• <tr id="yyy80"></tr>
  • <sup id="yyy80"></sup>
  • <tfoot id="yyy80"><noscript id="yyy80"></noscript></tfoot>
  • 99热精品在线国产_美女午夜性视频免费_国产精品国产高清国产av_av欧美777_自拍偷自拍亚洲精品老妇_亚洲熟女精品中文字幕_www日本黄色视频网_国产精品野战在线观看 ?

    廣西欽州海鴨蛋中多環(huán)芳烴含量的測定

    2018-08-27 12:36:10熊子成馮曉斌欽州市食品藥品監(jiān)督管理局防城港市技術(shù)監(jiān)測所欽州學(xué)院
    食品安全導(dǎo)刊 2018年21期
    關(guān)鍵詞:環(huán)數(shù)中多環(huán)犀牛角

    □ 李 薇 熊子成 馮曉斌 欽州市食品藥品監(jiān)督管理局 黃 嫻 防城港市技術(shù)監(jiān)測所 譚 晶 欽州學(xué)院

    海灘養(yǎng)殖的海鴨通常以退潮后滯留在灘涂上的魚、蝦、蜆、蟹等水生動(dòng)物為飼料,生長發(fā)育快,海鴨蛋產(chǎn)蛋率高。海鴨蛋擁有豐富的蝦青素、卵磷脂、蛋白質(zhì)等對人體有益的物質(zhì),是一種天然的保健品。蝦青素是類胡蘿卜素的一種,具有很強(qiáng)大的保健功效,可加強(qiáng)人體抵抗衰老的能力。卵磷脂能夠保護(hù)肝臟、延緩衰老、預(yù)防肝硬化和老年癡呆、增強(qiáng)記憶力等。海鴨蛋中富含的蛋白質(zhì)多種多樣,是構(gòu)成人體的重要物質(zhì)基礎(chǔ),有助于提高人體免疫力。另外,海鴨蛋中還富含人體必需的18種氨基酸以及鈣、鐵、鋅、碘、鉀、硒等多種對人體有好處的微量元素和維生素A、B、E等數(shù)十種維生素。廣西欽州海鴨蛋具有體積較大、蛋殼堅(jiān)厚、蛋清濃稠,蛋黃比例大、色澤呈橙色、無腥味等特點(diǎn),已經(jīng)成為廣西農(nóng)產(chǎn)品地理標(biāo)志產(chǎn)品。

    多環(huán)芳烴(polycyclic aromatic hydrocarbons,PAHs )是一類含有兩個(gè)或兩個(gè)以上苯環(huán)結(jié)構(gòu)的持久性有機(jī)物,具有持久性、長距離遷移性、親脂性和“三致”(致癌、致畸和致突變))毒性[1-2]。研究發(fā)現(xiàn),長期接觸PAHs可造成孕婦較高流產(chǎn)率,并可通過母體對嬰兒的生長產(chǎn)生嚴(yán)重影響,導(dǎo)致幼兒患病危險(xiǎn)性增加。毒理學(xué)研究表明,PAHs高暴露可誘發(fā)人體肝癌、肺癌、胃癌、皮膚癌、膀胱癌等,而長期呼吸含PAHs的空氣,飲用或食用含有PAHs的水和食物,則會(huì)造成慢性中毒[3]。多環(huán)芳烴是重要的環(huán)境和食品污染物,它們常常源自于環(huán)境,會(huì)通過大氣、土壤和地面水等介質(zhì)轉(zhuǎn)移至水生生物有機(jī)體內(nèi),生物體吸收后無法進(jìn)行有效的代謝,這將影響到水中生物的生長,使得生物體內(nèi)蓄積不同程度的多環(huán)芳烴污染物[4-6]。美國環(huán)境保護(hù)局(EPA)于20世紀(jì)80年代就將16種多環(huán)芳烴列入優(yōu)先控制的有毒有機(jī)污染物名單中,但未對該16種多環(huán)芳烴的具體限量值作出明確規(guī)定[7]。據(jù)估計(jì),當(dāng)累計(jì)攝入PAHs量超過80mg時(shí),即可誘發(fā)癌癥,聯(lián)合國農(nóng)糧組織(FAO/WHO)對食品中的PAHs類物質(zhì)每天攝入的總量建議不超過10μg為宜[8-9]。

    目前,多環(huán)芳烴的測定方法較多[10-18],但國內(nèi)外針對海鴨蛋中多環(huán)芳烴的研究極少,更多的是研究海鴨蛋的營養(yǎng)價(jià)值以及經(jīng)濟(jì)效益[19-20]。根據(jù)食物鏈生物富集的特點(diǎn),海鴨攝取海灘上滯留的受多環(huán)芳烴污染的小魚、小蝦、小蟹、小螺等水中生物后孵下海鴨蛋,人們食用海鴨蛋隨著攝入量的增加,多環(huán)芳烴在人體內(nèi)不斷富集,其在人體內(nèi)的濃度必定會(huì)逐漸增加,長此以往必定會(huì)對人體產(chǎn)生不同程度的危害。本文以犀牛角鎮(zhèn)海鴨蛋和種類繁多的欽州城東市場的海鴨蛋為研究對象,采用色譜法進(jìn)行前處理和儀器分析,研究其中PAHs的含量,為海鴨蛋食用價(jià)值的開發(fā)與利用提供依據(jù),對海鴨蛋中多環(huán)芳烴的的檢測具有重要的意義,也為同類物質(zhì)中多環(huán)芳烴的檢測提供參考依據(jù)。

    1 實(shí)驗(yàn)儀器與試劑

    GCMS-QP2010Ultra型氣相色譜-質(zhì)譜聯(lián)用儀;LP Vortex Mixer渦旋振蕩器;DS-7510TDH 超聲波清洗器;HH-S6數(shù)顯恒溫水浴鍋;ATY124 電子天平;13種PAH標(biāo)準(zhǔn)品(純度均≥99%,美國accustandard公司)),包括萘(Nap)、苊烯(Acel)、苊(Ace)、菲(Phe)、 蒽(An)、 芘(Py)、?(Chry)、苯并[a]蒽(BaA)、苯并[b]熒蒽(BbF)、苯并[k]熒蒽(BkF)、苯并[a]芘(BaP)、二苯并[a,h]蒽(DahA)、苯并[g,h,i]苝(BghiP)。其他有機(jī)試劑均為色譜純級別。

    混合標(biāo)準(zhǔn)儲(chǔ)備溶液:1000μg/mL,使用時(shí)用正己烷稀釋至所需質(zhì)量濃度。

    2 實(shí)驗(yàn)方法

    2.1 樣品的采集

    在欽州城東市場及犀牛角鎮(zhèn)一帶養(yǎng)殖戶隨機(jī)選取大小相近的海鴨蛋作為實(shí)驗(yàn)對象。用蒸餾水洗凈蛋殼表面,晾干,把海鴨蛋分成蛋殼蛋白蛋黃三部分,置于干凈燒杯中。

    表1 13種多環(huán)芳烴的回歸方程及相關(guān)系數(shù)、檢出限

    2.2 樣品中多環(huán)芳烴的提取

    分別稱取5.0g海鴨蛋的蛋殼、蛋白、蛋黃于小燒杯中,轉(zhuǎn)移至圓底燒瓶,以少量的甲醇沖洗小燒杯內(nèi)壁,并將沖洗液轉(zhuǎn)移至圓底燒瓶。采用蛇形冷凝管安裝回流冷凝裝置。再往圓底燒瓶中加入25mL的甲醇和10mL的25%的氫氧化鉀溶液,利用回流冷凝裝置在80℃水浴鍋中浸提60min。浸提結(jié)束,再以2~3mL環(huán)己烷潤洗蛇形冷凝管內(nèi)壁,使得環(huán)己烷流入圓底燒瓶中,取出,待冷卻至室溫。加入30mL環(huán)己烷,振蕩1 min。放入超聲波清洗器中,設(shè)置溫度為20℃,超聲提取1 h。取出圓底燒瓶,待冷卻至常溫,用漏斗過濾至分液漏斗中。充分振搖分液漏斗,靜置,直到出現(xiàn)明顯分層,將下層水相轉(zhuǎn)移到另一個(gè)分液漏斗中并加入10mL環(huán)己烷,振搖數(shù)十下,待到分層,再棄下層水相,合并上層環(huán)己烷。加入10.0g無水硫酸鈉,振搖,放置3~4h使其充分脫水,再過濾至旋蒸瓶中。采用旋轉(zhuǎn)蒸發(fā)儀在水浴溫度為40℃的條件下濃縮提取物至體積約1mL。用吸管吸取提取液轉(zhuǎn)移至硅膠固相萃取柱,進(jìn)行凈化。

    2.3 樣品中多環(huán)芳烴的凈化

    稱取10.0 g的有活性的二氧化硅,加入適量的環(huán)己烷使其濕潤,轉(zhuǎn)移至填充柱。用30 mL環(huán)己烷洗滌柱子,以燒杯收集洗滌液。吸取洗滌液重復(fù)沖洗填充柱內(nèi)壁上的二氧化硅使其沉降,使環(huán)己烷液面略高于填充柱內(nèi)填充物的高度。完成二氧化硅凝膠柱的制備后,將濃縮好的提取物轉(zhuǎn)移至柱子中,以8 mL體積的環(huán)己烷:二氯甲烷=3∶1的混合溶液沖洗柱子,進(jìn)行洗脫。收集得到經(jīng)凈化的提取液,用旋轉(zhuǎn)蒸發(fā)儀濃縮近干,加入少量正己烷溶解,轉(zhuǎn)移至25mL的棕色容量瓶中,以正己烷定容,待GC/MS分析。

    2.4 標(biāo)準(zhǔn)溶液的配制

    圖1 13種PAHs的質(zhì)譜圖

    濃度為10.0μg/mL的混合標(biāo)準(zhǔn)溶液:準(zhǔn)確稱取13種標(biāo)準(zhǔn)品適量,用正己烷溶解并稀釋至刻度線得到單標(biāo)儲(chǔ)備液。量取適量各單標(biāo)儲(chǔ)備液轉(zhuǎn)移至100mL 容量瓶中,以正己烷定容,得到混合標(biāo)準(zhǔn)溶液。其中各PAH 濃度均為10.0 μg/mL,置于冰箱4 ℃保存。

    分別取0.0 、0.25、0.5、1.0、2.0mL的濃度為10.0 μg/mL的混合標(biāo)準(zhǔn)溶液置于不同的25mL容量瓶中,以正己烷定容得濃度為0.0、0.1、0.2 、0.4 、0.8 μg/mL的混合標(biāo)準(zhǔn)溶液。

    2.5 儀器工作條件

    色譜柱:DB- 5MS(30m×0.25mm×0.25μm);進(jìn)樣口溫度:300 ℃;溫度(程序升溫):初溫60 ℃,保持1min,升溫速度20 ℃/min,至220 ℃,保持1min,升溫速度5 ℃/min,至280 ℃,保持10min。

    進(jìn)樣:不分流進(jìn)樣1.0 μl。接口溫度:300 ℃。載氣:氦氣。流速:1.0mL/min。掃描方式:SIM掃描。電子能量:70eV。離子源:EI源。離子源溫度 :230 ℃。劑延遲時(shí)間:5min。

    3 結(jié)果與討論

    3.1 標(biāo)準(zhǔn)曲線的測定結(jié)果

    以標(biāo)準(zhǔn)溶液為母液制備濃度為0.0、0.1、0.2、0.4、0.8μg/mL混合標(biāo)準(zhǔn)溶液,采用氣質(zhì)聯(lián)用儀進(jìn)行測定,得到13種PAHs的質(zhì)譜圖,各化合物色譜圖如圖1所示。各多環(huán)芳烴回歸方程及線性相關(guān)系數(shù)見表1,多環(huán)芳烴在0~0.8μg/mL濃度范圍內(nèi)線性關(guān)系良好,相關(guān)系數(shù)在0.991~0.999,方法檢出限在2.50~12.15ng/L。

    3.2 回收率試驗(yàn)

    準(zhǔn)確量取0.1mL(添加濃度為0.2μg/g)10.0μg/mL的13種PAHs混合標(biāo)準(zhǔn)溶液,按(2.2-2.3)步驟操作及相同條件(2.5)下測定,進(jìn)行加標(biāo)回收率試驗(yàn)。

    樣品加標(biāo)回收:準(zhǔn)確稱取5.0g的3份樣品,采用添加標(biāo)準(zhǔn)樣法測定回收率,對樣品提取前加入10.0μg/mL的標(biāo)準(zhǔn)溶液,加標(biāo)體積為分別為0.1mL(添加濃度為0.2μg/g),按(2.2-2.3)步驟操作及相同條件(2.5)下測定,測定3次。對照組就是未添加標(biāo)準(zhǔn)物的樣品,根據(jù)加標(biāo)的量與對照組的檢出量計(jì)算回收率。計(jì)算公式:回收率=(加標(biāo)測得量-樣品原有值)/加入量×100%。結(jié)果:13種多環(huán)芳烴的空白加標(biāo)回收率為91.5%~101.3%,樣品加標(biāo)回收率為90.2%~102.4%。空白、樣品加標(biāo)回收率實(shí)驗(yàn)結(jié)果見表2。結(jié)果表明,該方法下PAHs回收率良好,均達(dá)到要求。

    表2 空白、樣品加標(biāo)回收率實(shí)驗(yàn)結(jié)果

    圖2 海鴨蛋中13種PAH的含量圖

    3.3 精密度實(shí)驗(yàn)

    精確量取10.0μg/mL混合對照品溶液配制成1μg/L混合標(biāo)液,連續(xù)進(jìn)樣5次,每次進(jìn)樣量為1μL,計(jì)算各峰面積的RSD值,結(jié)果見表3。由實(shí)驗(yàn)結(jié)果知道各PAHs的精密度RSD為1.9%~5.7%,表明該方法下儀器的精密度好。

    3.4 海鴨蛋中PAHs的含量

    根據(jù)2.2-2.3實(shí)驗(yàn)得到的樣品進(jìn)行氣質(zhì)聯(lián)用儀測定,得到各樣品的PAHs含量結(jié)果見表4,各PAHs含量如圖2所示。

    由海鴨蛋中PAHs含量的測定結(jié)果可以看出,城東市場這組的海鴨蛋中PAHs總含量較低,為0.42μg/g,平均值為0.032μg/g。各PAH的總含量范圍為0.010~0.090μg/g,最小值為菲、蒽、芘、苯并[g,h,i]苝,最大值為苯并[a]蒽。犀牛角鎮(zhèn)組的海鴨蛋中PAHs總含量較高,為0.995μg/g,平均值為0.077μg/g。各PAH的總含量范圍在0.015~0.155μg/g,最小值為蒽,最大值為?。除了海鴨蛋蛋殼樣品,同一種PAH在相同樣品中的含量相差不大,都是犀牛角鎮(zhèn)的樣品PAHs值較城東市場的值大。將海鴨蛋的三個(gè)樣品部分分別進(jìn)行對比,PAHs總含量最高的是犀牛角鎮(zhèn)海鴨蛋的蛋殼部分,總含量為0.52 μg/g。城東市場組的蛋黃中PAHs的總含量為0.22 μg/g,平均含量為0.017 μg/g,蛋白中PAHs的總含量為0.2 μg/g,平均含量為0.015 μg/g,即食用部分(包括蛋白跟蛋黃)總含量為0.42 μg/g,平均含量為0.016 μg/g。犀牛角鎮(zhèn)組的蛋黃中PAHs的總含量為0.255 μg/g,平均含量為0.019 μg/g,蛋白中PAHs的總含量為0.22 μg/g,平均含量為0.017 μg/g,即食用部分(包括蛋白跟蛋黃)總含量為0.475 μg/g,平均含量為0.018 μg/g。

    犀牛角鎮(zhèn)的PAHs含量大于城東市場的PAHs含量,主要是因?yàn)橄=擎?zhèn)三面環(huán)海,是一座濱海城鎮(zhèn)。東臨大風(fēng)江,西、南面臨南海欽州灣。沿海有三娘灣、三墩漁場,以海水捕撈為主大力發(fā)展?jié)O業(yè)。相鄰沿海區(qū)域有相應(yīng)規(guī)模的港口碼頭,有機(jī)動(dòng)、非機(jī)動(dòng)漁船等。小鎮(zhèn)附近有少量工業(yè)存在,且人口聚集,人類生活污水排放。犀牛角鎮(zhèn)上的居民將海鴨于沿海紅樹林放養(yǎng),產(chǎn)出的海鴨蛋就很容易遭受海洋傾廢、港口污染(港口碼頭作業(yè)的石油類排放)等,造成不同程度的PAHs蓄積。

    表3 精密度實(shí)驗(yàn)結(jié)果

    表4 海鴨蛋中PAHs含量表

    根據(jù)多環(huán)芳烴的環(huán)數(shù),可將13種PAHs 按照環(huán)數(shù)將其分為2-3 環(huán)(萘、苊烯、苊、菲、蒽) ,4環(huán)(芘、苯并[a]蒽、?) ,5-6 環(huán)(苯并[b]熒蒽、苯并[k]熒蒽、苯并[a]芘、二苯并[a,h]蒽、苯并[g,h,i]苝) 。從整體上看,本文采樣點(diǎn)的海鴨蛋無論蛋黃還是蛋殼、蛋白樣品部分,高環(huán)數(shù)(4-6環(huán))的PAH含量普遍比低環(huán)數(shù)(2-3環(huán))的PAH含量高,所占總PAHs的比重較大,表明海鴨蛋中PAH主要以高環(huán)為主。可能原因是高環(huán)數(shù)(4-6環(huán))的PAH的辛醇-水分配系數(shù)比低環(huán)數(shù)(2-3環(huán))的PAH大,高環(huán)數(shù)(4-6環(huán))的PAH更易富集于海鴨蛋中。

    4 結(jié)論

    本文建立了利用氣相色譜質(zhì)譜聯(lián)用儀檢測海鴨蛋中13種多環(huán)芳烴含量的實(shí)驗(yàn)方法。對樣品萃取前先進(jìn)行皂化處理,采用超聲波萃取,使用硅膠固相萃取進(jìn)行凈化,能去除大部分干擾物質(zhì),大大減低假陽性的機(jī)率,進(jìn)而提純樣品中的目標(biāo)物質(zhì)多環(huán)芳烴。13種多環(huán)芳烴在0.0~0.8μg/mL范圍內(nèi)呈良好的的線性關(guān)系,相關(guān)系數(shù)在0.991~0.999。空白加標(biāo)回收率為91.5%~101.3%,樣品加標(biāo)回收率為90.2%~102.4%,精密度RSD分別為1.9%~5.7%,方法檢出限在2.50~12.15 ng/L之間。本方法精密度良好,檢測結(jié)果可靠。

    該方法下測定的城東市場的海鴨蛋中PAHs總含量較低,為0.42μg/g,平 均 值 為0.032μg/g, 各PAH的總含量范圍是 0.010~0.090μg/g;犀牛角鎮(zhèn)的海鴨蛋中PAHs總含量較高,為0.995μg/g,平均值為0.077μg/g,各PAH的總含量范圍是0.015~0.155μg/g。同一種PAH在相同樣品中的含量相差不大,但犀牛角鎮(zhèn)的PAHs含量普遍大于城東市場的PAHs含量,且兩處采樣點(diǎn)海鴨蛋中高環(huán)數(shù)(4-6環(huán))的PAH含量普遍比低環(huán)數(shù)(2-3環(huán))的PAH含量高。

    本實(shí)驗(yàn)方法簡單,提取效率高、靈敏度高、重復(fù)性好,能準(zhǔn)確有效地同時(shí)檢測出多種多環(huán)芳烴,對海鴨蛋中多環(huán)芳烴的的檢測具有重要的意義,也為同類物質(zhì)中多環(huán)芳烴的檢測提供有效的參考依據(jù)。

    猜你喜歡
    環(huán)數(shù)中多環(huán)犀牛角
    南瓜器官中多環(huán)芳烴的分布與積累
    犀牛角仿冒品研究現(xiàn)狀
    猜獎(jiǎng)牌
    打靶訓(xùn)練
    五月歡樂草原行(二)
    不同氧化劑活化過硫酸鈉對土壤中多環(huán)芳烴降解的影響
    負(fù)鈦銅基載氧體在煤化學(xué)鏈燃燒中多環(huán)芳烴的生成
    給犀牛投毒
    感悟(2014年5期)2014-04-08 23:59:59
    SPE凈化-氣相色譜-三重四極桿質(zhì)譜對油脂中多環(huán)芳烴的測定
    橋環(huán)化合物的開環(huán)次數(shù)與幾何環(huán)數(shù)的不同
    国内久久婷婷六月综合欲色啪| 亚洲天堂国产精品一区在线| 色播亚洲综合网| 久久草成人影院| 免费人成视频x8x8入口观看| 免费不卡的大黄色大毛片视频在线观看 | 99久久成人亚洲精品观看| 性色avwww在线观看| 亚洲av第一区精品v没综合| 成人特级av手机在线观看| 国产亚洲91精品色在线| 亚洲精品国产成人久久av| 国产精品免费一区二区三区在线| 国产一区二区在线观看日韩| 国产 一区精品| 国产一区二区在线观看日韩| 国内揄拍国产精品人妻在线| 亚洲美女视频黄频| 热99在线观看视频| 少妇被粗大猛烈的视频| 日韩中字成人| 一进一出好大好爽视频| 精品一区二区免费观看| 亚洲精品色激情综合| 我要看日韩黄色一级片| 亚洲av一区综合| 久久久久久久精品吃奶| 一本久久中文字幕| 真人一进一出gif抽搐免费| 人妻少妇偷人精品九色| 夜夜夜夜夜久久久久| 日本黄色片子视频| 欧美成人免费av一区二区三区| av黄色大香蕉| 日日夜夜操网爽| 在线国产一区二区在线| 国产探花极品一区二区| 在线观看66精品国产| 999久久久精品免费观看国产| 99久久久亚洲精品蜜臀av| 男人舔奶头视频| eeuss影院久久| 日日撸夜夜添| 国产欧美日韩精品亚洲av| 久久久久久国产a免费观看| 亚洲av第一区精品v没综合| 最后的刺客免费高清国语| 成人性生交大片免费视频hd| 久久久久性生活片| 午夜福利成人在线免费观看| 国产精品一区二区免费欧美| 久久国产精品人妻蜜桃| a级一级毛片免费在线观看| 搞女人的毛片| 久久香蕉精品热| 成人国产一区最新在线观看| 亚洲成人精品中文字幕电影| 国产主播在线观看一区二区| 国产精品,欧美在线| 久久久久久国产a免费观看| 日本爱情动作片www.在线观看 | 欧美成人a在线观看| 亚洲四区av| 日本撒尿小便嘘嘘汇集6| 特大巨黑吊av在线直播| 午夜福利成人在线免费观看| 国产综合懂色| 国产欧美日韩精品一区二区| 成人一区二区视频在线观看| 国产探花在线观看一区二区| 成人精品一区二区免费| 一个人看视频在线观看www免费| .国产精品久久| 国产熟女欧美一区二区| 日本免费一区二区三区高清不卡| 午夜福利在线观看免费完整高清在 | 亚洲精品一区av在线观看| 亚洲精品一区av在线观看| av中文乱码字幕在线| 午夜a级毛片| 91久久精品电影网| 日日啪夜夜撸| 一区福利在线观看| 亚洲精品色激情综合| 美女xxoo啪啪120秒动态图| 性插视频无遮挡在线免费观看| 嫁个100分男人电影在线观看| 午夜爱爱视频在线播放| 亚洲成a人片在线一区二区| 在线播放国产精品三级| 亚洲在线观看片| 18+在线观看网站| 国产精品98久久久久久宅男小说| 国产精品一区二区性色av| 村上凉子中文字幕在线| 91久久精品电影网| 色噜噜av男人的天堂激情| 国产一区二区在线av高清观看| 黄色视频,在线免费观看| 国产午夜精品论理片| 变态另类成人亚洲欧美熟女| 亚洲一区二区三区色噜噜| 亚洲精品日韩av片在线观看| 亚洲国产欧洲综合997久久,| 亚洲av熟女| 国产精品一区www在线观看 | 美女大奶头视频| АⅤ资源中文在线天堂| 欧美激情在线99| 午夜激情福利司机影院| 观看免费一级毛片| 欧美激情久久久久久爽电影| 午夜福利高清视频| 97超视频在线观看视频| 少妇猛男粗大的猛烈进出视频 | av在线观看视频网站免费| 免费观看人在逋| 亚洲av不卡在线观看| h日本视频在线播放| 国产私拍福利视频在线观看| 中文字幕精品亚洲无线码一区| 搡老熟女国产l中国老女人| 亚洲自拍偷在线| 91久久精品国产一区二区成人| 国产在视频线在精品| 久久香蕉精品热| 变态另类丝袜制服| 精品午夜福利视频在线观看一区| 精品一区二区三区视频在线观看免费| 九色成人免费人妻av| 三级毛片av免费| 熟妇人妻久久中文字幕3abv| 高清日韩中文字幕在线| 午夜激情欧美在线| 小说图片视频综合网站| 国产精品日韩av在线免费观看| 国产日本99.免费观看| 国产精品乱码一区二三区的特点| 亚洲av免费在线观看| 国产真实乱freesex| 91在线观看av| 男人舔女人下体高潮全视频| 麻豆国产av国片精品| 赤兔流量卡办理| 国产精品无大码| 毛片一级片免费看久久久久 | 成人国产麻豆网| 美女xxoo啪啪120秒动态图| 最近最新免费中文字幕在线| .国产精品久久| 久久精品国产亚洲av香蕉五月| 久久久久久大精品| 亚洲av免费高清在线观看| 国产精品一区二区免费欧美| 亚洲av二区三区四区| 一区二区三区高清视频在线| 久久久成人免费电影| 搡老妇女老女人老熟妇| 一进一出抽搐动态| 大又大粗又爽又黄少妇毛片口| 久久精品91蜜桃| 国产精品国产三级国产av玫瑰| 狂野欧美激情性xxxx在线观看| 午夜免费激情av| 日本在线视频免费播放| 午夜日韩欧美国产| 久久精品91蜜桃| avwww免费| 免费人成视频x8x8入口观看| 男人狂女人下面高潮的视频| 国产精品不卡视频一区二区| av.在线天堂| 亚洲av成人av| 桃红色精品国产亚洲av| 两人在一起打扑克的视频| 国产精品一区二区免费欧美| 波野结衣二区三区在线| 精品国产三级普通话版| 国产一区二区在线av高清观看| 久久亚洲真实| 中出人妻视频一区二区| 美女被艹到高潮喷水动态| 一区二区三区激情视频| 日本精品一区二区三区蜜桃| 欧美在线一区亚洲| 最新在线观看一区二区三区| 亚洲久久久久久中文字幕| 两性午夜刺激爽爽歪歪视频在线观看| 91午夜精品亚洲一区二区三区 | 在线免费十八禁| 亚洲一区高清亚洲精品| 人人妻人人看人人澡| av在线亚洲专区| 国产高清视频在线播放一区| 亚洲精品成人久久久久久| 我要搜黄色片| av女优亚洲男人天堂| 国产精品永久免费网站| 看免费成人av毛片| 永久网站在线| 女生性感内裤真人,穿戴方法视频| 看十八女毛片水多多多| 精品免费久久久久久久清纯| 亚洲av第一区精品v没综合| 尤物成人国产欧美一区二区三区| 麻豆成人av在线观看| 高清日韩中文字幕在线| 久99久视频精品免费| 波多野结衣巨乳人妻| 两个人的视频大全免费| 国产精品人妻久久久影院| 国产伦精品一区二区三区视频9| 成熟少妇高潮喷水视频| 蜜桃久久精品国产亚洲av| 亚洲,欧美,日韩| 日韩欧美精品v在线| 91麻豆精品激情在线观看国产| 欧美最新免费一区二区三区| 3wmmmm亚洲av在线观看| 久久久久久国产a免费观看| 亚洲av一区综合| x7x7x7水蜜桃| 赤兔流量卡办理| 亚洲精品日韩av片在线观看| 少妇猛男粗大的猛烈进出视频 | 国产在线精品亚洲第一网站| 亚洲人成网站在线播放欧美日韩| 99久久精品热视频| 18禁裸乳无遮挡免费网站照片| 蜜桃久久精品国产亚洲av| 精品福利观看| 久久久成人免费电影| videossex国产| 色尼玛亚洲综合影院| 亚洲av二区三区四区| 黄色女人牲交| 禁无遮挡网站| 成人欧美大片| 精品久久久久久,| 少妇猛男粗大的猛烈进出视频 | 中文在线观看免费www的网站| 日日摸夜夜添夜夜添小说| 久久久久国产精品人妻aⅴ院| 成人特级黄色片久久久久久久| 国产不卡一卡二| 亚洲黑人精品在线| 九九爱精品视频在线观看| av福利片在线观看| 黄色女人牲交| 久久国内精品自在自线图片| 黄色欧美视频在线观看| 国产女主播在线喷水免费视频网站 | 亚洲天堂国产精品一区在线| 亚洲成人免费电影在线观看| 久久精品影院6| av女优亚洲男人天堂| 亚洲无线观看免费| 日本免费一区二区三区高清不卡| 日日干狠狠操夜夜爽| 美女高潮的动态| 国产免费一级a男人的天堂| 69av精品久久久久久| 午夜视频国产福利| 日韩欧美三级三区| 亚洲天堂国产精品一区在线| 国产伦精品一区二区三区视频9| 桃色一区二区三区在线观看| 精品一区二区三区人妻视频| www.www免费av| 欧美精品啪啪一区二区三区| 成人特级av手机在线观看| av在线老鸭窝| 91麻豆精品激情在线观看国产| 老司机午夜福利在线观看视频| 亚洲 国产 在线| 99久久精品国产国产毛片| 欧美日韩瑟瑟在线播放| 亚洲av一区综合| 日日摸夜夜添夜夜添小说| 国产私拍福利视频在线观看| 国内久久婷婷六月综合欲色啪| 亚洲国产精品sss在线观看| 亚洲成人久久爱视频| 欧美区成人在线视频| 女人十人毛片免费观看3o分钟| netflix在线观看网站| 国产亚洲91精品色在线| 淫妇啪啪啪对白视频| 国产精品av视频在线免费观看| 色视频www国产| 午夜福利高清视频| 1024手机看黄色片| 免费观看在线日韩| 男人的好看免费观看在线视频| 看免费成人av毛片| 女人十人毛片免费观看3o分钟| 日日摸夜夜添夜夜添av毛片 | 国产免费男女视频| 亚洲av一区综合| 国产在线男女| 欧美性猛交黑人性爽| 亚洲人成网站高清观看| 亚洲av美国av| 久久国产精品人妻蜜桃| 97超视频在线观看视频| 国产av一区在线观看免费| 亚洲精品日韩av片在线观看| 老司机午夜福利在线观看视频| av在线观看视频网站免费| 亚洲成人久久爱视频| 日本-黄色视频高清免费观看| 99久久无色码亚洲精品果冻| 老熟妇乱子伦视频在线观看| 啪啪无遮挡十八禁网站| 看十八女毛片水多多多| 性插视频无遮挡在线免费观看| 国产精品乱码一区二三区的特点| 亚洲av第一区精品v没综合| 欧美日本视频| a级毛片a级免费在线| 成人综合一区亚洲| 九色成人免费人妻av| 淫妇啪啪啪对白视频| 亚洲av.av天堂| 久久精品国产亚洲av天美| 五月伊人婷婷丁香| 欧美另类亚洲清纯唯美| 午夜a级毛片| 精品日产1卡2卡| 亚洲国产精品sss在线观看| 日本撒尿小便嘘嘘汇集6| 男女啪啪激烈高潮av片| 一进一出抽搐动态| 日日啪夜夜撸| 99热这里只有是精品在线观看| 国产三级中文精品| x7x7x7水蜜桃| 亚洲美女黄片视频| 久久99热6这里只有精品| 久久欧美精品欧美久久欧美| 美女 人体艺术 gogo| 成年女人看的毛片在线观看| 亚洲av免费高清在线观看| 成人特级黄色片久久久久久久| 午夜老司机福利剧场| av福利片在线观看| 性色avwww在线观看| 三级男女做爰猛烈吃奶摸视频| 欧美成人性av电影在线观看| 伦理电影大哥的女人| 91在线精品国自产拍蜜月| 欧美+日韩+精品| 一级毛片久久久久久久久女| 日本熟妇午夜| 99久久无色码亚洲精品果冻| 麻豆成人av在线观看| 久久午夜福利片| 免费av不卡在线播放| 国产探花在线观看一区二区| 国产亚洲91精品色在线| 国产激情偷乱视频一区二区| 九九热线精品视视频播放| 99久久精品一区二区三区| 色哟哟·www| 免费在线观看日本一区| 亚洲av日韩精品久久久久久密| 麻豆一二三区av精品| 色综合站精品国产| 亚洲精华国产精华液的使用体验 | 欧美精品国产亚洲| 免费人成在线观看视频色| 天堂动漫精品| 亚洲av中文字字幕乱码综合| 黄色视频,在线免费观看| 搡老熟女国产l中国老女人| 欧美性感艳星| 人妻制服诱惑在线中文字幕| 日本 欧美在线| 在线a可以看的网站| 欧美xxxx黑人xx丫x性爽| 免费av不卡在线播放| 国模一区二区三区四区视频| 国产一级毛片七仙女欲春2| 成年人黄色毛片网站| 日韩中文字幕欧美一区二区| 麻豆成人午夜福利视频| 男女啪啪激烈高潮av片| 成人鲁丝片一二三区免费| 亚洲乱码一区二区免费版| 免费看av在线观看网站| 日本 av在线| 国产久久久一区二区三区| 草草在线视频免费看| 色尼玛亚洲综合影院| 久久精品国产清高在天天线| 精品一区二区三区av网在线观看| 久久久久久国产a免费观看| 久久久久久久久中文| 听说在线观看完整版免费高清| 成人永久免费在线观看视频| 亚洲av熟女| 亚洲av二区三区四区| 日韩欧美精品免费久久| 永久网站在线| 热99re8久久精品国产| 亚洲真实伦在线观看| 亚洲精品456在线播放app | 大又大粗又爽又黄少妇毛片口| 国产一区二区在线av高清观看| 看黄色毛片网站| 国内毛片毛片毛片毛片毛片| 成年版毛片免费区| 久久国内精品自在自线图片| 男女啪啪激烈高潮av片| 国产精品伦人一区二区| 国内揄拍国产精品人妻在线| 男女那种视频在线观看| 亚洲熟妇中文字幕五十中出| 亚洲午夜理论影院| 99国产精品一区二区蜜桃av| 国产精品久久久久久久电影| av女优亚洲男人天堂| 久久欧美精品欧美久久欧美| 精品午夜福利视频在线观看一区| 日日撸夜夜添| 99久久精品一区二区三区| 亚洲性夜色夜夜综合| 免费看光身美女| 久久亚洲真实| 国内精品美女久久久久久| 亚洲av免费高清在线观看| 男女啪啪激烈高潮av片| 国产v大片淫在线免费观看| 亚洲美女视频黄频| 国内精品久久久久精免费| 琪琪午夜伦伦电影理论片6080| 亚洲无线观看免费| 亚洲五月天丁香| 永久网站在线| 日本撒尿小便嘘嘘汇集6| av国产免费在线观看| 亚洲图色成人| 波多野结衣高清作品| 国产中年淑女户外野战色| 国产高潮美女av| 欧美色欧美亚洲另类二区| 国产真实伦视频高清在线观看 | 变态另类丝袜制服| 国产精品亚洲美女久久久| 色播亚洲综合网| 动漫黄色视频在线观看| 在线看三级毛片| 色噜噜av男人的天堂激情| 国产aⅴ精品一区二区三区波| 国产国拍精品亚洲av在线观看| 色综合婷婷激情| 国产高清有码在线观看视频| 九九在线视频观看精品| 国产美女午夜福利| 日本色播在线视频| 中文字幕人妻熟人妻熟丝袜美| 国产欧美日韩精品亚洲av| 亚洲国产日韩欧美精品在线观看| 99国产精品一区二区蜜桃av| 亚洲一区二区三区色噜噜| 免费在线观看成人毛片| 日韩精品有码人妻一区| 淫妇啪啪啪对白视频| 中文字幕熟女人妻在线| h日本视频在线播放| 久久久色成人| av中文乱码字幕在线| 蜜桃久久精品国产亚洲av| 亚洲18禁久久av| 欧美日本视频| videossex国产| 91久久精品电影网| 欧美成人免费av一区二区三区| 色吧在线观看| 亚洲午夜理论影院| 国产精品久久视频播放| 一区二区三区高清视频在线| 99久国产av精品| 99热只有精品国产| 国产亚洲精品av在线| 少妇猛男粗大的猛烈进出视频 | 九九在线视频观看精品| 午夜激情欧美在线| 久久这里只有精品中国| 99久久精品一区二区三区| 日本爱情动作片www.在线观看 | 波多野结衣高清作品| 韩国av一区二区三区四区| 亚洲国产精品成人综合色| 动漫黄色视频在线观看| 美女高潮的动态| 91麻豆精品激情在线观看国产| 国产在线男女| 亚洲精品影视一区二区三区av| 日韩欧美 国产精品| 国产精品伦人一区二区| 精品乱码久久久久久99久播| 精品久久久久久久人妻蜜臀av| 狠狠狠狠99中文字幕| 亚洲中文字幕日韩| 免费在线观看成人毛片| 久久久久久伊人网av| 国产激情偷乱视频一区二区| 少妇猛男粗大的猛烈进出视频 | 午夜福利在线观看免费完整高清在 | 成人特级av手机在线观看| 又黄又爽又免费观看的视频| 久久午夜亚洲精品久久| 日本色播在线视频| 国内精品久久久久精免费| 日本免费a在线| 国产亚洲精品久久久久久毛片| 无人区码免费观看不卡| 国产免费av片在线观看野外av| 国产激情偷乱视频一区二区| 亚洲黑人精品在线| 中文字幕av成人在线电影| 免费黄网站久久成人精品| 色哟哟·www| 成人国产综合亚洲| 国产淫片久久久久久久久| 国产 一区精品| 亚洲在线自拍视频| 最近中文字幕高清免费大全6 | 成人无遮挡网站| 91午夜精品亚洲一区二区三区 | 亚洲国产欧美人成| 成年版毛片免费区| 欧美xxxx性猛交bbbb| 草草在线视频免费看| 小蜜桃在线观看免费完整版高清| 中亚洲国语对白在线视频| 此物有八面人人有两片| 别揉我奶头 嗯啊视频| 露出奶头的视频| 日本成人三级电影网站| 亚洲成a人片在线一区二区| 久久中文看片网| 伦精品一区二区三区| 给我免费播放毛片高清在线观看| 亚洲精品日韩av片在线观看| 大又大粗又爽又黄少妇毛片口| 亚洲欧美日韩卡通动漫| 成人国产综合亚洲| 51国产日韩欧美| 色综合亚洲欧美另类图片| 国产精品人妻久久久久久| 最近最新免费中文字幕在线| 一区二区三区高清视频在线| 亚洲人成网站在线播| 亚洲内射少妇av| 成年版毛片免费区| 很黄的视频免费| 国产精品一及| 午夜视频国产福利| 18禁裸乳无遮挡免费网站照片| 午夜福利18| 中文字幕久久专区| а√天堂www在线а√下载| 1000部很黄的大片| 欧洲精品卡2卡3卡4卡5卡区| 成人特级av手机在线观看| 欧美日韩综合久久久久久 | 亚洲成人免费电影在线观看| 久久精品国产99精品国产亚洲性色| 欧美精品国产亚洲| 看十八女毛片水多多多| 免费在线观看成人毛片| 亚洲av免费在线观看| 亚洲国产精品合色在线| 久99久视频精品免费| www.色视频.com| 色5月婷婷丁香| 欧美色视频一区免费| 少妇被粗大猛烈的视频| 国产探花在线观看一区二区| av在线天堂中文字幕| 国内精品一区二区在线观看| 午夜福利在线观看吧| 在线看三级毛片| 精品福利观看| 成人av在线播放网站| 国产探花极品一区二区| 色播亚洲综合网| 日本-黄色视频高清免费观看| 51国产日韩欧美| 国产 一区精品| 老女人水多毛片| 欧美性猛交黑人性爽| 黄色一级大片看看| 最近最新免费中文字幕在线| 中文字幕av成人在线电影| 91精品国产九色| 亚洲自偷自拍三级| 日韩欧美在线乱码| 最近视频中文字幕2019在线8| 看免费成人av毛片| 嫁个100分男人电影在线观看| 日本免费一区二区三区高清不卡| 99热这里只有是精品在线观看| 高清日韩中文字幕在线| 欧美精品啪啪一区二区三区| x7x7x7水蜜桃| 天堂√8在线中文| 精品不卡国产一区二区三区| 亚洲欧美精品综合久久99| 综合色av麻豆| 欧美三级亚洲精品| 日韩欧美在线二视频| 免费看美女性在线毛片视频|