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    球磨時間對石墨烯/ODS銅基復合材料組織與性能的影響

    2018-07-04 09:34:00楊長毅劉允中余開斌
    粉末冶金材料科學與工程 2018年3期
    關鍵詞:銅基磨時間熱壓

    楊長毅,劉允中,余開斌

    石墨烯作為一種新型的二維層狀碳材料,具有優(yōu)異的力學性能和物理性能,同時石墨烯也是理想的復合材料增強體,在功能應用上除了能提高復合材料的強度等力學性能,還能提高材料的導電性能以制備出高強高導金屬基復合材料[1?2]。CHU 等[3]采用機械球磨和放電離子燒結技術制備的 8%GNP(graphenenanoplatelet,石墨烯納米片)/Cu復合材料,其拉伸屈服強度達到114 MPa,彈性模量比純銅提高37%。KIM[4]等采用球磨和 HRDSR技術(high-ratio differential speed rolling,高比率異步軋制)制備0.5%和1.0%(均為體積分數(shù))多層石墨烯增強銅基復合材料,成功將石墨烯剝離成納米尺度的彌散增強相,材料的力學性能明顯提高。LI等[5]采用電磁攪拌技術和熱壓法制備的GNSs (graphenenanosheets,石墨烯納米片)體積分數(shù)為7.5%的Cu-GNSs復合材料,抗彎強度達到284 MPa,摩擦磨損性能顯著提高,證實了石墨烯納米片不僅有良好的潤滑性能,同時也是理想的增強相。ODS銅合金具有高強度、高導電性和良好的抗高溫軟化性能,在發(fā)達國家已成為電真空器件的關鍵材料、導電彈性材料和集成電路引線框架材料,國內主要應用在電阻焊電極、高強度電力線和電觸頭材料等方面[6]。傳統(tǒng)ODS銅合金的制備工藝的不足之處有:內氧化工藝特點導致增強相氧化鋁的含量較少[7?8],彌散強化效果有限;工藝流程復雜,生產(chǎn)成本較高[9?10]。機械球磨是最常用的低成本和可控性高的制粉工藝,能制備出力學性能較佳的ODS銅合金,但由于球磨過程中材料內部產(chǎn)生晶格畸變和位錯,導致其物理性能不夠理想[11]。而真空熱壓作為一種集燒結、成形和致密化于一體的粉末冶金技術,具有短流程和高性能等優(yōu)點[12]。本研究擬在 ODS銅基復合材料中引入石墨烯(graphene,縮寫為G)作為第二增強相,利用石墨烯優(yōu)異的綜合性能進一步提升傳統(tǒng) ODS銅合金的力學性能和物理性能,制備出高強高導銅基復合材料,以更好地適用于電觸頭的中低成本生產(chǎn)和應用,對電工新材料的研發(fā)具有較重要的研究意義。具體的制備工藝為采用機械球磨濕磨法將氧化石墨烯(grapheme oxide,縮寫為GO)、超細氧化鋁和銅粉混合均勻,然后真空熱壓致密化,同時使GO熱還原成石墨烯[13?15],研究球磨時間對復合粉末形貌和微觀結構的影響以及對熱壓后G/ODS銅基復合材料組織與性能的影響。

    1 實驗

    1.1 材料

    實驗所用的氧化石墨烯(GO)采用 Hummers法制備,直徑約5~10 μm,粉末呈黑色,具有極強的親水性,用掃描電鏡觀察其形貌,蓬松有褶皺,且有一定程度的團聚,如圖 1(a)所示。實驗用的銅粉為電解銅粉,粉末粒徑為3~5 μm,純度為99.85%,粉末形貌如圖 1(b)所示。超細氧化鋁(Al2O3)粉末粒徑為 30~50 nm。參考相關研究結果可知,要制備高強高導銅基復合材料,增強相氧化鋁和氧化石墨烯的含量均不宜過高[16?21],故先初步設定氧化石墨烯的含量為0.1%,超細氧化鋁的含量為0.5%。

    1.2 G/ODS銅基復合材料的制備

    1.2.1 GO/ODS銅基復合粉末的制備

    稱量Cu粉99.4 g、Al2O3粉末0.5 g,于V型混粉機中預混合12 h,同時稱取0.1 g氧化石墨烯(GO)粉末放于燒杯中,加入適量無水乙醇,超聲分散30 min。將預混合粉末和GO/乙醇溶液裝入500 mL不銹鋼球磨罐后抽真空,置于QM-SP4球磨機中進行機械球磨,得到氧化石墨烯/氧化物彌散強化銅基復合粉末(即GO/ODS銅基復合粉末)。球磨罐和磨球的材料均為GCr15,中球(直徑8 mm)和小球(直徑6 mm)的質量比為2:1,球料比為10:1,球磨機轉速為200 r/min,球磨時間分別為2,4,6,8和10 h,正反轉交替時間為18 min,加速和減速時間均為10 s,球磨罐內通入高純氬氣保護,球磨后對粉體進行真空干燥。

    圖1 粉末原材料的SEM形貌Fig.1 SEM images of graphene oxide (a) and copper powders (b)

    1.2.2 真空熱壓

    稱取25 g GO/ODS銅基復合粉末,裝入內徑為20 mm的剛模具中,在30~150 MPa壓力下預壓成形,然后將壓坯裝入內徑為20 mm、外徑為100 mm的高強石墨模具中,壓坯和模具間采用石墨紙潤滑接觸。在ZT-40-2Y真空熱壓爐中進行真空熱壓。熱壓工藝參數(shù)如下:熱壓溫度為800 ℃,熱壓壓力為30 MPa,熱壓時間為2 h,真空度達10?3Pa。熱壓結束后,試樣隨模爐冷至室溫,最后脫模取樣,得到G/ODS銅基復合材料塊體樣品。

    采用同樣的工藝制備不含石墨烯的 ODS銅合金作為對比試樣,檢測其力學性能。

    1.3 性能測試

    在NOVA NANOSEM 430場發(fā)射掃描電鏡下觀察GO/ODS銅基復合粉末的形貌和 G/ODS銅基復合材料的顯微組織,加速電壓為10 kV;粉末的X射線衍射分析在德國Bruker全自動X射線多晶衍射儀上進行,加速電壓為50 kV,掃描速率為10 (°)/min;用法國Lab RAMA顯微拉曼光譜儀對GO原料、GO/ODS銅基復合粉末以及G/ODS銅基復合材料進行 Raman光譜分析,光源波長為532 nm,位移范圍為300~3 000 cm?1;用 CMT5105型萬能試驗機測試復合材料的抗彎強度和壓縮屈服強度;材料的硬度測試在 SCTMC數(shù)顯維氏硬度計上進行,測試載荷為0.98 N,加載時間為15 s,分別取中心點和距離中心點2 mm處上、下、左和右共 5個點進行測定,求平均值;用德國Netzsch熱分析儀測定材料的熱導率,其中ρ為密度(density)、α為熱擴散系數(shù)(thermal diffusion coefficient)、Cp為比熱容(specific heat)和λ為熱導率(thermal conductivity);用德國Sigmatest 2.069便攜式電導率測量儀測定材料的電導率,分別取中心點和邊緣處上、下、左和右共5個點進行測量,求平均值。

    2 結果與討論

    2.1 GO/ODS銅基復合粉末

    2.1.1 形貌

    圖2所示為混合粉末分別經(jīng)2、4、6、8和10 h機械球磨后的微觀形貌。由圖2(a)和(b)可知,未球磨時,銅粉沒有變形且發(fā)生一定程度的團聚,GO零星分布于銅粉和超細 Al2O3顆粒中,在高倍圖中觀察到有銅粉顆粒存在于氧化石墨烯的褶皺中。由圖 2(c)和(d)可知,球磨2 h后,銅粉發(fā)生塑性變形,粉末形態(tài)由顆粒狀開始變成片狀,高倍圖顯示銅粉與GO發(fā)生焊合粘連,形成較大的塊狀組織。由于GO片層較厚,還不足以發(fā)生有效剝離。由圖2(e)和(f)可知,球磨4 h后,銅粉顆粒產(chǎn)生較大塑性變形,且不斷發(fā)生斷裂和焊合,形貌逐漸變成片狀,粉末粒徑變小,從高倍圖中可見GO被剝離,開始形成較薄的絮片狀,并包覆在銅顆粒上,與銅基體結合。由圖2(g)和(h)可見,球磨6 h后,球磨導致銅粉顆粒反復發(fā)生剪切、焊合、斷裂和重焊,使其產(chǎn)生較大塑性變形而形成較大的片狀粉,GO被剝離得更薄,并鑲嵌在銅基體中,進一步在基體中均勻分散。球磨8 h后,如圖2(i)和(j)所示,銅粉顆粒在球磨作用下基本形成較小的片狀粉,GO進一步被剝離,此時球磨過程中冷焊和加工硬化已達到動態(tài)平衡。片狀粉不再繼續(xù)增加,也不繼續(xù)聚集長大,在高倍圖中可見GO與銅基體結合較好,幾乎看不到團聚的 GO,表明氧化石墨烯已均勻分散在銅基體中;然而,當球磨時間增加至10 h時,復合粉末的尺寸反而增大,這可能是球磨時間過長導致較小的片狀粉重新焊合長大,氧化石墨烯則大部分嵌進銅基體中。分析可知,隨球磨時間增加(0~8 h),銅晶粒尺寸減小,GO和超細氧化鋁均勻分散,GO與銅基體結合變好。為了進一步說明球磨時間對GO結構的影響,需要對GO/ODS銅基復合粉體進行Raman光譜分析。

    2.1.2 物相組成

    圖3所示為GO原料粉末與GO/ODS銅基復合粉體的XRD譜。由圖3(a)可見在2θ為10°附近出現(xiàn)氧化石墨烯的特征峰,同時在26.4°處也出現(xiàn)了石墨的特征峰,說明GO原料粉末中存在石墨。氧化石墨烯的衍射峰高而窄,反映出其層數(shù)較多和結晶度較大,氧化石墨烯沒有得到有效的剝離分散,因此需要對氧化石墨烯粉末進行超聲分散。圖3(b)中除了銅的晶面峰,未見氧化鋁、氧化銅和石墨晶面的衍射鋒。由于Al2O3含量較少,復合粉末的 XRD中未觀察到相應的衍射鋒,GO也因含量非常少而無法用XRD檢出。隨球磨時間增加,復合粉末中有雜質生成;衍射峰逐漸變寬變矮,表明晶粒尺寸逐漸變小,當球磨時間超過 6 h后,隨球磨時間延長,晶粒細化效果不明顯。為進一步檢測氧化石墨烯的存在,對復合粉末進行Raman光譜分析。

    圖2 不同球磨時間下的GO/ODS銅基復合粉體SEM形貌Fig.2 SEM images of GO/ODS copper composite powders milled for different time(a), (b) 0 h; (c), (d) 2 h; (e) ,(f) 4 h; (g), (h) 6 h; (i), (j) 8 h; (k), (l) 10 h

    2.2 G/ODS銅基復合材料

    2.2.1 Raman光譜分析

    圖3 GO原料粉末與GO/ODS銅基復合粉末的XRD譜Fig.3 XRD patterns of grapheme oxide (a) and GO/ODS copper composite powders milled for different time (b)

    Raman光譜分析可確定復合材料中氧化石墨烯與石墨烯的存在情況和結構完整性,用D峰強度ID與G峰強度IG的比值ID/IG表征碳材料的有序度。分析結果表明,球磨時間為8 h時氧化石墨烯和石墨烯的Raman特征峰最明顯。圖4所示為氧化石墨烯原料、球磨8 h和10 h的GO/ODS銅基復合粉末及其熱壓后的復合材料的Raman光譜。由圖4(a)可見,GO原料粉末分別在1 351,1 599和2 700 cm?1位置具有典型的D峰、G峰和2D峰,而且D峰的強度小于G峰強度,ID/IG=0.82,表明氧化石墨烯的結構較完整;D峰和G峰的強度均較高,表明其結構中含有大量化學官能團,加之氧化石墨烯層數(shù)較多,導致其內部缺陷多;2D峰強較低則表明氧化石墨烯的厚度較大,需要球磨對其進行剝離減薄。

    對比圖4(b)和(a)可知,與GO原料粉末相比,球磨8 h的復合粉末中GO的D峰(1 356 cm?1)和G峰(1602 cm?1)強度均顯著降低,表明經(jīng)8h球磨后氧化石墨烯已得到有效剝離;同時ID/IG=0.87,與原材料十分接近,說明球磨對氧化石墨烯進行剝離減薄后,并沒有影響GO的結構完整度;然而2D峰強仍然較小,說明球磨對氧化石墨烯的減薄作用有限。復合粉末經(jīng)熱壓后,D峰(1 344 cm?1)和G峰(1 597 cm?1)的峰強進一步減小,且 ID/IG值從0.87減小至0.45,表明熱壓后石墨烯的內部缺陷減少,且結構仍保持完整。由于石墨烯不含有化學官能團,其內部缺陷比氧化石墨烯更少,熱壓后ID/IG值減小證實了熱壓后氧化石墨烯確實被熱還原成石墨烯。而 2D峰強也稍有減弱,可知熱壓后石墨烯的厚度仍較大,這可能是由于熱壓時間過長,石墨烯片層在弱范德華力作用下重新結合,因此需要對熱壓工藝作進一步優(yōu)化處理。

    圖4 GO與GO/ODS銅基復合粉末以及G/ODS銅基復合材料的Raman光譜Fig.4 Raman spectras of GO and G/ODS copper composite materials(a) GO; (b) The composite powders and composite materials under milled for 8 hours; (c) The composite powders and composite under milled for 10 h

    圖 4(c)所示為球磨 10 h的復合粉末及其熱壓后G/ODS銅基復合材料的Raman光譜。與圖4(b)中球磨8 h的復合粉末相比,球磨10 h的復合粉末中GO的Raman特征峰更弱,D峰強度(1 334 cm?1)和G峰強度(1 602 cm?1)進一步降低,表明氧化石墨烯進一步被減薄,同時 ID/IG=0.74證實其結構仍完整。然而,可能由于復合粉末中GO含量低且其本身具有一定的熒光干擾,加之銅基體粉末的漫反射作用,Raman光譜中并沒有明顯的2D峰。與球磨8 h條件下制備的G/ODS銅基復合材料相比,球磨10 h條件下制備的G/ODS銅基復合材料的 D 峰強度(1 331 cm?1)和 G 峰強度(1 564 cm?1)均減小,但2D峰沒有出現(xiàn),且ID/IG值從0.45增加至1.13,表明石墨烯的有序度降低,缺陷較多且其結構可能已不完整[18],不利于石墨烯與銅基體的結合,導致復合材料內部缺陷增多,從而降低G/ODS銅基復合材料的力學性能。

    綜上所述,隨球磨時間增加,復合粉末中氧化石墨烯被充分剝離,由于球磨的剝離減薄作用有限,氧化石墨烯的結構仍較完整。當球磨時間為8 h時,復合粉末中存在較完整的氧化石墨烯,經(jīng)真空熱壓后氧化石墨烯熱還原為石墨烯,且缺陷較少。但球磨10 h條件下制備的復合材料,石墨烯缺陷增多且結構不完整,因此,球磨時間不宜過長。

    2.2.2 顯微組織

    圖5所示為不同球磨時間下制備的G/ODS復合材料的顯微組織。由圖可見,隨球磨時間增加,銅晶粒尺寸減小,石墨烯不斷被機械剝離并逐漸在銅基體中均勻分布。由圖5(a)可知,未經(jīng)球磨制備的復合材料,銅晶粒直徑較大(約5~10 μm),石墨烯在銅基體中分布極不均勻,團聚現(xiàn)象特別嚴重,兩相結合較差。由圖5(b)可知,當球磨時間為2 h時,銅晶粒尺寸開始減小(小于5 μm)。石墨烯的透明度與未經(jīng)球磨時相比有較大提高,厚度明顯變薄,但仍存在一定程度的團聚。當球磨時間為4 h時,銅晶粒進一步細化,石墨烯尺寸減小,石墨烯與銅晶粒的結合界線逐漸模糊,可推知兩者間開始形成良好的結合。當球磨時間為6 h時,銅晶粒細化較充分,石墨烯以條帶狀的形式分布于銅基體中,兩相間的界線已變得模糊。當球磨時間為8 h時,開始出現(xiàn)亞微米級晶粒,石墨烯均勻分散于基體中。當球磨時間為10 h時,出現(xiàn)大量亞微米級晶粒,但難以觀察到石墨烯,且復合材料中缺陷和孔洞的數(shù)量比球磨8 h多(符合2.2.1的討論)。綜上所述,隨球磨時間增加(0~8 h),銅晶粒尺寸逐漸減小,石墨烯與銅基體的結合變好且分散均勻;但球磨時間不宜過長,以免燒結后因石墨烯結構不完整而導致材料內部缺陷增多。

    圖5 不同球磨時間條件下制備的G/ODS銅基復合材料的顯微組織Fig.5 Microstructures of G/ODS copper composites milled for different time(a) 0 h; (b) 2 h; (c) 4 h; (d) 6 h; (e) 8 h; (f) 10 h

    2.2.3 力學性能

    圖6所示為G/ODS銅基復合材料的壓縮屈服強度和抗彎強度隨球磨時間的變化,圖7所示為材料的壓縮應力–應變曲線和彎曲應力–位移曲線。由圖6和圖7(a)知,在未球磨條件下制備的復合材料,其壓縮屈服強度僅為172 MPa,沒有出現(xiàn)明顯屈服。當球磨時間為 2 h時,復合材料的壓縮屈服強度提高至 213 MPa,但塑性屈服仍不明顯。當球磨時間增加到 4 h和6 h時,壓縮屈服強度分別提高至238 MPa和250 MPa,其對應的壓縮應力–應變曲線在3%應變處開始出現(xiàn)屈服點,但沒有出現(xiàn)屈服平臺。當球磨時間為8 h時,石墨烯和超細氧化鋁的第二相增強效果明顯,復合材料在壓縮變形時出現(xiàn)較明顯的屈服平臺,壓縮屈服強度為324 MPa,較ODS銅合金(球磨時間為8 h,壓縮屈服強度為250 MPa)提高29.6%,壓縮性能最佳。當球磨時間增加至10 h時,復合材料沒有出現(xiàn)明顯屈服,壓縮屈服強度下降為306 MPa。

    圖6 球磨時間對G/ODS銅基復合材料的壓縮屈服強度和抗彎強度的影響Fig.6 Effect of milling time on compression yield strength and bending strength of G/ODS copper composites

    從圖7(a)還看出,球磨8 h條件下制備的復合材料的壓縮屈服平臺維持時間很短,僅在3%~4%應變范圍內出現(xiàn),隨后材料快速強化并達到最大抗壓強度。其影響機制為:當球磨較充分時,一方面,石墨烯沿不同方向鑲嵌進銅基體中使復合材料具有各向同性,石墨烯可作為介質來傳遞壓縮應力。另一方面,石墨烯與銅基體結合良好,阻礙銅晶粒的位錯滑移,對其塑性變形產(chǎn)生抑制作用,即產(chǎn)生第二相強化。壓縮試樣的圓柱面上有與橫截面呈 45°的裂紋(試樣沒有壓斷),其微觀機理可解釋為石墨烯與銅基體的結合處容易形成缺陷和孔洞,造成兩相界面弱化,同時石墨烯片層間為范德華結合力,在外界應力作用下容易發(fā)生滑動。上述因素均為裂紋萌生的源頭。

    圖7 球磨不同時間下制備的G/ODS銅基復合材料壓縮應力?應變曲線和彎曲應力?位移曲線Fig.7 Curves of compression stress-strain and bending stress-distance of G/ODS copper composites milled for different time(a) Curve of compression stress-strain;(b) Curve of bending stress-distance

    從圖6看出,未球磨時復合材料的抗彎強度僅為494 MPa。抗彎強度變化情況與壓縮屈服強度變化情況基本相同,即隨球磨時間增加(0~8 h),抗彎強度逐漸提高,球磨8 h時材料在第二相強化作用下抗彎強度達到最大值(621 MPa)。但當球磨時間為10 h時,抗彎強度下降至580 MPa。從圖7(b)可見,隨球磨時間增加(0~8 h),彎曲應力在開始階段快速增大。

    圖8所示為經(jīng)不同時間球磨后制備的G/ODS銅基復合材料彎曲斷口形貌,由圖可知,所有試樣的彎曲斷口均分布有大小不一的韌窩,形狀趨近于等軸狀,可知材料的斷裂形式為韌性斷裂。而在未球磨條件下制備的復合材料,彎曲斷口上韌窩較大且深,韌窩尺寸為5~10 μm,撕裂棱數(shù)量多,石墨烯和超細氧化鋁在韌窩中的分布不均勻(有一定程度的團聚),材料表現(xiàn)為塑性相對較低。球磨時間為2 h時,韌窩尺寸約為5 μm。雖從韌窩尺寸減小推測其塑性可能降低,但超細氧化鋁的彌散強化以及石墨烯的增強作用能在一定程度上提高復合材料抵抗變形的能力。當球磨時間增加至4 h和6 h時,韌窩尺寸減小至3~5 μm,超細氧化鋁和石墨烯的第二相強化效果顯著。當球磨時間為8 h時,韌窩的分布呈現(xiàn)出一定的方向性,抗彎強度達到最大值。當球磨時間增加至10 h時,韌窩尺寸小而淺(如圖8(f)),抗彎強度下降。

    表1所列為G/ODS銅基復合材料的硬度。由表中數(shù)據(jù)可知,隨球磨時間增加(0~8 h),G/ODS銅基復合材料的硬度(HV)從66.97增加到100.78,但當球磨時間為10 h時,硬度(HV)下降為86.12。由于球磨8 h時石墨烯和超細氧化鋁在銅基體中產(chǎn)生第二相強化,導致復合材料的硬度提高。綜上所述,隨球磨時間增加(0~8 h),復合材料的壓縮屈服強度、抗彎強度和硬度(HV)都提高,當球磨8 h時復合材料的壓縮屈服強度、抗彎強度和硬度(HV)都達到最大值,斷裂方式為韌性斷裂。但球磨時間增加至10 h時,由于復合材料中石墨烯的有序度降低,結構不完整,導致材料內部缺陷增多,從而使其力學性能有所下降。

    圖8 不同球磨時間下制備的G/ODS銅基復合材料彎曲斷口形貌Fig.8 Fracture surface morphologies of G/ODS copper composites milled for different time(a) 0 h; (b) 2 h; (c) 4 h; (d) 6 h; (e) 8 h; (f) 10 h

    表1 球磨時間對G/ODS銅基復合材料維氏硬度的影響Table 1 Microhardness (HV) of G/ODS copper composites milled for different time

    表2 球磨時間對G/ODS銅基復合材料室溫電導率的影響Table 2 Electric conductivity of composites milled for different hours (room temperature)

    表3 球磨時間對G/ODS銅基復合材料室溫導熱性能的影響Table 3 Thermal conductivity of G/ODS copper composites milled for different hours

    2.2.4 導電與導熱性能

    表2所列為不同球磨時間下制備的G/ODS銅基復合材料的電導率,其中國際規(guī)定無氧退火銅的電導率為58.25 MS/m,相對電導率為100IACS%。由表2可知,隨球磨時間增加,材料的電導率基本在 80%~90%IACS范圍內變化,導電性能良好,球磨時間對電導率影響不顯著。球磨中引入 Al2O3顆粒導致材料內部產(chǎn)生晶格畸變和位錯,本應阻礙電子的傳輸和轉移,但由于石墨烯與銅基體形成良好的結合,能在一定程度上彌補甚至增強材料的導電性能。另外,真空熱還原可進一步提高復合材料的電導率。當球磨時間為8h時,復合材料的相對電導率為 87.23IACS%,符合銅導線的導電性能要求。

    表3所列為G/ODS銅基復合材料的導熱性能。由表3可知,復合材料的室溫熱導率在300~450 W/(m·K)范圍內,導熱性能良好,球磨時間對熱導率沒有顯著影響。一方面可能是由于檢測溫度較低,復合材料內部電子熱運動受溫度的影響不大;另一方面可能是由于石墨烯與銅基體的熱膨脹系數(shù)不一致,還跟熱還原的程度和石墨烯的分散性有關,需要在后續(xù)燒結工藝中進一步提高復合材料的熱導率。利用石墨烯優(yōu)異的導熱性能,能夠彌補球磨在銅基體內部產(chǎn)生的晶格畸變對電子熱運動的阻礙作用,當球磨時間為8 h時,復合材料的熱導率為385.703 W/(m·K),接近純銅的熱導率 397 W/(m·K)。

    3 結論

    1) 采用機械球磨濕磨法制備 Cu-0.5Al2O3-0.1GO復合粉末,然后通過真空熱壓制備石墨烯/ODS銅基復合材料。當球磨時間為8 h時,石墨烯和超細氧化鋁在銅基體中分布均勻,石墨烯與銅基體形成良好的結合。當球磨時間增加到10 h時,石墨烯有序度降低且結構不完整,導致復合材料內部缺陷增多,力學性能下降。

    2) 隨球磨時間增加(0~8 h),石墨烯/ODS銅基復合材料的壓縮屈服強度、抗彎強度及硬度都提高。當球磨時間為8 h時,復合材料的壓縮屈服強度為324 MPa,較ODS銅基復合材料(250 MPa)提高29.6%,抗彎強度為 621 MPa,接近 ODS銅基復合材料(629 MPa),維氏硬度(HV)為 100.78;當球磨時間為 10 h時,復合材料的強度與硬度均有所下降。

    3) 石墨烯/ODS銅基復合材料具有良好的導電與導熱性能,球磨時間對材料的電導率與熱導率無顯著影響,球磨8 h時復合材料的電導率為87.23 IACS%,熱導率為385.703 W/(m·K),綜合性能最佳。

    REFERENCES

    [1] 岳紅彥, 高鑫, 林軒宇, 等. 石墨烯增強銅基復合材料的研究現(xiàn)狀[J]. 哈爾濱理工大學學報, 2014, 19(5): 1?4.

    YUE Hongyan, GAO Xin, LIN Xuanyu, et al. Progress of graphene reinforced copper matrix composite[J]. Journal of Harbin Institute of Technology, 2014, 19(5): 1?4.

    [2] 趙亞茹, 李勇, 李煥. 石墨烯增強銅基復合材料的研究進展[J]. 表面技術, 2016, 45(5): 33?40.

    ZHAO Yaru, LI Yong, LI Huan. Research progress of graphene reinforced copper matrix composites[J]. Surface Technology,2016, 45(5): 33?40.

    [3] CHU K, JIA C. Enhanced strength in bulk graphene-copper composites[J]. Physica Status Solidi (a), 2014, 211(1): 184?190.

    [4] KIM W J, LEE T J, HAN S H. Multi-layer graphene/copper composites: preparation using high-ratio differential speed rolling, microstructure and mechanical properties[J]. Carbon,2014, 69(4): 55?65.

    [5] LI J, ZHANG L, XIAO J, et al. Sliding wear behavior of copper based composites reinforced with graphenenanosheets and graphite[J]. Transactions of Nonferrous Metals Society of China,2015, 25(10): 3354?3362.

    [6] 國秀花, 宋克興, 郜建新, 等. Al2O3彌散強化銅基復合材料的研究現(xiàn)狀與進展[J]. 材料開發(fā)與應用, 2006, 21(4): 41?46.

    GUO Xiuhua, SONG Kexing, GAO Jianxin, et al. Progress of Al2O3dispersion strengthened copper composite[J].Development and Application of Materials, 2006, 21(4): 41?46.

    [7] 蘇凡凡, 趙冬梅, 任鳳章, 等. 內氧化法制備 Al2O3彌散強化銅基復合材料的研究[J]. 熱加工工藝, 2008, 37(22): 99?102.

    SU Fanfan, ZHAO Dongmei, REN Fengzhang, et al. Study on Al2O3dispersion strengthening Cu-based composite prepared by internal oxidation[J]. Hot Working Technology, 2008, 37(22):99?102.

    [8] 程建奕, 汪明樸, 鐘衛(wèi)佳, 等. 內氧化法制備的Cu-Al2O3合金的顯微組織與性能[J]. 材料熱處理學報, 2003, 24(1): 23?27.

    CHENG Jianyi, WANG Mingpu, ZHONG Weijia, et al.Microstructure and properties of Cu-Al2O3alloys by internal oxidation[J]. Transactions of Materials and Heat Treatment,2003, 24(1): 23?27.

    [9] 程建奕. Cu-Al2O3納米彌散強化銅合金的制備技術及若干基礎問題研究[D]. 長沙: 中南大學, 2004: 71?73.

    CHENGJianyi. Fabrication technology and several fundamental research of nanoparticle dispersion strengthened copper alloy Cu-Al2O3[D]. Changsha: Central South University, 2004, 71?73.

    [10] 郭明星. 納米彌散強化銅合金短流程制備方法及其相關基礎問題研究[D]. 長沙: 中南大學, 2008: 113?115.

    GUO Mingxing. Short-flowing preparation methods and several fundamental research of nanoparticle diepersion strengthened copper alloys[D]. Changsha: Central South University, 2008,113?115.

    [11] 張寅, 李小強, 葉永權, 等. 高能球磨工藝對 Cu-10Cr-0.5Al2O3組織與性能的影響[J]. 中國有色金屬學報, 2011,21(6): 1328?1334.

    ZHANG Yin, LIXiaoqiang, YEYongquan, et al. Influences of high-energy ball milling on structure and performance of Cu-10Cr-0.5Al2O3[J]. The Chinese Journal of Nonferrous Metals,2011, 21(6): 1328?1334.

    [12] 李瑜煜, 張仁元. 熱電材料熱壓燒結技術研究[J]. 材料導報,2007, 21(7): 126?129.

    LI Yuyu, ZHANG Renyuan. Study on hot-pressing sintering technology used in thermoelectric materials[J]. Materials Review,2007, 21(7): 126?129.

    [13] YANG D, VELAMAKANNI A, BOZOKLU G, et al. Chemical analysis of graphene oxide films after heat and chemical treatments by X-ray photoelectron and micro-raman spectroscopy[J]. Carbon, 2009, 47(1): 145?152.

    [14] CAO J, QI G, KE K, et al. Effect of temperature and time on the exfoliation and de-oxygenation of graphite oxide by thermal reduction[J]. Journal of Materials Science, 2012, 47(13): 5097?5105.

    [15] RAFIEE M A, RAFIEE J, WANG Z, et al. Enhanced mechanical properties of nanocomposites at low grapheme content[J]. ACS Nano, 2009, 3(12): 3884?3890.

    [16] 李美霞, 羅驥, 郭志猛, 等. 納米 Al2O3彌散強化銅基復合材料的產(chǎn)業(yè)化制備及研究[J]. 材料導報, 2010, 24(2): 50?52.

    LI Meixia, LUO Ji, GUO Zhimeng, et al. Manufacture in industrialization and study on nano-Al2O3dispersion strengthened copper composite[J]. Materials Review, 2010,24(2): 50?52.

    [17] 劉萍, 魏梅紅, 閆豐. Al2O3彌散強化銅基復合材料的制備及物理性能的研究[J]. 熱處理, 2007, 22(1): 44?47.

    LIU Ping, WEI Meihong, YAN Feng. Manufacturing process and property of Al2O3dispersion strengthened copper-based composite material[J]. Heat Treatment, 2007, 22(1): 44?47.

    [18] 楊帥. 少層石墨烯增強銅基復合材料制備和性能研究[D]. 哈爾濱: 哈爾濱工業(yè)大學, 2011: 17?24.

    YANG Shuai. Preparaion and properties of copper composites reinforced with few layers graphenesheet[D]. Harbin: Harbin Institute of Technology, 2011: 17?24.

    [19] 李彬. 石墨烯/銅基復合材料制備及性能研究[D]. 哈爾濱: 哈爾濱工業(yè)大學, 2012: 25?27.

    LI Bin. Preparation and properties of graphene/copper composites[D]. Harbin: Harbin Institute of Technology, 2012:25?27.

    [20] 崔燁. 石墨烯/銅基復合粉體的制備及其復合材料的組織與性能[D]. 哈爾濱: 哈爾濱工業(yè)大學, 2015: 24?27.

    CUI Ye. Preparation of graphene/copper composite powder and structure and properties of composites[D]. Harbin: Harbin Institute of Technology, 2015: 24?27.

    [21] 姚龍輝. 石墨烯增強銅基復合材料的制備和性能研究[D]. 哈爾濱: 哈爾濱理工大學, 2017: 22?26.

    YAO Longhui. Fabrication and properties of graphene reinforced copper matrix composites[D]. Harbin: Harbin University of Science and Technology, 2017: 22?26.

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