大巴山前緣田壩剖面五峰組-龍馬溪組頁巖儲層特征

何佳偉，謝 淵，侯明才，楊 平，劉家洪，薛時雨，吳 斌，王文川

(1.油氣藏地質(zhì)及開發(fā)工程國家重點實驗室(成都理工大學)，成都 610059;2.中國地質(zhì)調(diào)查局成都中心，成都 610081)

國土資源部2012年預測全國頁巖氣地質(zhì)資源量為134.40×1012m3，技術(shù)可采資源量為25.08×1012m3，其資源量約為陸上常規(guī)天然氣資源的2倍，表明中國頁巖氣具有良好的發(fā)展前景[1-2]。近年，在長寧、昭通、威遠和焦石壩4個區(qū)塊的上奧陶統(tǒng)五峰組(O3w)-下志留統(tǒng)龍馬溪組(S1l)實現(xiàn)了商業(yè)開發(fā)。前人研究表明志留系龍馬溪組下段主要為一套深灰-灰黑色砂質(zhì)頁巖、碳質(zhì)頁巖、筆石頁巖，筆石化石與黃鐵礦含量豐富，上段為灰黃-灰綠色頁巖及砂質(zhì)頁巖、粉砂質(zhì)頁巖、泥巖等，表現(xiàn)為淺-深水陸棚相沉積特征[3-6]。礦物成分與北美地區(qū)相似，主要以石英、長石等脆性礦物為主[7]；在TOC方面，富有機質(zhì)頁巖TOC質(zhì)量分數(shù)(wTOC)>2%的部分主要分布在龍馬溪組下部[8-9]；其熱演化程度高，處于過-高成熟階段，受古隆起與凹陷帶繼承和發(fā)展的影響，龍馬溪組頁巖成熟度呈現(xiàn)由西北向東南方向增大的變化趨勢[10-11]。龍馬溪組頁巖氣藏儲集空間按成因分為粒內(nèi)孔、粒間孔、有機質(zhì)孔和裂縫4類，按孔隙大小分為微孔(<2 nm)、中孔(2～50 nm)、大孔(>50 nm) 3類，主要以有機質(zhì)孔和微孔為主[12-14]。

在晚奧陶-早志留世，與焦石壩、長寧同為陸棚相區(qū)的大巴山前緣地區(qū)的五峰組-龍馬溪組的頁巖氣地質(zhì)特征的科學評價，對于拓展四川盆地頁巖氣的勘探地域具有重要意義?；诖?，本文選取巫溪縣田壩剖面，在精細的目的層剖面實測(1∶200)和高密度樣品采集(間隔2 m)的基礎(chǔ)上，通過有機地球化學分析、全巖分析、掃描電鏡、等溫吸附模擬等方法，從富有機質(zhì)頁巖有機地化特征、礦物組成、物性特點以及孔隙類型等方面描述大巴山前緣地區(qū)龍馬溪組的頁巖氣儲層特征，為評價客觀四川盆地北緣龍馬溪組頁巖氣勘探前景提供依據(jù)。

1 地質(zhì)背景

田壩剖面位于南大巴山?jīng)_斷褶皺帶的前緣褶皺帶南部，與龍門山造山帶共同構(gòu)成四川盆地的西北邊緣體系[15]。在奧陶紀末期-志留紀早期，上揚子地區(qū)處于川中古隆起、黔中古隆起、雪峰山古隆起和川北古隆起圍限下的閉塞-半閉塞海盆，僅在東北部與秦嶺洋相通。在閉塞的海盆內(nèi)，沉積了一套厚度大且富含黃鐵礦的富有機質(zhì)黑色筆石頁巖[16-20](圖1)。

2 剖面概況

研究剖面位于重慶市巫溪縣田壩鎮(zhèn)，剖面地層連續(xù)，出露良好，剖面長138 m，自下而上包括上奧陶統(tǒng)臨湘組、五峰組、觀音橋租和下志留統(tǒng)龍馬溪組(未見頂,圖2)，各組之間均為整合接觸。臨湘組以泥質(zhì)條帶狀灰?guī)r為主；五峰組主體為一套黑色中層狀硅質(zhì)頁巖，見斑脫巖，總厚6.21 m，底部可見厚約10 cm的鈣質(zhì)泥巖；觀音橋組為透鏡狀灰?guī)r，厚僅0.5 m，見區(qū)域可對比的赫南特貝；龍馬溪組發(fā)育黑色硅質(zhì)泥巖、黑色碳質(zhì)頁巖、灰黑色泥質(zhì)粉砂巖和灰泥巖。按照wTOC>2%為優(yōu)質(zhì)頁巖的標準，巫溪田壩剖面優(yōu)質(zhì)段僅分布在龍馬溪組，厚度為54.31 m(僅在樣品WTP23sy1即43.62 m處，出現(xiàn)wTOC<2%的情況，由于不滿足隔層要求，故將其歸在優(yōu)質(zhì)段中)，主要為黑色碳硅質(zhì)泥巖及頁巖，富含筆石。對采自巫溪田壩剖面五峰組-龍馬溪組的36件樣品進行了系統(tǒng)的頁巖儲層分析測試(表1)。

圖1 四川盆地及其周緣早志留世古地理圖及研究剖面柱狀圖Fig.1 The early Silurian palaeogeography map and its histogram of research section in the Sichuan Basin and its periphery

圖2 田壩剖面五峰組-龍馬溪組露頭特征Fig.2 The photographs showing outcrop profiles of Wufeng-Longmaxi Formation in Tianba(A)巫溪田壩剖面露頭宏觀特征; (B)第9層五峰組中層狀灰黑色硅質(zhì)巖; (C)第17層龍馬溪組黑色碳質(zhì)頁巖的筆石化石; (D)第19層龍馬溪組黑色碳質(zhì)頁巖; (E)第20層龍馬溪組黑色含粉砂碳質(zhì)泥巖; (F)第25層龍馬溪組黑色碳硅質(zhì)泥巖中的筆石化石

3 有機地化、巖石礦物特征及變化規(guī)律

五峰組(6件)硅質(zhì)巖wTOC值為1.12%～3.81%，平均為1.97%，普遍小于2%(表1)。龍馬溪組優(yōu)質(zhì)段wTOC值為0.32%～8.32%，平均為3.80%(25件)，厚54.31 m(圖1)。生烴潛能“S0+S1”值(質(zhì)量分數(shù))為0.0105‰～0.0241‰(26件)，平均為0.0140‰。瀝青反射率Rb值為2.46%～3.34%(8件)，平均為2.86%；等效鏡質(zhì)體反射率(Ro)按劉德漢[21]提出的公式Ro= 0.668Rb+ 0.346計算，為1.99%～2.58%(8件)，平均為2.26%，處于高-過成熟生氣階段。

礦物組分分析結(jié)果(圖3)表明，五峰組(6件)以硅質(zhì)巖為主，底部為頁巖，硅質(zhì)的質(zhì)量分數(shù)為51.1%～93.9%，平均為82.0%；長石的質(zhì)量分數(shù)為1.4%～6.8%，平均為2.8%；黏土礦物的質(zhì)中可以看出，TOC與硅質(zhì)、脆性礦物含量呈反比，與黏土礦物、黃鐵礦含量呈正比。五峰組的硅質(zhì)含量和脆性礦物的質(zhì)量分數(shù)均超過了80%，大于龍馬溪組數(shù)值，因此五峰組的TOC數(shù)值普遍低于龍馬溪組。

表1 田壩剖面五峰組-龍馬溪組黑色頁巖有機地化分析結(jié)果Table 1 Geochemical analysis of organics for black shale of Wufeng-Longmaxi Formation in Tianba

量分數(shù)為4.7%～39.6%，平均為15.3%；基本不含碳酸鹽。龍馬溪組(31件)以硅質(zhì)泥巖為主，硅質(zhì)礦物的質(zhì)量分數(shù)為38.9%～83.8%，平均為62.7%；長石的質(zhì)量分數(shù)為5.5%～11.6%，平均為8.0%；黏土礦物的質(zhì)量分數(shù)為9.6%～47.8%，平均為23.5%。垂向上碳酸鹽礦物含量具有一定差異，下段基本不含碳酸鹽礦物，中段碳酸鹽礦物的質(zhì)量分數(shù)可達24.1%，上段碳酸鹽礦物含量逐漸降低。龍馬溪組優(yōu)質(zhì)段硅質(zhì)的質(zhì)量分數(shù)為43.0%～83.8%，平均為64.4%；長石的質(zhì)量分數(shù)為5.5%～9.8%，平均為7.8%；黏土礦物的質(zhì)量分數(shù)為9.6%～37.6%，平均為21.8%。

五峰組-龍馬溪組普遍含有一定量黃鐵礦，特別是龍馬溪組，黃鐵礦含量普遍較高，推測與沉積時處于缺氧的還原環(huán)境有關(guān)。從五峰組-龍馬溪組TOC含量與硅質(zhì)、脆性礦物含量關(guān)系圖(圖4)

圖4 TOC與不同礦物組分含量相關(guān)圖Fig.4 The correlation diagram between TOC and different mineral components

4 儲層特征

4.1 孔隙類型

氬離子拋光-電鏡實驗表明，研究區(qū)龍馬溪組頁巖主要存在的孔隙類型為礦物溶蝕孔、有機質(zhì)孔隙、層間頁理縫和不規(guī)則微裂縫。

4.1.1 礦物溶蝕孔

在掃描電鏡下觀察，田壩剖面龍馬溪組頁巖礦物溶蝕孔多發(fā)育在長石、黏土礦物與草莓狀黃鐵礦之間，按溶蝕孔發(fā)育的位置分為發(fā)育在礦物顆粒內(nèi)部的粒內(nèi)溶孔和發(fā)育在礦物顆粒之間的粒間溶孔。

粒內(nèi)溶孔多在長石及黏土礦物中產(chǎn)出，此類孔多呈不規(guī)則狀，孔隙一般較大，連通性較好(圖5-A、B、C)。從吸附曲線形態(tài)來看，吸附曲線在飽和蒸氣壓附近很陡(圖6)，解吸曲線在中值壓力處很陡，表明龍馬溪組儲層孔隙主要由納米孔組成且具有一定的不規(guī)則(無定形)孔特征，顆粒內(nèi)部孔結(jié)構(gòu)具有平行壁的狹縫狀特征，并含有多形態(tài)的其他孔。這些都說明龍馬溪組孔隙呈開放狀態(tài)，以兩端開口的圓筒孔及四邊開放的平行板狀孔等開放性孔為主[22-23]。

圖5 田壩剖面五峰組-龍馬溪組電鏡孔隙特征Fig.5 Images of scanning electron microscopy showing pore characteristics of Wufeng-Longmaxi Formation in Tianba(A)礦物溶蝕孔隙，0.126～2.772 μm背散射，×4 500，WTP14sy1; (B)礦物溶蝕孔隙，0.521～8.344 μm背散射，×3 000，WTP19sy1; (C)礦物溶蝕孔隙，微裂縫，黃鐵礦晶間孔隙，0.034～1.200 μm背散射，×13 000，WTP19sy2; (D)黃鐵礦晶間孔隙，黃鐵礦鑄型孔隙，0.053～0.563 μm背散射，×15 000，WTP21sy1; (E)黃鐵礦鑄型孔隙，礦物溶蝕孔隙，0.170～1.036 μm背散射，×8 500，WTP14sy2; (F)礦物溶蝕孔隙，有機質(zhì)與礦物之間孔隙，0.069～0.292 μm背散射，×12 000，WTP25sy2; (G)有機質(zhì)孔隙，0.022～0.219 μm背散射，×20 000，WTP24sy1; (H)有機質(zhì)孔隙，0.060～0.472 μm背散射，×8 000，WTP24sy1; (I)層間頁理縫，礦物溶蝕孔隙，0.092～2.537 μm背散射，×6 500，WTP16sy3; (J)層間頁理縫，0.064～0.634 μm背散射，×7 000，WTP24sy1; (K)礦物溶蝕孔隙，構(gòu)造成因的不規(guī)則微裂縫，0.181～1.981 μm背散射，×3 500，WTP15sy1; (L)有機質(zhì)孔隙，生烴增壓成因的不規(guī)則微裂縫，0.022～0.214 μm背散射，×1 800，WTP14sy1

龍馬溪組頁巖粒間溶孔主要見于草莓狀黃鐵礦晶粒之間，其形態(tài)與草莓狀黃鐵礦的聚合方式及草莓狀黃鐵礦的形狀有關(guān)。此類孔形態(tài)多樣，孔隙中往往充填有機質(zhì)(圖5-C、D)，孔徑受黃鐵礦晶粒直徑的控制，大小不一。在后期成巖作用的演化過程中部分黃鐵礦晶粒脫落，形成黃鐵礦鑄型孔隙(圖5-D、E)。

4.1.2 有機質(zhì)孔

有機質(zhì)孔隙的形成主要與有機質(zhì)生成的液體或氣體聚積產(chǎn)生氣泡有關(guān)(圖5-G、H、L)。據(jù)D.M.Jarvie等[24]研究表明，有機質(zhì)質(zhì)量分數(shù)為7%的頁巖在生烴演化過程中，消耗35%的有機碳可使頁巖孔隙度增加4.9%。田壩剖面龍馬溪組頁巖優(yōu)質(zhì)段有機質(zhì)含量高，wTOC為0.32%～8.32%；有機質(zhì)演化程度高，Ro值為1.99%～2.58%。有機質(zhì)的演化排烴過程中，富有機質(zhì)泥頁巖及有機質(zhì)內(nèi)部形成了大量“蜂窩狀”有機質(zhì)孔隙，該類孔隙為龍馬溪組頁巖最主要的孔隙類型，多分布在TOC含量高的巖層段，呈現(xiàn)集群分布的特點，其孔徑相對較小，連通性較好。

4.1.3 層間頁理縫

頁巖在沉積過程中形成大量的水平層理，在層理之間力學性質(zhì)相對薄弱的界面發(fā)生剝離作用，形成大量的層間裂縫，表現(xiàn)為水平層理內(nèi)紋層面間的微裂縫，此類層間頁理縫是頁巖中最基本的裂縫系統(tǒng)[25]。該類裂縫是田壩剖面龍馬溪組頁中最主要的裂縫類型(圖5-I、J)，在掃描電鏡下觀察，裂縫兩壁光滑，多呈組出現(xiàn)，一般順巖層面發(fā)育，連通性較好，部分被瀝青充填。

4.1.4 不規(guī)則微裂縫

頁巖不規(guī)則微裂縫普遍較發(fā)育，連通性較好，部分被方解石充填。不規(guī)則微裂縫主控因素為構(gòu)造應力作用和生烴增壓作用。構(gòu)造作用下形成的不規(guī)則微裂縫(圖5-K)，微觀尺度下多與巖層面相交，交角大小不等，裂縫兩壁呈現(xiàn)明顯的鋸齒狀特征；生烴增壓作用下形成的微裂縫(圖5-L)，主要集中在高TOC巖層中，呈不規(guī)則狀，多被有機質(zhì)充填[26]。

4.2 孔隙度與滲透率

龍馬溪組頁巖物性實驗顯示(表2),頁巖孔隙度(q)為0.09%～6.33%，平均為1.74%；除樣品WTP23sy1外，其余樣品孔隙度值在均值線附近呈小幅度的波動(圖7)。橫向滲透率(K)為(0.000 32～0.017 00)×10-3μm2，垂向滲透率為(0.000 22～0.000 74)×10-3μm2，橫向滲透率與垂向滲透率幾乎沒有差異(圖8)。

圖6 田壩龍馬溪組頁巖吸附-解吸曲線特征Fig.6 The characteristics of shale absorption-desorption curve of Longmaxi Formation in Tianba

樣品號q/%K/10-3 μm2w/%橫向垂向硅質(zhì)TOCBET比表面積/(m2·g-1)BJH總孔容/(cm3·g-1)BJH平均孔直徑/nmWTP14sy11.600.000320.0006174.67.0725.00640.02337.5764WTP14sy21.770.000600.0005372.78.3223.40200.01906.3268WTP15sy11.000.012000.0021079.84.91///WTP15sy22.270.007900.0008081.22.46///WTP16sy10.09—0.0003252.43.68///WTP19sy1///43.03.8113.25340.01325.7678WTP20sy11.27—0.0074068.83.8826.86430.01715.6607WTP21sy10.280.000540.0006356.93.9419.89240.02516.8745WTP23sy16.330.017000.0002268.50.32///WTP24sy11.060.008100.0003067.13.1421.74080.02075.5515平均值1.740.006600.0014069.14.1521.69320.01976.2930

(1)孔隙度、滲透率的值均在圍壓是1 725 MPa的結(jié)果；(2)/表示未進行此項測試，—表示樣品由于制樣、測試等原因未能測到數(shù)據(jù)

圖7 田壩龍馬溪組孔隙度變化趨勢圖Fig.7 The trend of porosity change of Longmaxi Formation in Tianba

圖8 田壩龍馬溪組滲透率變化趨勢圖Fig.8 The permeability variation trend of Longmaxi Formation in Tianba

圖9 田壩龍馬溪組TOC與BJH總孔容關(guān)系圖Fig.9 Relationship between TOC and total pore volume of BJH of Longmaxi Formation in Tianba

頁巖氮氣吸附-解吸實驗顯示(表2)，龍馬溪組頁巖BET比表面積為13.253 4～26.864 3 m2/g，平均為21.693 2 m2/g，比表面積較大，吸附能力強；BJH總孔容為0.013 2～0.025 1 cm3/g，平均為0.019 7 cm3/g，具有較大的總孔容；BJH平均孔直徑為5.43～8.02 nm，主要分布在中孔范圍內(nèi)。以上數(shù)據(jù)說明，龍馬溪組頁巖納米級孔隙發(fā)育，且有機質(zhì)含量與BET比表面積、BJH總孔容和BJH平均孔直徑呈正比關(guān)系(表2，圖9)，反映TOC是控制孔隙發(fā)育的因素之一?！胺涓C狀”結(jié)構(gòu)的有機質(zhì)孔(圖5-G、H)極大地增加了比表面積與孔體積，從而增大了頁巖的儲集空間與吸附能力。龍馬溪組頁巖黏土礦物與BJH總孔容也呈現(xiàn)正比關(guān)系(圖10)，反映黏土礦物的多少同樣對孔隙發(fā)育起控制作用，黏土礦物復雜的孔形態(tài)(圖5-A、B)增加了比表面積與孔體積，致使儲集空間與吸附能力大幅度提升。

4.3 吸附性

圖10 田壩龍馬溪組黏土礦物含量與BJH總孔容關(guān)系圖Fig.10 Relationship between clay mineral content and total pore volume of BJH of Longmaxi Formation in Tianba

圖11 田壩龍馬溪組頁巖CH4等溫吸附曲線Fig.11 The CH4 adsorption isotherm of Longmaxi Formation shale in Tianba

樣品等溫吸附實驗顯示(圖11)：當壓力(p)<10 MPa，吸附曲線非常陡，且增加很快；在p=10 MPa時，吸附量(質(zhì)量比)已經(jīng)達到1.8‰～2.5‰；p>10 MPa時， 隨著壓力的增加吸附量基本無增加。結(jié)合氬離子拋光-電鏡實驗與氮氣吸附-解吸實驗，證實龍馬溪組優(yōu)質(zhì)段微孔隙發(fā)育，且中孔隙比例較高，吸附性能好。

5 討論與結(jié)論

將巫溪田壩剖面與焦頁1井[7,27]進行有機地球化學、儲層和巖石礦物成分等方面的對比分析(表3)，發(fā)現(xiàn)兩地的龍馬溪組富有機質(zhì)頁巖在演化程度上均處于過-高成熟階段，且儲集空間都為微孔隙-裂縫系統(tǒng)；但在TOC、Rb、孔隙度、滲透率和礦物成分上，田壩剖面與焦頁1井差異明顯，田壩剖面龍馬溪組的TOC含量與Rb的平均值與最大值都大于焦頁1井；在物性特征方面，田壩剖面龍馬溪組孔隙度與滲透率均明顯低于焦石壩地區(qū)；在礦物組分上，田壩剖面龍馬溪組具有高硅質(zhì)含量，低長石、低碳酸鹽、低黏土含量的“一高三低”特征。

表3 焦石壩地區(qū)與田壩剖面頁巖各數(shù)據(jù)對比Table 3 The comparison of parameters in Jiaoshiba with those in Tianba section

a.田壩剖面龍馬溪組發(fā)育54.31 m厚的優(yōu)質(zhì)頁巖段，TOC平均質(zhì)量分數(shù)為3.84%；Rb為2.46%～3.34%，平均為2.90%；Ro為1.99%～2.58%，平均為2.28%。礦物組成以硅質(zhì)為主，長石、碳酸鹽礦物、黏土礦物含量較低，TOC含量與硅質(zhì)、脆性礦物含量呈反比，與黏土礦物和黃鐵礦含量呈正比。對比焦頁1井，研究區(qū)頁巖表現(xiàn)為：高TOC、高Rb、高硅質(zhì)含量、高白云石含量和低長石、低黏土含量、低孔隙度、低滲透率——“四高四低”特征。

b.田壩剖面五峰組-龍馬溪組頁巖孔縫類型有礦物溶蝕孔、有機質(zhì)孔、層間頁理縫和不規(guī)則微裂縫，由有機質(zhì)孔與層間頁理縫組成的微孔隙-裂縫系統(tǒng)構(gòu)成了最主要的儲集空間，為頁巖氣的賦存提供了儲集空間與滲流通道?？讖街饕獮?.43～8.02 nm，以兩端開口的中孔為主。TOC含量與黏土礦物含量共同控制了頁巖儲層微觀孔隙結(jié)構(gòu)的發(fā)育。研究區(qū)頁巖儲層孔隙度與滲透率穩(wěn)定，比表面較大，吸附量大，吸附能力強。

中國地質(zhì)調(diào)查局成都中心丘東洲教授和成都理工大學沉積地質(zhì)研究院羅文博士、晁輝博士對本文結(jié)構(gòu)及結(jié)論提出的寶貴意見，國土資源部重慶地質(zhì)礦產(chǎn)研究院頁巖測試中心為實驗測試數(shù)據(jù)提供支撐，特此致謝。

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