貴州東部某燃煤電廠汞排放對(duì)周邊環(huán)境空氣及土壤的影響

高蘭蘭，傅成誠(chéng)，馮新斌，李仲根，周少奇

1.貴州省環(huán)境監(jiān)測(cè)中心站，貴州 貴陽(yáng) 550081 2.貴州大學(xué)，貴州 貴陽(yáng) 550025 3.中國(guó)科學(xué)院地球化學(xué)研究所，環(huán)境地球化學(xué)國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，貴州 貴陽(yáng) 550081 4.貴州省科學(xué)院，貴州 貴陽(yáng) 550001

汞(Hg)是一種具有高度生物累積性的有毒重金屬，即使很小的釋放量也會(huì)導(dǎo)致長(zhǎng)期而嚴(yán)峻的環(huán)境健康問(wèn)題。釋放到環(huán)境中的Hg易發(fā)生甲基化生成甲基汞(MeHg)，使毒性增強(qiáng)，MeHg還能通過(guò)食物鏈傳遞作用，逐級(jí)放大，在高營(yíng)養(yǎng)級(jí)生物中高度富集，可通過(guò)人體的血腦屏障，對(duì)人體中樞神經(jīng)系統(tǒng)產(chǎn)生危害[1]。Hg可通過(guò)自然過(guò)程與人為活動(dòng)釋放和遷移進(jìn)入環(huán)境中，據(jù)估算，全球Hg排放中人為排放的Hg占60%～80%[2]。在中國(guó)，煤炭是主要的自然資源和化石燃料，廣泛用于火力發(fā)電廠的燃料，而煤炭中Hg平均含量為0.22 mg/kg[3]，其燃燒后Hg排放不容忽視。研究表明，1999年中國(guó)的人為排放總Hg為536(±236) t，其中38%來(lái)自于煤炭燃燒[4]。2010年，全球經(jīng)煤炭燃燒過(guò)程向大氣排放的Hg為474 t，來(lái)自燃煤電廠和工業(yè)用途的排放量超過(guò)85%[1]，呈增加趨勢(shì)。燃煤電廠排放的Hg不僅造成大氣污染，還會(huì)經(jīng)干濕沉降累積于土壤中，造成土壤環(huán)境污染。為了摸清貴州東部某典型燃煤電廠周邊環(huán)境空氣及土壤Hg污染狀況，對(duì)貴州東部某典型燃煤電廠周邊環(huán)境空氣和土壤Hg含量進(jìn)行監(jiān)測(cè)，對(duì)其分布特征進(jìn)行研究，以期為該電廠周邊大氣污染和土壤環(huán)境Hg污染的防治提供科學(xué)依據(jù)。

1 實(shí)驗(yàn)部分

1.1 火電廠概況

該燃煤火電廠位于貴州東部銅仁地區(qū)。屬亞熱帶季風(fēng)性濕潤(rùn)氣候，冬無(wú)嚴(yán)寒，夏無(wú)酷暑。年平均相對(duì)溫度79%，年降水量1 174.1 mm，年日照時(shí)數(shù)1 206.7 h。該電廠現(xiàn)有建設(shè)規(guī)模為2×300 MW亞臨界凝汽式汽輪發(fā)電機(jī)組，于2004年4月開(kāi)工建設(shè)，1號(hào)機(jī)組2006年3月投入試運(yùn)行，2號(hào)機(jī)組2006年10月投入試運(yùn)行。原有電廠2×12 MW機(jī)組已于2005年1月1日正式關(guān)停。目前，該電廠的污染控制措施為選擇性催化還原脫硝、靜電除塵、石灰石-石膏濕法脫硫。

1.2 樣品采集

根據(jù)該燃煤電廠所在地地形特征并結(jié)合當(dāng)?shù)啬杲y(tǒng)計(jì)的風(fēng)向玫瑰圖，在電廠周圍不同半徑處采集土壤樣品。土壤樣品采集嚴(yán)格按照《土壤環(huán)境監(jiān)測(cè)技術(shù)規(guī)范》(HJ/T 166—2004)執(zhí)行。共設(shè)11個(gè)采樣點(diǎn)位，采樣深度為地表以下5～20 cm，采樣點(diǎn)位分布見(jiàn)圖1。同時(shí)，在電廠的實(shí)測(cè)下風(fēng)向上、距電廠5.0 km范圍內(nèi)監(jiān)測(cè)環(huán)境空氣總Hg濃度，用Lumex RA-915 M測(cè)汞儀，共監(jiān)測(cè)30個(gè)樣點(diǎn)。

圖1 電廠周邊土壤樣品采樣點(diǎn)位分布示意圖Fig.1 Distribution of soil sampling points around the power plant

1.3 樣品分析測(cè)試

1.3.1 樣品處理

采集的土壤樣品經(jīng)通風(fēng)晾干，去除碎石、植物殘根等外來(lái)物后采用木棍碾碎，過(guò)0.15 mm尼龍篩后裝袋備用。

1.3.2 樣品分析

土壤Hg含量分析：稱取0.100 0～0.300 0 g經(jīng)上述處理后的土壤樣品，利用Lumex RA-915M測(cè)汞儀進(jìn)行測(cè)定。

土壤pH分析：采用實(shí)驗(yàn)室超純水為浸提液，土-水混合溶液的質(zhì)量比為1∶2.5。稱取過(guò)125 μm篩的自然風(fēng)干土壤樣品10.0 g置于50 mL塑料離心管中，加入25 mL超純水，在振蕩器上振蕩5 min，靜置1～3 h后，將校正好的pH計(jì)玻璃電極插入上層清液中，待讀數(shù)穩(wěn)定后記錄待測(cè)溶液的pH。

土壤有機(jī)質(zhì)分析：采用重鉻酸鉀容量法進(jìn)行測(cè)定。稱取0.10～0.20 g經(jīng)處理后的土壤樣品加入50 mL比色管中，準(zhǔn)確加入5 mL濃度為0.16 mol/L的K2Cr2O7溶液。搖勻置入沸水中，在100 ℃下保持15 min，將比色管中的反應(yīng)物全部轉(zhuǎn)入250 mL三角瓶中，加水至120 mL左右，加3滴鄰菲羅啉指示劑，用濃度為0.2 mol/L的FeSO4溶液滴定至轉(zhuǎn)為紅色為止。

1.3.3 質(zhì)量控制

樣品在分析測(cè)試過(guò)程中均嚴(yán)格實(shí)施質(zhì)控措施，包括平行樣分析、樣品加標(biāo)回收等，其中加標(biāo)回收率為90%～112%，分析質(zhì)量可靠。

1.4 土壤Hg污染評(píng)價(jià)方法

1.4.1 單因子污染指數(shù)法

采用單因子污染指數(shù)法[5]對(duì)該燃煤電廠周邊表層土壤Hg污染程度進(jìn)行評(píng)價(jià)，其計(jì)算公式為

Pi=Ci/S

(1)

式中：P為單因子污染指數(shù);Ci為第i個(gè)采樣點(diǎn)土壤Hg的實(shí)測(cè)值;S為Hg污染評(píng)價(jià)標(biāo)準(zhǔn)的臨界值，本次研究選擇貴州省A層土壤背景值[6]作為臨界值。污染程度劃分等級(jí):P≤1為非污染，13為重度污染[7]。

1.4.2 地累積指數(shù)法

采用地累積指數(shù)法對(duì)該燃煤電廠周邊表層土壤Hg污染現(xiàn)狀進(jìn)行評(píng)價(jià)，其計(jì)算公式為

Igeo=log2[Cn/(k×S)]

(2)

式中：Igeo為地累積指數(shù)；Cn為第n個(gè)采樣點(diǎn)土壤Hg實(shí)測(cè)值；k為考慮各地巖石差異可能會(huì)引起背景值變化而取的系數(shù)[8]，取值為1.5;S為土壤中Hg的地球化學(xué)背景值，本次研究選擇貴州省A層土壤背景值[6]作為背景值。地積累指數(shù)法[9]評(píng)價(jià)結(jié)果分級(jí)標(biāo)準(zhǔn),見(jiàn)表1。

表1 地累積指數(shù)分級(jí)標(biāo)準(zhǔn)Table 1 Grading standard of The index of geo-accumulation

1.4.3 Hakanson潛在生態(tài)危害指數(shù)法

采用Hakanson潛在生態(tài)危害指數(shù)法對(duì)該燃煤電廠周邊表層土壤Hg污染現(xiàn)狀進(jìn)行評(píng)價(jià)。其計(jì)算公式為

Ei=T·Pi，Pi=Ci/S

(3)

式中：Ei為Hg的潛在生態(tài)危害系數(shù);T為Hg的毒性系數(shù)(以40計(jì))[10];Ci為第i個(gè)采樣點(diǎn)土壤Hg含量測(cè)定值;S為Hg的地球化學(xué)參比值(背景值)，本次研究選擇貴州省A層土壤背景值[6]作為參比值。Hakanson潛在生態(tài)危害指數(shù)法[11]評(píng)價(jià)結(jié)果分級(jí)標(biāo)準(zhǔn),見(jiàn)表2。

表2 潛在生態(tài)危害指數(shù)土壤質(zhì)量分級(jí)標(biāo)準(zhǔn)Table 2 Soil quality classification standard of potential ecological risk index

1.5 數(shù)理統(tǒng)計(jì)

采用Excel 2003、SPSS 19.0軟件對(duì)數(shù)據(jù)進(jìn)行統(tǒng)計(jì)、相關(guān)性分析，采用Origin、Coreldraw 14.0對(duì)圖件進(jìn)行繪制。

2 結(jié)果與討論

2.1 燃煤電廠周邊環(huán)境空氣Hg含量特征

該燃煤電廠下風(fēng)向環(huán)境空氣中Hg濃度為23.6～169.9 ng/m3，平均值為91.7 ng/m3，遠(yuǎn)高于北半球大氣氣態(tài)總Hg的平均背景值(1.5～2.0 ng/m3)[12]，但低于國(guó)內(nèi)規(guī)定的人居環(huán)境大氣Hg標(biāo)準(zhǔn)值(300 ng/m3)，也低于吸入元素Hg無(wú)癌癥影響經(jīng)驗(yàn)值(200 ng/m3)，見(jiàn)圖2。電廠周邊環(huán)境空氣中Hg的濃度隨距離的變化而呈現(xiàn)不同的趨勢(shì)，表現(xiàn)為2.7 km范圍內(nèi)Hg濃度隨距離的增大而增大，在2.7 km處出現(xiàn)最大值；2.7～5.0 km范圍內(nèi)Hg濃度隨距離的增大而減小。鄭劍銘等[13]研究指出，環(huán)境空氣Hg濃度分布是高斯擴(kuò)散與干濕沉降共同作用的結(jié)果，環(huán)境空氣Hg濃度最大值出現(xiàn)在距排放源1～2 km的環(huán)形區(qū)域內(nèi)，在2.0 km范圍外，環(huán)境空氣平均Hg濃度隨采樣點(diǎn)與污染源距離的增大而減小，其結(jié)論與本研究結(jié)果基本相同。可見(jiàn)，燃煤電廠Hg排放已造成周邊環(huán)境空氣Hg濃度的增加，并隨著距離的增加濃度值呈現(xiàn)先增后降的趨勢(shì)，拐點(diǎn)在距離排放口2～3 km處。

圖2 電廠周邊下風(fēng)向地表空氣Hg濃度Fig.2 Mercury concentration of up-ground air of power plant

2.2 燃煤電廠周邊土壤中Hg含量及理化性質(zhì)

分析結(jié)果表明，該燃煤電廠周邊表層土壤pH為5.88～7.90，平均值為6.95，變異系數(shù)為10.45%,土壤呈中性。土壤有機(jī)質(zhì)含量為1.27%～6.49%，平均值為3.37%，變異系數(shù)為54.78%。土壤Hg含量為0.371～2.928 mg/kg，平均值為0.939 mg/kg，略高于國(guó)家《土壤環(huán)境質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)》(征求意見(jiàn)稿)(GB 15618—2008) 中的二級(jí)標(biāo)準(zhǔn)限值(0.7 mg/kg，6.5

國(guó)內(nèi)對(duì)燃煤電廠周邊土壤Hg富集情況已開(kāi)展了少量研究，所得結(jié)果不盡相同。其中，陜西寶雞電廠周邊土壤Hg含量為0.137～2.105 mg/kg, 平均值為0.606 mg/kg[14]；安徽蕪湖燃煤電廠周邊土壤Hg含量為0.025～1.696 mg/kg，平均值為0.212 mg/kg[15]；安徽省某電廠周邊土壤Hg含量為0.015～0.076 mg/kg，均值為0.030 mg/kg(n=60)[16]；內(nèi)蒙古自治區(qū)某電廠周邊土壤Hg含量為0.06～0.49 mg/kg，均值為0.23 mg/kg[17]。該燃煤電廠周邊表層土壤Hg含量，明顯高于前人研究數(shù)據(jù)，這可能與該電廠的運(yùn)營(yíng)年限相對(duì)較長(zhǎng)有關(guān)，燃煤電廠排放的Hg通過(guò)干濕沉降在土壤中累積，致使土壤Hg含量增高。

此外，有研究表明，貴州煤炭中Hg的平均含量為0.552 mg/kg，燃煤引起的汞污染問(wèn)題非常嚴(yán)重[18-20]。該燃煤電廠周邊土壤Hg含量為貴州省A層土壤背景值的8.5倍，可見(jiàn)，該燃煤電廠已引起周邊土壤Hg的累積，潛在環(huán)境問(wèn)題突出。燃煤電廠周邊土壤Hg含量的變異系數(shù)較大，為91.20%，表明土壤Hg的空間差布受外界影響嚴(yán)重，存在較大的空間差異。采樣點(diǎn)S1、S10土壤Hg含量明顯較低，且位于電廠非主導(dǎo)風(fēng)向的下風(fēng)向，說(shuō)明電廠主導(dǎo)風(fēng)向上土壤Hg污染更嚴(yán)重。同時(shí)，從分布特征上看，燃煤電廠周邊1 km內(nèi)土壤中Hg濃度明顯高于1 km外土壤中Hg濃度。可見(jiàn),燃煤電廠氣態(tài)污染物的排放是周邊土壤污染的主要因素。電廠周邊土壤Hg含量和理化性質(zhì)見(jiàn)表3。

表3 電廠周邊土壤Hg含量和理化性質(zhì)Table 3 mercury content and physicochemical properties of soil around power plant

2.3 燃煤電廠周邊土壤Hg污染評(píng)價(jià)

以貴州省A層土壤背景值0.110 mg/kg為臨界值，燃煤電廠周邊土壤Hg污染的3種評(píng)價(jià)方法結(jié)果，見(jiàn)表4。Hg的單因子污染指數(shù)(P)為3.373～26.618，平均值為8.531，所有樣品點(diǎn)位均為重度污染水平。Hg的地積累指數(shù)(Igeo)為1.169～4.149，平均值為2.224，整體呈現(xiàn)中度至重度污染水平，其中54.5%的樣品點(diǎn)位呈中度至重度污染水平，36.4%的樣品點(diǎn)呈中度污染水平。僅一個(gè)樣品點(diǎn)位(S6)呈現(xiàn)重污染至極重污染水平。根據(jù)Hg的Hakanson潛在生態(tài)危害指數(shù)評(píng)價(jià)結(jié)果，該區(qū)土壤Hg的潛在生態(tài)危害指數(shù)(Ei)為134.909～1 064.727，平均值為341.256，表明該區(qū)表層土壤的潛在生態(tài)危害程度整體為極強(qiáng)水平。其中36.4%的樣品點(diǎn)位的潛在生態(tài)危害程度為極強(qiáng)水平，54.5%的樣品點(diǎn)位的潛在生態(tài)危害程度為很強(qiáng)水平，僅一個(gè)樣品點(diǎn)位(S8)的潛在生態(tài)危害程度為強(qiáng)水平。可以看出，單因子污染指數(shù)法不能準(zhǔn)確反映實(shí)際情況，地積累指數(shù)法與Hakanson潛在生態(tài)危害指數(shù)評(píng)價(jià)結(jié)果類似。

以不同采樣半徑內(nèi)表層土壤Hg平均值進(jìn)行統(tǒng)計(jì)分析。結(jié)果表明，與電廠距離小于1.0 km范圍內(nèi)污染程度最嚴(yán)重，2.0～5.0 km次之，1.0～2.0 km范圍內(nèi)的樣品點(diǎn)位污染程度較輕。有研究表明，燃煤電廠周圍1～2 km內(nèi)表層土壤Hg污染程度有所升高，而2 km以外污染程度隨距電廠距離的增加而降低[16]。方鳳滿研究得出，表層土壤Hg含量在距燃煤電廠1.0 km處最大，距離1.0 km內(nèi)次之，距離1.0 km以外，土壤Hg含量隨距離增大而減小，衰減趨勢(shì)明顯[15]。然而，本研究得出的2.0～5.0 km污染程度高于1.0～2.0 km的樣品點(diǎn)位，表明該燃煤電廠周邊土壤Hg污染范圍較廣。

表4 燃煤電廠周邊土壤Hg污染評(píng)價(jià)結(jié)果Table 4 The results of mercury pollution assessment in soil around coal fired power plant

圖3 燃煤電廠周邊土壤Hg含量與土壤理化性質(zhì)關(guān)系Fig.3 The relationship between soil mercury content and soil physicochemical properties

2.4 Hg含量與土壤理化性質(zhì)的相關(guān)性

2.4.1 土壤pH

pH是土壤化學(xué)性質(zhì)的綜合反映，會(huì)影響土壤中各陰陽(yáng)離子的吸附程度。方鳳滿等[15]研究認(rèn)為，偏酸性和中性的蕪湖燃煤電廠周邊土壤中Hg含量與土壤pH呈正相關(guān)性。也有學(xué)者認(rèn)為，在中性偏堿性的土壤中Hg含量與pH呈負(fù)相關(guān)關(guān)系[21-22]。王道涵等[17]研究表明，在堿性土壤中，pH<8時(shí)，隨著pH的升高，Hg含量也升高，但當(dāng)pH繼續(xù)升高(>8.0)時(shí)，Hg2+吸附量卻會(huì)降低。這是由于pH升高，H+濃度降低，減少了H+和Hg2+在吸附點(diǎn)位上的競(jìng)爭(zhēng)作用。低pH土壤中會(huì)有更多的H+、Hg2+競(jìng)爭(zhēng)吸附點(diǎn)位，導(dǎo)致Hg2+吸附量小；而在pH繼續(xù)升高(>8.0)時(shí)，Hg2+吸附量卻會(huì)降低。這是由于達(dá)到一定的pH以后，OH-濃度隨pH升高而增加，使Hg(OH)Cl的活性比Hg(OH)2高，因此土壤中Hg2+的吸附量也隨之降低[23]。本研究中，電廠周邊土壤pH為5.88～7.90，平均值為6.95，土壤Hg含量與土壤pH呈一定程度的正相關(guān)性，與方鳳滿等研究結(jié)果一致，但短距離內(nèi)土壤pH跨度較大，形成這種結(jié)果的原因可能是燃煤電廠排放污染物(如二氧化硫、氮氧化物等)已破壞了周邊土壤原有平衡，同時(shí)排出的廢氣中含有一定量的氯化汞，原有的Hg(OH)2與HgCl2的吸附平衡狀態(tài)被打破，H+與OH-的多少不再?zèng)Q定Hg2+的吸附量。

2.4.2 土壤有機(jī)質(zhì)

眾多研究表明，土壤Hg含量與土壤有機(jī)質(zhì)呈正相關(guān)關(guān)系[17,22]。陳文娟等[24]研究指出，土壤Hg含量與土壤有機(jī)質(zhì)呈一定程度的正相關(guān)性(r=0.193 1)。本次研究得出，該區(qū)土壤有機(jī)質(zhì)含量為1.27%～6.49%，平均值為3.37%，土壤Hg含量與土壤有機(jī)質(zhì)呈負(fù)相關(guān)(圖3)。

MILLER等[25]研究發(fā)現(xiàn)，有機(jī)質(zhì)內(nèi)存在多種能與Hg結(jié)合的點(diǎn)位，如酚羥基、氨基、羧基、巰基等基團(tuán)，這些基團(tuán)競(jìng)爭(zhēng)結(jié)合Hg，因此有機(jī)質(zhì)是Hg的重要絡(luò)合配體，對(duì)Hg的生物地球化學(xué)循環(huán)有重要作用。HAITZER等[26]研究發(fā)現(xiàn)，低pH環(huán)境不利于有機(jī)質(zhì)與Hg2+的結(jié)合，因?yàn)闅潆x子與Hg2+競(jìng)爭(zhēng)有機(jī)質(zhì)上的結(jié)合位點(diǎn)。本次研究得出，土壤Hg含量與土壤有機(jī)質(zhì)呈負(fù)相關(guān)性，可能存在低pH環(huán)境的影響，也可能是樣品量少產(chǎn)生的影響。在今后的研究中應(yīng)該加大采樣點(diǎn)位數(shù)量，進(jìn)一步分析土壤Hg含量與土壤有機(jī)質(zhì)的相關(guān)關(guān)系。此外，由于該燃煤電廠周邊土壤Hg累積作用明顯，污染嚴(yán)重，致使土壤有機(jī)質(zhì)吸附Hg的平衡被打破，正相關(guān)性未得到體現(xiàn)，甚至呈現(xiàn)負(fù)相關(guān)性的結(jié)論。

3 結(jié)論

1)燃煤電廠下風(fēng)向環(huán)境空氣中Hg的濃度為23.6～169.9 ng/m3，平均值為91.7 ng/m3，遠(yuǎn)高于北半球大氣氣態(tài)總Hg的背景值(1.5～2.0 ng/m3)。環(huán)境空氣中Hg濃度在2.7 km范圍內(nèi)隨距離的增大而增大，在2.7 km處出現(xiàn)最大值，2.7～5.0 km范圍內(nèi)Hg濃度隨距離的增大而減小。

2)燃煤電廠周邊表層土壤中Hg的含量為0.371～2.928 mg/kg，平均值為0.939 mg/kg。高于《土壤環(huán)境質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)》(GB 15618—2008)中的二級(jí)標(biāo)準(zhǔn)值，高于貴州省A層土壤背景值(0.11 mg/kg)，是貴州A層土壤Hg背景值的8.5倍。

3)電廠周邊土壤Hg的單因子污染指數(shù)結(jié)果表明，所有樣品點(diǎn)位均呈現(xiàn)重度污染水平。Hg的地積累指數(shù)為1.169～4.149，平均值為2.224，整體呈現(xiàn)中等至重度污染水平，其中54.5%的樣品點(diǎn)位為中等至重度污染水平，36.4%的樣品點(diǎn)位呈中度污染水平。Hakanson潛在生態(tài)危害指數(shù)評(píng)價(jià)結(jié)果與地積累指數(shù)法評(píng)價(jià)結(jié)果類似。

4)電廠周邊土壤pH為5.88～7.90，呈弱酸性至中性。土壤Hg含量與土壤pH呈一定程度的正相關(guān)。土壤有機(jī)質(zhì)含量為1.27%～6.49%，平均值為3.37%，受燃煤電廠影響，土壤Hg含量高，累積作用明顯，土壤Hg含量與土壤有機(jī)質(zhì)未表現(xiàn)出正相關(guān)性。

5)目前，對(duì)燃煤電廠污染物排放的行政管理主要集中在廢氣、廢水、廢渣的有組織排放方面，對(duì)污染物排放造成周邊環(huán)境累積污染的關(guān)注仍較少。建議行政管理部門(mén)應(yīng)加強(qiáng)對(duì)燃煤電廠周邊環(huán)境空氣、土壤的監(jiān)測(cè)及管理，將周邊環(huán)境監(jiān)測(cè)納入電廠監(jiān)督性監(jiān)測(cè)，并制定出符合燃煤電廠周邊環(huán)境污染特征的定期環(huán)境影響后評(píng)價(jià)機(jī)制。

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