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    TiO/CFA復(fù)合材料制備及光催化性能研究

    2018-06-06 10:17:30周向欣任雪盈張軍葉延勇
    科技創(chuàng)新與應(yīng)用 2018年14期
    關(guān)鍵詞:二氧化鈦光催化粉煤灰

    周向欣 任雪盈 張軍 葉延勇

    摘 要:以電廠廢棄物粉煤灰作載體,鈦酸丁酯為鈦源,采用溶膠-凝膠法正交實(shí)驗(yàn)制備二氧化鈦/粉煤灰(TiO2/CFA)復(fù)合材料,以亞甲基藍(lán)為目標(biāo)污染物,進(jìn)行光催化處理,探究其最佳制備條件和影響因素。結(jié)果表明,TiO2/CFA最佳制備條件為負(fù)載率40%、焙燒溫度500℃、焙燒時(shí)間0.5h,降解率可達(dá)到77.8%。通過(guò)極差分析可得,影響降解性能順序?yàn)楸簾郎囟?焙燒時(shí)間>負(fù)載率。TiO2/CFA能夠有效的去除廢水中的亞甲基藍(lán),具有一定的實(shí)用價(jià)值。

    關(guān)鍵詞:二氧化鈦;粉煤灰;光催化;亞甲基藍(lán)

    中圖分類號(hào):X52 文獻(xiàn)標(biāo)識(shí)碼:A 文章編號(hào):2095-2945(2018)14-0032-03

    Abstract: Titanium dioxide/coal fly ash(TiO2/CFA) composite was prepared by Sol-Gel Method using coal fly ash as carrier and butyl titanate as titanium source. Methylene blue was used as the target pollutant for photocatalytic treatment. The optimum preparation conditions and influencing factors were investigated. The results show that the optimum preparation conditions of TiO2/CFA are as follows: loading rate 40%, calcination temperature 500℃, calcination time 0.5h, and the degradation rate can reach 77.8%. Through the range analysis, the order of influencing degradation performance is calcination temperature>calcination time>loading rate. TiO2/CFA can effectively remove methylene blue from wastewater, and has certain practical value.

    Keywords: titanium dioxide (TiO2); coal fly ash (CFA); photocatalysis; methylene blue

    TiO2等半導(dǎo)體光催化劑負(fù)載和摻雜是提高光催化劑性能的有效途徑[1]。粉煤灰是燃煤電廠排放的固體廢物,近年來(lái)采用粉煤灰負(fù)載TiO2降解水中有機(jī)物研究成為熱點(diǎn)。Xuan等研究表明粉煤灰經(jīng)過(guò)處理后可作為SCR催化劑載體[2]。段瑞斌等研究了粉煤灰負(fù)載TiO2的制備方法[3],霍煒江等研究了硝酸化粉煤灰負(fù)載TiO2的制備及光催化性能[4-5]。然而目前研究多在于TiO2負(fù)載量對(duì)其光催化率影響,很少有涉及制備工藝因素對(duì)光催化劑制備及效能影響。

    本研究采用溶膠-凝膠法制備納米TiO2,并將其負(fù)載于粉煤灰上,以亞甲基藍(lán)作為目標(biāo)污染物[6-7],采用正交實(shí)驗(yàn)探究TiO2負(fù)載量、焙燒溫度、焙燒時(shí)間對(duì)亞甲基藍(lán)光催化性能影響。制備的二氧化鈦/粉煤灰(TiO2/CFA)復(fù)合材料為粉煤灰回收利用及水中有機(jī)污染物去除提供一種新途徑。

    1 材料與方法

    1.1 實(shí)驗(yàn)材料與儀器

    1.1.1 實(shí)驗(yàn)材料

    選取寶雞某發(fā)電廠的粉煤灰作為主要原料,主要試劑如表1所示。

    1.1.2 實(shí)驗(yàn)儀器(見(jiàn)表2)

    1.2 制備與檢測(cè)方法

    1.2.1 粉煤灰預(yù)處理

    將粉煤灰過(guò)100目篩,經(jīng)馬弗爐700℃煅燒2h后降至室溫,得到粉煤灰預(yù)處理樣品。

    1.2.2 納米TiO2制備

    采用溶膠-凝膠法制備納米TiO2膠體[8-9],首先取無(wú)水乙醇67mL放置在磁力攪拌機(jī)上以120r/min進(jìn)行攪拌,邊攪拌邊緩慢加入17mL鈦酸丁酯,滴加完后加入4.8mL二乙醇胺,攪拌30min,然后加入0.9mL去離子水,9mL無(wú)水乙醇及適量濃鹽酸搖勻后倒入杯中,連續(xù)攪拌2h后靜置得納米二氧化鈦膠體。

    1.2.3 粉煤灰負(fù)載TiO2制備

    采用混合泥漿制備方法,將預(yù)處理后的粉煤灰稱取一定量放入坩堝中,向坩堝內(nèi)滴加10mL TiO2膠體,攪拌使其混合均勻,放入烘箱中于105℃下烘干,放入馬弗爐(已預(yù)熱)500℃中焙燒2h,降至室溫后得TiO2/CFA。

    1.2.4 檢測(cè)方法

    選取亞甲基藍(lán)作為靶向污染物[10]。配制10mg/L亞甲基藍(lán)溶液,提前20min將紫外燈打開(kāi)預(yù)熱,稱取0.1g TiO2/CFA于潔凈的培養(yǎng)皿中,用移液管取亞甲基藍(lán)溶液20mL,暗箱反應(yīng)60min后在紫外燈下連續(xù)照射4h,將混合溶液移至50mL離心管中,用高速離心機(jī)(6000r/min)離心10min,完成后抽取上清液倒入50mL比色管定容,使用紫外分光光度計(jì)測(cè)定[11]。

    1.3 正交試驗(yàn)設(shè)計(jì)

    在制備過(guò)程中,TiO2負(fù)載率、焙燒時(shí)間和焙燒溫度為影響制備工藝的主要因素。設(shè)計(jì)3因素,4水平的正交制備試驗(yàn),即L16(43)型正交實(shí)驗(yàn)。制備試驗(yàn)總計(jì)16組,各組因素、水平如表3。

    1.4 數(shù)據(jù)處理

    1.4.1 TiO2/CFA負(fù)載率計(jì)算

    制備試驗(yàn)中,取TiO2負(fù)載率分別為30%、40%、50%、60%,由公式(1)計(jì)算TiO2負(fù)載率:

    W-TiO2的負(fù)載率,%;V鈦酸丁酯-投入鈦酸丁酯體積,mL;m樣-投入光催化劑的量,g。計(jì)算得鈦酸丁酯量分別為21.43、36.36、50.0、75.0mL。

    1.4.2 亞甲基藍(lán)降解率計(jì)算

    實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)處理采用Microsoft Excel 2013軟件,正交實(shí)驗(yàn)極差采用正交小助手分析。亞甲基藍(lán)降解率計(jì)算公式(2)為:

    H-亞甲基藍(lán)降解率,%;C0-亞甲基藍(lán)初始濃度,mg/L;C-亞甲基藍(lán)降解后濃度,mg/L。

    2 結(jié)果與分析

    2.1 正交實(shí)驗(yàn)極差分析

    TiO2/CFA光催化能力直接影響對(duì)亞甲基藍(lán)降解率,3因素正交制備試驗(yàn)TiO2/CFA對(duì)亞甲基藍(lán)降解率結(jié)果如表4所示。

    由表4可知,TiO2負(fù)載率、焙燒時(shí)間和焙燒溫度極差分別為0.080、0.197、0.343,因此各因素對(duì)亞甲基藍(lán)光降解性能影響主次分別為焙燒溫度>焙燒時(shí)間>負(fù)載率。當(dāng)焙燒溫度為500℃,焙燒時(shí)間為0.5h,TiO2負(fù)載率為40%時(shí),TiO2/CFA的光催化性能最優(yōu),對(duì)亞甲基藍(lán)降解率達(dá)到77.8%。

    2.2 正交試驗(yàn)單因素分析

    圖1中(a)為焙燒溫度對(duì)TiO2/CFA光催化性能影響,降解率隨溫度升高而升高,當(dāng)溫度為500℃時(shí),降解率達(dá)到峰值,之后逐漸降低??赡転?00℃焙燒下,TiO2具有完整的銳鈦型晶相,而在600℃以后,部分轉(zhuǎn)變?yōu)榻鸺t石型。通常情況下,銳鈦礦相晶格內(nèi)有較多的缺陷和位錯(cuò)網(wǎng),從而產(chǎn)生較多空位來(lái)俘獲電子,降低表面電子-空穴對(duì)復(fù)合速率,因此500℃焙燒下TiO2/CFA 具有較高的光催化活性[12]。

    圖1中(b)為焙燒時(shí)間對(duì)TiO2/CFA光催化性能影響,降解率隨焙燒時(shí)間增加總體呈降低趨勢(shì),當(dāng)焙燒時(shí)間為0.5h,降解率最好。隨著焙燒時(shí)間加長(zhǎng),TiO2/CFA光催化活性降低。

    圖1中(c)為T(mén)iO2負(fù)載率對(duì)TiO2/CFA光催化性能影響,降解率隨負(fù)載率增加而升高,當(dāng)負(fù)載率為40%時(shí),降解率達(dá)到峰值,之后降解率逐漸降低。顯然,TiO2/CFA活性與其負(fù)載量有關(guān),在一定范圍內(nèi),其活性隨負(fù)載量的升高而升高。降低原因可能是TiO2負(fù)載過(guò)多,不能有效接受紫外燈照射,導(dǎo)致活性降低[13]。

    3結(jié)論

    (1)TiO2/CFA最佳制備條件為負(fù)載率40%,500℃,0.5h;影響亞甲基藍(lán)降解性能主要因素是焙燒溫度,當(dāng)最佳條件時(shí),TiO2/CFA對(duì)亞甲基藍(lán)降解率可達(dá)到77.8%。

    (2)TiO2/CFA對(duì)亞甲基藍(lán)光降解影響因素中,焙燒溫度對(duì)其影響最大,其次是焙燒時(shí)間,負(fù)載率對(duì)TiO2/CFA的影響相對(duì)較小。當(dāng)溫度高于500℃時(shí),降解率隨溫度升高而降低;降解率隨焙燒時(shí)間增加而呈下降趨勢(shì),當(dāng)負(fù)載率大于40%時(shí),降解率隨TiO2負(fù)載量增加而降低。

    參考文獻(xiàn):

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