海相頁巖成巖過程中的自生脆化作用

劉洪林 郭 偉 劉德勛 周尚文 鄧?yán)^新

1.中國石油勘探開發(fā)研究院 2.成都理工大學(xué)

近年來，我國南方海相下志留統(tǒng)龍馬溪組頁巖氣取得了重要突破，已在四川盆地陸續(xù)建成了威遠(yuǎn)、長寧、涪陵等國家級頁巖氣示范區(qū)，頁巖氣已經(jīng)成為我國天然氣增儲上產(chǎn)的重要領(lǐng)域。頁巖氣具有大面積、低豐度的賦存特征，因此有效開發(fā)頁巖氣需要尋找甜點(diǎn)。頁巖氣甜點(diǎn)是指頁巖儲層中含氣量高、脆性好的區(qū)域。構(gòu)造型甜點(diǎn)、連續(xù)型甜點(diǎn)等地質(zhì)認(rèn)識對于指導(dǎo)選準(zhǔn)目標(biāo)區(qū)、鉆進(jìn)甜點(diǎn)層段發(fā)揮了重要作用，大幅度提高了頁巖氣開發(fā)效果[1-2]。前人的大量研究成果已經(jīng)證實(shí)，準(zhǔn)確評價石英等為代表的脆性礦物的特征對頁巖氣選區(qū)具有重要意義。對于頁巖中硅質(zhì)成因和來源，認(rèn)為除了陸源石英，生物石英廣泛存在是頁巖脆性提高的關(guān)鍵因素[3-7]，富有機(jī)質(zhì)頁巖的發(fā)育為頁巖氣的生成和儲集提供了豐富的物質(zhì)基礎(chǔ)，良好的保存條件是頁巖氣富集的關(guān)鍵，天然裂縫和可壓裂性是頁巖氣高產(chǎn)的重要保證[8]。以上研究大多集中在生物石英富集提高頁巖的脆性方面，而對成巖演化過程中石英的重結(jié)晶作用的認(rèn)識則不足。本次研究以我國南方四川盆地從長寧區(qū)塊龍馬溪組海相頁巖為研究對象，該頁巖在研究區(qū)內(nèi)分布穩(wěn)定，總有機(jī)碳含量、含氣量等各項(xiàng)參數(shù)優(yōu)越，勘探開發(fā)已經(jīng)獲得突破。通過分析其沉積、成巖系統(tǒng)過程，探討頁巖脆性形成過程，闡述了成巖過程石英重結(jié)晶作用所形成自生微晶石英對提高頁巖脆性重要意義，以期為深入認(rèn)識頁巖儲層提供一種新角度，以便于全面了解頁巖的脆性，提高頁巖氣選區(qū)評價和開發(fā)效果。

1 長寧區(qū)塊龍馬溪組頁巖基本地質(zhì)特征

1.1 地層特征

四川盆地地層縱向發(fā)育多套頁巖，具備頁巖氣成藏條件。長寧區(qū)塊位于四川盆地南部，發(fā)育龍馬溪組頁巖。本次研究選取四川盆地龍馬溪組頁巖剖面（長寧雙河加油站剖面）和長寧區(qū)塊部分頁巖氣評價井寧201、寧203、寧208、寧209、寧210、寧211、寧212等7口井（圖1）進(jìn)行了研究，對剖面進(jìn)行了測繪，分析了頁巖氣井龍馬溪組巖石礦物特征。

圖1 研究區(qū)選取的頁巖氣評價井及剖面位置圖

圖2 四川盆地長寧雙河加油站龍馬溪組地質(zhì)剖面圖

雙河加油站剖面位于四川省長寧縣雙河鎮(zhèn)附近，是在開采黑色頁巖礦過程中形成的龍馬溪組露頭剖面。該剖面龍馬溪組出露較好，出露地層厚度較大，底部地層被竹林覆蓋。從雙河加油站剖面野外調(diào)查情況看，龍馬溪組巖性以灰色、灰黑色、黑色泥頁巖為主，少量含碳粉砂質(zhì)頁巖、粉砂質(zhì)頁巖、碳質(zhì)粉砂巖與石灰?guī)r夾層與透鏡體等。整個剖面地層共劃分了18個小層，如圖2所示，18個小層均含筆石，但在不同的分層中，筆石的種類數(shù)量差異較大。例如：第3小層中的筆石主要表現(xiàn)為細(xì)而長，最長可達(dá)20 cm，數(shù)量較少，分布稀疏；第4小層中的筆石主要表現(xiàn)為短而粗，平均長度為2 cm，直徑介于2～3 mm，數(shù)量較多，分布密集。整體來說，自下而上，筆石含量逐漸減少。龍馬溪組黃鐵礦十分發(fā)育，具有多種產(chǎn)出形態(tài)，如顆粒狀、結(jié)核狀和薄層狀等。經(jīng)過研究，國際上公認(rèn)筆石是劃分對比上奧陶統(tǒng)五峰組—龍馬溪組的第一門類化石。長寧區(qū)塊五峰組—龍馬溪組共發(fā)育13個筆石帶，其中，五峰組發(fā)育3個筆石帶（不含觀音橋段），厚度介于7～10 m，總有機(jī)碳含量（TOC）高（3%～8%）；觀音橋段發(fā)育1個筆石帶，該段全球性海平面上升，形成最高TOC（超過10%）；龍馬溪組發(fā)育9個筆石帶，其龍1段—龍6段TOC介于2%～4%[9-10]。

長寧區(qū)塊在晚奧陶世—早志留世過渡時期，與其他地區(qū)一樣發(fā)生了一系列的重要事件，如海平面下降（幅度近100 m）、氣候變冷（冰期持續(xù)短約1 Ma）、生物滅絕（近85%海相物種滅絕)，對頁巖沉積組成產(chǎn)生了重要影響。從沉積環(huán)境上看，五峰組為滯留盆地（欠補(bǔ)償盆地）沉積，龍馬溪組主要為深水陸棚或者陸棚內(nèi)盆地沉積，沉積了富含有機(jī)質(zhì)和硅質(zhì)的黑色頁巖[11]。龍馬溪組頁巖氣有機(jī)質(zhì)類型以腐泥型為主，部分為腐殖型，海相頁巖空間分布較為穩(wěn)定，單層厚度大，有機(jī)質(zhì)含量高，是目前頁巖氣開發(fā)的重點(diǎn)層系[12-13]。

1.2 頁巖巖礦特征

圖3 長寧區(qū)塊龍馬溪組底部優(yōu)質(zhì)頁巖礦物成分統(tǒng)計圖

從長寧區(qū)塊已鉆井寧201等7口井巖心全巖X射線衍射分析的礦物組成資料來看（圖3），龍馬溪組巖石礦物組成以石英等脆性礦物為主，石英含量介于40%～60%，底部優(yōu)質(zhì)頁巖石英含量介于48.4%～60.0%，其他層段頁巖石英含量介于41.2%～54.0%；長石以斜長石為主，含量普遍較低，平均值小于10%，其中底部優(yōu)質(zhì)頁巖長石含量介于1%～5%；方解石含量介于10%～20%；白云石含量小于10%；黏土礦物含量介于20%～45%，具有隨埋深增加而逐漸降低的趨勢，其中底部優(yōu)質(zhì)頁巖黏土礦物含量較低，介于15%～30%，平均值小于26%；黏土礦物組成以伊利石和綠泥石為主，兩者含量占黏土礦物總量的75%以上，最高可達(dá)95%，其次為伊/蒙混層，其含量在龍馬溪組底部均值小于25%，部分樣品偶見高嶺石；頁巖普遍含有黃鐵礦，含量在2%左右?？偟膩碚f，龍馬溪組底部頁巖具有“兩低兩高”特征，即黏土含量與長石含量較低、石英含量與碳酸鹽巖含量較高的特點(diǎn)。

2 龍馬溪組頁巖硅質(zhì)成分鏡下特征

圖4 龍馬溪組上段頁巖樣品陸源石英典型特征圖

采用陰極發(fā)光與掃描電鏡相結(jié)合研究長寧區(qū)塊龍馬溪組頁巖。龍馬溪組上段頁巖為淺水陸棚相沉積，其樣品的掃描電鏡—陰極發(fā)光鑒定結(jié)果如圖4所示。從圖4可以看出，樣品中部分石英在掃描電鏡下呈現(xiàn)較好的晶體形態(tài)，部分邊緣有裂紋（圖4-a），在陰極發(fā)光圖像中表現(xiàn)為發(fā)亮光的特征（圖4-b），單色陰極發(fā)光光譜具有兩個峰值（圖4-c），其主峰對應(yīng)波長范圍介于680～720 nm，次峰對應(yīng)波長范圍介于430～470 nm，具有明顯陸源石英特征，呈次圓狀—次菱角狀，直徑超過10 μm。龍馬溪組下段頁巖為深水陸棚相沉積，其樣品掃描電鏡—陰極發(fā)光鑒定結(jié)果主要表現(xiàn)為顆粒晶形完整，呈現(xiàn)生物骨架或重結(jié)晶形態(tài)（圖5-a），石英在陰極發(fā)光圖像中主要表現(xiàn)不發(fā)光—弱發(fā)光特征（圖5-b），單色陰極發(fā)光光譜為鐘形，具有兩個峰值（圖5-c），其主峰對應(yīng)波長范圍介于580～620 nm，次峰對應(yīng)波長范圍介于390～430 nm，具有明顯生物成因石英特征。低溫自生石英氧空位晶體內(nèi)部缺陷及由于電子輻射導(dǎo)致非膠結(jié)的氧空洞中心衰減使其陰極光光譜在波長620～650 nm處出現(xiàn)峰值，另外在波長390～430 nm處的次峰指示了樣品存在少量的蛋白石—A和蛋白石—CT。

龍馬溪組上段頁巖樣品中除陸源石英顆粒外，還有大量嵌入黏土基質(zhì)中的微米級石英顆粒，呈短鏈狀、小晶簇狀聚集或以板片狀小晶片狀形式存在，與周圍黏土顆粒共同構(gòu)成黏土—石英顆粒集合體。龍馬溪組下段頁巖電子顯微鏡背散圖像呈現(xiàn)清晰的礦物組成，通過能譜掃描對礦物組成進(jìn)一步分析，從圖6的圖像可以看出，石英顆粒（粉紅色區(qū)塊）的分布呈現(xiàn)兩種主要特征：①顆粒較為完整、個體較大，顆粒大小介于5～15 μm；②顆粒較小，小于1 μm，局部呈連續(xù)的條帶狀，條帶長3～4 μm，寬度小于0.5 μm，為重結(jié)晶石英。在龍馬溪組下段頁巖樣品中除粒徑較大的生物成因石英顆粒外，亦存在大量的石英隱晶、微晶及微晶聚集體（圖7-a），該類石英亦起到膠結(jié)物的作用。該類石英陰極發(fā)光光譜為鐘形（圖7-b），但具有兩個峰值，主峰對應(yīng)波長范圍介于580～620 nm，次峰對應(yīng)波長范圍介于390～430 nm，具有明顯重結(jié)晶成因石英特征。在對應(yīng)的X射線礦物組分圖中（圖7-c），可見明顯的黏土礦物定向，黏土礦物作為巖石的支撐顆粒，石英等剛性礦物“漂浮”于黏土基質(zhì)中。

3 龍馬溪組頁巖的脆性成因機(jī)制探討

3.1 石英來源對脆性的控制作用

圖5 龍馬溪組下段頁巖樣品陸源石英典型特征圖

圖6 龍馬溪組下段頁巖樣品組成礦物典型特征圖

圖7 龍馬溪組下段頁巖樣品組成礦物典型特征圖

石英和黏土礦物是泥質(zhì)巖中礦物的主要兩大組成部分，石英在頁巖中以陸源石英、自生石英、次生加大石英、石英脈體等形式存在。由于物質(zhì)來源、沉積環(huán)境及物理化學(xué)條件的不同，不同成因的硅質(zhì)其地球化學(xué)特征不同。生物成因的硅質(zhì)具有高SiO2、P2O5、Fe2O3和低 Al2O3、TiO2、FeO、MgO、K2O 和Na2O特征；火山沉積和海相熱水沉積表現(xiàn)為低磷和低鈦的特征[14-15]。常見水體中的硅主要來自于硅酸鹽礦物的化學(xué)風(fēng)化過程。硅是水生態(tài)系統(tǒng)中構(gòu)成生物群落的重要元素，放射蟲、硅質(zhì)海綿和硅鞭毛蟲生長和骨骼形成都離不開硅，作為浮游生物生長所必需的營養(yǎng)元素，硅在水體生態(tài)系統(tǒng)研究中占據(jù)非常重要的地位。水體中溶解硅通過生物利用轉(zhuǎn)化為無定形的生物硅，稱為生物蛋白石。長寧區(qū)塊五峰組—龍馬溪組頁巖石英含量介于40%～80%，平均值為63%，過量硅含量為2.60%～55.31%，其中五峰組和龍馬溪組下段過量硅含量較高，分別為41.3%和25.5%；Al/（Al+Fe+Mn）值介于0.62～0.87，與純生物成因硅質(zhì)成分接近，表明了頁巖中石英的生物成因[6-7]。

3.2 超壓環(huán)境對脆性的控制作用

前人研究表明超壓環(huán)境對自生石英的形成具有明顯的控制作用，基本查明超壓背景下自生石英含量隨時間的變化規(guī)律[16-17]。一般來說，自生石英形成需要的Si4+主要有3種來源：①壓溶作用；②蒙脫石的伊利石化；③鋁硅酸鹽礦物、硅質(zhì)化石和火山玻璃的溶解。由于超壓的存在，減緩了機(jī)械壓實(shí)作用，減輕了石英顆粒點(diǎn)接觸，使得頁巖中壓溶作用微乎其微，產(chǎn)生極其少量的Si4+。超壓對有機(jī)酸形成具有推遲作用，但不會影響有機(jī)酸生成的總量，有機(jī)酸會對鋁硅酸鹽礦物和碳酸鹽巖礦物產(chǎn)生溶蝕，產(chǎn)生Si4+。從晚志留世末期開始進(jìn)入低成熟階段，有機(jī)質(zhì)熱演化成熟度（Ro）大于0.5%時開始產(chǎn)生少量的未熟油和少量烴類，晚二疊紀(jì)末Ro＞0.7%，進(jìn)入生油窗，大量石油生成，隨著埋藏深度的進(jìn)一步加大，熱演化程度加深，到早侏羅世開始生干氣，頁巖達(dá)到最大埋深約為6 000 m，Ro達(dá)到3.0%時，熱演化基本停止。由于晚白堊世以來受板塊碰撞擠壓應(yīng)力影響，地層強(qiáng)烈抬升剝蝕，剝蝕量約3 500 m。經(jīng)歷上述過程的龍馬溪組頁巖普遍具有超壓現(xiàn)象，頁巖儲層的超壓形成機(jī)制包括干酪根成熟作用、烴類裂解、水熱增壓、黏土礦物轉(zhuǎn)化以及其他相關(guān)的成巖作用、流體傳導(dǎo)作用等引起的增壓作用[18-19]。除了生烴等增壓作用外，構(gòu)造側(cè)向擠壓可以形成異常高的地層壓力。構(gòu)造應(yīng)力直接作用于沉積物顆粒，對地層壓力的作用通過壓實(shí)作用表現(xiàn)出來，構(gòu)造應(yīng)力對地層壓力的作用可視為側(cè)向的壓實(shí)作用。構(gòu)造擠壓所形成的超壓增量在構(gòu)造應(yīng)力消失后，隨之減弱為零。筆者統(tǒng)計了長寧、威遠(yuǎn)、昭通、焦石壩等12個地區(qū)頁巖納米孔隙分布數(shù)據(jù)，結(jié)果表明我國海相頁巖孔隙主要為有機(jī)質(zhì)內(nèi)部的納米孔隙，占60%～70%。有機(jī)質(zhì)納米孔隙演化可分為3個階段：①頁巖生烴前的孔隙主要是礦物粒間孔和粒內(nèi)孔，以粒間孔為主，受沉積環(huán)境及成巖作用控制和影響；②干酪根開始降解生烴，形成干酪根內(nèi)部孔隙及有機(jī)質(zhì)和黏土礦物復(fù)合體孔隙；③石油開始二次裂解生氣，海綿狀有機(jī)孔的大量存在是高演化條件下烴類二次裂解成氣的標(biāo)志。超壓對頁巖氣保存富集具有重要的控制作用，同時對頁巖硅質(zhì)成分形成具有明顯的控制作用。

3.3 成巖演化對脆性的控制作用

頁巖在成巖演化過程中，一方面受到黏土礦物轉(zhuǎn)化作用提高了地層水介質(zhì)中的Si4+濃度，另一方面受有機(jī)質(zhì)產(chǎn)生的有機(jī)酸溶蝕作用影響，流體中Si4+濃度的不斷加大，地層中將發(fā)生廣泛石英重結(jié)晶作用，產(chǎn)生大量微晶石英，由于黏土礦物的層狀結(jié)構(gòu)，導(dǎo)致微晶石英沿著黏土礦物層理面大量分布，頁巖的層理和脆性得到明顯加強(qiáng)，產(chǎn)生隱伏縫網(wǎng)，此過程即為自生脆化作用（圖8）。

黏土礦物成因石英在龍馬溪組頁巖樣品中較為常見，該類石英與伊利石、綠泥石等黏土礦物相間存在，主要以微晶板片狀石英為主，其產(chǎn)狀可以平行于頁巖水平層理，也可以垂直于頁巖水平層理。自生石英形成后沿著水平層理或垂直層理分布，強(qiáng)化了石英兩個方向的層理，產(chǎn)生隱伏縫網(wǎng)，促進(jìn)了頁巖氣可改造性。龍馬溪組上段頁巖為淺海陸棚沉積，組成礦物以陸相碎屑為主，顆粒集合體在沉積埋深過程中逐漸混入由藻類（主要為藍(lán)藻）及其他浮游生物分解所形成的有機(jī)質(zhì)，由于藍(lán)藻等藻類的有機(jī)質(zhì)產(chǎn)率較低，以及前海相對較弱的還原環(huán)境，造成有機(jī)質(zhì)生成不高。在隨后的機(jī)械壓實(shí)過程中，黏土顆粒在上覆壓力作用下旋轉(zhuǎn)、定向排列形成巖石的受力骨架。當(dāng)埋深達(dá)到一定的深度時（對應(yīng)溫度60～130 ℃），出現(xiàn)最早的化學(xué)膠結(jié)作用，即蒙脫石向伊利石轉(zhuǎn)化形成伊/蒙混層，同時析出SiO2作為膠結(jié)物連接不同的礦物顆粒，致使骨架彈性迅速增大從而“抵抗”機(jī)械壓實(shí)作用的進(jìn)步一步進(jìn)行。龍馬溪組下段頁巖為深海陸棚沉積，較強(qiáng)的還原環(huán)境以及紅藻、褐藻等生物的繁盛，造成生物分解過程不但形成大量的有機(jī)質(zhì)同時使海水富硅，當(dāng)硅質(zhì)達(dá)到一定濃度時逐漸析出形成大量生物成因的石英顆粒，形成的石英顆粒同時作為膠結(jié)物使骨架剛性增加從而減弱了機(jī)械壓實(shí)作用的影響，這種作用不僅減弱了黏土顆粒的定向，而且還使得原生粒間孔隙得以保存，更有利于有機(jī)質(zhì)的賦存。硅質(zhì)生物溶解會造成海水硅質(zhì)過飽和，高硅質(zhì)飽和度會增加蒙脫石礦物的穩(wěn)定性，不利于其向伊利石或混層礦物轉(zhuǎn)化，生物成因石英及其膠結(jié)作用早于蒙脫石向伊利石轉(zhuǎn)化所形成的石英及其膠結(jié)物。

圖8 頁巖成巖過程中的自生脆化作用模式圖

南方海相龍馬溪組黑色頁巖有機(jī)質(zhì)成熟度普遍大于2.5%，頁巖成巖演化已進(jìn)入晚成巖階段，黏土礦物轉(zhuǎn)化作用進(jìn)行程度較高，蒙脫石中層間水在一定的物理化學(xué)條件下不斷析出，從地層水介質(zhì)中吸取K+、Na+、Mg2+等離子，黏土礦物晶體結(jié)構(gòu)重新排列，形成伊蒙混層或蒙脫石/綠泥石混層，如果地層水介質(zhì)充足，溫度壓力條件具備，蒙脫石全部轉(zhuǎn)化為伊利石或綠泥石。現(xiàn)存南方海相龍馬溪組頁巖中黏土礦物主要以伊利石、伊蒙混層及綠泥石為主，伊利石含量平均值為40%～50%，伊蒙混層主要以伊利石為主，混層比介于10%～20%， 說明龍馬溪組頁巖早期蒙脫石在轉(zhuǎn)化過程中孔隙水為堿性介質(zhì)，并且在一定時間內(nèi)富含F(xiàn)e2+和Mg2+，蒙脫石主要轉(zhuǎn)化為伊利石和綠泥石。在其轉(zhuǎn)化過程中，產(chǎn)生了大量的Si4+，進(jìn)一步提高了地層水介質(zhì)的Si4+濃度，有利于重結(jié)晶作用的發(fā)生。

4 頁巖成巖過程中自生脆化作用的地質(zhì)意義

頁巖在成巖過程中經(jīng)歷石英的溶蝕、重結(jié)晶作用，頁巖力學(xué)性質(zhì)產(chǎn)生了重要變化，脆性因石英含量增加和巖石結(jié)構(gòu)的變化得到增強(qiáng)，為后期改造形成復(fù)雜縫網(wǎng)提供了重要的物質(zhì)基礎(chǔ)，具有4個方面的重要地質(zhì)意義。

4.1 自生脆化作用改變了巖石結(jié)構(gòu)，增強(qiáng)了頁巖的巖石強(qiáng)度

龍馬溪組下部頁巖富含有機(jī)質(zhì)和生物成因石英，上部為富含陸源石英和少量生物的頁巖，巖石成分差異導(dǎo)致成巖演化過程的差異。由于有機(jī)質(zhì)數(shù)量的不同在演化過程中影響了地層水介質(zhì)，導(dǎo)致成巖演化過程中上部和下部地層發(fā)生明顯分異作用，下部地層成巖過程中流體的性質(zhì)對成巖演化發(fā)揮了關(guān)鍵作用，黏土礦物的轉(zhuǎn)化、有機(jī)酸化、礦物重結(jié)晶、流體侵入等作用均會導(dǎo)致頁巖中流體性質(zhì)的變化，地層中流體性質(zhì)的變化制約了自生石英形成的數(shù)量，如豐富有機(jī)質(zhì)沉積，成巖演化過程中產(chǎn)生大量的有機(jī)酸溶解石英，有機(jī)酸通過在礦物的表面及溶液中形成絡(luò)合物，有效地降低了礦物表面反應(yīng)的活化能，通過重結(jié)晶產(chǎn)生大量微晶石英和重新排列，大幅度提高了頁巖的巖石強(qiáng)度。

4.2 自生脆化作用減弱了壓實(shí)作用，改善了頁巖的儲集空間

龍馬溪組頁巖成巖過程中自生脆化作用使得頁巖中的石英含量得到大幅度提升。石英具有較大的莫氏硬度，經(jīng)過自生脆化形成的網(wǎng)狀石英結(jié)晶體提高了頁巖的抗壓實(shí)能力，保護(hù)了頁巖形成的各種納米孔隙，改善了頁巖的儲集空間。頁巖抗壓強(qiáng)度的提升降低了壓實(shí)造成的破壞作用，使得頁巖演化過程中形成的大量納米孔隙得到最大程度的保存，從而形成豐富的儲集空間。龍馬溪組上部頁巖有機(jī)質(zhì)含量低，成巖演化過程中有機(jī)酸產(chǎn)生少，對生物石英和陸源石英溶蝕程度低，地層水介質(zhì)中的石英Si4+濃度不高，重結(jié)晶作用不明顯，難以形成大量沿黏土層間分布的微晶石英，上部頁巖脆性加強(qiáng)程度明顯低于下部頁巖。

4.3 自生脆化作用提高了頁巖可改造性，有機(jī)質(zhì)豐度成為頁巖氣評價的核心要素

由于頁巖成巖過程中的自生脆化作用廣泛存在，有機(jī)質(zhì)演化程度高的頁巖一般具有較高的脆性，因此，評價頁巖有機(jī)質(zhì)豐度成為頁巖氣地質(zhì)評價的核心要素。有機(jī)質(zhì)演化到最后提供了大量的液態(tài)烴，液態(tài)烴的氣泡成孔機(jī)制形成了大量的納米孔隙，形成了頁巖氣主要儲集空間[20]；同時，豐富的有機(jī)質(zhì)演化為石英的自生結(jié)晶提供大量的硅離子，促進(jìn)了重結(jié)晶的發(fā)生和脆性的提高。因此，有機(jī)質(zhì)含量是頁巖氣地質(zhì)評價中的第一核心要素。龍馬溪組下部頁巖有機(jī)質(zhì)豐富，在自生脆化作用機(jī)制和氣泡成孔機(jī)制作用下形成豐富的隱伏縫網(wǎng)和儲集空間，使其成為優(yōu)質(zhì)頁巖。

4.4 自生脆化作用提高頁巖脆性更易于破碎，使后期構(gòu)造活動的強(qiáng)度成為評價選區(qū)的關(guān)鍵要素之一

南方海相頁巖沉積埋藏后，經(jīng)歷了印支運(yùn)動、喜馬拉雅運(yùn)動等較為長期地質(zhì)演化過程，同時成巖過程中的自生脆化作用提高了頁巖的脆性，使頁巖在受到構(gòu)造運(yùn)動時更加容易發(fā)生破碎變形，如四川盆地除了保存在盆內(nèi)穩(wěn)定區(qū)的龍馬溪組頁巖較為完整外，盆地周緣構(gòu)造活動強(qiáng)烈區(qū)頁巖都呈現(xiàn)比較破碎的狀態(tài)，破碎狀態(tài)下頁巖裂隙發(fā)育，頁巖氣大量散失。因此，在自生脆化作用發(fā)生的情況下，構(gòu)造活動的強(qiáng)度的評價成為頁巖氣地質(zhì)評價選區(qū)的關(guān)鍵要素之一。

5 結(jié)論

1）頁巖在其沉積、埋藏、成巖演化過程中發(fā)生成巖變化，提高了石英含量，形成隱伏縫網(wǎng)，利于后期改造形成復(fù)雜流通通道。龍馬溪組成巖早期SiO2的賦存狀態(tài)為陸源石英和蛋白石、燧石等，在成巖中晚期，石英通過溶蝕作用、黏土礦物轉(zhuǎn)化作用、重結(jié)晶作用等形成大量自生微晶、次生加大石英，并沿著黏土礦物層面分布，強(qiáng)化了層理，形成隱伏性的縫網(wǎng)，提高了頁巖的可改造性。

2）有機(jī)質(zhì)在地質(zhì)演化過程中對提高頁巖脆性發(fā)揮了正向促進(jìn)作用，促進(jìn)了自生微晶石英形成，提高了頁巖脆性。

3）頁巖成巖演化中發(fā)生的頁巖自生脆化作用改變了巖石結(jié)構(gòu)，增加了巖石強(qiáng)度，改變了頁巖孔隙特征，改善了頁巖的儲集空間，改變了頁巖氣富集控制條件，使構(gòu)造運(yùn)動強(qiáng)度的評價成為頁巖氣地質(zhì)評價的關(guān)鍵要素之一。

[ 1 ] 鄒才能, 董大忠, 王社教, 李建忠, 李新景, 王玉滿, 等. 中國頁巖氣形成機(jī)理、地質(zhì)特征及資源潛力[J]. 石油勘探與開發(fā),2010, 37(6): 641-653.Zou Caineng, Dong Dazhong, Wang Shejiao, Li Jianzhong, Li Xinjing, Wang Yuman, et al. Geological characteristics, formation mechanism and resource potential of shale gas in China[J]. Petroleum Exploration and Development, 2010, 37(6): 641-653.

[ 2 ] 鄒才能, 楊智, 陶士振, 李偉, 吳松濤, 侯連華, 等. 納米油氣與源儲共生型油氣聚集[J]. 石油勘探與開發(fā), 2012, 39(1): 13-26.Zou Caineng, Yang Zhi, Tao Shizhen, Li Wei, Wu Songtao, Hou Lianhua, et al. Nano-hydrocarbon and the accumulation in coexisting source and reservoir[J]. Petroleum Exploration and Development, 2012, 39(1): 13-26.

[ 3 ] 郭旭升, 胡東風(fēng), 魏志紅, 李宇平, 魏祥峰. 涪陵頁巖氣田的發(fā)現(xiàn)與勘探認(rèn)識[J]. 中國石油勘探, 2016, 21(3): 24-37.Guo Xusheng, Hu Dongfeng, Wei Zhihong, Li Yuping & Wei Xiangfeng. Discovery and exploration of Fuling shale gas fi eld[J].China Petroleum Exploration, 2016, 21(3): 24-37.

[ 4 ] 王玉滿, 李新景, 董大忠, 張晨晨, 王淑芳. 上揚(yáng)子地區(qū)五峰組—龍馬溪組優(yōu)質(zhì)頁巖沉積主控因素[J]. 天然氣工業(yè), 2017,37(4): 9-20.Wang Yuman, Li Xinjing, Dong Dazhong, Zhang Chenchen &Wang Shufang. Main factors controlling the sedimentation of high-quality shale in Wufeng-Longmaxi Fm, Upper Yangtze region[J]. Natural Gas Industry, 2017, 37(4): 9-20.

[ 5 ] 尉鵬飛, 張金川, 隆帥, 彭建龍, 鄧恩德, 呂艷南, 等. 四川盆地及周緣地區(qū)龍馬溪組頁巖微觀孔隙結(jié)構(gòu)及其發(fā)育主控因素[J]. 中國石油勘探, 2016, 21(5): 42-51.Wei Pengfei, Zhang Jinchuan, Long Shuai, Peng Jianlong, Deng Ende, Lü Yannan, et al. Characteristics and controlling factors of microscopic pore structure of Longmaxi Formation in Sichuan Basin and its periphery[J]. China Petroleum Exploration, 2016,21(5): 42-51.

[ 6 ] 王淑芳, 鄒才能, 董大忠, 王玉滿, 黃金亮, 郭召杰. 四川盆地富有機(jī)質(zhì)頁巖硅質(zhì)生物成因及對頁巖氣開發(fā)的意義[J]. 北京大學(xué)學(xué)報(自然科學(xué)版), 2014, 50(3): 476-486.Wang Shufang, Zou Caineng, Dong Dazhong, Wang Yuman,Huang Jinliang & Guo Zhaojie. Biogenic silica of organic-rich shale in Sichuan Вasin and its signif i cance for shale gas[J]. Acta Scientiarum Naturalium Universitatis Pekinensis, 2014, 50(3):476-486.

[ 7 ] 劉江濤, 李永杰, 張元春, 劉雙蓮, 蔡英杰. 焦石壩五峰組—龍馬溪組頁巖硅質(zhì)生物成因的證據(jù)及其地質(zhì)意義[J]. 中國石油大學(xué)學(xué)報(自然科學(xué)版), 2017, 41(1): 34-41.Liu Jiangtao, Li Yongjie, Zhang Yuanchun, Liu Shuanglian & Cai Yingjie. Evidences of biogenic silica of Wufeng-Longmaxi Formation shale in Jiaoshiba area and its geological signif i cance[J].Journal of China University of Petroleum (Edition of Natural Science), 2017, 41(1): 34-41.

[ 8 ] 郭旭升, 胡東風(fēng), 文治東, 劉若冰. 四川盆地及周緣下古生界海相頁巖氣富集高產(chǎn)主控因素——以焦石壩地區(qū)五峰組—龍馬溪組為例[J]. 中國地質(zhì), 2014, 41(3): 893-901.Guo Xusheng, Hu Dongfeng, Wen Zhidong & Liu Ruobing. Major factors controlling the accumulation and high productivity in marine shale gas in the Lower Paleozoic of Sichuan Basin and its periphery: A case study of the Wufeng-Longmaxi Formation of Jiaoshiba area[J]. Geology in China, 2014, 41(3): 893-901.

[ 9 ] 陳旭, 樊雋軒, 王文卉, 王紅巖, 聶海寬, 石學(xué)文, 等. 黔渝地區(qū)志留系龍馬溪組黑色筆石頁巖的階段性漸進(jìn)展布模式[J].中國科學(xué): 地球科學(xué), 2017, 47(6): 720-732.Chen Xu, Fan Junxuan, Wang Wenhui, Wang Hongyan, Nie Haikuan, Shi Xuewen, et al. Stage-progressive distribution pattern of the Lungmachi black graptolitic shales from Guizhou to Chongqing, central China[J]. SCIENTIA SINICA Terrae, 2017, 47(6):720-732.

[10] 樊雋軒, Melchin MJ, 陳旭, 王懌, 張元動, 陳清, 等. 華南奧陶—志留系龍馬溪組黑色筆石頁巖的生物地層學(xué)[J]. 中國科學(xué): 地球科學(xué), 2012, 42(1): 130-139.Fan Junxuan, Melchin MJ, Chen Xu, Wang Yi, Zhang Yuandong,Chen Qing, et al. Biostratigraphy and geography of the Ordovician-Silurian Lungmachi black shales in South China[J]. SCIENTIA SINICA Terrae, 2012, 42(1): 130-139.

[11] 李雙建, 肖開華, 沃玉進(jìn), 周雁, 龍勝祥. 中上揚(yáng)子地區(qū)上奧陶統(tǒng)—下志留統(tǒng)烴源巖發(fā)育的古環(huán)境恢復(fù)[J]. 巖石礦物學(xué)雜志, 2009, 28(5): 450-458.Li Shuangjian, Xiao Kaihua, Wo Yujin, Zhou Yan & Long Shengxiang. Palaeo-environment restoration of Upper Ordovician-Lower Silurian hydrocarbon source rock in Middle-Upper Yangtze area[J]. Acta Petrologica et Mineralogica, 2009, 28(5):450-458.

[12] 聶海寬, 金之鈞, 邊瑞康, 杜偉. 四川盆地及其周緣上奧陶統(tǒng)五峰組—下志留統(tǒng)龍馬溪組頁巖氣“源—蓋控藏”富集[J].石油學(xué)報, 2016, 37(5): 557-571.Nie Haikuan, Jin Zhijun, Bian Ruikang & Du Wei. The "sourcecap hydrocarbon-controlling" enrichment of shale gas in Upper Ordovician Wufeng Formation-Lower Silurian Longmaxi Formation of Sichuan Basin and its periphery[J]. Acta Petrolei Sinica,2016, 37(5): 557-571.

[13] 曾祥亮. 四川盆地及其周緣下志留統(tǒng)龍馬溪組頁巖氣研究[D].成都: 成都理工大學(xué), 2011.Zeng Xiangliang. A study on shale gas of Lower Silurian Long-maxi Formation in Sichuan Basin and its peripheral areas[D].Chengdu: Chengdu University of Technology, 2011.

[14] Ross DJK & Bustin RM. Shale gas potential of the Lower Jurassic Gordondale Member, northeastern British Columbia, Canada[J]. Bulletin of Canadian Petroleum Geology, 2007, 55(1): 51-75.

[15] 楊建民, 王登紅, 毛景文, 張作衡, 張招崇, 王志良. 硅質(zhì)巖巖石化學(xué)研究方法及其在“鏡鐵山式”冶鐵礦床中的應(yīng)用[J].巖石礦物學(xué)雜志, 1999, 18(2): 108-120.Yang Jianmin, Wang Denghong, Mao Jingwen, Zhang Zuoheng,Zhang Zhaochong & Wang Zhiliang. The petrochemical research method for silicalite and its application to the "Jingtieshan Type"iron deposits[J]. Acta Petrologica et Mineralogica, 1999, 18(2):108-120.

[16] 王佳, 譚先鋒, 曾春林, 陳青, 冉天, 薛偉偉, 等. 泥質(zhì)巖成巖系統(tǒng)過程及其對SiO2賦存狀態(tài)的制約——以渝東南地區(qū)龍馬溪組為例[J]. 地球科學(xué)進(jìn)展, 2017, 32(3): 292-306.Wang Jia, Tan Xianfeng, Zeng Chunlin, Chen Qing, Ran Tian,Xue Weiwei, et al. Process of diagenetic system in shale and its restrict on occurrence of SiO2: A case study of the Longmaxi Formation in the southeast district of Chongqing[J]. Advances in Earth Science, 2017, 32(3): 292-306.

[17] 孟元林, 許丞, 謝洪玉, 田偉志, 童傳新, 劉景環(huán), 等. 超壓背景下自生石英形成的化學(xué)動力學(xué)模型[J]. 石油勘探與開發(fā),2013, 40(6): 701-707.Meng Yuanlin, Xu Cheng, Xie Hongyu, Tian Weizhi, Tong Chuanxin, Liu Jinghuan, et al. A new kinetic model for authigenic quartz formation under overpressure[J]. Petroleum Exploration and Development, 2013, 40(6): 701-707.

[18] 曹華, 龔晶晶, 汪貴鋒. 超壓的成因及其與油氣成藏的關(guān)系[J].天然氣地球科學(xué), 2006, 17(3): 422-425.Cao Hua, Gong Jingjing & Wang Guifeng. The cause of overpressure and its relationship with reservoir forming[J]. Natural Gas Geoscience, 2006, 17(3): 422-425.

[19] 陳志鵬, 梁興, 張介輝, 王高成, 劉臣, 李兆豐, 等. 昭通國家級示范區(qū)龍馬溪組頁巖氣儲層超壓成因淺析[J]. 天然氣地球科學(xué), 2016, 27(3): 442-448.Chen Zhipeng, Liang Xing, Zhang Jiehui, Wang Gaocheng, Liu Chen, Li Zhaofeng, et al. Genesis analysis of shale reservoir overpressure of Longmaxi Formation in Zhaotong Demonstration Area, Dianqianbei Depression[J]. Natural Gas Geoscience, 2016,27(3): 422-448.

[20] 劉洪林, 王玉滿, 劉旭寧, 郭偉, 皮淑慧. 四川盆地龍馬溪組頁巖巖相特征及氣泡成孔機(jī)制[J]. 天然氣工業(yè), 2017, 37(增刊1): 11-16.Liu Honglin, Wang Yuman, Liu Xuning, Guo Wei & Pi Shuhui.Nanopore characteristics of Longmaxi Formation and forming mechanism of bubble to pore in marine shale of Sichuan Basin[J].Natural Gas Industry, 2017, 37(S1): 11-16.