硅樹(shù)脂基磁流變膠流變特性研究及Herschel—Bulkley模型參數(shù)識(shí)別

張廣 汪輝興 歐陽(yáng)青 王炅 鄭佳佳

摘 要：為了探究硅樹(shù)脂基質(zhì)磁流變膠的流變特性，自行制備了羰基鐵粉質(zhì)量分?jǐn)?shù)分別為30%、50%、70%的三種磁流變膠MRG-30、MRG-50、MRG-70，并對(duì)其展開(kāi)穩(wěn)態(tài)旋轉(zhuǎn)剪切測(cè)試和動(dòng)態(tài)振蕩剪切測(cè)試.結(jié)果表明：剪切應(yīng)力隨磁場(chǎng)變化分為快速增長(zhǎng)、緩慢增長(zhǎng)、飽和三個(gè)階段，羰基鐵粉含量對(duì)零場(chǎng)粘度、剪切應(yīng)力、響應(yīng)速率影響較大，MRG-70磁流變效應(yīng)最好；磁流變膠的流動(dòng)特性符合Herschel-Bulkley函數(shù)變化規(guī)律，且非牛頓指數(shù)n都滿足n<1，具有剪切稀化特性；線性粘彈性區(qū)域臨界應(yīng)變幅值rLVE隨著磁感應(yīng)強(qiáng)度增強(qiáng)而增大，磁流變膠的儲(chǔ)能模量對(duì)頻率的依賴性微弱；法向應(yīng)力隨著磁感應(yīng)強(qiáng)度增強(qiáng)而增大，但頻率對(duì)材料的法向應(yīng)力的影響十分微弱.

關(guān)鍵詞：磁流變膠；穩(wěn)態(tài)旋轉(zhuǎn)；動(dòng)態(tài)振蕩；Herschel-Bulkley；線性粘彈性

中圖分類號(hào)：TB303 文獻(xiàn)標(biāo)志碼：A

Abstract：In order to study the rheological properties of magnetorheological gel（MRG） based on silicone， three kinds of MRGs named MRG-30， MRG-50， MRG-70 were prepared based on carbonyl iron powder with a mass fraction of 30%， 50%， 70%， respectively. The steady state rotation shear and dynamic oscillation were systematically tested. The results show that the shear stress varies with the magnetic field and can be classified into three stages： rapid growth， slow growth and saturation. The content of carbonyl iron powder has a great influence on the zero-field viscosity， shear stress and response rate， and MRG-70 has the best magnetorheological effect. The flow characteristic of MRG is consistent with the Herschel-Bulkley function， and the non-Newtonian exponent n satisfies that n<1 with shear thinning property. The critical strain amplitude of linear viscoelastic region increases with the enhancement of the magnetic field， and the storage modulus of the MRG is weakly dependent on the frequency. Normal stress increases with the increase of magnetic field， but the influence of frequency on the normal stress of MRG is very weak.

Key words：magnetorheological gel； steady state rotation； dynamic oscillation； Herschel-Bulkley； linear viscoelastic property

磁流變材料作為一種智能材料，在外加磁場(chǎng)的作用下，其流變特性會(huì)發(fā)生連續(xù)、快速、可逆變化，由于其具有耗能低、適應(yīng)溫度范圍廣、低污染、易控制等特點(diǎn)，可廣泛應(yīng)用于各種懸架減振系統(tǒng)、光學(xué)球面透鏡拋光、建筑結(jié)構(gòu)防震、直升機(jī)起落架減振等[1-4].磁流變材料是一類多功能復(fù)合材料，通過(guò)將微米或納米級(jí)軟磁性顆粒分散在不同種類載體中制備而成，根據(jù)載體不同，可將磁流變材料分為磁流變液、磁流變膠、磁流變彈性體等[5-10].

磁流變液是最早研制出來(lái)的一種呈液態(tài)懸浮狀磁流變材料，其流變機(jī)理已被界內(nèi)學(xué)者進(jìn)行廣泛而深入的研究[11-13]，在磁場(chǎng)作用下，其剪切屈服應(yīng)力和粘度變化幅度可在短時(shí)間（毫秒級(jí)）內(nèi)增加兩個(gè)數(shù)量級(jí)以上，使其在阻尼器、制動(dòng)器、減振器、離合器等[14-17]方面的應(yīng)用得到了廣泛的發(fā)展.但目前磁流變液本身的顆粒沉降、凝聚、穩(wěn)定性不足等問(wèn)題以及磁流變器件的密封問(wèn)題仍然沒(méi)有得到很好的解決.為了解決這些問(wèn)題，將具有高粘度的高分子基質(zhì)作為軟磁性顆粒的載體，制備磁流變膠（MRG）[18]和磁流變彈性體（MRE）[19-20].

磁流變彈性體的磁致剪切模量可以通過(guò)外加磁場(chǎng)連續(xù)改變，因而能夠根據(jù)外部條件實(shí)現(xiàn)半主動(dòng)控制，以被廣泛應(yīng)用到減振降噪領(lǐng)域[21]，但是磁流變彈性體的磁流變效應(yīng)較?。ㄌ烊幌鹉z基質(zhì)的磁流變彈性體的磁流變效應(yīng)為133%）[22]，說(shuō)明磁流變彈性體的磁致可控范圍較小，從而限制磁流變彈性體在實(shí)際中的應(yīng)用.

磁流變膠是一種新型磁流變智能材料，其特性介于磁流變液和磁流變彈性體之間，兼有兩者的優(yōu)點(diǎn)，是由微/納米級(jí)磁性顆粒（如：羰基鐵粉，F(xiàn)e3O4）分散在高分子聚合物膠體（如：硅樹(shù)脂，聚氨酯）中制得[23]，并通過(guò)改變高分子基質(zhì)的交聯(lián)度來(lái)控制磁流變膠的零場(chǎng)粘度，進(jìn)而改善顆粒沉降問(wèn)題，在外加磁場(chǎng)作用下具有較高的剪切屈服應(yīng)力，因此具有比磁流變彈性體更高磁流變效應(yīng)，在振動(dòng)控制、阻尼器件、離合器件等方面具有廣泛的應(yīng)用前景[24].龔興龍等[25]制備以明膠作為基體的磁流變膠，并對(duì)其在磁場(chǎng)作用下的主要流變性能進(jìn)行了測(cè)試，對(duì)其磁控流變性能進(jìn)行了分析，解決了制備成本高的問(wèn)題；Mitsumata等[26-27]對(duì)添加流明膠的磁流變液的磁致壓縮模量進(jìn)行了研究；Rankin等[28]對(duì)磁性顆粒在粘塑性基體中的磁流變行為進(jìn)行流研究；Fuchs等[29]對(duì)聚亞安酯基體的磁流變膠進(jìn)行了較為全面的研究，同時(shí)還對(duì)超分子聚合物基體進(jìn)行了研究.

硅樹(shù)脂分子內(nèi)部是由立體結(jié)構(gòu)分子交聯(lián)成更大的立體結(jié)構(gòu)而成的，因而能夠更好地阻止由于重力引起的顆粒的沉降，以及由于分子之間作用力引起的顆粒局部聚集[24，29]，這對(duì)提高器件使用過(guò)程中的穩(wěn)定性具有一定意義.另外硅樹(shù)脂具有明顯的剪切稀化特性，目前研究對(duì)硅樹(shù)脂基質(zhì)磁流變膠在Herschel-Bulkley剪切稀化模型的流變機(jī)理鮮有報(bào)道，因此本文采用硅樹(shù)脂聚合物作為軟磁性顆粒載液，在硅樹(shù)脂聚合物交聯(lián)之后加入羰基鐵粉制備磁流變膠，并對(duì)其穩(wěn)態(tài)和動(dòng)態(tài)磁流變特性進(jìn)行測(cè)試分析，并對(duì)硅樹(shù)脂基磁流變膠在不同磁場(chǎng)下的Herschel-Bulkley流變模型進(jìn)行參數(shù)識(shí)別，特別地，從微觀角度分析了磁流變膠在剪切過(guò)程中法向力產(chǎn)生機(jī)理.

1 試樣制備與實(shí)驗(yàn)方法

1.1 硅樹(shù)脂基磁流變膠制備

1.1.1 材 料

改性環(huán)氧硅樹(shù)脂的合成分為三個(gè)步驟[30-31]：首先，如表1所示的材料通過(guò)縮聚反應(yīng)生成含有羥基或乙氧基的有機(jī)硅低聚物（中間體）；其次，在催化劑的作用下，將第一步所得的有機(jī)硅中間體與環(huán)氧樹(shù)脂在溶劑中進(jìn)行縮合反應(yīng)生成改性環(huán)氧硅樹(shù)脂，其材料的具體參數(shù)如表2所示.最后，將羰基鐵粉末 （型號(hào)： JCF2-2， 吉林吉恩鎳業(yè)有限公司，中國(guó)，平均直徑為5 μm） 作為磁性顆粒與硅樹(shù)脂基質(zhì)均勻混合.

1.1.2 試樣制備

硅樹(shù)脂基磁流變膠（MRG）的制備流程如圖1所示.制備過(guò)程分為三步：分別是有機(jī)硅低聚物（中間體）的制備、改性環(huán)氧硅樹(shù)脂的制備（成品）和硅樹(shù)脂基的磁流變膠的制備.

有機(jī)硅低聚物的制備：在潔凈、干燥的三頸圓底燒瓶中加入乙酸乙酯、丁醇和水的混合液，將系統(tǒng)溫度維持在20～40 ℃之間，攪拌狀態(tài)下由加料口逐漸滴入二甲基二乙氧基硅烷、一甲基三乙氧基硅烷、二苯基二乙氧基硅烷、一苯基二乙氧基硅烷和一苯基三氯硅烷的混合液，并在1～1.5 h滴加完后將系統(tǒng)溫度上升至80 ℃，蒸出反應(yīng)中生成的乙醇，待大部分乙醇蒸出后，將系統(tǒng)溫度上升至120～130 ℃并在真空度為8 kPa以下脫出殘留乙醇，保持0.5～1 h將體系溫度降到60 ℃，得到乙氧基質(zhì)量分?jǐn)?shù)為5.2%、固體質(zhì)量分?jǐn)?shù)為54.21%的有機(jī)硅中間體.

改性環(huán)氧硅樹(shù)脂的制備：將二甲苯與乙酸乙酯按質(zhì)量比為3/2的配比比例混合制備成有機(jī)溶劑，將一定量的環(huán)氧樹(shù)脂和有機(jī)溶劑加入三頸圓底燒瓶，將體系溫度上升至70 ℃保溫，并在攪拌狀態(tài)下使環(huán)氧樹(shù)脂完全熔化，將之前配制的有機(jī)硅中間體緩慢加入到環(huán)氧樹(shù)脂熔化物中，同時(shí)加入催化劑正鈦酸四丁酯，保持體系溫度為60 ℃，在攪拌狀態(tài)下使其完全反應(yīng)，得到改性環(huán)氧硅樹(shù)脂成品.

硅樹(shù)脂基的磁流變膠的制備：將得到的硅樹(shù)脂基質(zhì)按配比分到三個(gè)燒瓶中，在內(nèi)溫為80 ℃的條件下加入羰基鐵粉末并攪拌使其混合均勻得到三種不同配比的磁流變膠.將得到的磁流變膠在室溫（25 ℃）下放置48 h.三種不同配比的MRGs的磁性顆粒的質(zhì)量分?jǐn)?shù)分別為30%，50%， 70%.根據(jù)羰基鐵粉質(zhì)量分?jǐn)?shù)不同分別將三種MRGs命名為MRG-30，MRG-50， MRG-70.

1.2 測(cè)試方法

在穩(wěn)定剪切和振蕩剪切實(shí)驗(yàn)中，用安東帕MCR 301型流變儀測(cè)試磁流變膠流變性能，實(shí)驗(yàn)原理如圖2所示.測(cè)試實(shí)驗(yàn)均在20 ℃下進(jìn)行，試樣置于直徑為20 mm、間距為1 mm的兩平行圓盤之間，磁場(chǎng)垂直穿過(guò)試樣，轉(zhuǎn)盤對(duì)試樣施加穩(wěn)態(tài)和動(dòng)態(tài)載荷，通過(guò)計(jì)算傳感器得到的相應(yīng)扭矩和角速度信號(hào)，對(duì)樣品的流變特性進(jìn)行分析，其穩(wěn)態(tài)和振蕩剪切試驗(yàn)是按如下方式展開(kāi).

1.2.1 穩(wěn)定剪切實(shí)驗(yàn)

固定剪切速率，分別對(duì)MRG-30、MRG-50、 MRG-70三種試樣進(jìn)行磁感應(yīng)強(qiáng)度B從0～1 056 mT的磁場(chǎng)掃描，測(cè)試剪切應(yīng)力τ隨磁感應(yīng)強(qiáng)度B的變化規(guī)律；

固定剪切速率，分別對(duì)MRG-30、MRG-50、MRG-70三種試樣進(jìn)行磁感應(yīng)強(qiáng)度B從250～1 056 mT（250 mT為一臨界值，該值之后法向應(yīng)力隨磁場(chǎng)有明顯變化）的磁場(chǎng)掃描，測(cè)試法向應(yīng)力σ隨磁感應(yīng)強(qiáng)度B的變化規(guī)律；

對(duì)MRG-70進(jìn)行不同定常磁場(chǎng)（0 mT，131 mT，264 mT，528 mT，1 056 mT）下，剪切速率從0～100 s-1變化，分別測(cè)試不同磁場(chǎng)下剪切應(yīng)力τ和表觀粘度η隨磁感應(yīng)強(qiáng)度B的變化規(guī)律；

對(duì)MRG-70進(jìn)行不同定常磁場(chǎng)（0 mT，264 mT，528 mT，1 056 mT）下，剪切速率從0～100 s-1變化，測(cè)試不同磁場(chǎng)下法向應(yīng)力σ隨剪切速率的變化規(guī)律.

1.2.2 振蕩剪切實(shí)驗(yàn)

恒定應(yīng)變頻率f=5 Hz，對(duì)MRG-70進(jìn)行不同定常磁場(chǎng)（0 mT，120 mT，240 mT，480 mT，960 mT）下，應(yīng)變幅值r0在0.001%～10%之間變化，測(cè)試不同磁場(chǎng)下儲(chǔ)能模量G′隨應(yīng)變的變化情況，確定不同磁場(chǎng)下線性粘彈性區(qū)域臨界應(yīng)變幅值rLVE，觀察G′隨r0變化情況，當(dāng)G′出現(xiàn)明顯變化，說(shuō)明材料開(kāi)始進(jìn)入非線性區(qū)，此時(shí)的r0為rLVE；

恒定剪切應(yīng)變幅值r0=0.05%，對(duì)MRG-70進(jìn)行不同定常磁場(chǎng)（120 mT，240 mT，480 mT）下，應(yīng)變頻率從0～100 Hz變化，測(cè)試不同磁場(chǎng)下儲(chǔ)能模量G′隨頻率f的變化規(guī)律；

恒定剪切應(yīng)變幅值r0=0.05%，對(duì)MRG-70進(jìn)行不同定常磁場(chǎng)（0 mT，120 mT，240 mT，480 mT，960 mT）下，應(yīng)變頻率f從20～100 Hz變化，測(cè)試不同磁場(chǎng)下法向應(yīng)力σ隨頻率f的變化規(guī)律.

2 測(cè)試結(jié)果與分析

2.1 磁流變膠穩(wěn)態(tài)剪切流變特性

2.1.1 剪切應(yīng)力隨磁場(chǎng)變化

分別對(duì)MRG-30、MRG-50、MRG-70三種試樣在恒定剪切速率=50 s-1下進(jìn)行剪切應(yīng)力的磁場(chǎng)掃描，結(jié)果如圖3所示.

由圖3可知： 隨著外加磁感應(yīng)強(qiáng)度的增強(qiáng)，剪切應(yīng)力增大速率經(jīng)歷三個(gè)階段：剪切應(yīng)力首先快速增大，磁感應(yīng)強(qiáng)度增強(qiáng)到一定值時(shí)剪切應(yīng)力增長(zhǎng)緩慢，進(jìn)一步增強(qiáng)磁感應(yīng)強(qiáng)度剪切應(yīng)力趨于飽和值.當(dāng)無(wú)外加磁場(chǎng)時(shí)，MRG-30、MRG-50、MRG-70的剪切應(yīng)力分別為48.36 Pa、52.12 Pa、99.15 Pa，這表明磁流變膠的零場(chǎng)粘度隨著羰基鐵粉質(zhì)量分?jǐn)?shù)的增加而增大.隨著磁感應(yīng)強(qiáng)度增強(qiáng)，MRG-70增大速率最快，這表明羰基鐵粉含量越高，材料的磁致響應(yīng)越快，此時(shí)，磁流變膠內(nèi)部開(kāi)始快速形成鏈柱狀或網(wǎng)狀結(jié)構(gòu)；進(jìn)一步增強(qiáng)磁感應(yīng)強(qiáng)度，MRG-30首先達(dá)到飽和值，此時(shí)所形成的鏈狀或柱狀結(jié)構(gòu)強(qiáng)度達(dá)到最大或飽和，表明羰基鐵粉含量越低，內(nèi)部結(jié)構(gòu)達(dá)到穩(wěn)定所需的磁感應(yīng)強(qiáng)度越低，且飽和剪切應(yīng)力值也越小.如在B為450 mT時(shí)，MRG-30的剪切應(yīng)力達(dá)到飽和值5 300 Pa；B為633 mT時(shí)，MRG-50的剪切應(yīng)力達(dá)到飽和值10 700 Pa；在B為950 mT時(shí)，MRG-70的剪切應(yīng)力達(dá)到飽和值25 090 Pa.由測(cè)試結(jié)果計(jì)算可得：MRG-30、MRG-50、MRG-70的剪切應(yīng)力飽和值與零場(chǎng)下剪切應(yīng)力的比值分別為109.59、205.29和253.05，說(shuō)明MRG-70的磁致剪切應(yīng)力變化最明顯，材料的磁流變效應(yīng)最好，因此，實(shí)驗(yàn)主要針對(duì)MRG-70展開(kāi)測(cè)試研究.

2.1.2 剪切應(yīng)力與表觀粘度隨剪切速率變化

圖4和圖5分別為MRG-70流動(dòng)曲線和粘度曲線.由圖4可知：剪切應(yīng)力隨剪切速率呈非線性變化，剪切屈服應(yīng)力（流動(dòng)曲線中零剪切速率時(shí)所對(duì)應(yīng)的剪切應(yīng)力）隨磁感應(yīng)強(qiáng)度增強(qiáng)而增大.由圖5可知：在不同磁場(chǎng)下表觀粘度都隨著剪切速率增大而減小，說(shuō)明磁流變膠為非牛頓流體，并表現(xiàn)為剪切稀化特性.

基于以上論述，流動(dòng)特性可以用Herschel-Bulkley描述，其方程如下：

分別對(duì)不同磁場(chǎng)下磁流變膠的流動(dòng)曲線進(jìn)行Herschel-Bulkley函數(shù)擬合，如圖6所示，并對(duì)剪切屈服應(yīng)力τy，稠度系數(shù)k，非牛頓指數(shù)n進(jìn)行參數(shù)識(shí)別，結(jié)果如表3所示.

由表3可知：對(duì)于不同磁場(chǎng)條件下非牛頓指數(shù)n都滿足n<1，說(shuō)明在不同磁場(chǎng)下磁流變膠是一種具有初始剪切屈服應(yīng)力并伴隨剪切稀化特性的非牛頓流體，結(jié)果符合Yangguang Xu等[32]人的研究結(jié)論，因此可進(jìn)一步證明用Herschel-Bulkley模型描述磁流變膠流動(dòng)特性的可行性；另外，由表3可得剪切屈服應(yīng)力（此時(shí)剪切屈服應(yīng)力可近似描述為流動(dòng)曲線的Herschel-Bulkley擬合曲線在零剪切速率時(shí)所對(duì)應(yīng)的剪切應(yīng)力）隨磁場(chǎng)變化情況如圖7所示.

結(jié)合表3和圖7可知： 隨著磁感應(yīng)強(qiáng)度增強(qiáng)，剪切屈服應(yīng)力變化情況分為三個(gè)階段：在0～131 mT時(shí)磁性顆粒開(kāi)始被磁化，局部形成較弱磁疇，開(kāi)始掙脫高分子鏈的束縛沿著磁場(chǎng)方向移動(dòng)，排列成分段鏈狀，但由于磁場(chǎng)較弱，只有被高分子鏈?zhǔn)`較小的少數(shù)磁性顆粒掙脫開(kāi)來(lái)，如圖8（a），因此在此磁場(chǎng)范圍內(nèi)力學(xué)性能上表現(xiàn)為剪切屈服應(yīng)力隨磁場(chǎng)變化較緩的特點(diǎn).當(dāng)磁感應(yīng)強(qiáng)度進(jìn)一步增強(qiáng)（約在131～528 mT之間），大部分磁性顆粒掙脫高分子鏈的機(jī)械束縛，并迅速沿著磁場(chǎng)方向排列成鏈柱狀或網(wǎng)狀，如圖8（b），表現(xiàn)為剪切屈服應(yīng)力迅速隨磁感應(yīng)強(qiáng)度增強(qiáng)而增大[33].再進(jìn)一步增強(qiáng)磁感應(yīng)強(qiáng)度，剩余的小部分被嚴(yán)重束縛的磁性顆粒也開(kāi)始沿磁場(chǎng)方向移動(dòng)，鏈柱狀和網(wǎng)狀結(jié)構(gòu)加強(qiáng)，表現(xiàn)為剪切屈服應(yīng)力隨磁場(chǎng)增強(qiáng)有微小上升最后達(dá)到飽和值.

2.2 磁流變膠動(dòng)態(tài)粘彈特性

2.2.1 線性粘彈區(qū)域臨界應(yīng)變隨磁場(chǎng)變化規(guī)律

為進(jìn)一步研究磁場(chǎng)對(duì)磁流變膠流變特性的影響，在不定常磁場(chǎng)下對(duì)MRG-70在恒應(yīng)變頻率為5 Hz，應(yīng)變幅值范圍從0.001%～10%條件下進(jìn)行動(dòng)態(tài)特性實(shí)驗(yàn)，測(cè)試結(jié)果如圖9所示.

由圖9可知： 在小應(yīng)變情況下，儲(chǔ)能模量隨應(yīng)變變化為常數(shù)，材料表現(xiàn)為線性粘彈特性，在零場(chǎng)條件材料的線性粘彈性（LVE）范圍約為0～0.008%；隨著磁感應(yīng)強(qiáng)度的增強(qiáng)，線性粘彈性區(qū)域擴(kuò)大，磁感應(yīng)強(qiáng)度為131 mT時(shí)，線性粘彈性范圍約為0～0.021%；當(dāng)磁感應(yīng)強(qiáng)度為528 mT時(shí)，線性粘彈性范圍約為0～0.07%；進(jìn)一步增大應(yīng)變幅值，儲(chǔ)能模量隨應(yīng)變變化明顯，呈現(xiàn)出明顯的非線性關(guān)系.

其中在小應(yīng)變條件下，材料表現(xiàn)為線性粘彈特性，具有特殊的物理意義：在線性粘彈性區(qū)域內(nèi)，外加激勵(lì)信號(hào)引起的材料微結(jié)構(gòu)的破壞可以忽略，這個(gè)特性有助于進(jìn)一步研究材料微結(jié)構(gòu)演化與動(dòng)態(tài)特性的關(guān)系.線性粘彈區(qū)域內(nèi)磁流變膠的性能通過(guò)磁流變效應(yīng)（MR effect）進(jìn)行評(píng)價(jià)，磁流變效應(yīng)定義為磁場(chǎng)引起的儲(chǔ)能模量的變化量與零磁場(chǎng)儲(chǔ)能模量的比值，其計(jì)算公式如下：

磁流變效應(yīng)越高說(shuō)明材料在磁場(chǎng)下的可控性越好，圖10給出在應(yīng)變?yōu)?.011 3%，應(yīng)變頻率為5 Hz下，MRG-70在不同磁場(chǎng)下的磁流變效應(yīng).

由圖10可知：試樣在磁感應(yīng)強(qiáng)度為480 mT時(shí)，磁流變效應(yīng)達(dá)到最大值188.8%，還可以看出在磁感應(yīng)強(qiáng)度為120 mT附近，磁流變效應(yīng)達(dá)到飽和.說(shuō)明材料磁致特性在磁感應(yīng)強(qiáng)度為0～120 mT范圍內(nèi)磁場(chǎng)依賴性較大，能滿足磁流變器件振動(dòng)控制要求.

另外，由圖11可知： 在非粘彈性區(qū)域內(nèi)，材料的損耗因子隨著應(yīng)變幅值的增大而增大，表現(xiàn)出材料的彈性特性減弱，粘性特性增強(qiáng)，內(nèi)部微結(jié)構(gòu)被破壞，產(chǎn)生不可恢復(fù)變形.

2.2.2 儲(chǔ)能模量隨應(yīng)變頻率變化規(guī)律

在恒定剪切應(yīng)變幅值r0=0.05%下，對(duì)MRG-70的儲(chǔ)能模量進(jìn)行不同磁場(chǎng)條件下的頻率掃描，結(jié)果如圖12所示.

由圖12可知：在施加磁場(chǎng)時(shí)，材料的儲(chǔ)能模量隨磁感應(yīng)強(qiáng)度的增強(qiáng)而增大，但隨著頻率增大，儲(chǔ)能模量變化不大，說(shuō)明在線性粘彈性區(qū)域內(nèi)，頻率在0～100 Hz之間時(shí)，磁流變膠的儲(chǔ)能模量對(duì)頻率的依賴性微弱，結(jié)論與重慶大學(xué)的廖昌榮等[34]研究結(jié)果相符，磁流變膠的這種特性使其在器件控制方面更加容易.

2.3 磁流變膠法向應(yīng)力影響因素

2.3.1 磁場(chǎng)對(duì)法向應(yīng)力的影響

恒定剪切速率，分別對(duì)MRG-30，MRG-50， MRG-70三種試樣的法向應(yīng)力進(jìn)行磁感應(yīng)強(qiáng)度從250 mT到1 056 mT磁場(chǎng)掃描，結(jié)果如圖13所示.

由圖13可知：三種試樣的法向應(yīng)力隨著磁感應(yīng)強(qiáng)度增強(qiáng)而增大，說(shuō)明在磁場(chǎng)的作用下，磁性顆粒相互吸引排列成鏈柱狀或網(wǎng)狀，隨著磁感應(yīng)強(qiáng)度增強(qiáng)顆粒之間相互擠壓越明顯造成法向應(yīng)力增大；在B達(dá)到500 mT時(shí)，MRG-30首先達(dá)到飽和值0.939 N，隨著磁場(chǎng)進(jìn)一步增加到650 mT時(shí)，MRG-50達(dá)到飽和值2.07 N，當(dāng)磁場(chǎng)增加到1 056 mT時(shí)，MRG-70有達(dá)到飽和值的趨勢(shì)，約為6.34 N，從法向應(yīng)力隨磁場(chǎng)變化規(guī)律同樣也可表明羥基鐵粉含量越高，試樣形成穩(wěn)定內(nèi)部結(jié)構(gòu)所需的磁場(chǎng)越大，且飽和法向應(yīng)力值也越大.

2.3.2 剪切速率對(duì)法向應(yīng)力的影響

對(duì)MRG-70進(jìn)行不同定常磁場(chǎng)下，剪切速率從0～100 s-1變化，測(cè)試不同磁場(chǎng)下法向應(yīng)力隨剪切速率的變化規(guī)律，測(cè)試結(jié)果如圖14所示.

由圖14可知：相同剪切速率下，法向應(yīng)力隨磁感應(yīng)強(qiáng)度增強(qiáng)而增大，在零磁場(chǎng)條件下，由于重力作用，法向應(yīng)力幾乎為與零非常接近的負(fù)值，且不隨剪切速率的變化而變化；這表明當(dāng)外界施加剪切速率時(shí)，硅樹(shù)脂大分子鏈團(tuán)帶動(dòng)附著其分子鏈上的磁性顆粒一起運(yùn)動(dòng)，且其形狀開(kāi)始由原先的球狀沿著剪切速率方向發(fā)生改變，剪切速率越大其形狀變化越顯著，如圖15所示，因此在垂直剪切速率的法向不產(chǎn)生應(yīng)力；而在磁場(chǎng)存在的情況下，磁性顆粒在磁場(chǎng)方向成鏈柱狀或網(wǎng)狀，顆粒之間產(chǎn)生擠壓效果[35-36]，磁感應(yīng)強(qiáng)度越強(qiáng)擠壓越厲害，因此在磁場(chǎng)存在情況下具有法向應(yīng)力且隨磁感應(yīng)強(qiáng)度增強(qiáng)法向應(yīng)力越大，如圖16所示.在磁感應(yīng)強(qiáng)度為264 mT和528 mT時(shí)，法向應(yīng)力隨剪切速率增大而減小，這是由于隨著剪切速率的增大，鏈柱狀或網(wǎng)狀結(jié)構(gòu)被剪切破壞的速率要越來(lái)越大于在此磁場(chǎng)下顆粒重組的速率；當(dāng)磁感應(yīng)強(qiáng)度進(jìn)一步增加到1 056 mT時(shí)，法向應(yīng)力幾乎不隨剪切速率變化，這表明此時(shí)顆粒重組與剪切破壞達(dá)到動(dòng)態(tài)平衡.

2.3.3 剪切頻率對(duì)法向應(yīng)力的影響

為進(jìn)一步研究頻率對(duì)法向應(yīng)力的影響，在恒定剪切應(yīng)變幅值r0=0.05%下，對(duì)MRG-70的法向應(yīng)力進(jìn)行不同磁場(chǎng)下的頻率掃描，結(jié)果如圖17所示.

由圖17可知：在不同磁場(chǎng)下，法向應(yīng)力隨頻率變化微小，可見(jiàn)，頻率對(duì)材料的法向力的影響十分微弱，而磁場(chǎng)對(duì)材料法向應(yīng)力影響較明顯；從零場(chǎng)情況下的法向力1.41 N增加到960 mT時(shí)的15.5 N，增大了將近11倍.值得注意的是：結(jié)論與Gong等[37]人關(guān)于磁流變液的法向力在穩(wěn)定磁場(chǎng)下隨頻率上下震蕩的結(jié)論不同，磁流變膠不隨頻率變化的特性能夠更加拓寬其在應(yīng)用領(lǐng)域的視野.

3 結(jié) 論

自行制備了三種不同配比的硅樹(shù)脂基磁流變膠，根據(jù)體系中羰基鐵粉質(zhì)量分?jǐn)?shù)分別為30%、50%、70%，將三種試樣分別命名為MRG-30、MRG-50、MRG-70，并對(duì)其展開(kāi)穩(wěn)態(tài)旋轉(zhuǎn)剪切實(shí)驗(yàn)和動(dòng)態(tài)振蕩剪切實(shí)驗(yàn)，結(jié)論如下：

1）磁流變膠剪切應(yīng)力隨磁場(chǎng)變化分為快速增長(zhǎng)、緩慢增長(zhǎng)、飽和三個(gè)階段；零場(chǎng)粘度隨著羥基鐵粉質(zhì)量分?jǐn)?shù)的增加而增大；羰基鐵粉含量越高，對(duì)磁場(chǎng)的響應(yīng)越快，羰基鐵粉含量越低，內(nèi)部結(jié)構(gòu)達(dá)到穩(wěn)定所需的磁感應(yīng)強(qiáng)度越低，且飽和剪切應(yīng)力值也越??；MRG-70的磁致剪切應(yīng)力變化最明顯，材料的磁流變效應(yīng)最好.

2）磁流變膠的流動(dòng)特性符合Herschel-Bulkley函數(shù)變化規(guī)律，不同磁場(chǎng)條件下非牛頓指數(shù)n都滿足n<1，說(shuō)明在不同磁場(chǎng)下磁流變膠是一種具有初始剪切屈服應(yīng)力并伴隨剪切稀化特性；隨著磁感應(yīng)強(qiáng)度增強(qiáng)，剪切屈服應(yīng)力變化情況分為三個(gè)階段：緩慢增長(zhǎng)、快速增長(zhǎng)、緩慢增長(zhǎng)到飽和值.

3）在小應(yīng)變情況下，磁流變膠存在線性粘彈特性，線性粘彈性區(qū)域臨界應(yīng)變幅值rLVE隨著磁感應(yīng)強(qiáng)度增強(qiáng)而增大，MRG-70在磁感應(yīng)強(qiáng)度為480 mT時(shí)，磁流變效應(yīng)達(dá)到最大值188.8%，能滿足磁流變器件振動(dòng)控制要求；在非粘彈性區(qū)域內(nèi)，材料的損耗因子隨著應(yīng)變幅值的增大而增大，材料發(fā)生永久變形；材料的儲(chǔ)能模量隨磁感應(yīng)強(qiáng)度增強(qiáng)而增大，但與磁流變液不一樣，磁流變膠的儲(chǔ)能模量對(duì)頻率的依賴性微弱.

4）試樣的法向應(yīng)力隨著磁感應(yīng)強(qiáng)度增強(qiáng)而增大，在零磁場(chǎng)條件下，法向應(yīng)力幾乎為與零非常接近的負(fù)值，且不隨剪切速率的變化而變化；在磁場(chǎng)存在情況下具有法向應(yīng)力且隨磁感應(yīng)強(qiáng)度增強(qiáng)法向應(yīng)力越大；在不同磁場(chǎng)下，頻率對(duì)材料的法向力的影響十分微弱.

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