大氣壓空氣介質阻擋放電的數值模擬

陳紫蒙， 馬天鵬， 趙 瓊， 鐘方川

(東華大學 理學院， 上海 201620)

介質阻擋放電(DBD)是一種典型的常壓低溫等離子體產生方式[1]。由于可以在近室溫的條件下產生大量的活性粒子，不需要昂貴并且操作緩慢的抽真空設備。近年來，介質阻擋放電在表面處理[2-4]、材料蝕刻[5]、臭氧生成[6]、水和廢氣處理[7-10]等領域得到了廣泛的應用。其中當放電氣體為空氣時，DBD在處理低濃度大氣污染物的應用上表現出比傳統方法更好的能源效率與處理效果。DBD通常有正弦電壓驅動和脈沖電壓驅動兩種驅動方式，其中正弦DBD由于電源經濟易維護，在應用中更具吸引力。盡管目前已有很多學者對空氣放電進行了數值模擬研究，但這些研究大部分針對脈沖DBD，與脈沖DBD較短的外加電壓時間確定的電流峰時間點相比，正弦DBD外加電壓時間長并且電流峰出現的時間點不確定，模擬所需要的計算時間更長并且需要實時監(jiān)控電流，因此對正弦DBD的模擬較少，同時這些研究大多數采用化學反應動力學模型，并沒有對產生活性粒子的重要反應過程進行自洽的模擬。為了使人們對正弦空氣DBD放電過程有一個深入全面的了解，以增加對空氣等離子體放電降解污染氣體的理解，本文采用自洽一維流體模型對空氣正弦DBD放電全過程進行模擬，給出了空氣DBD放電的基本特性，以及等離子體中的電場、電子密度與電子溫度的時空過程，并分析了放電過程中主要中性粒子和正負離子的產生機理。

1 模型簡介

本文研究的DBD放電裝置是常用的同軸圓柱DBD放電腔。其中：內電極接電源高壓端，稱為接電極，電極半徑為4 mm；外電極接電源的接地端，成為接地極，半徑為10 mm；2個電極表面均覆蓋一層厚度為1 mm的石英玻璃作為阻擋介質，相對介電常數為3.7；放電間隙的厚度為4 mm，軸向的長度為1 mm，其中軸向長度1 mm是為了方便計算放電過程中的電流與介質上所積累的電荷。根據試驗所用的的DBD圓柱放電腔，構建了一個徑向一維的計算模型。同軸放電腔與模型示意圖如圖1所示。從內向外模型中的主要節(jié)點為4、 5、 9和10 mm，對應著內電極、兩處介質與放電區(qū)域的交點、接地極，并分別稱為點1、 2、 3和4。

圖1 同軸放電腔示意圖Fig.1 Schematic diagram of coaxial discharge chamber

本文采用一維徑向的流體力學模型，電子、離子、中性粒子滿足連續(xù)性方程：

(1)

式中：ni為電子、離子、中性粒子的粒子數密度；Si為電子、離子、中性粒子由于等離子體中的反應而產生的源項；Ji為電子、離子、中性粒子的粒子流密度，通過漂移擴散近似計算[11-12]，如式(2)所示。

(2)

(3)

式中：kB為玻爾茲曼常數；Tg為背景氣體溫度，Tg=300 K;e為電子電量。

電子的能量方程[18]為

(4)

式中：nε為電子的能量密度;Jε為電子能量密度通量;Rj與εj分別為電子碰撞反應的反應速率與反應能量損失。

(5)

(6)

式中：Dε與με分別為電子能量密度的擴散系數與遷移系數，通過文獻[13]中的求解器計算得到。

電勢滿足泊松方程：

(7)

式中：n+、n-、ne分別代表正離子、負離子、電子。

其中電場強度為電勢的梯度，接電極的電勢為10 kHz的正弦電壓。

(8)

V接電極=V0sin(2πft)
V接地極=0

(9)

式中：V0=20 kV，f=10 kHz。

通常情況下，受到許多原因的影響，導致我國高血壓患者發(fā)病率逐漸向上提升，由于，近階段我國發(fā)生高血壓病的概率逐漸升高，加之老年人自身血管彈性非常低，在此基礎上受到疾病的影響，更加容易發(fā)生高血壓事故。因此將老年人血壓掌控好對于控制和改善老年人生活質量具有較大的幫助，根據以上狀況，文章做了各種分析，具體報道如下。

模型中包含的反應有75種，反應主要分為電子與分子離子的反應(表1)、離子與分子之間的反應(表2)、分子之間的反應(表3)、潘寧電離反應(表4)，這些反應對應式(1)右邊各個物質的源項。

表1 電子與分子、離子間的反應

R1～R7與R12～R17的反應速率常數是通過文獻[20]的玻爾茲曼方程求解器求得的，反應速率常數與平均電子能量的關系如圖2所示。求解器中設置的氮氣摩爾分數為0.8，氧氣的摩爾分數為0.2。其中，電子與氧氣的碰撞截面來自文獻[22]，電子與氮氣的碰撞截面來自文獻[23]，電子使氮氣分子離解的碰撞截面來自文獻[24]。

(a) R1～R7

(b) R12～R17

Fig.2TherelationshipbetweenthereactionrateconstantsandtheaverageelectronenergiesforR1-R7andR12-R17

離子與分子間的反應主要包括離子間的電荷轉移、負離子的脫電子反應等。

表2 離子與分子間的反應

分子之間的反應式與反應速率常數都來自于文獻[14]，其中反應速率常數Ri是通過阿倫尼烏斯公式計算而得，如式(10)所示。

(10)

式中：Ki、ηi與θi是計算反應速率常數時的系數，如表3所示。

表3 分子之間的化學反應

最后還有潘寧電離反應，王艷輝等[25]研究認為潘寧電離是生成放電所需的種子電子的重要原因。潘寧電離反應如表4所示。

表4 潘寧電離反應

2 結果與討論

利用多物理場模擬軟件Comsol等離子體模塊對上節(jié)的過程方程進行了自洽的數值模擬，對10 kHz的正弦電壓驅動的同軸介質阻擋放電腔，在壓強為1.01×105Pa條件下空氣放電過程進行了模擬分析，得到了電子以及各個物質密度等物理量隨時間演化的數值結果。

2.1 放電過程的基本特征

圖3 一個周期內的電流和電壓圖像Fig.3 The current-voltage image during one cycle

一個電壓周期內的電壓和電流圖像如圖3所示。從圖3可以看出，一個電壓周期內發(fā)生了兩次放電，本文分別稱這兩次放電為正電流峰與負電流峰。其中氣體上的壓降為點2與點3間的電勢差，下面簡稱為壓降。由圖3可以看出：在放電開始時壓降由0逐漸增加到擊穿電勢差，發(fā)生正電流峰放電；在正電流峰期間，由于放電電流傳導的電荷積累到介質板上形成反向電場，使得壓降迅速降為0，放電截止，這一過程體現了介質層的阻擋作用；在17～35 μs期間壓降保持在較低的值，在35～62 μs期間壓降的絕對值開始逐漸增大，之后壓降增強到擊穿電勢差，發(fā)生負電流放電。造成這些現象的原因是，在17～35 μs期間正電流峰產生的帶電粒子保證了放電區(qū)域的導電性，使得放電區(qū)域具有導體的等電位性質，在35～62 μs期間隨著正負電荷的復合，放電區(qū)域導電性下降，壓降的絕對值開始增大。發(fā)生負電流峰時壓降的絕對值比正電流峰時小。這是因為負電流峰初期還保留著一部分正電流峰時期產生的帶電粒子，更高的初始帶電粒子密度降低了擊穿所需要的電勢差。

正負電流峰期間的電流和電壓圖像如圖4所示。其中，正電流峰的峰值為0.78 A，負電流峰的峰值為0.087 A，其寬度都為幾十納秒。正負電流峰峰值電流之間的差異，一方面是因為負電流峰時氣體壓降的絕對值更小，使得負電流峰期間電子密度與電場強度比正電流峰期間小，由于傳導電流更多的是依靠電子的遷移，因此負電流峰期間的電流密度更??；另一方面，由于正負電流峰期間電子密度以及電場強度峰值出現的位置不同，正電流峰處于r=9 mm處，負電流峰處于r=5 mm處，對電流密度進行積分的截面積大小與r成正比，不同的r將導致正負電流峰的不對稱。同時還可以發(fā)現，在負電流峰過程中，氣體上的壓降絕對值降為0用時更長。這是因為負電流峰的電流更小，輸運能夠熄滅放電的界面電荷所需要的時間更長。

(a) 正電流峰

(b) 負電流峰

電流峰期間電子密度、約化電場強度與電子溫度的時空分布見圖5。其中，約化電場強度是電場強(E)度與背景分子濃度(N)的比值。在正負電流峰期間，電子密度最大值分別為3.89×1019與1.08×1019/m3，電場強度的最大值分別為902和-713 Td，1 Td=1×10-21V·m2,電子溫度的最大值分別為9.19和7.89 eV。

電流峰是典型的流注放電過程[26]，在這一過程中，電子密度、約化電場強度、電子溫度峰值的位置從陽極向陰極移動，如圖5所示。在流注傳播過程中，由于電離反應劇烈以及電子迅速的遷移，被留下的正離子或者稱為流注頭部產生強的畸變電場，強電場處電離反應劇烈，生成的電子會迅速向陽極遷移，而新產生的正離子就被留下來作為新的流注頭部不斷地向陰極發(fā)展。電流峰期間電子密度和空間靜電荷密度峰值所在的位置變化如圖6所示。在這一過程中電場強度、電子密度與電子溫度也逐漸的增大。最后流注頭部抵達陰極介質層，電流達到峰值，放電產生的電荷附著到介質層上形成反向電場，隨著氣體間壓降降低，放電逐漸熄滅，電子密度、電場強度與電子溫度逐漸下降。

(a) 正電流峰期間電子密度時空分布

(b) 負電流峰期間電子密度時空分布

(c) 正電流峰期間約化電場強度時空分布

(d) 負電流峰期間約化電場強度時空分布

(e) 正電流峰期間電子溫度分布

(f) 負電流峰期間電子溫度分布

圖5電子密度、約化電場強度、電子溫度在放電電流峰期間的時空分布

Fig.5Thespatial-temporalevolutionofelectrondensity，reducedelectricfieldandelectrontemperatureduringdischargecurrentpeak

(a) 正電流峰期間

(b) 負電流峰期間

Fig.6Thepositionofthemaximalvalueofelectrondensityandspacechargedensityasfunctionoftimeduringdischargecurrentpeak

電流峰期間空間靜電荷與介質表面積累電荷隨時間的變化如圖7所示。

(a) 正電流峰期間

(b) 負電流峰期間

Fig.7Thechangeofchargedistributionasfunctionoftimeduringdischargecurrentpeak

由圖7可以看出，在電流峰期間，負電荷先附著到陽極介質板上，這時空間靜電荷為等量的正電荷，在負電荷幾乎全部附著完成之后，正電荷才附著到陰極介質板上，并且正電荷附著過程的耗時與負電荷相差不大。負電荷先附著是由于電子的遷移率比離子的大兩個量級，耗時相差不大則是由于正電荷附著發(fā)生在離陰極很近且場強很大的位置，如圖6與圖5(c)和5(d)所示，更小的遷移距離與更強的電場使得正負電荷附著過程的耗時相差很小。

2.2 放電過程中的活性粒子

(a) 活性粒子

(b) 帶電粒子

Fig.8Thechangeofthenumberdensityofmajorparticlesinthedischargeprocess

(a) 正電流峰期間

(b) 負電流峰期間

Fig.9Densityofchargeparticledensityvarieswithtimeduringdischargecurrentpeak

3 結 語

本文采用多成分和多反應大氣壓空氣介質阻擋放電的一維自洽流體模型，數值模擬了由10 kHz正弦電壓驅動的同軸圓柱放電裝置的放電，詳細分析了放電電流峰期間電子密度、電子溫度、空間靜電荷的變化過程，主要結論如下：

(1) 在一個電壓周期內會出現兩次不對稱的電流峰，正電流峰的峰值電流更大，負電流峰的峰值電流更小，這是由于正電流峰產生的帶電粒子以及徑向模型的特性導致的；

(2) 在電流峰期間，電子密度、約化電場強度及電子溫度的峰值都從陽極向陰極移動，是一種典型的流注放電過程；

(3) 電流峰期間介質層上正負電荷的附著過程是有著時間差的，首先附著的是負電荷，由于附著過程中正離子有著更小的移動距離以及更強的遷移場強，因此正負電荷附著過程的耗時并沒有太大差異；