各向異性表面張力對(duì)定向凝固中共晶生長(zhǎng)形態(tài)穩(wěn)定性的影響?

徐小花 陳明文? 王自東

1 引 言

共晶界面形態(tài)穩(wěn)定性是凝聚態(tài)物理學(xué)和材料科學(xué)的一個(gè)基礎(chǔ)課題[1?6].定向凝固過程中晶體形態(tài)的不穩(wěn)定性可能會(huì)導(dǎo)致不同的微觀結(jié)構(gòu),最終極大地影響產(chǎn)品的物理和機(jī)械性能.Hele-Shaw生長(zhǎng)室是觀察共晶定向凝固過程的典型實(shí)驗(yàn)裝置,它是一個(gè)封存有樣品材料的十分扁平的容器.生長(zhǎng)室設(shè)置了一個(gè)高溫區(qū)與一個(gè)低溫區(qū),高溫區(qū)的溫度設(shè)為TH,低溫區(qū)的溫度為TC,材料的凝固溫度TM介于兩者之間:即TC

固體材料本身并非各向同性介質(zhì),其晶格結(jié)構(gòu)使固體體內(nèi)的物理量以及表面的物理參數(shù)依賴于取向,變?yōu)楦飨虍愋粤?固體材料這些物理參量的各向異性特征對(duì)凝固過程動(dòng)力學(xué)與界面穩(wěn)定性機(jī)理以至對(duì)界面微結(jié)構(gòu)圖案的形成與選擇造成重要的影響[14].王志軍等[15,16]研究了各向異性表面張力對(duì)定向凝固過程中初始平界面穩(wěn)定性的影響,發(fā)現(xiàn)各向異性表面張力的非線性效應(yīng)導(dǎo)致界面傾斜生長(zhǎng).Chen等[17]研究了各向異性表面張力對(duì)定向凝固過程中球晶生長(zhǎng)的影響,發(fā)現(xiàn)在各向異性表面張力作用下,球晶生長(zhǎng)初始階段部分界面首先向內(nèi)移動(dòng),達(dá)到一定的熔化深度后向外移動(dòng).Xu[18]研究了各向異性表面張力對(duì)定向凝固過程中枝晶生長(zhǎng)的影響,發(fā)現(xiàn)當(dāng)存在各向異性表面張力時(shí),枝晶系統(tǒng)具有兩種不同的整體不穩(wěn)定性機(jī)理:震蕩不穩(wěn)定性與低頻不穩(wěn)定性.陳明文等[19]研究了各向異性表面張力對(duì)定向凝固過程中深胞晶生長(zhǎng)的影響,發(fā)現(xiàn)當(dāng)各向異性表面張力增大時(shí),深胞晶界面全長(zhǎng)增大,根部低端的曲率半徑增大.本文應(yīng)用多重變量展開法研究各向異性表面張力條件下定向凝固共晶生長(zhǎng)形態(tài)穩(wěn)定性,揭示了各向異性表面張力對(duì)共晶生長(zhǎng)不穩(wěn)定性區(qū)域大小的影響.

圖1 共晶結(jié)構(gòu)的示意圖Fig.1.Schematic diagram of the eutectic structure.

2 定向凝固系統(tǒng)的數(shù)學(xué)模型

假設(shè)由α和β兩相組成的片層共晶以拉度V向液相穩(wěn)定推進(jìn),共晶片層與固-液界面垂直.選取固-液界面處α相片層的中心為坐標(biāo)原點(diǎn),x軸與片層垂直,z軸與晶體生長(zhǎng)方向平行,如圖1所示.共晶界面用函數(shù)z=h(x,t)表示,它也是共晶生長(zhǎng)解的一部分.

本文引用Xu等[12]的無量綱化尺度,并且假設(shè)主間距的一半?w遠(yuǎn)小于溶質(zhì)擴(kuò)散長(zhǎng)度?D=κD/V,即?w? ?D,其中κD為溶質(zhì)擴(kuò)散系數(shù). 選取?w為長(zhǎng)度尺度,V為速度尺度,?w/V為時(shí)間尺度,?H/(cPρL)為溫度尺度,Ce為濃度尺度,其中?H是單位體積內(nèi)固相潛熱,cP是比熱容,ρL是溶質(zhì)密度,Ce是共晶濃度.無量綱溫度ˉT=(T?Te)/[?H/cPρL],無量綱濃度ˉC=(C?Ce)/Ce,無量綱無窮遠(yuǎn)處濃度ˉC∞=[(C∞)D?Ce]/Ce,其中Te是共晶溫度,(C∞)D是有量綱無窮遠(yuǎn)處濃度.為了書寫簡(jiǎn)潔起見,下文省略掉無量綱量頭上的符號(hào)“-”.各向異性表面張力用四重對(duì)稱函數(shù)γ(θ)= γ0[1+ γ4cos(4θ)][14]表示,其中γ0為各向同性表面張力系數(shù),γ4為各向異性表面張力系數(shù),θ為界面法向量與z軸之間的夾角.共晶生長(zhǎng)系統(tǒng)還包含以下無量綱量:Peclet數(shù)Pe= ?w/?D;形態(tài)參數(shù)M=(?mCe)/[?H/(cPρL)],m 是液相線系數(shù);界面穩(wěn)定性參數(shù)Γ = ?c/?w,?c是毛細(xì)長(zhǎng)度,?c= γ0cPρLTe/(?H)2; 無量綱溫度梯度G=(G)D?w/[?H/(cPρL)],(G)D是與實(shí)驗(yàn)裝置相關(guān)的有量綱溫度梯度;無量綱間距參數(shù)Wc=wc/?w,wc表示α相寬度的一半.

注意到γ0,γ4,m和分離系數(shù)κ都是分段常值函數(shù),在α相和β相都有各自對(duì)應(yīng)的常數(shù)值.用q來代表這類物理量,qα表示其在α相的函數(shù)值,qβ表示其在β相的函數(shù)值.由于溶質(zhì)擴(kuò)散長(zhǎng)度?D遠(yuǎn)小于熱擴(kuò)散長(zhǎng)度?T= κT/V,即?D? ?T,其中κT是熱擴(kuò)散系數(shù).界面溫度可以近似表示為TL=TS～ G(z?z?),其中TL,TS分別是液相和固相溫度,z?是與α相尖端位置有關(guān)的常數(shù).對(duì)于典型的實(shí)驗(yàn)材料,Peclet數(shù)Pe很小.以CBr4-C4Cl6[20,21]生長(zhǎng)系統(tǒng)為例,Pe≈0.01,?！?.5×10?5.為了做漸近分析,本文把Peclet數(shù)Pe作為基本的小參數(shù),假設(shè)ε=Pe? 1且Γ=ε2ˉΓ,ˉΓ=O(1).

為考察共晶生長(zhǎng)形態(tài)穩(wěn)定性,利用共晶生長(zhǎng)的定常解作為基態(tài)進(jìn)行穩(wěn)定性分析.在初始時(shí)刻t=0時(shí)對(duì)基態(tài)解做一小擾動(dòng),并將在t>0以后形成的非定常解分解成兩個(gè)部分:

其中{CB,hB}是系統(tǒng)的基態(tài),{e C,?h}是系統(tǒng)的擾動(dòng)態(tài).假設(shè)初始擾動(dòng)態(tài)的范數(shù)共晶生長(zhǎng)系統(tǒng)的定常解為[11]:

其中

θ?是α相的接觸角,θ+是β相的接觸角,這兩個(gè)接觸角與夾度θα,θβ以及傾斜角ψ之間滿足關(guān)系式θ?= θα?π/2?ψ,θ+= θβ?π/2+ψ,如圖2所示.

圖2 三相點(diǎn)附近的界面示意圖Fig.2.A sketch of the interface shape near the triple point.

將系統(tǒng)方程以振幅遠(yuǎn)小于1進(jìn)行線性化處理,結(jié)合(1)式—(4)式,可以得到共晶生長(zhǎng)系統(tǒng)的擾動(dòng)態(tài)滿足以下控制方程和邊界條件:

1)在遠(yuǎn)場(chǎng)區(qū)域,當(dāng)z→∞時(shí),

2)在側(cè)壁x=0和x=1上,

(b)反對(duì)稱(antisymmetric)模式(A-模式)

3)在界面z=hB上,

(a)Gibbs-Thomson條件

(a)對(duì)稱(symmetric)模式(S-模式)

由三角誘導(dǎo)公式可知,

于是有

結(jié)合(9)式和(10)式,Gibbs-Thomson條件可以改寫為

(b)雜質(zhì)質(zhì)量守恒條件

3 擾動(dòng)態(tài)的多重變量漸近展開解

為了得到系統(tǒng)擾動(dòng)態(tài)的漸近解,引入快變量[12]

按照多重變量(x,z,x+,z+,t+),解可以寫成如下形式:

并對(duì)波數(shù)函數(shù)和特征值做如下展開:

3.1 零級(jí)近似解

將(13)式—(17)式代入到方程和邊界條件(5)式—(12)式,可以得到系統(tǒng)在零級(jí)近似下的控制方程和邊界條件為

1)在遠(yuǎn)場(chǎng)區(qū)域,當(dāng)z→∞時(shí),

2)在側(cè)壁x=0和x=1上,

(a)S-模式

(b)A-模式

3)在界面z=0或z+=0上,

(a)Gibbs-Thomson條件

(b)雜質(zhì)質(zhì)量守恒條件

其中?Θ(x)為分段常值函數(shù),?Θα=1,?Θβ=??κ.

4)三相點(diǎn)處的連接條件,當(dāng)x=w0時(shí),

上述共晶生長(zhǎng)系統(tǒng)有如下零級(jí)近似模式解[12]:

其中系數(shù)?D0是一個(gè)任意的復(fù)常數(shù).記?A0(x)=?A0(x,0),將模式解(25)式和(26)式代入到界面條件(22)式和(23)式中,得到

該系統(tǒng)存在非零解的條件是方程的系數(shù)行列式為零,此條件給出了一個(gè)局部的色散關(guān)系式:

其中

局部色散關(guān)系式(29)是定向凝固中,對(duì)于平直界面情形的Mullins-Sekerka公式[22]的推廣.當(dāng)γ4=0,ψ=0時(shí),(29)式變?yōu)?/p>

(31)式與文獻(xiàn)[12]中給出的(10)式相同.對(duì)于任意給定的參數(shù)σ0,從色散關(guān)系式(29)中可以解出3個(gè)波函數(shù):

其中

當(dāng)γ4=0,ψ =0時(shí),(32)式變?yōu)?/p>

其中

(33)式與Xu等[12]給出的(12)式相同.

這3個(gè)波函數(shù){(x),(x),(x)}分別給出了系統(tǒng)3個(gè)基本的波動(dòng)形式解{H1,H2,H3}.在這3個(gè)解中,波數(shù)函數(shù)(x)對(duì)應(yīng)的波動(dòng)形式解H2必須排除掉,因?yàn)楫?dāng)z+→∞時(shí),濃度場(chǎng)的擾動(dòng)振幅將指數(shù)增長(zhǎng),這是不合理的.有物理意義的解只有H1和H3.對(duì)于任意固定的點(diǎn),在ε→0的極限條件下擾動(dòng)態(tài)的一般解必定是解H1與解H3的線性迭加.從而,界面函數(shù)外部區(qū)域的通解可用這兩個(gè)基本界面行波的組合表示:

其中系數(shù)是待定常數(shù).

3.2 一級(jí)近似解

濃度場(chǎng)滿足的一級(jí)近似控制方程和邊界條件為:

1)在遠(yuǎn)場(chǎng)區(qū)域,當(dāng)z→∞時(shí),

2)在側(cè)壁x=0和x=1上,

(a)S-模式

(b)A-模式

3)在界面z=0或z+=0上,

(a)Gibbs-Thomson條件

(b)雜質(zhì)質(zhì)量守恒條件

上述濃度場(chǎng)的一級(jí)近似系統(tǒng)是非齊次的,它允許以下形式的模式解:

其中系數(shù)?D1是一個(gè)任意的復(fù)常數(shù).記?A1(x)=?A1(x,0),將模式解(41)式和(42)式代入到界面條件(39)式和(40)中,整理得

其中

由于(43)式和(44)式構(gòu)成的非齊次線性系統(tǒng)的系數(shù)行列式為零,故{?A1,?D1}存在非零解的充分必要條件為

(47)式給出了共晶生長(zhǎng)系統(tǒng)的可解性條件:

從方程(43)式—(48)式得到如下公式:

4 全局模式解和量子化條件

為了得到全局模式解,界面函數(shù)的通解必須在三相點(diǎn)x=w0處滿足連接條件,在側(cè)壁x=0和x=1處滿足側(cè)壁條件.由于局部解在α相和β相是反對(duì)稱的(A-)或者是對(duì)稱的(S-),存在著四種不同的組合方式,因此共晶生長(zhǎng)系統(tǒng)允許四種類型的全局模式解,即AA-,AS-,SA-和SS-模式,如圖3所示.在圖3(a)中,全局解在α相和β相均是反對(duì)稱的,稱之為AA-模式,即:當(dāng)x=0時(shí),?hα=0; 當(dāng)x=1時(shí),?hβ=0. 在圖3(b)中,全局解在α相是反對(duì)稱的,而在β相是對(duì)稱的,稱之為AS-模式,即: 當(dāng)x=0時(shí),?hα=0;當(dāng)x=1時(shí),??hβ/?x=0. 在圖3(c)中, 全局解在α相是對(duì)稱的,而在β相是反對(duì)稱的,稱之為SA-模式,即:當(dāng)x=0時(shí),??hα/?x=0;當(dāng)x=1時(shí),?hβ=0.在圖3(d)中,全局解在α相和β相均是對(duì)稱的,稱之為SS-模式,即: 當(dāng)x=0時(shí),??hα/?x=0;當(dāng)x=1時(shí),??hβ/?x=0.

1)全局AA-模式

全局解在三相點(diǎn)處滿足連接條件,在側(cè)壁上滿足側(cè)壁條件:

圖3 擾動(dòng)系統(tǒng)的四種振動(dòng)模式 (a)AA-模式;(b)AS-模式;(c)SA-模式;(d)SS-模式Fig.3.Sketch of the perturbed system by four vibration systems connected with a mass:(a)AA-modes;(b)AS-modes;(c)SA-modes;(d)SS-modes.

將解(34)式代入到方程(50)式和(51)式中,常數(shù)滿足以下方程組:

從方程組(52)—(55),得到

其中

對(duì)于全局AA-模式,特征值σ0滿足以下量子化條件:

其中Ξ =(cosθ?/cosθ+)2.

2)全局AS-模式

全局解在三相點(diǎn)處滿足連接條件,在側(cè)壁上滿足側(cè)壁條件:

將解(34)式代入到方程(60)式和(61)式中,化簡(jiǎn)整理后得

對(duì)于全局AS-模式,特征值σ0滿足以下量子化條件:

3)全局SA-模式

全局解在三相點(diǎn)處滿足連接條件,在側(cè)壁上滿足側(cè)壁條件:

將解(34)式代入到方程(65)式和(66)式中,化簡(jiǎn)整理后得

對(duì)于全局SA-模式,特征值σ0滿足以下量子化條件:

4) 全局SS-模式

全局解在三相點(diǎn)處滿足連接條件,在側(cè)壁上滿足側(cè)壁條件:

將解(34)式代入到方程(70)式和(71)式中,化簡(jiǎn)整理后得

對(duì)于全局SS-模式,特征值σ0滿足以下量子化條件:

5 穩(wěn)定性分析

由量子化條件可以看出特征值σ0是關(guān)于參數(shù)ε和γ4的隱函數(shù).任意給定參數(shù)ε和γ4,可以得到一個(gè)復(fù)數(shù)值σ0. 為了更好地闡明生長(zhǎng)條件對(duì)共晶生長(zhǎng)系統(tǒng)的影響,引入無量綱參數(shù)[11,12]υ = ?c,αV/κD, 它反映拉速V 的大小;?β=??c,α(G)D/mαCe,它反映溫度梯度(G)D的大小.通過化簡(jiǎn)可以知道,υ=ε3ˉΓα,?β=υG/M.本文采用與Xu[23]研究枝晶的形態(tài)穩(wěn)定性相似的方法,對(duì)于四種震蕩模式得到各自對(duì)應(yīng)的穩(wěn)定臨界值εaa?, εas?, εsa?和εss?. 共晶生長(zhǎng)系統(tǒng)穩(wěn)定的選擇判據(jù)為:

當(dāng)ε>ε?,min,共晶生長(zhǎng)系統(tǒng)是不穩(wěn)定的;

當(dāng)ε6ε?,min,共晶生長(zhǎng)系統(tǒng)是穩(wěn)定的.

共晶生長(zhǎng)系統(tǒng)穩(wěn)定的選擇性條件為:

1)全局穩(wěn)定模式

給定生長(zhǎng)條件,令量子化條件(59)式、(64)式、(69)式和(74)式中特征值σ0=0,發(fā)現(xiàn)只有AA-模式允許一系列中性穩(wěn)定曲線,這種非震蕩條件下的不穩(wěn)定模式又被稱為ST-模式.ST-模式導(dǎo)致所謂的交換穩(wěn)定性機(jī)理.從圖4可知,隨著各向異性表面張力系數(shù)增大,穩(wěn)定臨界值ε?隨之減小.這就意味著,各向異性表面張力減小穩(wěn)定性區(qū)域,使得交換穩(wěn)定性機(jī)理更加穩(wěn)定.當(dāng)各向異性表面張力退化為各向同性表面張力時(shí),即當(dāng)γ4α=0,γ4β=0時(shí),圖4(a)中虛線與Xu等[12]給出的圖5(a)中黑色實(shí)線一致,圖4(b)中實(shí)線與Xu等[12]給出的圖5(b)中紅色實(shí)線一致.對(duì)比圖4(a)中三條曲線,各向異性表面張力對(duì)片層共晶穩(wěn)定性有顯著的影響.

2)全局震蕩模式

給定生長(zhǎng)條件,令量子化條件(59)式、(64)式、(69)式和(74)式中Re(σ0)=0,Im(σ0)= ω?=0,用數(shù)值的方法計(jì)算AA-,AS-,SA-和SS-模式對(duì)應(yīng)的穩(wěn)定臨界值εaa?, εas?, εsa? 和εss?. 這四種振蕩不穩(wěn)定模式導(dǎo)致了所謂的全局不穩(wěn)定性機(jī)理,圖5—圖8給出了四種震蕩不穩(wěn)定模式的穩(wěn)定臨界值εaa?, εas?, εsa? 和εss? 隨著υ 的變化圖. 從圖5、圖7和圖8可以看出,隨著各向異性表面張力系數(shù)增大,穩(wěn)定臨界值εaa?,εsa? 和εss? 隨之減小. 這就意味著各向異性表面張力減小片層共晶生長(zhǎng)的穩(wěn)定性區(qū)域,增強(qiáng)了AA-,SA-和SS-這三種全局震蕩模式的全局不穩(wěn)定性;然而,對(duì)于AS-全局震蕩模式而言,從圖6可以看出,隨著各向異性表面張力系數(shù)增大,穩(wěn)定臨界值εas?隨之增大.這就意味著,各向異性表面張力增大片層共晶生長(zhǎng)的穩(wěn)定性區(qū)域,減弱了AS-全局震蕩模式的全局不穩(wěn)定性.

圖4 當(dāng)σ0=0(n=0)時(shí),對(duì)于AA-模式,臨界值ε?隨υ的變化,其中?C∞=?0.12,w0=0.63,?=0.15,?κ=1.33,(R c=ˉΓβ/ˉΓα),Mα=0.107,Mβ=?0.0711,θ+=65.3?,θ?=59.5?,ψ=0,?β=4.88×10?10(a)臨界值ε?隨υ的變化;(b)參數(shù)β?隨υ的變化Fig.4.The variation ofε?withυfor the AA-mode when the eigenvalueσ0=0(n=0),where?C∞=?0.12,w0=0.63,?=0.15,?κ=1.33,(R c=ˉΓβ/ˉΓα),Mα=0.107,Mβ=?0.0711,θ+=65.3?,θ?=59.5?,?β=4.88×10?10:(a)The variation of the stability critical numberε? with υ;(b)the variation ofβ? with υ.

圖5 當(dāng)Re(σ0)=0,Im(σ0)= ωaa?時(shí),對(duì)于AA-模式,(a)臨界值εaa?隨υ的變化,(b)特征頻率值ωaa?隨υ的變化,其他參數(shù)取值同圖4Fig.5.The variation of εaa? with υ for the AA-mode when the eigenvalue Re(σ0)=0,Im(σ0)= ωaa?:(a)The variation of the stability critical number εaa? with υ;(b)the variation of the corresponding eigenfrequency ωaa?withυ.The values of other parameters are the same as those given in Fig.4.

圖6 當(dāng)Re(σ0)=0,Im(σ0)=ωas?時(shí),對(duì)于AS-模式,(a)臨界值εas?隨υ的變化,(b)特征頻率值ωas?隨υ的變化,其他參數(shù)取值同圖4Fig.6.The variation of εas? with υ for the AS-mode when the eigenvalue Re(σ0)=0,Im(σ0)= ωas?:(a)The variation of the stability critical number εas? with υ;(b)the variation of the corresponding eigenfrequency ωas?withυ.The values of other parameters are the same as those given in Fig.4.

圖7 當(dāng)Re(σ0)=0,Im(σ0)=ωsa?時(shí),對(duì)于SA-模式,(a)臨界值εsa?隨υ的變化,(b)特征頻率值ωsa?隨υ的變化,其他參數(shù)取值同圖4Fig.7.The variation of εsa? with υ for the SA-mode when the eigenvalue Re(σ0)=0,Im(σ0)= ωsa?:(a)The variation of the stability critical number εsa? with υ;(b)the variation of the corresponding eigenfrequency ωsa?withυ.The values of other parameters are the same as those given in Fig.4.

圖8 當(dāng)Re(σ0)=0,Im(σ0)=ωss?時(shí),對(duì)于SS-模式,(a)臨界值εss?隨υ的變化,(b)特征頻率值ωss?隨υ的變化,其他參數(shù)取值同圖4Fig.8.The variation of εss? with υ for the SS-mode when the eigenvalue Re(σ0)=0,Im(σ0)= ωss?:(a)The variation of the stability critical number εss? with υ;(b)the variation of the corresponding eigenfrequency ωss?withυ.The values of other parameters are the same as those given in Fig.4.

6 結(jié) 論

本文研究了定向凝固過程中各向異性表面張力對(duì)共晶生長(zhǎng)形態(tài)穩(wěn)定性的影響.應(yīng)用多重變量漸近展開法解決了表面張力為各向異性時(shí)線性繞動(dòng)態(tài)的特征值問題,導(dǎo)出了受各向異性表面張力影響的界面形態(tài)表達(dá)式和擾動(dòng)振幅變化率與波數(shù)滿足的色散關(guān)系,以此為基礎(chǔ)給出了共晶生長(zhǎng)的臨界穩(wěn)定性判據(jù)和界面形態(tài)滿足的量子化條件.結(jié)果表明:各向異性表面張力對(duì)定向凝固系統(tǒng)的穩(wěn)定性有顯著的影響.與各向同性表面張力條件下的共晶凝固系統(tǒng)相比較,考慮各向異性表面張力的定向凝固系統(tǒng)中共晶生長(zhǎng)界面形態(tài)也有兩種整體不穩(wěn)定機(jī)理:由非震蕩導(dǎo)致的“交換穩(wěn)定性”和由震蕩導(dǎo)致的“整體波動(dòng)不穩(wěn)定性”機(jī)理.穩(wěn)定性分析表明共晶界面穩(wěn)定性取決于Peclet數(shù)的某一個(gè)臨界值ε?,當(dāng)Peclet數(shù)大于臨界值ε?時(shí),共晶界面形態(tài)不穩(wěn)定;當(dāng)Peclet數(shù)小于臨界值ε?時(shí),共晶界面形態(tài)穩(wěn)定.隨著各向異性表面張力增大,對(duì)應(yīng)于AA-,SA-和SS-模式的臨界值εaa?,εas?,εsa? 和εss?減小,各向異性表面張力減小穩(wěn)定性區(qū)域,各向異性表面張力加強(qiáng)這三種模式的穩(wěn)定性;然而,隨著各向異性表面張力增大,對(duì)應(yīng)于AS-模式的臨界值εas?也增大,各向異性表面張力增大穩(wěn)定性區(qū)域,各向異性表面張力減弱AS-模式的穩(wěn)定性.

本文得到了加拿大麥吉爾大學(xué)徐鑒君教授的指導(dǎo)與幫助,作者表示感謝.作者徐小花感謝天津城建大學(xué)陳永強(qiáng)教授的有益討論與幫助.

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