長壽命α放射性氣溶膠監(jiān)測方法測量靈敏度估算

岳清宇 王 惠

(中國原子能科學研究院， 北京， 102413)

0 引言

放射性氣溶膠由放射性物質的微小固體或液體粒子懸浮于空氣中形成，粒徑范圍為10-3～103μm。天然氡-釷子體α氣溶膠濃度在一般環(huán)境中約高于人工核素(Pu,U)最大允許濃度(0.2 Bq/m3)兩個數(shù)量級[1]。钚是239Pu、240Pu、241Pu、242Pu及微量238Pu的混合物。質量數(shù)較高的同位素是在238Pu向239Pu的原始轉變后繼續(xù)受中子照射而形成[2]。

測量長壽命α放射性氣溶膠方法的靈敏度表示常不相同，一般以監(jiān)測儀本底讀數(shù)的標準偏差表示。此種表示法只考慮了儀器自身本底漲落引入的統(tǒng)計誤差，而對可測到的樣品中最小放射性統(tǒng)計漲落未予考慮[3]?？紤]了此兩種統(tǒng)計誤差而定義“最小可探測放射性真值”[2]，認為氣溶膠監(jiān)測的靈敏度采用“最小可探測放射性真值LD”表示較為恰當：

LD=kασ0+kβσD

(1)

式中，kα、kβ為置信系數(shù)；σ0、σD分別為測量方法本底讀數(shù)的標準偏差和可測到的樣品中最小放射性的標準偏差。

為導出靈敏度公式，根據(jù)誤差傳遞公式計算了“能譜法”(包括超道補償和雙道補償)和“假符合法”本底讀數(shù)的標準偏差，包括了儀器本底和樣品中最小放射性統(tǒng)計漲落。

1 能譜法本底讀數(shù)的標準偏差

圖1為能譜法中超道補償與雙道補償?shù)氖疽鈭D。

圖1 超道補償與雙道補償示意圖

1.1 超道補償法

(1) 由圖1，可以將總計數(shù)表示為：

N1+N2=n2qt1δηt2f

(2)

式中，N1為樣品測量時間(t3，min)內(nèi)人工道氡-釷子體α計數(shù)；N2為t3時間內(nèi)超道中氡-釷子體α計數(shù)；n2為空氣中含氡-釷子體濃度，Ci/L；q為空氣取樣流量，L/min；t1為空氣取樣時間，min；δ為濾紙的過濾效率；η為探測器的探測效率；t2為取樣后等待時間，min；f為從取樣到測量時氡釷子體有效衰減因子。

令Q=qt1δηt2， 超道補償系數(shù)K=N1/N2得：

N1+N2=n2Qf

(3)

(2)t3內(nèi)人工道總α計數(shù)：

N=n1QP+KN2+NB

NB可略去，則：

(4)

式中，n1為空氣中含人工核素濃度，Ci/L；P為人工道對人工核素的計數(shù)效率，P≌1；N為t3內(nèi)人工道總α計數(shù)；K=N1/N2為超道補償系數(shù)；NB為t3內(nèi)人工道中探測器本底計數(shù)；Q、P為常數(shù)(當測量方式確定)。

由式(4)根據(jù)誤差傳遞公式，導出空氣中人工核素濃度測量標準差：

(5)

(3) 當無人工核素存在時，n1=0，由式(3)得N=N1=KN2，令σn1=0≡σE，得超道法本底讀數(shù)的標準偏差：

(6)

由于K≡N1/N2，由式(3)得：

代入式(6)得：

(7)

1.2 雙道補償法(圖1中斜線所示)

氡-釷子體全譜計數(shù)為：

(8)

(2) 當空氣存在人工核素，其濃度為n1時，人工道總α計數(shù)：

(9)

NB可略去，由式(9)得：

根據(jù)誤差傳遞公式得：

(10)

(11)

將式(8)代入式(11)得：

(12)

當?shù)乐愤x定，K′、K″可求出，代入具體數(shù)值可算出σ雙。

化簡式(12)。因：

則：

故有：

代入式(12)得雙道法測量誤差：

(13)

1.3 兩種補償方法比較

式(7)、式(13)說明，在相同取樣和測量條件下，監(jiān)測儀兩種補償方法本底讀數(shù)的標準偏差的常數(shù)項系數(shù)相同，方括弧內(nèi)第1項相同，第2、第3項不同，代入實測數(shù)據(jù)即可估算出所用測量方法的靈敏度。

2 假符合法本底讀數(shù)的標準偏差

(1)t3內(nèi)α道總計數(shù)N：

其中，NB可略；選定條件下Q為常數(shù)，則：

(14)

(15)

式中，Nα為t3內(nèi)α道內(nèi)氡-釷子體α計數(shù)；Nαβ為t3內(nèi)符合道內(nèi)氡-釷子體α、β符合計數(shù)；NB為t3內(nèi)α道內(nèi)深測器本底計數(shù)；K=Nα/Nαβ為補償系數(shù)；余同前。

(2) 當無人工核素存在(n1=0)時，N=Nα=KNαβ，令σn1=0≡σ符，則：

由于Nα=n2Qf，得符合法測量誤差為：

(16)

3 討論

長壽命放射性氣溶膠監(jiān)測方法靈敏度的確定，屬于低水平測量中數(shù)據(jù)處理問題。采用“最小可探測放射性真值”表示監(jiān)測方法的靈敏度可以給出該方法在一定置放水平下實際可測到的空氣中人工α核素氣溶膠最小濃度。這種表示方法不僅意義明確而且實用。

在能譜法中，對超道補償與雙道補償分別求出兩者本底讀數(shù)的標準偏差〔見式(7)、(13)〕，它們的常數(shù)項相同，變數(shù)項(平方根項)不同，但兩種方法的本底標準偏差值近似相等，因此在能譜法中，在電子學線路上采用超道或雙道任何一種補償方法對靈敏度看不出有顯著的改善。

鑒于間斷取樣的即時測量要求達到快速給出測量結果的目的，靈敏度公式中含有取樣、等待和測量總時間因子T是可取的，以便于各種方法在一定條件下進行比較，時間因子應限定在目前實際采用的范圍，否則無意義。

能譜法較假符合法靈敏度高約一個數(shù)量級的結論是根據(jù)采用的靈敏度公式和有關文獻[4]報道的實驗數(shù)據(jù)估算得出，該實驗數(shù)據(jù)是在當時國內(nèi)使用的取樣材料，儀器裝置和測量方法可達到水平條件下獲得的。能譜法的靈敏度是根據(jù)監(jiān)測239Pu α氣溶膠條件下實驗測得數(shù)據(jù)估算得到，如監(jiān)測其它同位素需要改變?nèi)斯さ乐?，各參?shù)相應有所改變，能譜法的靈敏也會有些變化。

國外介紹類似的監(jiān)測α氣溶膠濃度方法其靈敏度估算，一般先估算一下經(jīng)補償后天然氡氣子體在所定條件下的α計數(shù)，再根據(jù)監(jiān)測對象的最大允許濃度計算在同樣條件下α粒子計數(shù)，視后者高于前者情況確定靈敏度。近年國內(nèi)關于放射性氣溶膠監(jiān)測方面文章報導有采用甄別能量的假符合方法[5]；取樣濾紙的性能亦有仔細研究[6]。