浙、川、湘毛竹主產(chǎn)區(qū)冬筍重金屬質(zhì)量分?jǐn)?shù)及健康風(fēng)險評估

張延平，陳振超，湯富彬，任傳義，倪張林，屈明華

（中國林業(yè)科學(xué)研究院 亞熱帶林業(yè)研究所，浙江 杭州311400）

中國是世界最大的竹主產(chǎn)區(qū)，可食竹種有200多種［1］，以長江以南地區(qū)為主要分布區(qū)?！侗静菥V目》中記載竹筍具有 “利九竅、通血脈、化痰涎、消食脹”的藥用功效［2］，竹筍富含纖維素、蛋白質(zhì)、還原糖、氨基酸、礦質(zhì)元素以及維生素、多酚、黃酮類等功能活性成分［3－5］。據(jù)統(tǒng)計全球食用筍消費量以每年15%的速度遞增，且據(jù)相關(guān)專家預(yù)測，在未來很長的時間內(nèi)，食用筍將成為國內(nèi)外市場倍受歡迎的食品，具有巨大的市場潛力和廣闊的開發(fā)前景［6］。隨著竹筍規(guī)?；a(chǎn)逐漸加大，肥料的使用量不斷增多。研究表明，除土壤自身的成土母質(zhì)及成土過程重金屬自然堆積［8］，有機肥、化肥中含有的重金屬元素，如砷、鉛、鎘和鉻等，隨施肥作業(yè)與肥料螯合，進(jìn)一步增加了重金屬在竹筍中的累積［7］。而所有重金屬通過食物鏈富集，最終對人體造成健康威脅，對人類危害嚴(yán)重［9－10］。研究竹筍中重金屬質(zhì)量分?jǐn)?shù)水平并進(jìn)行食用健康風(fēng)險評估，對保證竹筍產(chǎn)業(yè)健康、可持續(xù)發(fā)展及竹筍食用安全具有重要作用。本研究以浙江省、四川省和湖南省中國毛竹Phyllostachys edulis冬筍主產(chǎn)區(qū)為采樣點，采集并測定冬筍樣品中的砷、鉛、鎘和鉻等元素的質(zhì)量分?jǐn)?shù)，采用單因子、綜合因子污染評價法評價冬筍中重金屬質(zhì)量分?jǐn)?shù)水平，并進(jìn)行健康風(fēng)險評估。

1 材料與方法

1.1 樣地設(shè)置與樣品采集

采樣時間為2015年12月－2016年1月，采樣地點為浙江省、四川省和湖南省3個省份的毛竹冬筍主產(chǎn)區(qū)，其中，浙江省9個城市（湖州市、杭州市、紹興市、寧波市、衢州市、金華市、臺州市、麗水市、溫州市），四川省4個城市（瀘州市、宜賓市、樂山市、成都市），湖南省2個城市（長沙市、益陽市）。采用隨機采樣的方法，共采集冬筍樣品浙江省177份，四川省150份，湖南省118份。為減少采樣地區(qū)間差異，提高風(fēng)險評估的可比性，本研究采集的所有冬筍樣品均為毛竹冬筍，且每個冬筍樣品質(zhì)量均不少于1 kg。

1.2 樣品處理

采集到的冬筍樣品用自封袋裝好，帶回實驗室；剝?nèi)スS殼，用蒸餾水清洗掉筍上附著的泥土，將可食部分用食品粉碎機磨碎后裝入塑料瓶中，冷凍保鮮待測。

1.3 樣品重金屬檢測

冬筍樣品中鉛、鎘、鉻、砷和汞的測定分別參考國家標(biāo)準(zhǔn)GB 5009.12-2010《食品安全國家標(biāo)準(zhǔn)食品中鉛的測定》，GB 5009.15-2014《食品安全國家標(biāo)準(zhǔn) 食品中鎘的測定》，GB 5009.123-2014《食品中鉻的測定》，GB 5009.11-2014《食品中總砷及無機砷的測定》和GB 5009.17-2014《食品中總汞及有機汞的測定》。由于汞元素質(zhì)量分?jǐn)?shù)全部低于檢出限，所以后續(xù)的評價計算不涉及汞元素。

1.4 冬筍中重金屬質(zhì)量分?jǐn)?shù)水平評價方法

1.4.1 重金屬單因子污染評價 對冬筍中重金屬進(jìn)行單因子和綜合因子污染水平評價可直觀反映冬筍受重金屬污染水平大小。采用單因子污染指數(shù)評價法分別對每種重金屬單獨進(jìn)行污染評價，經(jīng)統(tǒng)計得出冬筍受各重金屬污染的程度，可實現(xiàn)對冬筍中每種重金屬的污染評價。計算如式（1）所示：

式（1）中：Pi表示冬筍中重金屬i的單因子污染指數(shù)，Ci為冬筍重金屬i質(zhì)量分?jǐn)?shù)的儀器測定值，Si為冬筍重金屬i的限量標(biāo)準(zhǔn)。Pi≤1表明冬筍未明顯受到重金屬i的污染；Pi＞1說明冬筍已明顯被重金屬i所污染。Pi越大，則說明冬筍受這一重金屬的污染程度越大。

1.4.2 重金屬綜合因子污染評價 綜合因子污染評價可以全面、客觀地反映冬筍中重金屬的污染狀況，重點突出高質(zhì)量分?jǐn)?shù)的重金屬對冬筍品質(zhì)的影響［11］。具體計算公式如下：

式（2）中：P綜表示樣品冬筍中砷、鉛、鎘和鉻的綜合因子污染指數(shù)。分別將冬筍中單因子污染指數(shù)的最大值、平均值的平方代入求平均值并計算平方根。P綜≤1表示冬筍受所有重金屬污染的程度較輕；P綜＞1表示冬筍受所有重金屬污染的程度較重。P綜越大，表示冬筍受重金屬污染的程度越重。

1.5 冬筍中重金屬健康風(fēng)險評估

人體通過膳食攝入的重金屬代謝較慢，具有一定的累積效應(yīng)，需要對冬筍中的重金屬進(jìn)行健康風(fēng)險評估。目前健康風(fēng)險評價常以美國環(huán)保署（USEPA）人體健康風(fēng)險評價作為基礎(chǔ)，同時根據(jù)中國居民現(xiàn)有的體質(zhì)及日常膳食情況，對參數(shù)加以修正和調(diào)整后應(yīng)用。成人與兒童間的重金屬風(fēng)險暴露情況因體質(zhì)量、冬筍日攝入量、暴露時間等不同，需分別評估，同時考慮終生暴露對成人造成的致癌風(fēng)險以及短期暴露對兒童造成的非致癌風(fēng)險。參照文獻(xiàn)［12］，計算公式如下：

式（3）～（5）中：Q表示目標(biāo)人群單一重金屬的目標(biāo)風(fēng)險系數(shù)（下標(biāo)a表示成人，下標(biāo)c表示兒童），ED表示人體通過攝入冬筍引起的重金屬持續(xù)暴露時間（本研究中成人EDa取值24 a，兒童EDc取值6 a）［13］；F代表人均冬筍的日最大攝入量（這里取人均日攝入蔬菜的量，成人Fa=255 g·d-1，兒童Fc=163 g·d-1）［12］；W表示健康人群的平均體質(zhì)量（本研究中成人Wa=63.45 kg，兒童Wc=25.6 kg）［14］；EF指年暴露頻率（本研究中成人、 兒童均取值 330 d·a-1）［15］；Cf指本研究的冬筍中重金屬 F 的質(zhì)量分?jǐn)?shù)（單位為 mg·kg-1），Rf指重金屬日參考暴露劑量（總砷、鉛、鎘、三價鉻參考暴露劑量依次為0.3，3.5，1.0，1 500.0 μg·kg-1·d-1）［16-17］。 需要指出的是： 植物體中砷元素存在砷酸（As5+）， 亞砷酸（As3+）， 單甲基砷酸（MMA）， 二甲基多砷酸（DMA）和砷糖（AsC）等多種形態(tài)，且有機砷的毒性遠(yuǎn)大于無機砷［18］。本實驗測定的是冬筍樣品中的總砷，故后續(xù)砷的質(zhì)量分?jǐn)?shù)評價及風(fēng)險評估參考總砷暴露劑量。自然界中鉻元素一般以三價鉻（Cr3+）或者六價鉻（Cr6+）存在， 且Cr6+的毒性強于Cr3+［19］， 而在植物中幾乎以Cr3+存在［20］， 故后續(xù)健康風(fēng)險評估以攝入Cr3+為準(zhǔn)。Aa為致癌效應(yīng)平均暴露時間（70 a×365 d·a-1=25 550 d），Ac為非致癌效應(yīng)平均時間（6 a×365 d·a-1=2 190 d）［11,14］。IH代表多種重金屬目標(biāo)風(fēng)險系數(shù)的加和，又稱為高危系數(shù)，IH≤1表明通過食用冬筍，重金屬對人體無健康風(fēng)險；IH＞1則表明攝入冬筍重金屬可能會對人體造成健康風(fēng)險［16］。

2 結(jié)果與討論

2．1 毛竹冬筍中重金屬質(zhì)量分?jǐn)?shù)分析

根據(jù)GB 2762-2017《食品中污染物限量》和LY/T 1777-2008《森林食品質(zhì)量安全通則》可知，食用冬筍中重金屬的限量值為砷≤0.05 mg·kg-1，鉛≤0.1 mg·kg-1， 鎘≤0.05 mg·kg-1， 鉻≤0.5 mg·kg-1。由表 1可知：浙江省冬筍總體砷、鉛、鎘和鉻質(zhì)量分?jǐn)?shù)均有超標(biāo)，但超標(biāo)率低，超標(biāo)率分別是0.6%，2.3%，1.1%和0.6%。浙江麗水市冬筍鉛、鎘和鉻超標(biāo)，超標(biāo)率分別為8.0%，8.0%和4.0%；浙江衢州市冬筍鉛元素超標(biāo)，超標(biāo)率為3.3%；浙江金華市冬筍砷元素超標(biāo)，超標(biāo)率為16.7%；浙江臺州市冬筍鉛元素超標(biāo)，超標(biāo)率為11.1%；浙江寧波市冬筍鎘超標(biāo)，超標(biāo)率最大，為70.0%；浙江溫州市、紹興市、杭州市和湖州市的冬筍樣品均未檢出重金屬超標(biāo)。四川省冬筍總體上砷、鉻元素均未超標(biāo)，但檢出鉛、鎘超標(biāo)，超標(biāo)率分別達(dá)46.0%和45.3%，主要分布在宜賓市、瀘州市，超標(biāo)率分別為65.0%和75.0%。湖南省冬筍僅鉻元素未超標(biāo)，砷、鉛和鎘的超標(biāo)率分別為2.5%，9.3%和18.6%；瀏陽市的4種重金屬均未超標(biāo)，益陽市砷、鉛和鎘均超標(biāo)，超標(biāo)率分別為14.2%，9.7%和19.5%。

用變異系數(shù)衡量不同冬筍樣本離散程度的指標(biāo)，變異系數(shù)越大，則表明冬筍受人為活動的干擾越大或冬筍受重金屬污染的程度越大。當(dāng)變異系數(shù)小于10%時為弱變異，在10%～30%時為中等變異，變異系數(shù)大于30%時為強變異［11］。湖南瀏陽市冬筍砷、浙江寧波市冬筍鉛、浙江金華市冬筍鎘、浙江溫州市冬筍鉻、四川瀘州市冬筍鉻等為弱及中等變異，且重金屬未超標(biāo)，說明這些采樣地區(qū)冬筍中重金屬質(zhì)量分?jǐn)?shù)分布差異較小，來源受外界干擾??；而湖南益陽市冬筍鎘為中等變異，超標(biāo)率19.5%，這可能與當(dāng)?shù)赝寥赖逆k質(zhì)量分?jǐn)?shù)較高有關(guān)。除這4個地區(qū)的部分冬筍中重金屬為中等或弱變異外，其余采樣地區(qū)的冬筍重金屬為強變異，表明冬筍中這4種重金屬質(zhì)量分?jǐn)?shù)空間分布大，受外源干擾明顯。

表1 各省冬筍中重金屬質(zhì)量分?jǐn)?shù)Table 1 Heavy metal contents in winter bamboo shoots from provinces of Sichuan,Hunan and Zhejiang

2.2 冬筍中重金屬相關(guān)性分析

根據(jù)重金屬在各省采樣區(qū)冬筍中的質(zhì)量分?jǐn)?shù)，砷質(zhì)量分?jǐn)?shù)排序為湖南?。菊憬。舅拇ㄊ。汇U、鎘均為四川省＞湖南?。菊憬?；鉻為浙江省＞四川?。竞鲜?。由表1可知：采樣區(qū)冬筍中鉛質(zhì)量分?jǐn)?shù)高時，相應(yīng)的鎘元素質(zhì)量分?jǐn)?shù)也高，推測各地區(qū)冬筍中鉛、鎘質(zhì)量分?jǐn)?shù)間存在一定的相關(guān)性。表2表明：四川省、湖南省冬筍鉛、鎘質(zhì)量分?jǐn)?shù)之間存在極顯著相關(guān)性（P＜0.01），而浙江省則相關(guān)性不顯著。由此推測，導(dǎo)致冬筍重金屬質(zhì)量分?jǐn)?shù)差異性的因素與其產(chǎn)地地質(zhì)條件有關(guān)，且四川省和湖南省冬筍中的鉛、鎘可能會存在復(fù)合污染［21］。

表2 各省冬筍中重金屬質(zhì)量分?jǐn)?shù)相關(guān)性分析Table 2 Correlation analysis of As,Pb,Cd and Cr contents of bamboo shoots from 3 provinces

2.3 冬筍中重金屬單因子、綜合因子污染指數(shù)評價

根據(jù)式（1）和式（2），得到各采樣區(qū)冬筍樣品中重金屬單因子污染指數(shù)和綜合因子污染指數(shù)。由表3可知：浙江省、湖南省冬筍的重金屬的單因子污染指數(shù)及綜合因子污染指數(shù)均未超過1，可見，此2省冬筍中的這4種重金屬污染程度較小。四川省冬筍砷和鉻的單因子污染指數(shù)較小，而鉛和鎘污染指數(shù)超過1，分別為1.861和1.180，綜合因子污染指數(shù)是1.444。可見鉛、鎘是影響四川省冬筍品質(zhì)的關(guān)鍵性因素。

表3 各省冬筍中重金屬污染指數(shù)Table 3 Heavy metal pollution indexes of winter bamboo shoots from 3 provinces

2.4 冬筍中重金屬健康風(fēng)險評估

依照式（3）～式（5）計算成人、兒童食用冬筍的單元素目標(biāo)風(fēng)險系數(shù)及高危系數(shù)。由表4可知：對成人而言，食用此3省冬筍目標(biāo)風(fēng)險系數(shù)小，最大也僅為0.117（湖南?。?，高危系數(shù)也遠(yuǎn)低于1；即使按照日最大蔬菜的攝入量來攝入冬筍，也不會造成致癌風(fēng)險。相對于成人，兒童的單一元素的目標(biāo)風(fēng)險系數(shù)都較大，尤其是湖南省，高達(dá)0.743，且高危系數(shù)高達(dá)1.224；進(jìn)一步計算發(fā)現(xiàn)：當(dāng)兒童攝入湖南冬筍超過134 g·d－1時，可能會引起健康風(fēng)險，因此需控制冬筍的日攝入量。本研究也證實了重金屬對兒童造成的健康風(fēng)險相比較成人要更大，因此把成人、兒童區(qū)分開計算目標(biāo)風(fēng)險系數(shù)很有必要［22］。

表4 各省冬筍中重金屬目標(biāo)風(fēng)險系數(shù)Table 4 Target harzard quotient of heavy metals in winter banboo shoots

2.5 單一重金屬對目標(biāo)風(fēng)險系數(shù)的貢獻(xiàn)率

為考察單一重金屬元素對人群的目標(biāo)風(fēng)險系數(shù)在高危系數(shù)上的占比，參照式（4）和式（5），代入相關(guān)數(shù)據(jù)，依次計算各省冬筍樣品中砷、鉛、鎘和鉻的目標(biāo)風(fēng)險貢獻(xiàn)率。由圖1可知：四川省冬筍中各重金屬對成人和兒童目標(biāo)風(fēng)險貢獻(xiàn)率大小相同，貢獻(xiàn)率排序為鎘＞鉛＞砷＞鉻。浙江省和湖南省冬筍中各重金屬對成人目標(biāo)風(fēng)險貢獻(xiàn)率大小順序相同，排序為砷＞鎘＞鉛＞鉻；對兒童目標(biāo)風(fēng)險貢獻(xiàn)率的大小順序也相同，即鎘＞砷＞鉛＞鉻。綜合來看，砷、鉛、鎘等3種元素在不同人群、不同地區(qū)中占據(jù)較大的風(fēng)險貢獻(xiàn)率，而鉻元素則相對很小。

圖1 3省冬筍中砷、鉛、鎘和鉻目標(biāo)風(fēng)險系數(shù)貢獻(xiàn)率Figure 1 Ratios of contributon to target hazard quotient（THQ）of As,Pb,Cd and Cr in winter bamboo shoots

3 結(jié)論

測定了浙江省、四川省和湖南省冬筍樣品中的鉛、鎘、鉻及砷元素，參照標(biāo)準(zhǔn)GB 2762-2012和LY/T 1777-2008判定冬筍重金屬超標(biāo)情況，并對各省冬筍重金屬作了單因子和綜合因子污染評價，并通過重金屬健康風(fēng)險評估，得出以下結(jié)論：①3省冬筍樣品中4種重金屬的質(zhì)量分?jǐn)?shù)均有所超標(biāo)，超標(biāo)率為0.0%～46.0%。②浙江省和湖南省冬筍單因子和綜合因子污染指數(shù)均小于1，冬筍受重金屬污染程度??；湖南省冬筍中的鉛、鎘的單因子污染指數(shù)大于1，同時4種重金屬的綜合因子污染指數(shù)大于1，表明冬筍受4種重金屬污染程度較大。③3省冬筍中4種重金屬對成人的高危系數(shù)都小于1，浙江省和四川省冬筍中4種重金屬對兒童的高危系數(shù)小于1，但湖南省冬筍中4種重金屬對兒童高危系數(shù)超過1，成人可放心食用冬筍，但兒童應(yīng)控制冬筍的攝入量。

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