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    離子遷移譜在減肥類保健食品檢測中的應(yīng)用

    2018-07-04 02:17:26張鑫鑫杜利君楊燕強(qiáng)楊蒲晨張琪
    食品研究與開發(fā) 2018年13期
    關(guān)鍵詞:添加物離子源酚酞

    張鑫鑫,杜利君,*,楊燕強(qiáng),楊蒲晨,張琪

    (1.山西出入境檢驗(yàn)檢疫局,山西太原030000;2.山西農(nóng)業(yè)大學(xué)食品科學(xué)與工程學(xué)院,山西太谷030801)

    隨著人們生活水平的提高,肥胖人群逐漸增多,人們對于審美觀念逐步改變,從而減肥成為當(dāng)今社會(huì)最熱門的話題。談到減肥,大部分人會(huì)選擇食用減肥藥來達(dá)到減肥的目的,因?yàn)橄啾扔谶\(yùn)動(dòng),飲食控制,該方法更加輕松,方便。但是隨著減肥保健食品越來越受到人們的歡迎,尤其是受廣大女性消費(fèi)者的青睞,但近年來有些不良商家為了從中謀取減肥保健食品的巨大利益,添加了許多非法添加物,對人體健康造成極大的傷害。衛(wèi)長虹等[1]調(diào)查過大多數(shù)人減肥的人都服用過減肥保健食品,其中這些保健食品大多都含有有害非法添加物,如西布曲明,酚酞等。目前對減肥保健食品中非法添加的分析檢測技術(shù)主要有質(zhì)譜[2],理化鑒別[3]、高效液相色譜(high performance liquid chromatography,HPLC)[4]、薄層色譜(thin layer chromatography,TLC)[5]、紅外光譜(infraredspectroscopy,IR)[6]等。以上監(jiān)測方法雖然已取得了一些研究成果,但前處理比較復(fù)雜,分析時(shí)間長,不能進(jìn)行現(xiàn)場檢測和篩查使用,為了盡量保證消費(fèi)者的權(quán)益,進(jìn)一步規(guī)范保健食品市場,對非法添加物的檢測篩查急需一種快速,簡單、準(zhǔn)確的檢測方法。

    離子遷移譜技術(shù)(ion mobility spectrometry,IMS)是上世紀(jì)60年代末70年代初發(fā)展起來的一種新的氣相分離和微量化學(xué)物質(zhì)分析技術(shù)[7]。與上述其他檢測技術(shù)相比,儀器結(jié)構(gòu)簡單,分析速度較快,適用于產(chǎn)品現(xiàn)場檢測,在減肥類保健食品中非法添加檢測的初篩檢測中有較好應(yīng)用前景。本研究以非法添加物為檢測對象,基于離子遷移譜儀的工作原理,對其在減肥類保健食品檢測方面的應(yīng)用進(jìn)行了綜述和展望。

    1 減肥類保健品中的非法添加物的介紹

    近年來,我國市場上銷售的減肥保健食品種類繁多,尤其以中草藥為原料生產(chǎn)的保健食品居多,主要分為四大類:左旋肉堿,蘋果酸,螺旋藻,膳食纖維。左旋肉堿是健康減肥的最佳產(chǎn)品之一,因?yàn)樽笮鈮A是體內(nèi)脂肪代謝過程中一種必需營養(yǎng)物質(zhì),它能夠有效地促進(jìn)脂肪酸進(jìn)入線粒體氧化分解,從而起到健康減肥的作用,因此它屬于一種天然、無副作用的保健食品;蘋果酸是人體所必需的營養(yǎng)物質(zhì),它是人體新陳代謝中重要的中間產(chǎn)物。在人體新陳代謝的過程中有利于氨基酸的吸收,能夠有效地減少體內(nèi)的脂肪量,從而起到瘦身減肥的作用;螺旋藻中富含的苯基氨基酸,能影響腦部控制胃口、均衡食欲,也能夠有效地調(diào)節(jié)人體脂肪含量等。

    減肥保健食品的日益火爆,使其成為不良商家進(jìn)行非法添加的重災(zāi)區(qū)。國家食品藥品監(jiān)督管理局因?yàn)槲鞑记骱头犹赡軙?huì)使人出現(xiàn)心率不齊,頭暈,頭昏,失眠等不良反應(yīng),決定停止含有西布曲明和酚酞等成分的多種減肥保健食品的銷售,使用。但根據(jù)近年來保健食品產(chǎn)品檢測抽檢可知[8-9],目前市場上減肥保健食品呈現(xiàn)的非法添加物仍然層出不窮,因此離子遷移譜技術(shù)作為一種快速、簡單、準(zhǔn)確的檢測技術(shù)在非法添加物檢測方面具有廣泛的應(yīng)用。根據(jù)近年來相關(guān)部門抽檢減肥保健食品所呈現(xiàn)的非法添加物歸類見表1。

    表1 減肥類保健食品非法添加物歸類表Table 1 The list of illegal additives for slimming health food

    2 離子遷移譜技術(shù)

    2.1 離子遷移譜的基本原理

    離子遷移譜的工作原理是首先被檢測的樣品蒸汽或微粒汽化后經(jīng)過一層半浸透膜濾出其中的煙霧,無極分子和水分子等雜質(zhì),然后被載氣攜帶進(jìn)入漂移管的反響區(qū),在反響區(qū)內(nèi),樣品氣首先被63Ni放射源發(fā)射的射線電離,構(gòu)成產(chǎn)物離子,在反響區(qū)電場的作用下產(chǎn)物離子移向離子門??刂齐x子門的開關(guān)脈,構(gòu)成周期性進(jìn)入漂移區(qū)的離子脈沖。在漂移電場的作用下,產(chǎn)物離子沿軸向搜集電極漂移。離子的遷移率依賴于質(zhì)量,尺寸和所帶電荷。不同物質(zhì)生成的產(chǎn)物離子在同一電場下的遷移率不同,因而經(jīng)過整個(gè)漂移區(qū)長度所用的漂移時(shí)間也不同,圖1所示。

    圖1 離子遷移譜儀的原理示意圖Fig.1 Schematic diagram of Ion mobility spectrometer

    在已知漂移區(qū)長度d和漂移區(qū)電場強(qiáng)度E下,還有遷移時(shí)間td(離子經(jīng)過漂移區(qū)到達(dá)搜集電極所用的時(shí)間),就能夠計(jì)算出離子的遷移率。

    式中:K稱為離子的遷移率系數(shù)(簡稱遷移率,cm2/V·s),它不僅與離子本身的特性有關(guān),還與檢測時(shí)的溫度和壓力有關(guān),因而引入約化離子遷移率K0。

    2.2 離子遷移譜儀的介紹

    現(xiàn)階段采用的離子遷移譜儀是電噴霧離子遷移色譜(electrospray ionization ion mobility spectrometer,ESI-IMS)。離子遷移譜儀內(nèi)部構(gòu)造主要由采樣系統(tǒng)、遷移管、外圍控制電路和設(shè)備以及獲取、分析顯示譜圖的檢測裝置組成,其中遷移管是IMS儀中最重要的部分,它的質(zhì)量直接決定了整個(gè)IMS儀的性能高低。

    ESI-IMS儀的儀器正面由電噴霧離子源,計(jì)算機(jī),顯示屏,指示燈,USB接口組成。電噴霧離子源:樣品在此被離子化,然后進(jìn)入漂移管。樣品以微升每分鐘的速度從毛細(xì)管中噴出,毛細(xì)管末端加以高電壓,噴霧液滴帶上電荷;計(jì)算機(jī):內(nèi)置微型計(jì)算機(jī),WindowsXP操作系統(tǒng),60G內(nèi)存空間;USB接口:前置USB接口,用于拷貝數(shù)據(jù);指示燈:上端的指示燈為電源指示燈,綠燈表示正常,中間指示燈在數(shù)據(jù)采集時(shí)為綠燈,其他時(shí)間顯示為紅色,下端的指示燈指示離子源狀態(tài),離子源打開時(shí)為紅色,離子源正常時(shí)為綠色。儀器背面由 J1:User IO-連接自動(dòng)器,J2:External VGA-連接其他顯示設(shè)備。

    ESI-IMS儀有3種進(jìn)樣方式:注射進(jìn)樣(DirectspraryTM),蠕動(dòng)泵注射進(jìn)樣(Infusion Source with Syringe Pump),自動(dòng)進(jìn)樣器進(jìn)樣(Autosampler)。注射進(jìn)樣是最簡單最直接的方式,本試驗(yàn)采用注射進(jìn)樣(DirectspraryTM),其典型的 Flow rate為 1 μL/min,Syringe ID為 1.46 mm,Waiting time為 4000 ms。

    注射進(jìn)樣時(shí)打開離子源,此時(shí)離子源指示燈變?yōu)榧t色,將抽取的樣品進(jìn)樣針放入了離子源的卡槽內(nèi)(進(jìn)樣針內(nèi)吸取的樣品不要超過60μL),進(jìn)樣針位置要放置正確,保證樣品能在離子化室被噴霧,進(jìn)樣針位置放好后,合上離子源,注射泵自動(dòng)調(diào)節(jié)推進(jìn)位置至注射器針柄末端,離子源合上后,離子源指示燈變?yōu)榫G色。

    3 離子遷移譜技術(shù)的應(yīng)用

    離子遷移譜技術(shù)在發(fā)展的初期主要用于化學(xué)戰(zhàn)劑[10]和毒品[11]檢測方面,20世紀(jì)80年代初,離子遷移譜儀常被軍方用于毒品等藥劑的現(xiàn)場檢測但是由于其分辨率低和受環(huán)境影響等,民用較少。后來在大氣污染和環(huán)境監(jiān)測[12]食品[13]藥品[14]分析方面也都顯示了很好的應(yīng)用前景等方面的檢測,同時(shí)也漸漸被應(yīng)用于保健食品方面的檢測分析。

    3.1 在食品保健食品檢測方面的研究

    離子遷移譜技術(shù)在食品保健食品檢測方面的應(yīng)用主要是對具有特定功能保健食品中非法添加物的檢測。馮雪等[15]利用離子遷移譜法,快速檢測了緩解體力疲勞類保健食品中的西地那非、那紅地那非、他達(dá)拉非、氨基他達(dá)拉非、偽伐地那非、那莫西地那非、二乙胺他達(dá)拉非這7種5型磷酸二酯酶抑制劑,檢測結(jié)果表明,7種5型磷酸二酯酶抑制劑的遷移時(shí)間為13.8 ms~16.2 ms,檢出限為 0.05 μg/mL~2 μg/mL,同時(shí)對20批市售樣品進(jìn)行了方法比對試驗(yàn),結(jié)果表明:與液相色譜-串聯(lián)質(zhì)譜法(iquid chromatography-mass spectrometry,LC-MS)方法相比,離子遷移譜法具有準(zhǔn)確率較高,操作簡單,檢測速度快,檢出限低,不容易受其他組分干擾等優(yōu)點(diǎn)。焦建東等[16]在利用離子遷移譜技術(shù)快速檢測改善睡眠類保健食品中非法添加的巴比妥類藥物的研究中,實(shí)現(xiàn)了單獨(dú)存在一種巴比妥類化合物時(shí)的檢測鑒定,并根據(jù)信噪比(S/N)≥3確定了3種非法添加巴比妥類化合物的最低檢出限,其檢測結(jié)果與質(zhì)譜的鑒定結(jié)果完全一致,可廣泛應(yīng)用于改善睡眠類保健食品中非法添加巴比妥類藥物的初步篩選。葉雅真等[17]使用電噴霧-離子遷移譜法快速篩查了改善睡眠類和中成藥中的5種非法添加物(巴比妥,地西泮等),在正源離子模式下,采用ESI-IMS的方法,檢測結(jié)果的相關(guān)系數(shù)均大于0.99,平均回收率在70%以上,RSD也都小于10%,與液相色譜-串聯(lián)質(zhì)譜方法(LC-MS)進(jìn)行對比,結(jié)果一致,且精密度較好。

    3.2 在減肥類保健食品檢測方面的應(yīng)用

    國外離子遷移譜技術(shù)發(fā)展較快,對于減肥類保健食品檢測也有了一定研究成果。Gryniewicz Connie M等[18]利用離子遷移譜技術(shù)對26種產(chǎn)品中的西地那非西比,甲異西地那非進(jìn)行了檢測,其中有15種被檢測呈陽性,且該技術(shù)用于篩選草藥膳食保健食品中非法添加物非常有效。Asbury G R等[19]使用電噴霧式離子遷移譜儀的高分辨和敏感的特性來測定化學(xué)降解產(chǎn)物,快速簡單,但當(dāng)時(shí)該研究檢測的目標(biāo)物種類較少,檢測方法缺乏推廣性。Dunn Jamie D[20]等又在2012年建立了西布曲明、雙去甲基西布曲明、酚酞等11種具有減肥作用的化學(xué)藥物的IMS檢測方法。

    同時(shí)隨著離子遷移譜儀在國內(nèi)市場的不斷增多,也漸漸被應(yīng)用于減肥類保健食品中非法添加物的初級篩查。其中何歡等[21]利用離子遷移譜技術(shù)對20種減肥類藥物進(jìn)行非法添加物的檢測,建立了39種減肥類非法添加物的檢測方法,其RSD≦20%,重復(fù)性較好,回收率在50%~120%,可以用于減肥類保健食品的篩查。楊萌等[22]在減肥類保健食品非法添加物的檢測方面,采用了離子遷移譜與其他技術(shù)相結(jié)合的方法,將電噴霧離化離子遷移率譜方法(ESI-IMS)和空纖維液相微萃?。╤ollow fiber liquid phase microextraction,HFLPME)進(jìn)行了結(jié)合,檢測出減肥茶中的鹽酸西布曲明。該方法實(shí)現(xiàn)了對復(fù)雜基質(zhì)中西布曲明的檢測,避免了轉(zhuǎn)移過程中可能存在的損耗,保證了檢測數(shù)據(jù)的準(zhǔn)確性,為離子遷移譜技術(shù)在減肥類保健食品檢測方面的應(yīng)用提供了一定的技術(shù)支撐。

    3.3 與其他檢測技術(shù)比較

    現(xiàn)階段,用于檢測減肥類保健食品中非法添加物的技術(shù)有很多,主要以下幾種技術(shù):理化鑒別法、紅外光譜法、核磁共振氫譜法、液相色譜法、液質(zhì)聯(lián)用法、氣質(zhì)聯(lián)用法等。例如:黃諾嘉等[23]建立了一種用于檢測減肥類中成藥、保健食品中非法添加酚酞、西布曲明的理化鑒別技術(shù),相比于離子遷移譜法,該方法的靈敏度較低,且受機(jī)制干擾較為嚴(yán)重;許鳳等[5]利用薄層色譜—顯微紅外光譜連用技術(shù)定性檢測減肥類保健品中非法添加的鹽酸芬氟拉明,所檢測的結(jié)果在9批樣品中只有2批樣品含有鹽酸芬氟拉明,該技術(shù)建立的方法專屬性強(qiáng),但不如離子遷移色譜技術(shù)快速,簡單,靈敏性高,而且前處理比較簡單。Hachem R等[24]根據(jù)5種非法添加物(西布曲明、酚酞、奧利司他、氯卡色林、氟西?。┗瘜W(xué)結(jié)構(gòu)中氫原子在H-NMR中會(huì)產(chǎn)生不同的特征信號(hào)峰,從而建立了篩選這些化合物的核磁共振氫譜法,該方法所測樣品的每個(gè)氫原子都會(huì)有其對應(yīng)的信號(hào)峰,但是該方法的靈敏度稍差,可能會(huì)出現(xiàn)不同化合物的信號(hào)重疊的現(xiàn)象,這會(huì)影響試驗(yàn)的結(jié)果。王靜文等[4]利用超高效液相色譜法同時(shí)測定了減肥類保健食品中的25種非法添加物,進(jìn)行了定量和定性分析后,其R均大于0.997,平均回收率在70%以上,RSD較小,樣品檢測出了酚酞和大黃素,該分析方法選擇性強(qiáng),但前處理也比較復(fù)雜,分析時(shí)間長,離子遷移色譜技術(shù)的前處理比較簡單,分析速度快;LC-MS法以LC作為分離系統(tǒng),MS作為檢測系統(tǒng),兼具LC高效的分離能力與MS高專屬性、高靈敏度的特性,檢測時(shí)可以同時(shí)得到化合物的保留時(shí)間、分子量、離子碎片等信息,從而對其結(jié)構(gòu)進(jìn)行確證。但由于相關(guān)儀器價(jià)格昂貴,操作相對復(fù)雜,不易在基層檢驗(yàn)機(jī)構(gòu)推廣。Strano S等[25]采用液質(zhì)聯(lián)用的方法,對減肥類保健食品中咖啡因、麻黃堿、西布曲明等進(jìn)行了檢測,確定了一種液質(zhì)聯(lián)用的檢測方法,并采用該方法對36種樣品進(jìn)行了檢測,該方法同時(shí)具備液相色譜高效的分離能力和質(zhì)譜高度的靈敏性,可對樣品中的非法添加物進(jìn)行準(zhǔn)確的判定,但該方法相關(guān)的儀器價(jià)格比較昂貴,且不適用于快速檢測,操作比較復(fù)雜。

    4 研究展望

    減肥類保健食品的日益暢銷,給人們帶來美感的同時(shí)也帶來了巨大的隱患,其安全性的檢測、有害物質(zhì)的篩查將受到越來越廣泛的關(guān)注,非法添加物的檢測技術(shù)的發(fā)展與研究勢在必行。離子遷移譜檢測技術(shù)作為一種擁有操作簡單,分析時(shí)間短,成本低,前處理簡單等優(yōu)點(diǎn)的檢測技術(shù),在減肥類保健食品中非法添加物的檢測方面具有較好的發(fā)展前景。目前國內(nèi)外學(xué)者已經(jīng)采用離子遷移譜技術(shù)對一些常見的減肥類保健食品中的非法添加物比如:西布曲明、麻黃堿、酚酞等進(jìn)行了檢測,然而檢測的目標(biāo)單一有限,僅僅應(yīng)用于減肥類保健領(lǐng)域的初級篩查。而對于一些新型減肥藥物比如:利拉魯肽、納曲酮和安非他酮、苯丁胺和托吡酯等[26],并沒有進(jìn)行該方法的建立??偟膩砜?,應(yīng)用離子遷移譜技術(shù)實(shí)現(xiàn)對多種減肥類保健食品中非法添加物的快速、準(zhǔn)確、高效的檢測判定,是今后需要重點(diǎn)探索的方向,此外,將該技術(shù)與其他技術(shù)更好的結(jié)合,也是未來離子遷移譜技術(shù)應(yīng)用的前景趨勢。相信隨著科技的發(fā)展,離子遷移譜技術(shù)在減肥類保健食品非法添加物的檢測中將發(fā)揮越來越重要的作用。

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