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    硅量子點(diǎn)中的孿晶對(duì)其電子結(jié)構(gòu)和光學(xué)性能的影響

    2018-06-04 06:31:37戶永清
    關(guān)鍵詞:孿晶能級(jí)光學(xué)

    戶永清

    (1. 四川文理學(xué)院 智能制造學(xué)院, 四川 達(dá)州 63500; 2. 電子科技大學(xué) 物理電子學(xué)院, 四川 成都 610054)

    一般來說,硅量子點(diǎn)的光學(xué)性質(zhì)主要取決于量子點(diǎn)尺寸變化引起的量子限域效應(yīng)[1-2],但是研究者們發(fā)現(xiàn)一些其他結(jié)構(gòu)因素,例如表面化學(xué)[3]、合金[4]、摻雜[5]和缺陷[6]等也會(huì)影響硅量子點(diǎn)的發(fā)光.對(duì)于缺陷,量子點(diǎn)表面的懸掛鍵已有大量的研究,實(shí)驗(yàn)[7]和計(jì)算[8]結(jié)果表明硅量子點(diǎn)發(fā)光將受到表面懸掛鍵一定的影響.硅量子點(diǎn)中的孿晶(晶體內(nèi)的某兩部分原子排列沿某一特定面鏡像對(duì)稱,那個(gè)面叫孿晶面,其形成機(jī)理有待進(jìn)一步研究)作為一種面缺陷,能經(jīng)常在透射電子顯微鏡(TEM)中被觀察到[6].Wang等[6]指出孿晶可能會(huì)導(dǎo)致硅量子點(diǎn)發(fā)光衰減,盡管不同的量子點(diǎn)尺寸也會(huì)對(duì)發(fā)光產(chǎn)生一定的影響.相比于對(duì)點(diǎn)缺陷(例如懸掛鍵)的理論認(rèn)識(shí),人們對(duì)孿晶這種重要的面缺陷的理論研究卻非常少.而彌補(bǔ)這一認(rèn)識(shí)缺陷有助于我們更好地理解關(guān)于硅量子點(diǎn)的實(shí)驗(yàn)工作,并對(duì)指導(dǎo)研究者如何根據(jù)需要的性質(zhì)來調(diào)控硅量子點(diǎn)的結(jié)構(gòu)也是非常必要的.

    本文將通過密度泛函理論(DFT)研究孿晶結(jié)構(gòu)的硅量子點(diǎn)的形成、穩(wěn)定性、量子限域效應(yīng)以及光學(xué)性質(zhì).以具有代表性的單孿晶和五重孿晶作為研究對(duì)象,因?yàn)檫@2種孿晶是金剛石結(jié)構(gòu)中最普遍的孿晶[9-11],而且這2種孿晶的模型沒有復(fù)雜的變體[6,9],比較容易構(gòu)建.研究結(jié)果表明,孿晶結(jié)構(gòu)的硅量子點(diǎn)從熱力學(xué)角度來分析是可以形成的,而且孿晶的存在使硅量子點(diǎn)更加穩(wěn)定.孿晶的存在改變了硅量子點(diǎn)的結(jié)構(gòu),必將改變其光學(xué)性能,但如何變化將是本文研究的重點(diǎn).

    1 模型和計(jì)算方法

    考慮了一系列不同尺寸的非孿晶結(jié)構(gòu)、單孿晶結(jié)構(gòu)和五重孿晶結(jié)構(gòu)的硅量子點(diǎn),圖1~3分別是這3種結(jié)構(gòu)的示例圖.考慮到邊界效應(yīng),硅量子點(diǎn)表面均被H原子鈍化,使納米團(tuán)簇表面的硅原子全部處于飽和狀態(tài),這是硅量子點(diǎn)理論研究采用的常規(guī)方法[12-13].非孿晶結(jié)構(gòu)、單孿晶結(jié)構(gòu)和五重孿晶結(jié)構(gòu)的硅量子點(diǎn)分別近似于球體、雙四面體、十面體,如表1所示,其分子式為SixHy.

    Si220H144

    非孿晶結(jié)構(gòu)單孿晶結(jié)構(gòu)五重孿晶結(jié)構(gòu)模型分子式Si17H36Si220H144Si24H30Si274H160Si15H20Si265H140對(duì)應(yīng)尺寸d=0.8 nmd=2.0 nmd1=1.05 nmd2=0.38 nmd1=3.60 nmd2=1.96 nmd1=0.56 nmd2=0.38 nmd1=2.49 nmd2=1.56 nm

    Si274H160

    左列為正視圖(圖中虛線表示孿晶面),右列為側(cè)視圖,
    側(cè)視圖中用2種顏色(深色、淺色)輔助觀察對(duì)稱結(jié)構(gòu).

    圖2單孿晶結(jié)構(gòu)硅量子點(diǎn)模型

    Fig.2Modelsofsingle-twinedsiliconquantumdots

    左列為正視圖(圖中虛線表示孿晶面),右列為側(cè)視圖.

    本文中研究的所有硅量子點(diǎn)中硅原子的數(shù)量從15到281,對(duì)應(yīng)尺寸范圍從0.56到3.60 nm(取最長尺寸).部分非孿晶結(jié)構(gòu)、單孿晶結(jié)構(gòu)和五重孿晶結(jié)構(gòu)的硅量子點(diǎn)的分子式和對(duì)應(yīng)的尺寸參見表1.

    所研究的非孿晶結(jié)構(gòu)的硅量子點(diǎn)是從優(yōu)化后的周期性體硅(鍵長為0.236 nm)晶格中切取一個(gè)球形部分得到[14-15].單孿晶結(jié)構(gòu)和五重孿晶結(jié)構(gòu)的硅量子點(diǎn)的模型是根據(jù)TEM照片分析構(gòu)建的.單孿晶結(jié)構(gòu)的硅量子點(diǎn)模型是將2個(gè)四面體單元以{111}面為接觸面組合而成.五重孿晶結(jié)構(gòu)的硅量子點(diǎn)是將5個(gè)四面體單元以{111}面為接觸面組合而成,且這5個(gè)四面體共享一個(gè)公共軸.眾所周知,對(duì)于簡單立方結(jié)構(gòu),五重孿晶中相鄰的2個(gè)變體之間的夾角是70.53°.可是,對(duì)于硅這種金剛石立方結(jié)構(gòu),五重孿晶中的四面體單元不能形成一個(gè)完美的空間完全填充的結(jié)構(gòu).這時(shí),五重孿晶結(jié)構(gòu)的硅量子點(diǎn)中就會(huì)存在角度不匹配,因而會(huì)存在一個(gè)7.35°(=360°-5×70.53°)的缺口.根據(jù)Wang等[6]提供的方法(即通過平均地增加相鄰的孿晶變體之間的夾角)來避免了這一缺口.這里需要指出的是,其他類型的孿晶,例如三重孿晶結(jié)構(gòu)的和四重孿晶結(jié)構(gòu)的硅量子點(diǎn)還沒有被確切地證實(shí)存在.如果這些孿晶存在,它們的性質(zhì)與單孿晶和五重孿晶應(yīng)該有一定的區(qū)別.這里作為初步研究,重點(diǎn)關(guān)注的是單重和五重孿晶結(jié)構(gòu)的硅量子點(diǎn).

    在本文研究中,硅量子點(diǎn)結(jié)構(gòu)優(yōu)化和總能量的計(jì)算是在0 K下用全電子的DFT模型包Dmo13來實(shí)現(xiàn)的[16-17].該計(jì)算中還用到了廣義梯度近似(GGA)下的Becke-Lee-Yang-Parr(BLYP)交換關(guān)聯(lián)函數(shù).原子軌道基礎(chǔ)函數(shù)采用了p極化函數(shù)增強(qiáng)的雙數(shù)值基組(DNP基組).為了提高計(jì)算精度,選擇了高自洽場(chǎng)收斂閾值(10-6).在優(yōu)化的結(jié)構(gòu)中所有原子上的最大力小于0.5 eV/nm.需要指出的是,利用DFT計(jì)算得到的硅量子點(diǎn)的禁帶寬度相對(duì)于真實(shí)情況可能是低估的.可是,該低估對(duì)研究禁帶的相對(duì)變化影響不大.

    2 結(jié)果與討論

    2.1形成能與穩(wěn)定性通過下面的公式計(jì)算了非孿晶結(jié)構(gòu)的、單孿晶結(jié)構(gòu)的和五重孿晶結(jié)構(gòu)的硅量子點(diǎn)的形成能

    Ef=ESixHy-xμSi-yμH,

    (1)

    其中,ESixHy是硅量子點(diǎn)的總能量,x和y分別是硅原子和氫原子的數(shù)量,μSi是硅的化學(xué)勢(shì),等于體硅中單個(gè)硅原子的能量,μH是氫的化學(xué)勢(shì),等于氫氣中單個(gè)氫原子的能量.圖4給出了Ef與硅量子點(diǎn)中硅原子數(shù)之間的關(guān)系.對(duì)于所有的硅量子點(diǎn),它們的形成能均為負(fù)值,說明無論對(duì)于非孿晶結(jié)構(gòu)還是孿晶結(jié)構(gòu)的硅量子點(diǎn),從熱力學(xué)上來講都是可以形成的.由于Ef=Ev-Es,Es和Ev分別是硅量子點(diǎn)的表面自由能和體積自由能.根據(jù)經(jīng)典的晶體生長理論[18],隨著晶體尺寸的增加,Es增加而Ev降低,由此可以推測(cè)隨著硅原子數(shù)的增加,硅量子點(diǎn)的形成能會(huì)不斷降低,這與在圖4中觀察到的一致.

    從圖4中可以看到,當(dāng)硅原子的數(shù)目大于136時(shí),單孿晶結(jié)構(gòu)的硅量子點(diǎn)的形成能小于非孿晶結(jié)構(gòu)的硅量子點(diǎn).可是,當(dāng)硅原子的數(shù)目小于136時(shí),單孿晶結(jié)構(gòu)的硅量子點(diǎn)的形成能大于非孿晶結(jié)構(gòu)的硅量子點(diǎn).有趣的是在本研究關(guān)注的尺寸范圍內(nèi),五重孿晶結(jié)構(gòu)的硅量子點(diǎn)的形成能總是大于單孿晶結(jié)構(gòu)和非孿晶結(jié)構(gòu)的硅量子點(diǎn).由于缺陷的結(jié)合能越大或形成能越小,缺陷越容易形成,由此認(rèn)為,五重孿晶結(jié)構(gòu)的硅量子點(diǎn)與非孿晶結(jié)構(gòu)的硅量子點(diǎn)相比較難形成.只有在硅量子點(diǎn)中硅原子的數(shù)目大于136時(shí),單孿晶結(jié)構(gòu)的硅量子點(diǎn)比非孿晶結(jié)構(gòu)的硅量子點(diǎn)更容易形成.

    圖 4 非孿晶結(jié)構(gòu)、單孿晶結(jié)構(gòu)和五重孿晶結(jié)構(gòu)的硅量子點(diǎn)的形成能

    量子點(diǎn)是由有限數(shù)目的原子組成,3個(gè)維度尺寸均在納米數(shù)量級(jí),結(jié)合能是幾個(gè)粒子(分子、原子等)從自由狀態(tài)結(jié)合成為一個(gè)復(fù)合粒子時(shí)所釋放的能量,結(jié)合能數(shù)值越大,晶粒的結(jié)構(gòu)就越穩(wěn)定.硅量子點(diǎn)的穩(wěn)定性可以通過計(jì)算結(jié)合能Eb來分析.將量子點(diǎn)分解成單個(gè)獨(dú)立的原子所需要的能量來計(jì)算結(jié)合能(Eb),具體可以通過公式

    Eb=[xESi+yEH-EXxHy]/(x+y)

    (2)

    計(jì)算得到,ESi和EH分別指在真空中一個(gè)硅原子和一個(gè)氫原子的能量.

    圖5給出了硅原子數(shù)目對(duì)結(jié)合能Eb大小的影響.從圖可知,對(duì)于所有的的硅量子點(diǎn),Eb均為正值,說明將量子點(diǎn)分解需要提供額外的能量.與Ef不同,Eb隨著硅量子點(diǎn)中硅原子數(shù)目的增加而增大,且孿晶結(jié)構(gòu)的硅量子點(diǎn)的Eb值大于非孿晶結(jié)構(gòu)的硅量子點(diǎn).當(dāng)硅量子點(diǎn)中硅原子的數(shù)目大于24,五重孿晶結(jié)構(gòu)的硅量子點(diǎn)的Eb值大于單孿晶結(jié)構(gòu)的硅量子點(diǎn).因此,得出的結(jié)論是硅量子點(diǎn)越大越難以分解,孿晶結(jié)構(gòu)的硅量子點(diǎn)分解更難,孿晶可以增強(qiáng)硅量子點(diǎn)的穩(wěn)定性,且多重孿晶比單孿晶更穩(wěn)定.

    圖 5 非孿晶結(jié)構(gòu)、單孿晶結(jié)構(gòu)和五重孿晶結(jié)構(gòu)的硅量子點(diǎn)的結(jié)合能

    2.2電子結(jié)構(gòu)根據(jù)非孿晶結(jié)構(gòu)、單孿晶結(jié)構(gòu)和五重孿晶結(jié)構(gòu)的不同尺寸的硅量子點(diǎn)在基態(tài)時(shí)的能級(jí)分布圖(圖略),可以獲得非孿晶結(jié)構(gòu)和孿晶結(jié)構(gòu)的硅量子點(diǎn)的最高占據(jù)分子軌道(HOMO)能級(jí)、最低未占據(jù)分子軌道(LUMO)能級(jí)和HOMO-LUMO能級(jí)差隨硅原子數(shù)的變化,如圖6所示.

    從圖6(a)中可以很明顯地看到,對(duì)于所有的硅量子點(diǎn),隨著硅原子數(shù)的增加,它們的HOMO能級(jí)不斷降低而LUMO能級(jí)不斷增加.這就導(dǎo)致了無論是非孿晶結(jié)構(gòu)還是孿晶結(jié)構(gòu)的硅量子點(diǎn),HOMO-LUMO能級(jí)差均隨著硅量子點(diǎn)尺寸的減小而增大.因此,可以說孿晶中仍然存在量子限域效應(yīng).

    從圖6(a)還可以看出,在硅量子點(diǎn)中,引入單孿晶使HOMO能級(jí)顯著增加,而LUMO能級(jí)略有上升.相比之下,引入五重孿晶后,HOMO能級(jí)有輕微的增加而LUMO能級(jí)卻降低.最終整體的結(jié)果是當(dāng)硅量子點(diǎn)的尺寸差不多相同時(shí),HOMO-LUMO能級(jí)差大小按照五重孿晶結(jié)構(gòu)、單孿晶結(jié)構(gòu)和非孿晶結(jié)構(gòu)的硅量子點(diǎn)依次遞增(圖6(b)).這說明在硅量子點(diǎn)中引入孿晶使量子限域效應(yīng)減弱.

    圖 6 非孿晶結(jié)構(gòu)、單孿晶結(jié)構(gòu)和五重孿晶結(jié)構(gòu)的硅量子點(diǎn)的HOMO/LUMO能級(jí)和HOMO-LUMO能級(jí)差

    2.3光學(xué)性能進(jìn)一步研究了孿晶對(duì)硅量子點(diǎn)光學(xué)吸收性能的影響,如圖7所示.圖7(a)給出了不同結(jié)構(gòu)的尺寸相近的硅量子點(diǎn)的光學(xué)吸收譜.從圖中發(fā)現(xiàn)非孿晶結(jié)構(gòu)的和孿晶結(jié)構(gòu)的硅量子點(diǎn)的光學(xué)吸收曲線沒有明顯的差別.圖7(a)中用箭頭標(biāo)出了硅量子點(diǎn)的吸收邊(吸收系數(shù)陡然增大的波長),對(duì)應(yīng)于硅量子點(diǎn)HOMO-LUMO能級(jí)差.在這3種硅量子點(diǎn)中,五重孿晶結(jié)構(gòu)的硅量子點(diǎn)的吸收邊能量最低,其次是單孿晶結(jié)構(gòu)的硅量子點(diǎn),這一現(xiàn)象與圖6(b)中的結(jié)果一致.如圖7(b)所示,比較這3種不同結(jié)構(gòu)的硅量子點(diǎn)的吸收邊處的吸收強(qiáng)度,發(fā)現(xiàn)雖然它們?cè)谖者吿幍奈諒?qiáng)度均隨著硅量子點(diǎn)的尺寸的增加而增大,但從整體上來說,非孿晶結(jié)構(gòu)的硅量子點(diǎn)在吸收邊處的吸收強(qiáng)度增長速率更快,因而吸收強(qiáng)度更強(qiáng).

    圖 7 不同尺寸的非孿晶結(jié)構(gòu)、單孿晶結(jié)構(gòu)和五重孿晶結(jié)構(gòu)的硅量子點(diǎn)的光學(xué)吸收譜和帶邊吸收強(qiáng)度

    接下來討論孿晶導(dǎo)致的一些影響.首先,孿晶會(huì)改變硅量子點(diǎn)的HOMO-LUMO能級(jí)差.由于硅量子點(diǎn)發(fā)射出的光子能量與HOMO-LUMO能級(jí)差非常接近,所以即使孿晶結(jié)構(gòu)的硅量子點(diǎn)與非孿晶結(jié)構(gòu)的硅量子點(diǎn)的尺寸相同,它們發(fā)射出的光子能量也不同.因此,在盡量減小硅量子點(diǎn)整體的發(fā)射光譜的半高寬時(shí),不僅要考慮傳統(tǒng)的方法,如窄化量子點(diǎn)的尺寸分布,而且應(yīng)考慮如何控制孿晶.根據(jù)前面分析知道孿晶會(huì)削弱硅量子點(diǎn)的量子限域效應(yīng).當(dāng)硅量子點(diǎn)中的電子和空穴的量子點(diǎn)限域效應(yīng)減弱時(shí),硅量子點(diǎn)的發(fā)光效率必然降低.因此,對(duì)于硅量子點(diǎn),如果需要獲得高的發(fā)光效率,應(yīng)該盡量避免孿晶的生成.另外,孿晶的引入會(huì)導(dǎo)致硅量子點(diǎn)的光吸收強(qiáng)度減弱,這可能會(huì)使硅量子點(diǎn)的光致發(fā)光強(qiáng)度降低,但對(duì)于在LED中作為電致發(fā)光中心的硅量子點(diǎn)應(yīng)該影響不大.最后,需要指出的是,孿晶結(jié)構(gòu)的硅量子點(diǎn)暴露出的{111}面具有非常高的活性[19-20],孿晶界可防止電子-空穴復(fù)合[21].因此,孿晶結(jié)構(gòu)的硅量子點(diǎn)可以用于光催化領(lǐng)域.

    3 結(jié)語

    本文通過密度泛函理論研究了具有代表性的單孿晶結(jié)構(gòu)和五重孿晶結(jié)構(gòu)的硅量子點(diǎn),得到幾點(diǎn)結(jié)論:

    1) 孿晶結(jié)構(gòu)的硅量子點(diǎn)在熱力學(xué)角度分析是可以形成的.雖然五重孿晶結(jié)構(gòu)的硅量子點(diǎn)與非孿晶結(jié)構(gòu)的硅量子點(diǎn)相比較難形成,但是,當(dāng)硅量子點(diǎn)中的硅原子數(shù)大于136時(shí),單孿晶結(jié)構(gòu)的硅量子點(diǎn)比非孿晶結(jié)構(gòu)的硅量子點(diǎn)更容易形成.

    2) 孿晶的存在可以增強(qiáng)硅量子點(diǎn)的穩(wěn)定性,且多重孿晶的增強(qiáng)效果比單孿晶的增強(qiáng)效果更明顯,孿晶結(jié)構(gòu)的硅量子點(diǎn)中仍然存在量子限域效應(yīng),但該效應(yīng)由于孿晶的存在而被削弱.

    3) 從硅量子點(diǎn)的光學(xué)吸收曲線分析,非孿晶結(jié)構(gòu)的硅量子點(diǎn)在吸收邊處比孿晶結(jié)構(gòu)的吸收強(qiáng)度要強(qiáng),表明孿晶的存在使得硅量子點(diǎn)的光學(xué)吸收減弱.

    4) 為了獲得光學(xué)單分散的或者高效率發(fā)光的硅量子點(diǎn)就需要盡量避免硅量子點(diǎn)中孿晶的形成.但從另一個(gè)角度來說,因?yàn)閷\晶結(jié)構(gòu)的硅量子點(diǎn)具有孿晶界和活性表面,所以在光催化領(lǐng)域有重要的應(yīng)用前景.

    以上的研究結(jié)果有助于根據(jù)需要的性質(zhì)對(duì)硅量子點(diǎn)的結(jié)構(gòu)進(jìn)行調(diào)控,并更好地開展關(guān)于孿晶結(jié)構(gòu)的硅量子點(diǎn)的實(shí)驗(yàn)研究.

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