解決的關(guān)鍵問(wèn)題】為香菇廢棄物凈化含鉛廢水提供技術(shù)支持。

    1 材料與方法

    1.1 供試材料

    將香菇的食用部分切掉,余下部分放在干燥箱(8401A-2)中60~80 ℃烘干,磨碎,過(guò)篩(0.5 mm),于干燥皿內(nèi)保存?zhèn)溆谩?/p>

    鉛(質(zhì)量濃度為1000 mg/L)儲(chǔ)備液:稱(chēng)取1.5990 g硝酸鉛,溶于含有適量硝酸的去離子水中,待硝酸鉛固體完全溶解后,用玻璃棒引流至1000 mL容量瓶,加去離子水定容到刻度,搖勻。

    鎘(質(zhì)量濃度為1000 mg/L)儲(chǔ)備液:稱(chēng)取純鎘1.0000 g于少量鹽酸中溶解,加10 mL硝酸后,移入1000 mL容量瓶,加去離子水定容,搖勻。

    鋅(質(zhì)量濃度為1000 mg/L)儲(chǔ)備液:稱(chēng)取硫酸鋅(ZnSO4·7H2O)4.3990 g用去離子水溶解,移入1000 mL容量瓶,加去離子水定容,搖勻。

    銅(質(zhì)量濃度為1000 mg/L)儲(chǔ)備液:稱(chēng)取純銅1.0000 g溶于100 mL 1︰1(V硝酸︰V去離子水)硝酸中,加熱煮沸除去氮氧化物,冷卻后移入1000 mL容量瓶,加去離子水定容,搖勻。

    1.2 實(shí)驗(yàn)方法

    香菇廢棄物預(yù)處理實(shí)驗(yàn):將1.0 g香菇廢棄物與10 mL 氫氧化鈉(0.6 mol/L)溶液混合,室溫下震蕩處理6 h。用去離子水洗滌數(shù)次至上清液接近無(wú)色透明,抽濾,冷凍干燥至恒質(zhì)量,磨碎,過(guò)0.5 mm孔徑的篩子,保存于干燥處備用。

    pH影響因子實(shí)驗(yàn):配制質(zhì)量濃度為10 mg/L的Pb2+溶液并調(diào)節(jié)其pH為2、3、4、5、6。稱(chēng)取預(yù)處理前后香菇廢棄物0.1000 g,分別加入25 mL上述Pb2+溶液,室溫下密封震蕩60 min,過(guò)濾,濾液用原子吸收光譜(AAS)法測(cè)定其中Pb2+的含量(當(dāng)溶液pH>6.0時(shí),重金屬Pb2+就會(huì)產(chǎn)生沉淀,使香菇廢棄物的吸附實(shí)驗(yàn)無(wú)法進(jìn)行,所以本實(shí)驗(yàn)將溶液設(shè)置pH 2~6。)。

    吸附時(shí)間影響因子實(shí)驗(yàn):移取濃度為10 mg/L pH=6的Pb2+溶液25 mL,加入預(yù)處理前后的香菇廢棄物0.1000 g,密封,室溫下震蕩吸附1、3、5、10、30、50、60 min,過(guò)濾,濾液中Pb2+的含量用AAS法測(cè)定。

    Pb2+初始濃度影響因子實(shí)驗(yàn):配制不同濃度(10、20、40、60、80、100 mg/L)的Pb2+溶液并調(diào)節(jié)其pH為6。移取上述Pb2+溶液25 mL,分別加入預(yù)處理前后的香菇廢棄物0.1000 g,室溫下密封震蕩60 min,過(guò)濾,濾液用AAS法測(cè)定其中Pb2+的含量。

    干擾離子影響實(shí)驗(yàn):移取表1中的每種二元金屬溶液25 mL,分別加入預(yù)處理前后的香菇廢棄物0.1000 g,室溫下震蕩吸附60 min,過(guò)濾,濾液用AAS法測(cè)定其中Pb2+的含量。二元金屬溶液的配制方法如表1所示。

    2 結(jié)果與分析

    2.1 pH對(duì)香菇廢棄物吸附Pb2+的影響

    由圖1顯示, pH變化對(duì)預(yù)處理前后香菇廢棄物吸附Pb2+的影響,當(dāng)pH 2~5時(shí),預(yù)處理前的香菇廢棄物對(duì)Pb2+的吸附率從18 %迅速增加至56 %;處理后的香菇廢棄物對(duì)Pb2+的吸附率從18 %增至100 %。顯然,吸附率隨著pH的升高而升高。這可能是:當(dāng)溶液pH﹤4時(shí),溶液中的H2O和H+易發(fā)生結(jié)合反應(yīng),生成H3O+,H3O+占據(jù)了香菇廢棄物大部分的吸附點(diǎn)位,使Pb2+與香菇廢棄物吸附點(diǎn)位的接觸概率變低;隨著溶液的pH變高,溶液中H+會(huì)慢慢減少,香菇廢棄物的吸附點(diǎn)位也會(huì)漸漸被釋放,對(duì)重金屬Pb2+的吸附量就會(huì)逐漸變大[7]。預(yù)處理前后的香菇廢棄物吸附Pb2+最佳pH 4~6。

    表1 二元吸附溶液的配制方法

    圖1 pH變化對(duì)Pb2+吸附率的影響Fig.1 Effect of pH on Pb2+ adsorption rate

    圖2 吸附時(shí)間對(duì)Pb2+吸附率的影響Fig.2 Effect of time on Pb(II) adsorption rate

    2.2 吸附時(shí)間對(duì)香菇廢棄物吸附Pb2+的影響

    由圖2顯示,吸附時(shí)間對(duì)預(yù)處理前后香菇廢棄物吸附Pb2+的影響,處理前后的香菇廢棄物對(duì)Pb2+的吸附效果有相似的趨勢(shì),即隨著吸附時(shí)間的延長(zhǎng),吸附率迅速增加然后漸漸穩(wěn)定。預(yù)處理前香菇廢棄物對(duì)Pb2+的吸附率在0~30 min內(nèi)迅速增加,30 min后預(yù)處理前香菇廢棄物對(duì)Pb2+的吸附率增加緩慢。60 min時(shí),預(yù)處理前香菇廢棄物對(duì)Pb2+的吸附達(dá)到平衡,平衡吸附量為1.68 mg/g。預(yù)處理后的香菇廢棄物對(duì)Pb2+的吸附主要發(fā)生在前10 min內(nèi),這可能是因?yàn)轭A(yù)處理后的香菇廢棄物對(duì)Pb2+的吸附主要是通過(guò)重金屬離子與細(xì)胞壁上官能團(tuán)之間的反應(yīng)(配位絡(luò)合、離子交換)來(lái)進(jìn)行的[8];10 min之后,預(yù)處理后香菇對(duì)Pb2+的吸附率基本不再增加,平衡吸附量為2.39 mg/g。

    2.3 Pb2+初始濃度對(duì)香菇廢棄物吸附Pb2+的影響

    由圖3顯示, Pb2+初始濃度對(duì)預(yù)處理前后香菇廢棄物吸附Pb2+的影響,香菇廢棄物預(yù)處理前后對(duì)Pb2+的吸附率大體隨著Pb2+濃度的增加而降低,即當(dāng)Pb2+初始濃度從10 mg/L增加到100 mg/L時(shí),預(yù)處理前香菇廢棄物對(duì)Pb2+的吸附率從87 %降至51 %,預(yù)處理后的香菇廢棄物對(duì)Pb2+的吸附率從93 %降至70 %,預(yù)處理后香菇廢棄物對(duì)Pb2+的吸附率降低幅度較小。Pb2+濃度越高,溶液中Pb2+對(duì)吸附點(diǎn)位的競(jìng)爭(zhēng)越激烈,而吸附點(diǎn)位卻是有限的,所以隨著Pb2+濃度的升高,香菇廢棄物對(duì)Pb2+的吸附率逐漸降低。

    圖3 Pb2+初始濃度對(duì)Pb2+吸附率的影響Fig.3 Effect of initial Pb2+ concentration on Pb(II) adsorption rate

    圖4 干擾離子Cd2+濃度增加對(duì)Pb2+吸附量的影響Fig.4 Effect of Cd2+ on Pb2+ adsorption capacity

    2.4 干擾離子對(duì)Pb2+吸附的影響

    2.4.1 Cd2+對(duì)Pb2+吸附的影響 由圖4顯示,干擾離子Cd2+濃度的增加對(duì)預(yù)處理前后香菇廢棄物吸附Pb2+的影響,將干擾離子Cd2+質(zhì)量濃度從1 mg/L增加至30 mg/L,預(yù)處理前香菇廢棄物對(duì)Pb2+的吸附量無(wú)明顯的趨勢(shì),波動(dòng)范圍為1.82~2.04 mg/g;對(duì)于預(yù)處理后香菇廢棄物而言,當(dāng)Cd2+濃度小于Pb2+濃度(1~10 mg/L)時(shí),Pb2+的吸附量迅速?gòu)?.35 mg/g降至2.24 mg/g;當(dāng)Cd2+濃度大于Pb2+濃度(10~30 mg/L)時(shí),Pb2+的吸附量隨著Cd2+濃度的增加反而增加。方差分析表明,Cd2+濃度變化對(duì)預(yù)處理前后香菇廢棄物吸附Pb2+的干擾作用不顯著,P值分別為0.0891,0.7365,這可能是由于增加了新的金屬離子也增加了競(jìng)爭(zhēng)機(jī)會(huì)的原因[9]。

    2.4.2 Cu2+對(duì)Pb2+吸附的影響 由圖5顯示,干擾離子Cu2+濃度的增加對(duì)預(yù)處理前后香菇廢棄物吸附Pb2+的影響,當(dāng)干擾離子Cu2+濃度在1~5mg/L范圍內(nèi)時(shí),預(yù)處理前后香菇廢棄物對(duì)Pb2+的吸附量均隨著Cu2+濃度的增加而逐漸增加,分別從1.87 mg/g上升到1.90 mg/g,2.32 mg/g上升到2.41 mg/g。當(dāng)Cu2+濃度從5 mg/L增加到10 mg/L時(shí),預(yù)處理前香菇廢棄物對(duì)Pb2+的吸附量從1.90 mg/g降至1.81 mg/g,預(yù)處理后香菇廢棄物對(duì)Pb2+的吸附量從2.41 mg/g降低至2.39 mg/g,僅降低了0.02 mg/g。當(dāng)Cu2+濃度從10 mg/L增至30 mg/L,預(yù)處理前香菇廢棄物對(duì)Pb2+的吸附量則繼續(xù)降低至1.76 mg/g,而預(yù)處理后的香菇廢棄物對(duì)Pb2+的吸附量反而增加,增至2.50 mg/g。可見(jiàn)Cu2+對(duì)預(yù)處理前后香菇吸附Pb2+的影響比較復(fù)雜,抑制和促進(jìn)共同作用。梁莎[10]用改性橘子皮吸附二元溶液中Pb2+時(shí)發(fā)現(xiàn),Cu2+對(duì)Pb2+吸附的促進(jìn)和抑制作用也比較復(fù)雜,和離子濃度有很大關(guān)系,這與本文得到的結(jié)果相似。方差分析結(jié)果表明,Cu2+對(duì)預(yù)處理前香菇廢棄物吸附Pb2+的干擾作用不顯著(P=0.5549),對(duì)預(yù)處理后香菇廢棄物吸附Pb2+有顯著的促進(jìn)作用(P=0.0494),可以看出,改性后的香菇廢棄物在Cu2+和Pb2+共存溶液中具有更好的吸附特性。

    圖5 干擾離子Cu2+濃度增加對(duì)Pb2+吸附的影響Fig.5 Effect of Cu2+ on Pb2+ adsorption capacity

    2.4.3 Zn2+對(duì)Pb2+吸附的影響 從圖6顯示,當(dāng)干擾離子Zn2+濃度從1 mg/L增至30 mg/L時(shí),預(yù)處理前后香菇廢棄物對(duì)Pb2+的吸附量整體呈現(xiàn)出增加的趨勢(shì),分別從1.96 mg/g增至2.10 mg/g,2.36 mg/g增至2.43 mg/g。方差分析結(jié)果表明,Zn2+的存在促進(jìn)了預(yù)處理前后香菇廢棄物對(duì)Pb2+的吸附,且干擾作用顯著,P值分別為0.0109,0.0237。

    2.5 吸附動(dòng)力學(xué)研究

    Lagergren準(zhǔn)一級(jí)動(dòng)力學(xué)方程和Lagergren準(zhǔn)二級(jí)動(dòng)力學(xué)方程是兩種常用的描述重金屬吸附動(dòng)力學(xué)過(guò)程的模型 ,Lagergren準(zhǔn)一級(jí)模型和準(zhǔn)二級(jí)模型表達(dá)式見(jiàn)式(1)和式(2):

    圖6 干擾離子Zn2+濃度增加對(duì)Pb2+吸附量的影響Fig.6 Effect of Zn2+ on Pb2+ adsorption capacity

    式中:qt為t時(shí)刻對(duì)應(yīng)的吸附量,mg/g;k1和k2分別為L(zhǎng)agergren準(zhǔn)一級(jí)和Lagergren準(zhǔn)二級(jí)模型速率常數(shù),單位分別為1/min和g/(mg·min);t為反應(yīng)時(shí)間,min。

    動(dòng)力學(xué)模型擬合預(yù)處理前后香菇廢棄物吸附Pb2+的動(dòng)力學(xué)過(guò)程參數(shù)如表2所示,Lagergren準(zhǔn)一級(jí)和Lagergren準(zhǔn)二級(jí)模型能夠較好地?cái)M合預(yù)處理前香菇廢棄物對(duì)Pb2+的吸附動(dòng)力學(xué)過(guò)程,相關(guān)系數(shù)R2分別達(dá)到0.9474和0.9995,理論平衡吸附量qe分別為1.64和2.40 mg/g,Lagergren準(zhǔn)一級(jí)模型的qe與實(shí)驗(yàn)結(jié)果相差較大,而Lagergren準(zhǔn)二級(jí)模型的qe與實(shí)驗(yàn)結(jié)果相近(2.2),表明Lagergren準(zhǔn)二級(jí)模型更適合描述預(yù)處理前香菇廢棄物吸附Pb2+的動(dòng)力學(xué)過(guò)程;Lagergren準(zhǔn)一級(jí)模型和Lagergren準(zhǔn)二級(jí)模型擬合預(yù)處理后香菇廢棄物吸附Pb2+的動(dòng)力學(xué)過(guò)程的相關(guān)系數(shù)R2分別為0.634 8和0.999 9,說(shuō)明Lagergren準(zhǔn)二級(jí)模型更適合描述預(yù)處理后香菇廢棄物吸附Pb2+的動(dòng)力學(xué)過(guò)程,同時(shí)也說(shuō)明香菇廢棄物預(yù)處理前后對(duì)Pb2+的吸附過(guò)程主要受化學(xué)作用的控制[11-13]。

    2.6 吸附熱力學(xué)研究

    預(yù)處理前后香菇廢棄物對(duì)Pb2+等溫吸附過(guò)程的擬合結(jié)果如表3所示。從擬合結(jié)果可以看出,Langmuir模型對(duì)預(yù)處理前后香菇廢棄物吸附Pb2+的熱力學(xué)過(guò)程擬合結(jié)果良好,相關(guān)系數(shù)R2分別為0.9218和0.9609,理論最大吸附量qm分別是12.08和21.74 mg/g,預(yù)處理后的香菇廢棄物對(duì)Pb2+的qm幾乎是處理前的2倍。Langmuir吸附平衡常數(shù)b值越大,說(shuō)明親和力越好[14]。預(yù)處理前香菇廢棄物b值為0.0627 L/mg,而預(yù)處理后的香菇廢棄物b值為0.2370,所以香菇廢棄物經(jīng)過(guò)預(yù)處理后對(duì)Pb2+的親和力明顯改善。Freundlich等溫吸附模型對(duì)預(yù)處理前后香菇廢棄物吸附Pb2+的熱力學(xué)過(guò)程擬合結(jié)果良好,相關(guān)系數(shù)R2分別為0.9461和0.9174。

    表2 Lagergren準(zhǔn)一級(jí)和準(zhǔn)二級(jí)模型擬合Pb2+吸附動(dòng)力學(xué)過(guò)程參數(shù)

    表3 預(yù)處理前后香菇廢棄物吸附Pb2+的熱力學(xué)模型參數(shù)

    注:n為Freundlich等溫吸附常數(shù),吸附指數(shù)1/n的大小代表吸附劑對(duì)重金屬離子吸附的難易程度,當(dāng)1/n介于0.1~0.5之間時(shí),表示吸附容易發(fā)生;當(dāng)1/n大于1時(shí),表示吸附難以發(fā)生[14]。

    3 結(jié) 論

    (1)預(yù)處理前后香菇廢棄物對(duì)Pb2+吸附的最適宜pH范圍均為4~6,預(yù)處理后香菇廢棄物對(duì)Pb2+的吸附平衡時(shí)間為10 min,比預(yù)處理前香菇廢棄物對(duì)Pb2+的吸附平衡時(shí)間(60 min)大大縮短,預(yù)處理前后香菇廢棄物對(duì)Pb2+的吸附率都隨著Pb2+濃度的增加而降低。

    (2)干擾離子Cd2+對(duì)預(yù)處理前后香菇廢棄物吸附Pb2+的干擾作用均不顯著,P值分別為0.0891和0.7365;Cu2+的存在顯著促進(jìn)了預(yù)處理后香菇廢棄物對(duì)Pb2+的吸附(P=0.0494),對(duì)預(yù)處理前香菇廢棄物吸附Pb2+的干擾作用不顯著(P= 0.5549),Zn2+的存在顯著促進(jìn)了預(yù)處理前后香菇廢棄物對(duì)Pb2+的吸附,P值分別為0.0109和0.0237;

    (3)Lagergren準(zhǔn)二級(jí)模型更適合描述預(yù)處理前后香菇廢棄物吸附Pb2+的動(dòng)力學(xué)過(guò)程,相關(guān)系數(shù)R2分別為0.9995和0.9999,表明香菇廢棄物預(yù)處理前后對(duì)Pb2+的吸附過(guò)程主要受化學(xué)作用的控制。

    (4)Langmuir等溫吸附模型和Freundlich等溫吸附模型適合描述預(yù)處理前香菇廢棄物對(duì)Pb2+的吸附熱力學(xué)過(guò)程,R2分別為0.9218和0.9461。Langmuir和Freundlich模型也適合描述預(yù)處理后香菇廢棄物對(duì)Pb2+的熱力學(xué)吸附過(guò)程,R2分別0.9609和0.9174。Langmuir模型擬合結(jié)果顯示,預(yù)處理后香菇廢棄物對(duì)Pb2+的理論最大吸附量qm為21.74 mg/g幾乎是預(yù)處理前香菇廢棄物吸附Pb2+的qm(12.08 mg/g)的2倍。

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