• <tr id="yyy80"></tr>
  • <sup id="yyy80"></sup>
  • <tfoot id="yyy80"><noscript id="yyy80"></noscript></tfoot>
  • 99热精品在线国产_美女午夜性视频免费_国产精品国产高清国产av_av欧美777_自拍偷自拍亚洲精品老妇_亚洲熟女精品中文字幕_www日本黄色视频网_国产精品野战在线观看 ?

    高壓均質(zhì)預(yù)處理對(duì)玉米淀粉陽(yáng)離子化、結(jié)構(gòu)和性能的影響

    2018-05-25 00:51:23李貴蕭代養(yǎng)勇侯漢學(xué)李向陽(yáng)王文濤董海洲劉傳富
    食品科學(xué) 2018年9期
    關(guān)鍵詞:均質(zhì)陽(yáng)離子預(yù)處理

    李貴蕭,代養(yǎng)勇*,侯漢學(xué),張 慧,李向陽(yáng),王文濤,董海洲*,劉傳富

    陽(yáng)離子淀粉是含鹵代基或環(huán)氧基的有機(jī)胺類化合物與淀粉分子中羥基進(jìn)行醚化反應(yīng)而生成的一種含氨基的淀粉醚類衍生物[1]。因其對(duì)帶負(fù)電荷物質(zhì)具有強(qiáng)親和性,該變性淀粉被廣泛應(yīng)用于造紙、醫(yī)藥、紡織、油田鉆井等多種領(lǐng)域[2]。目前為突破傳統(tǒng)方法制備陽(yáng)離子淀粉的缺陷,通過(guò)破壞晶體結(jié)構(gòu)來(lái)提高淀粉取代度及反應(yīng)效率已成為研究熱點(diǎn)。

    機(jī)械力化學(xué)法可實(shí)現(xiàn)熱力學(xué)上無(wú)法發(fā)生的化學(xué)反應(yīng),是一種很有價(jià)值的高效改性淀粉的方法,近年來(lái)一直為熱點(diǎn)研究領(lǐng)域之一[3]。Kasemwong[4]和涂宗財(cái)[5]等分別研究高壓微流化對(duì)木薯淀粉、馬鈴薯淀粉結(jié)構(gòu)和性質(zhì)的影響,結(jié)果均顯示高壓微射流處理可破壞淀粉結(jié)構(gòu),使淀粉分子質(zhì)量分布更加均勻。而高壓均質(zhì)作為一種可使淀粉乳中淀粉顆粒發(fā)生糊化的非熱處理方法,對(duì)物料可產(chǎn)生強(qiáng)烈的剪切、撞擊、振蕩和氣穴等機(jī)械力效應(yīng)[6]。孟爽等[7]應(yīng)用高壓均質(zhì)技術(shù)制備玉米淀粉-硬脂酸復(fù)合物,結(jié)果表明高壓均質(zhì)處理促進(jìn)了淀粉顆粒與硬脂酸復(fù)合。故本實(shí)驗(yàn)以3 種不同機(jī)械力作用階段的玉米淀粉為原料,研究高壓均質(zhì)預(yù)處理對(duì)濕法制備陽(yáng)離子淀粉微觀結(jié)構(gòu)及理化性質(zhì)的影響,為制備高性能陽(yáng)離子淀粉提供理論參考。

    1 材料與方法

    1.1 材料與試劑

    普通玉米淀粉(含水率13.06%,粗蛋白質(zhì)量分?jǐn)?shù)0.39%,粗脂肪質(zhì)量分?jǐn)?shù)0.34%) 山東諸城興貿(mào)玉米開(kāi)發(fā)有限公司;8-氨基芘基-1,3,6三磺酸三鈉鹽(8-aminopyrene-1,3,6-trisulfonic acid, trisodium salt,APTS) 美國(guó)Sigma-Aldrich公司;3-氯-2羥丙基三甲基氯化銨(3-chloro-2-hydroxypropyltrimethylammonium chloride,CHPTMA)、NaOH、K2SO4、Cu2SO4、H3BO3、冰醋酸等均為分析純。

    1.2 儀器與設(shè)備

    RVA-Eritm快速黏度分析(rapid visco analysis,RVA)儀 瑞典波通儀器公司;D8 ADVANCE型X射線衍射儀 德國(guó)Bruker-AXS有限公司;ZKY-303S型高壓均質(zhì)機(jī) 北京中科浩宇科技發(fā)展有限公司;B-383POL偏光顯微鏡 意大利康帕斯公司;QUANTA FEG250掃描電子顯微鏡 美國(guó)FEI公司;is5傅里葉變換紅外光譜儀 美國(guó)熱電尼高力公司;200PC差示掃描量熱儀 耐馳科學(xué)儀器商貿(mào)(上海)有限公司。

    1.3 方法

    1.3.1 不同機(jī)械力化學(xué)效應(yīng)階段淀粉的制備

    取200.00 g玉米淀粉(干基),配成質(zhì)量分?jǐn)?shù)為18%的淀粉乳,攪拌均勻,利用高壓均質(zhì)機(jī)于100 MPa壓力下分別處理1、5、7 次,40 ℃通風(fēng)干燥48 h,采用高速多功能粉碎機(jī)研磨、過(guò)200 目篩,制備得受力、聚集、團(tuán)聚3 個(gè)機(jī)械力化學(xué)階段淀粉,密封備用。

    1.3.2 陽(yáng)離子淀粉制備

    取100.00 g不同階段的玉米淀粉,加入體積分?jǐn)?shù)95%乙醇混勻,加入醚化劑攪拌混勻,調(diào)pH值至11.0,于40 ℃反應(yīng)8 h,結(jié)束后調(diào)節(jié)pH值至中性。離心、洗滌至上清液無(wú)氯離子,干燥、研磨得陽(yáng)離子淀粉備用[8]。

    1.3.3 陽(yáng)離子淀粉取代度和反應(yīng)效率的確定

    采用凱氏定氮法測(cè)定樣品含氮量。取代度(degree of substitution,DS)、反應(yīng)效率(reaction efficiency,RE)分別按以公式(1)、(2)計(jì)算[9]。

    式中:W為陽(yáng)離子淀粉與原淀粉含氮量差值/%;162為脫水葡萄糖殘基相對(duì)分子質(zhì)量;1 400為氮的相對(duì)原子質(zhì)量×100;152.5為陽(yáng)離子取代基的相對(duì)分子質(zhì)量;n1為淀粉葡萄糖殘基物質(zhì)的量/mol;n2為醚化劑物質(zhì)的量/mol。

    1.3.4 掃描電子顯微鏡觀察

    試樣經(jīng)40 ℃恒溫干燥12 h,均勻涂在模具上,離子濺射噴涂鉑金后,采用掃描電子顯微鏡進(jìn)行觀察。

    1.3.5 激光共聚焦顯微鏡

    采用陳佩[10]方法進(jìn)行激光共聚焦顯微鏡測(cè)定。

    1.3.6 偏光顯微鏡

    將樣品配成質(zhì)量分?jǐn)?shù)1%淀粉乳,置于載玻片上,蓋上蓋玻片于光學(xué)顯微鏡下觀察,記錄淀粉在偏振光源下的形貌特征。

    1.3.7 X射線衍射

    采用X射線衍射儀測(cè)定結(jié)晶特性。測(cè)試條件:特征射線CuKα,管壓40 kV,電流100 mA,掃描速率4(°)/min,測(cè)量角度(2θ)5°~40°,步長(zhǎng)0.02°,發(fā)散狹縫1°,防發(fā)散狹縫1°,接收狹縫0.16 mm[11]。

    1.3.8 糊化特性測(cè)定

    利用快RVA儀進(jìn)行測(cè)定。采用Standard 1標(biāo)準(zhǔn)程序,用Thermocline for Windows進(jìn)行分析得淀粉糊黏度曲線。

    1.3.9 差示掃描量熱分析

    稱取5 mg淀粉樣品于鋁制密封坩堝中,加入20 μL去離子水,室溫下平衡過(guò)夜。升溫速率為5 ℃/min,升溫溫度為10~99 ℃,記錄升溫過(guò)程DSC曲線。保護(hù)氣為N2,流速為60 mL/min。同時(shí)記錄淀粉糊化起始溫度(To)、峰值溫度(Tp)、終止溫度(Tc)和糊化焓變(ΔH)。

    1.3.10 熱重分析

    試樣經(jīng)45 ℃干燥12 h,采用TA-60熱重分析儀測(cè)定樣品熱穩(wěn)定性。測(cè)試條件:試樣質(zhì)量5 mg,升溫速率25 ℃/min,溫度范圍25~600 ℃,N2為保護(hù)氣。

    1.3.11 透光率測(cè)定

    稱取0.5 g玉米淀粉(干基),配成50 mL淀粉乳,沸水浴加熱糊化30 min。每水浴5 min利用磁力攪拌器攪拌2 min。糊化完成后冷卻至室溫,利用分光光度計(jì)于650 nm波長(zhǎng)處測(cè)定吸光度,以蒸餾水為空白,平行測(cè)定3 次,計(jì)算淀粉糊的透光率[5]。

    1.3.12 傅里葉變換紅外光譜分析

    采用傅里葉變換紅外光譜儀衰減全反射附件對(duì)樣品進(jìn)行掃描和測(cè)定,波長(zhǎng)范圍500~4 000 cm-1,掃描次數(shù)32,分辨率4 cm-1。

    1.4 數(shù)據(jù)處理

    實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)重復(fù)3 次,采用Excel、Origin 8.5軟件進(jìn)行數(shù)據(jù)處理。

    2 結(jié)果與分析

    2.1 高壓均質(zhì)預(yù)處理對(duì)陽(yáng)離子淀粉取代度及反應(yīng)效率的影響

    表1 陽(yáng)離子淀粉的取代度與反應(yīng)效率Table 1 DS and RE of cationic starch at different homogenization stages

    由表1可知,與以玉米淀粉為原料制備的陽(yáng)離子淀粉相比,淀粉經(jīng)高壓均質(zhì)預(yù)處理后所制備的陽(yáng)離子淀粉取代度、反應(yīng)效率均顯著提高,這表明高壓均質(zhì)預(yù)處理促進(jìn)了淀粉分子中羥基與醚化劑的反應(yīng),顯著提高了陽(yáng)離子淀粉的醚化程度。當(dāng)?shù)矸厶幱诰奂A段時(shí),制備的陽(yáng)離子淀粉取代度和反應(yīng)效率最大,分別為0.0591和49.30%,增幅分別達(dá)43.80%、43.86%??梢?jiàn)該階段淀粉顆粒內(nèi)部雖然發(fā)生聚集,但其化學(xué)活性較高。而當(dāng)?shù)矸厶幱趫F(tuán)聚階段時(shí),制備的陽(yáng)離子淀粉取代度和反應(yīng)效率又顯著下降,分別為0.0491和40.92%,說(shuō)明團(tuán)聚階段淀粉化學(xué)活性降低。

    2.2 高壓均質(zhì)預(yù)處理對(duì)陽(yáng)離子淀粉顆粒形貌的影響

    玉米淀粉顆粒多呈現(xiàn)橢圓形,表面較光滑,部分為多角形,少數(shù)呈無(wú)規(guī)則形狀[12]。由圖1可知,以玉米淀粉為原料制備的陽(yáng)離子淀粉顆粒形貌變化不大。而以高壓均質(zhì)預(yù)處理后玉米淀粉為原料制備的陽(yáng)離子淀粉顆粒形貌發(fā)生顯著變化,聚集階段多數(shù)淀粉顆粒發(fā)生變形,形貌結(jié)構(gòu)破壞最嚴(yán)重(圖1D);因該變化使淀粉內(nèi)部結(jié)構(gòu)暴露,促進(jìn)醚化劑與淀粉羥基結(jié)合,從而使取代度顯著增大(表1)。而當(dāng)?shù)矸厶幱趫F(tuán)聚階段時(shí),制備的陽(yáng)離子淀粉顆粒出現(xiàn)明顯黏連現(xiàn)象(圖1E),導(dǎo)致有效醚化面積減少,從而使取代度和反應(yīng)效率變小[13](表1)。

    圖1 高壓均質(zhì)預(yù)處理不同階段制備的陽(yáng)離子淀粉顆粒掃描電子顯微鏡圖(×2 000)Fig. 1 SEM images of cationic starch at different stages of homogenization pretreatment (× 2 000)

    2.3 高壓均質(zhì)預(yù)處理對(duì)陽(yáng)離子淀粉內(nèi)部微觀結(jié)構(gòu)的影響

    圖2 高壓均質(zhì)預(yù)處理不同階段制備的陽(yáng)離子淀粉顆粒激光共聚焦顯微圖(×1 600)Fig. 2 CLSM images of cationic starch at different stages of homogenization pretreatment (× 1 600)

    淀粉顆粒是由結(jié)晶區(qū)和無(wú)定形區(qū)交替組成的多晶體系。結(jié)晶區(qū)主要為支鏈淀粉有序排列的緊密結(jié)構(gòu);無(wú)定形區(qū)主要由直鏈淀粉構(gòu)成,形成淀粉顆粒內(nèi)部核心稀疏結(jié)構(gòu)[14]。APTS染色劑與淀粉還原基末端反應(yīng)使其呈現(xiàn)熒光特征,相同分子質(zhì)量下,直鏈淀粉具有更多還原末端,熒光強(qiáng)度較強(qiáng)[10],故內(nèi)部核心亮度較高。

    由圖2可知,玉米淀粉顆粒內(nèi)部存在孔道結(jié)構(gòu),中央核心位置熒光強(qiáng)度較大[10]。以玉米淀粉為原料制備的陽(yáng)離子淀粉內(nèi)部微觀結(jié)構(gòu)未發(fā)生明顯變化(圖2B)。而以高壓均質(zhì)預(yù)處理后玉米淀粉為原料制備的陽(yáng)離子淀粉顆??椎澜Y(jié)構(gòu)明顯增大,部分顆粒出現(xiàn)破裂現(xiàn)象,同時(shí)顆粒中央出現(xiàn)高熒光強(qiáng)度的球狀結(jié)構(gòu),且部分淀粉顆粒球形結(jié)構(gòu)周圍亮度較暗,推斷其為與淀粉羥基結(jié)合的醚化劑。可見(jiàn)高壓均質(zhì)撞擊力、空化效應(yīng)等機(jī)械力作用增大了淀粉孔道,促進(jìn)醚化劑滲透進(jìn)入淀粉內(nèi)部發(fā)生醚化反應(yīng)[15-16]。而團(tuán)聚階段制備的陽(yáng)離子淀粉多數(shù)顆粒中心球體消失,破裂淀粉顆粒增多,熒光區(qū)域分散(圖2E),可見(jiàn)該階段破壞的無(wú)定形區(qū)和晶體結(jié)構(gòu)發(fā)生作用,直鏈淀粉分散,醚化劑與淀粉羥基結(jié)合減少,故該階段取代度和反應(yīng)效率降低。

    2.4 高壓均質(zhì)預(yù)處理對(duì)陽(yáng)離子淀粉偏光十字現(xiàn)象的影響

    淀粉由結(jié)晶區(qū)和非結(jié)晶區(qū)組成,兩者因密度及折射率存在差別而產(chǎn)生各向異性現(xiàn)象,從而形成偏光十字,該雙折射現(xiàn)象強(qiáng)度取決于顆粒大小及結(jié)晶度和微晶取向[17]。

    圖3 高壓均質(zhì)預(yù)處理不同階段制備的陽(yáng)離子淀粉顆粒偏光顯微鏡圖(×400)Fig. 3 PLM images of cationic starch at different stages of homogenization pretreatment (× 400)

    由圖3A可知,玉米淀粉顆粒偏光十字清晰完整,多數(shù)呈垂直交叉的正十字型,表明玉米淀粉多數(shù)近似球狀晶體[18]。以玉米淀粉為原料制備的陽(yáng)離子淀粉多數(shù)顆粒偏光十字較為清晰。而以高壓均質(zhì)預(yù)處理后玉米淀粉為原料制備的陽(yáng)離子淀粉偏光十字結(jié)構(gòu)明顯破壞,尤其聚集階段大顆粒淀粉偏光十字破壞最為嚴(yán)重。說(shuō)明均質(zhì)處理破壞了淀粉顆粒的晶體結(jié)構(gòu),故與以玉米淀粉為原料制備的陽(yáng)離子淀粉相比,該陽(yáng)離子淀粉取代度與反應(yīng)效率增大(表1)[19]。

    2.5 高壓均質(zhì)預(yù)處理對(duì)陽(yáng)離子淀粉晶體結(jié)構(gòu)的影響

    圖4 高壓均質(zhì)預(yù)處理不同階段制備的陽(yáng)離子淀粉顆粒X射線衍射圖Fig. 4 XRD patterns of cationic starch at different stages of homogenization pretreatment

    玉米淀粉在15.3°、17.1°、18.2°、23.5°有明顯的衍射峰,為典型的A型晶體結(jié)構(gòu)[20]。由圖4可知,與以玉米淀粉為原料制備的陽(yáng)離子淀粉相比,經(jīng)均質(zhì)預(yù)處理后制備的陽(yáng)離子淀粉晶型未發(fā)生改變,但當(dāng)?shù)矸厶幱谑芰途奂A段時(shí),制備的陽(yáng)離子淀粉衍射峰強(qiáng)度減小,結(jié)晶度顯著下降。受力階段,結(jié)晶度由原來(lái)的24.7%下降至23.0%,聚集階段結(jié)晶度繼續(xù)下降至22.7%,說(shuō)明淀粉晶體晶格有序化程度降低[21]。一方面,高壓均質(zhì)作用對(duì)晶體雙螺旋結(jié)構(gòu)產(chǎn)生了破壞作用(圖3);另一方面,醚化反應(yīng)引入季銨基團(tuán),破壞了原淀粉分子鏈的規(guī)整性,減弱了分子鏈間氫鍵作用,從而導(dǎo)致淀粉晶體結(jié)構(gòu)破壞[22-23]。而團(tuán)聚階段因發(fā)生重結(jié)晶,結(jié)晶度又有所上升(24.2%),故導(dǎo)致化學(xué)活性相應(yīng)下降。

    2.6 高壓均質(zhì)預(yù)處理對(duì)陽(yáng)離子淀粉糊化特性的影響

    圖5 高壓均質(zhì)預(yù)處理不同階段制備的陽(yáng)離子淀粉糊化特性Fig. 5 Pasting properties of cationic starch at different stages of homogenization pretreatment

    RVA測(cè)定淀粉從吸水溶脹到顆粒結(jié)構(gòu)破壞和淀粉分子浸出的過(guò)程。由圖5可知,與玉米淀粉相比,陽(yáng)離子淀粉糊化峰值溫度下降,峰值黏度增大,尤其經(jīng)均質(zhì)預(yù)處理后制備的陽(yáng)離子淀粉變化更為顯著。其中當(dāng)?shù)矸厶幱诰奂A段時(shí),制備的陽(yáng)離子淀粉糊化峰值溫度最低(50.07 ℃),峰值黏度最高(7 234.33 mPa·s),其原因是淀粉發(fā)生醚化反應(yīng),結(jié)合了季銨基團(tuán)帶有正電荷,提高了淀粉顆粒與水分子間親和力,導(dǎo)致淀粉易吸水膨脹,從而使糊化溫度下降,峰值黏度上升[6,24],聚集階段可顯著促進(jìn)淀粉糊化,且增大淀粉的增稠能力。而團(tuán)聚階段制備的陽(yáng)離子淀粉糊化峰值溫度又升高為51.57 ℃,峰值黏度下降為5 525 mPa·s,可見(jiàn)陽(yáng)離子淀粉糊化特性與取代度相關(guān)。

    回生值主要反映淀粉冷糊穩(wěn)定性及老化趨勢(shì),其值越小,冷糊穩(wěn)定性越好,淀粉越不易老化。由圖5可看出,4 種陽(yáng)離子淀粉回生值依次呈下降趨勢(shì),說(shuō)明均質(zhì)預(yù)處理有利于延緩淀粉老化[25]。

    2.7 高壓均質(zhì)預(yù)處理對(duì)陽(yáng)離子淀粉DSC曲線的影響

    淀粉顆粒受熱吸水膨脹,分子間和分子內(nèi)氫鍵斷裂,淀粉分子擴(kuò)散,因此呈現(xiàn)吸熱峰。糊化焓為糊化過(guò)程解開(kāi)雙螺旋所需的能量,熱焓值越大,表示淀粉顆粒結(jié)構(gòu)越緊密,越難糊化[26]。

    圖6 高壓均質(zhì)預(yù)處理不同階段制備的陽(yáng)離子淀粉DSC曲線Fig. 6 DSC curves of cationic starch at different stages of homogenization pretreatment

    由圖6可知,與玉米淀粉相比,陽(yáng)離子淀粉糊化峰左移,峰值面積明顯減小,說(shuō)明糊化溫度、糊化焓顯著降低,分別由71.0 ℃下降為61.8 ℃,10.80 J/g下降為6.23 J/g;該現(xiàn)象表明陽(yáng)離子淀粉因發(fā)生醚化反應(yīng)提高了淀粉顆粒與水分子間的親和力,使淀粉易糊化。與未經(jīng)均質(zhì)處理制備的陽(yáng)離子淀粉相比,聚集階段制備的陽(yáng)離子淀粉糊化溫度由61.8 ℃下降為56.6 ℃,糊化焓也由6.23 J/g下降至3.22 J/g,而團(tuán)聚階段糊化溫度和焓變又分別升高為58.8 ℃、5.52 J/g??梢?jiàn)陽(yáng)離子淀粉取代度越高,淀粉越易糊化。

    2.8 高壓均質(zhì)預(yù)處理對(duì)陽(yáng)離子淀粉透光率的影響

    由圖7可知,與未經(jīng)均質(zhì)處理制備的陽(yáng)離子淀粉相比,高壓均質(zhì)預(yù)處理后制備的陽(yáng)離子淀粉糊透光率增大。其原因是經(jīng)高壓均質(zhì)處理后,淀粉顆粒與醚化劑更易反應(yīng),淀粉帶的正電荷增多,促進(jìn)淀粉鏈在糊液中充分分散、伸展,淀粉團(tuán)粒殘余量減少,從而使淀粉糊液折光、反光作用減弱,故透光率增大[27],聚集階段透光率達(dá)最高,為90.14%。而在團(tuán)聚階段時(shí),破壞的晶體結(jié)構(gòu)與無(wú)定形區(qū)作用,醚化反應(yīng)減弱,季銨基團(tuán)減少,透光率又有所下降(87.69%)。

    圖7 高壓均質(zhì)預(yù)處理不同階段制備的陽(yáng)離子淀粉透光率的變化Fig. 7 Light transmittance of cationic starch at different stages of homogenization pretreatment

    2.9 高壓均質(zhì)預(yù)處理對(duì)陽(yáng)離子淀粉熱重的影響

    圖8 高壓均質(zhì)預(yù)處理不同階段制備的陽(yáng)離子淀粉的TGA曲線Fig. 8 TGA curves of cationic starch at different stages of homogenization pretreatment

    由圖8可看出,玉米淀粉TGA曲線有3 個(gè)質(zhì)量損失階段,分別為:60~150、280~350、350~500 ℃。其中60~150 ℃階段因揮發(fā)性組分、吸附水及結(jié)晶水析出導(dǎo)致質(zhì)量略有下降[28];而280~350 ℃階段質(zhì)量損失明顯,主要是由淀粉分子鏈的斷裂以及葡萄糖單元的熱分解所致[29]。而第3階段質(zhì)量損失則源于淀粉自身的熱分解,為碳化階段[29-30]。由280~350 ℃階段可看出:與玉米淀粉相比,陽(yáng)離子淀粉熱降解溫度下降;其原因可能是淀粉的陽(yáng)離子化使淀粉分子間及分子內(nèi)部氫鍵結(jié)構(gòu)破壞,導(dǎo)致結(jié)合力下降,從而使陽(yáng)離子淀粉更易熱降解[31]。

    另外,當(dāng)溫度處于350~500 ℃時(shí),聚集階段質(zhì)量殘余率最低,即該階段淀粉質(zhì)量損失量最大,可見(jiàn)取代度越大,淀粉結(jié)構(gòu)最疏松,穩(wěn)定性越差。

    2.10 高壓均質(zhì)預(yù)處理陽(yáng)離子淀粉傅里葉變換紅外光譜結(jié)果

    由圖9可以看出,玉米淀粉特征吸收峰波數(shù)為:3 361、2 932、1 643 cm-1,分別為O—H的締合伸縮特征峰、CH2中C—H的不對(duì)稱伸縮特征峰、與仲醇羥基相連接的C—OH的伸縮振動(dòng)特征峰[2,31]。因高壓均質(zhì)物理機(jī)械力促進(jìn)醚化劑與淀粉中的—OH發(fā)生醚化反應(yīng),導(dǎo)致3 361、2 932 cm-1波數(shù)段吸收峰強(qiáng)度發(fā)生變化[6]。另外,陽(yáng)離子玉米淀粉在波數(shù)為2 110 cm-1處出現(xiàn)了新的吸收峰,其為陽(yáng)離子試劑季銨基團(tuán)上NH+的特征吸收峰[31],同時(shí)在1 566~1 643 cm-1波數(shù)間吸收峰的改變也與N+(CH3)3基團(tuán)的引入有關(guān)[32],可見(jiàn)淀粉已進(jìn)行醚化反應(yīng)形成了陽(yáng)離子淀粉。

    圖9 高壓均質(zhì)預(yù)處理不同階段制備的陽(yáng)離子淀粉的傅里葉變換紅外光譜Fig. 9 FT-IR spectra of cationic starch at different stages of homogenization pretreatment

    3 結(jié) 論

    高壓均質(zhì)預(yù)處理產(chǎn)生的機(jī)械力作用可破壞淀粉晶體結(jié)構(gòu),提高了淀粉的化學(xué)活性,導(dǎo)致其與醚化劑反應(yīng)效率增大。與未經(jīng)均質(zhì)處理制備的陽(yáng)離子淀粉相比,高壓均質(zhì)預(yù)處理后制備的陽(yáng)離子淀粉透光率、峰值黏度增大,糊化溫度、回生值降低,其中聚集階段因醚化反應(yīng)最劇烈導(dǎo)致陽(yáng)離子淀粉性質(zhì)變化最為顯著,而團(tuán)聚階段淀粉因發(fā)生重結(jié)晶使各性質(zhì)變化減弱。

    參考文獻(xiàn):

    [1] 張燕萍. 變性淀粉制造與應(yīng)用[M]. 2版, 北京: 化學(xué)工業(yè)出版社,2007: 114-124.

    [2] CHANG Y J, CHOI H W, KIM H S, et al. Physicochemical properties of granular and non-granular cationic starches prepared under ultra high pressure[J]. Carbohydrate Polymers, 2014, 99(1): 385-393.DOI:10.1016/j.carbpol.2013.09.010.

    [3] SARANU S, SELVE S, KAISER U, et al. Effect of large mechanical stress on the magnetic properties of embedded Fe nanoparticles[J].Beilstein Journal of Nanotechnology, 2011, 2(1): 268-275.DOI:10.3762/bjnano.2.31.

    [4] KASEMWONG K, RUKTANONCHAI U R, SRINUANCHAI W, et al.Effect of high-pressure microfluidization on the structure of cassava starch granule[J]. Starch/St?rke, 2011, 63(3): 160-170. DOI:10.1002/star.201000123.

    [5] 涂宗財(cái), 余莉, 尹月斌, 等. 動(dòng)態(tài)高壓微射流對(duì)馬鈴薯直鏈淀粉性質(zhì)和結(jié)構(gòu)的影響[J]. 食品與發(fā)酵工業(yè), 2014, 40(3): 46-51.

    [6] 王麗, 秦利娟, 宋賢良, 等. 不同壓力預(yù)處理對(duì)小麥醋酸酯淀粉制備的影響及產(chǎn)物結(jié)構(gòu)表征[J]. 食品工業(yè)科技, 2016, 37(4): 128-131.

    [7] 孟爽, 馬鶯, 劉天一. 應(yīng)用高壓均質(zhì)技術(shù)制備玉米淀粉-硬脂酸復(fù)合物[J]. 哈爾濱工業(yè)大學(xué)學(xué)報(bào), 2015, 47(4): 52-57.

    [8] 張慧, 侯漢學(xué), 董海洲, 等. 超聲預(yù)處理對(duì)濕法陽(yáng)離子淀粉性質(zhì)的影響[J]. 食品與發(fā)酵工業(yè), 2015, 41(4): 68-72. DOI:10.13995/j.cnki.11-1802/ts.201504013.

    [9] MOURYA V, INAMDAR N N. Chitosan-modifications and applications: opportunities galore[J]. Reactive and Functional Polymers, 2008, 68(6): 1013-1051. DOI:10.1016/j.reactfunctpolym.2008.03.002.

    [10] 陳佩. 不同鏈/支比玉米淀粉的形態(tài)及其在有/無(wú)剪切力下糊化的研究[D]. 廣州: 華南理工大學(xué), 2010: 79-80.

    [11] WARREN F J, GIDLEY M J, FLANAGAN B M. Infrared spectroscopy as a tool to characterise starch ordered structure: a joint FTIR-ATR, NMR, XRD and DSC study[J]. Carbohydrate Polymers,2016, 139: 35-42. DOI:10.1016/j.carbpol.2015.11.066.

    [12] WANG S Q, WANG L L, FAN W H, et al. Morphological analysis of common edible starch granules by scanning electron microscopy[J].Food Science, 2011, 32(15): 74-79.

    [13] WANG C, HE X W, FU X, et al. High-speed shear effect on properties and octenylsuccinic anhydride modification of corn starch[J]. Food Hydrocolloids, 2015, 44(4): 32-39. DOI:10.1016/j.foodhyd.2014.09.007.

    [14] SUKHIJA S, SINGH S, RIAR C S. Physicochemical, crystalline,morphological, pasting and thermal properties of modified lotus rhizome (Nelumbo nucifera) starch[J]. Food Hydrocolloids, 2016, 60:50-58. DOI:10.1016/j. Foodhyd.2016.03.013.

    [15] PINTO V Z, VANIER N L, DEON V G, et al. Effects of single and dual physical modifications on pinh?o starch[J]. Food Chemistry,2015, 187: 98-105. DOI:10.1016/j.foodchem.2015.04.037

    [16] 劉斌, 張媛, 馮濤, 等. 混合液態(tài)載體對(duì)高壓射流均質(zhì)玉米淀粉顆粒微細(xì)化的影響[J]. 食品科學(xué), 2013, 34(17): 78-81. DOI:10.7506/spkx1002-6630-201317018.

    [17] 張斌, 羅發(fā)興, 黃強(qiáng), 等. 不同直鏈含量玉米淀粉結(jié)晶結(jié)構(gòu)及其消化性研究[J]. 食品與發(fā)酵工業(yè), 2010, 36(8): 26-30.

    [18] ARRáIZ H, BARBARIN N, PASTUREL M, et al. Starch granules identification and automatic classification based on an extended set of morphometric and optical measurements[J]. Journal of Archaeological Science: Reports, 2016, 7: 169-179. DOI:10.1016/j.jasrep.2016.03.039.

    [19] 周海宇, 任瑞林, 包亞莉, 等. 高靜壓酯化木薯淀粉結(jié)構(gòu)及其理化性質(zhì)的研究[J]. 現(xiàn)代食品科技, 2016, 32(2): 107-112.

    [20] BIAN L L, CHUNG H J. Molecular structure and physicochemical properties of starch isolated from hydrothermally treated brown rice flour[J]. Food Hydrocolloids, 2016, 60: 345-352. DOI:10.1016/j.foodhyd.2016.04.008.

    [21] 蒲華寅. 等離子體作用對(duì)淀粉結(jié)構(gòu)及性質(zhì)影響的研究[D]. 廣州: 華南理工大學(xué), 2013: 30-46.

    [22] 韓斐. 醋酸酯玉米淀粉的制備、表征及性能研究[D]. 蘭州: 蘭州大學(xué), 2013: 43-45.

    [23] ZHANG B, NI B, LU S, et al. Synthesis and characterization of a novel potato starch derivative with cationic acetylcholine groups[J].International Journal of Biological Macromolecules, 2012, 50(3): 701-706. DOI:10.1016/j.ijbiomac.2011.12.031.

    [24] 寧芯, 程學(xué)勛, 趙思明, 等. 微波對(duì)大米淀粉物化特性的影響[J]. 華中農(nóng)業(yè)大學(xué)學(xué)報(bào), 2009, 28(3): 369-372.

    [25] 蔡旭冉, 顧正彪, 洪雁, 等. 瓜爾膠和黃原膠對(duì)馬鈴薯淀粉及其變性淀粉糊化和流變性質(zhì)的影響[J]. 食品科學(xué), 2011, 32(17): 22-26.

    [26] 隋學(xué)斌. 低溫糊化淀粉膠粘劑的制備及其理化性能的研究[D]. 北京: 北京化工大學(xué), 2011: 18-34.

    [27] SU Y T, DU H Y, HUO Y Q, et al. Characterization of cationic starch flocculants synthesized by dry process with ball milling activating method[J]. International Journal of Biological Macromolecules, 2016,87: 34-40. DOI:10.1016/j.ijbiomac.2015.11.093.

    [28] 石海信, 方麗萍, 王愛(ài)榮, 等. 微波輻射下木薯淀粉結(jié)構(gòu)與性質(zhì)的變化[J]. 食品科學(xué), 2015, 36(3): 68-74. DOI:10.7506/spkx1002-6630-201503013.

    [29] SZYMONSKA J, MOLENDA M, WIECZOREK J. Study of quantitative interactions of potato and corn starch granules with ions in diluted solutions of heavy metal salts[J]. Carbohydrate Polymers,2015, 134: 102-109. DOI:10.1016/j.carbpol.2015.07.041.

    [30] 游力軍. 陽(yáng)離子淀粉/殼聚糖交聯(lián)共混絮凝劑(CATCS)的制備與應(yīng)用研究[D]. 武漢: 華中農(nóng)業(yè)大學(xué), 2010: 23-24.

    [31] 劉進(jìn). 陽(yáng)離子蠟質(zhì)玉米淀粉的制備及其在新聞紙廢紙漿中的應(yīng)用研究[D]. 廣州: 華南理工大學(xué), 2015: 40-43.

    [32] 施建平, 張宏偉, 唐愛(ài)民, 等. 丙烯酰胺改性陽(yáng)離子淀粉制備及對(duì)紙張?jiān)鰪?qiáng)作用研究[J]. 造紙科學(xué)與技術(shù), 2007, 26(6): 94-97.

    猜你喜歡
    均質(zhì)陽(yáng)離子預(yù)處理
    烷基胺插層蒙脫土的陽(yáng)離子交換容量研究
    基于預(yù)處理MUSIC算法的分布式陣列DOA估計(jì)
    Orlicz對(duì)偶混合均質(zhì)積分
    淺談PLC在預(yù)處理生產(chǎn)線自動(dòng)化改造中的應(yīng)用
    絡(luò)合萃取法預(yù)處理H酸廢水
    陽(yáng)離子Gemini表面活性劑的應(yīng)用研究進(jìn)展
    基于自適應(yīng)預(yù)處理的改進(jìn)CPF-GMRES算法
    非均質(zhì)巖心調(diào)堵結(jié)合技術(shù)室內(nèi)實(shí)驗(yàn)
    仿生陽(yáng)離子多烯環(huán)化
    汽油機(jī)均質(zhì)充氣壓縮點(diǎn)火燃燒過(guò)程的混合氣形成
    99久久综合精品五月天人人| 男女之事视频高清在线观看| 黄色视频,在线免费观看| 午夜福利免费观看在线| 亚洲七黄色美女视频| 最近最新中文字幕大全免费视频| 日本一区二区免费在线视频| 校园春色视频在线观看| 久久青草综合色| 国产亚洲精品一区二区www| 老熟妇乱子伦视频在线观看| 午夜福利高清视频| 午夜福利欧美成人| 免费高清视频大片| 午夜亚洲福利在线播放| 午夜免费激情av| 黄片大片在线免费观看| 欧美黄色淫秽网站| 黄片播放在线免费| 一本综合久久免费| 悠悠久久av| 亚洲国产精品999在线| 国产视频一区二区在线看| 色婷婷久久久亚洲欧美| av电影中文网址| 欧美不卡视频在线免费观看 | 国产亚洲精品第一综合不卡| 亚洲成人国产一区在线观看| 亚洲av第一区精品v没综合| 亚洲精华国产精华精| 中文字幕人妻熟女乱码| 91大片在线观看| 午夜日韩欧美国产| 欧美绝顶高潮抽搐喷水| 12—13女人毛片做爰片一| 12—13女人毛片做爰片一| 无遮挡黄片免费观看| 国产成人系列免费观看| av中文乱码字幕在线| 亚洲av五月六月丁香网| 波多野结衣av一区二区av| 天天躁夜夜躁狠狠躁躁| 欧美成人午夜精品| 成人精品一区二区免费| 黑人欧美特级aaaaaa片| 黄色丝袜av网址大全| 国产精品秋霞免费鲁丝片| 中文字幕人妻熟女乱码| av福利片在线| 两个人视频免费观看高清| 亚洲男人天堂网一区| 国产欧美日韩一区二区三区在线| 中文亚洲av片在线观看爽| 手机成人av网站| 韩国av一区二区三区四区| 免费观看精品视频网站| 久久热在线av| 精品久久久久久成人av| 国产单亲对白刺激| 日本免费a在线| 天堂√8在线中文| 色综合亚洲欧美另类图片| 色在线成人网| 在线天堂中文资源库| 欧美日韩乱码在线| 在线观看午夜福利视频| av福利片在线| 国产在线精品亚洲第一网站| 女性被躁到高潮视频| 亚洲精品在线美女| 欧美av亚洲av综合av国产av| 啦啦啦 在线观看视频| 亚洲av熟女| 亚洲人成电影免费在线| 9色porny在线观看| 丁香六月欧美| 999久久久精品免费观看国产| 美女大奶头视频| 国产黄a三级三级三级人| 亚洲av第一区精品v没综合| 精品欧美国产一区二区三| 久久久久国产一级毛片高清牌| 91大片在线观看| 国产成+人综合+亚洲专区| 国产99白浆流出| 国产成人系列免费观看| 精品久久久久久久毛片微露脸| 这个男人来自地球电影免费观看| 婷婷丁香在线五月| 在线国产一区二区在线| 亚洲一区二区三区色噜噜| 美女大奶头视频| 色综合站精品国产| 高清毛片免费观看视频网站| 午夜成年电影在线免费观看| 天天一区二区日本电影三级 | 高潮久久久久久久久久久不卡| 超碰成人久久| 99久久久亚洲精品蜜臀av| 国产精品久久久av美女十八| 久久人妻福利社区极品人妻图片| 久99久视频精品免费| 色尼玛亚洲综合影院| 国产成人精品久久二区二区免费| 亚洲成人久久性| 精品一品国产午夜福利视频| 1024香蕉在线观看| 午夜福利,免费看| 久久精品国产亚洲av高清一级| 欧美日韩一级在线毛片| 国产日韩一区二区三区精品不卡| www日本在线高清视频| 精品电影一区二区在线| 在线免费观看的www视频| 国产亚洲欧美在线一区二区| 亚洲一卡2卡3卡4卡5卡精品中文| 亚洲欧洲精品一区二区精品久久久| 欧美乱色亚洲激情| 久久人人97超碰香蕉20202| 91麻豆精品激情在线观看国产| av在线天堂中文字幕| 一本久久中文字幕| 国产aⅴ精品一区二区三区波| 国产免费男女视频| 久久人人精品亚洲av| 亚洲久久久国产精品| 最近最新免费中文字幕在线| 久久久国产成人精品二区| 怎么达到女性高潮| 国产精品综合久久久久久久免费 | 午夜福利,免费看| 大型av网站在线播放| 别揉我奶头~嗯~啊~动态视频| 在线播放国产精品三级| 一本大道久久a久久精品| 一区二区三区高清视频在线| 国产精品一区二区三区四区久久 | 亚洲成人久久性| 两个人免费观看高清视频| 国产精品爽爽va在线观看网站 | 免费在线观看影片大全网站| 免费高清视频大片| 免费在线观看黄色视频的| 日韩欧美国产在线观看| 777久久人妻少妇嫩草av网站| 亚洲自拍偷在线| 美女高潮到喷水免费观看| 嫁个100分男人电影在线观看| 人妻久久中文字幕网| 99久久99久久久精品蜜桃| 韩国精品一区二区三区| 免费在线观看完整版高清| 狠狠狠狠99中文字幕| 久久这里只有精品19| 9色porny在线观看| 亚洲精品中文字幕在线视频| 亚洲av美国av| 老鸭窝网址在线观看| 一边摸一边抽搐一进一小说| 免费在线观看黄色视频的| 午夜免费鲁丝| 一本大道久久a久久精品| 亚洲伊人色综图| 变态另类丝袜制服| 欧美在线一区亚洲| 午夜成年电影在线免费观看| 亚洲va日本ⅴa欧美va伊人久久| 12—13女人毛片做爰片一| 国产精品免费一区二区三区在线| 国产精品久久久久久人妻精品电影| 国产国语露脸激情在线看| 成人18禁高潮啪啪吃奶动态图| 欧美精品啪啪一区二区三区| 99国产极品粉嫩在线观看| 日韩欧美三级三区| 桃红色精品国产亚洲av| 丰满人妻熟妇乱又伦精品不卡| 欧美日韩瑟瑟在线播放| 啦啦啦免费观看视频1| 深夜精品福利| 这个男人来自地球电影免费观看| 精品第一国产精品| 精品少妇一区二区三区视频日本电影| 国产欧美日韩一区二区三| 亚洲av熟女| 欧美成人免费av一区二区三区| 亚洲一区二区三区不卡视频| 涩涩av久久男人的天堂| 19禁男女啪啪无遮挡网站| 1024视频免费在线观看| 美女扒开内裤让男人捅视频| 久久国产精品影院| 中文字幕人成人乱码亚洲影| 久久久久久久精品吃奶| 国内久久婷婷六月综合欲色啪| 黄片播放在线免费| 大型黄色视频在线免费观看| 欧美av亚洲av综合av国产av| 高清黄色对白视频在线免费看| 女人精品久久久久毛片| 国产1区2区3区精品| 身体一侧抽搐| 19禁男女啪啪无遮挡网站| 男人操女人黄网站| 免费在线观看日本一区| 精品电影一区二区在线| 国产一区二区三区在线臀色熟女| 欧美色欧美亚洲另类二区 | 国产精品久久久人人做人人爽| 国产黄a三级三级三级人| 男人操女人黄网站| 老司机午夜福利在线观看视频| 91老司机精品| 天天躁夜夜躁狠狠躁躁| 免费看美女性在线毛片视频| 国产精品香港三级国产av潘金莲| 极品人妻少妇av视频| av免费在线观看网站| 美女高潮到喷水免费观看| 法律面前人人平等表现在哪些方面| 侵犯人妻中文字幕一二三四区| 少妇被粗大的猛进出69影院| 国产精品久久视频播放| 老汉色av国产亚洲站长工具| 欧美黑人精品巨大| 久久久久久国产a免费观看| 久久午夜亚洲精品久久| 伦理电影免费视频| 欧美日韩黄片免| 亚洲无线在线观看| 国产精品美女特级片免费视频播放器 | 香蕉丝袜av| www.www免费av| 制服诱惑二区| 制服诱惑二区| 女警被强在线播放| 性欧美人与动物交配| 欧美中文综合在线视频| 免费在线观看日本一区| 欧美性长视频在线观看| 亚洲中文字幕一区二区三区有码在线看 | 精品国产一区二区三区四区第35| 国产一区二区激情短视频| 亚洲人成电影观看| 怎么达到女性高潮| 自线自在国产av| 成在线人永久免费视频| 久久久久国产一级毛片高清牌| 手机成人av网站| 亚洲国产看品久久| 久久久久国内视频| 精品国内亚洲2022精品成人| 乱人伦中国视频| 国产精品av久久久久免费| 成人国语在线视频| 一本大道久久a久久精品| 97人妻精品一区二区三区麻豆 | 人妻久久中文字幕网| 国产精品1区2区在线观看.| 在线观看一区二区三区| 午夜福利在线观看吧| 很黄的视频免费| 成人永久免费在线观看视频| 一级a爱片免费观看的视频| 亚洲精品中文字幕一二三四区| 亚洲第一欧美日韩一区二区三区| 九色亚洲精品在线播放| 欧美老熟妇乱子伦牲交| 一本久久中文字幕| 国产精品野战在线观看| 午夜免费成人在线视频| 国产成人精品久久二区二区91| 欧美另类亚洲清纯唯美| 亚洲一区二区三区色噜噜| 日韩 欧美 亚洲 中文字幕| 亚洲黑人精品在线| 天堂影院成人在线观看| 亚洲电影在线观看av| АⅤ资源中文在线天堂| 精品欧美一区二区三区在线| 超碰成人久久| 午夜福利一区二区在线看| 又大又爽又粗| 国产成人精品久久二区二区免费| 国产又色又爽无遮挡免费看| 嫁个100分男人电影在线观看| 怎么达到女性高潮| 波多野结衣高清无吗| 99精品欧美一区二区三区四区| 麻豆国产av国片精品| 亚洲欧美精品综合久久99| 9热在线视频观看99| av视频免费观看在线观看| 国产成人影院久久av| 脱女人内裤的视频| 精品国产超薄肉色丝袜足j| 日本精品一区二区三区蜜桃| 一个人观看的视频www高清免费观看 | 999久久久精品免费观看国产| 国产一区二区在线av高清观看| 无人区码免费观看不卡| 女人爽到高潮嗷嗷叫在线视频| 免费少妇av软件| 电影成人av| 黄色丝袜av网址大全| 久久婷婷成人综合色麻豆| 亚洲熟妇熟女久久| 桃色一区二区三区在线观看| 免费在线观看视频国产中文字幕亚洲| 丰满的人妻完整版| 可以在线观看的亚洲视频| 精品高清国产在线一区| 国产高清激情床上av| 高清毛片免费观看视频网站| 波多野结衣巨乳人妻| 午夜影院日韩av| 色综合站精品国产| 国产一区二区激情短视频| 麻豆av在线久日| 午夜成年电影在线免费观看| 日本免费一区二区三区高清不卡 | 国产在线精品亚洲第一网站| 久久国产乱子伦精品免费另类| 变态另类丝袜制服| 亚洲免费av在线视频| 成人国产综合亚洲| 人人妻人人爽人人添夜夜欢视频| 欧美日韩福利视频一区二区| 丰满人妻熟妇乱又伦精品不卡| netflix在线观看网站| 亚洲美女黄片视频| 久久性视频一级片| 丝袜美足系列| 亚洲在线自拍视频| 欧美黄色淫秽网站| 国产人伦9x9x在线观看| 午夜免费观看网址| 国产在线精品亚洲第一网站| www.999成人在线观看| 亚洲精品国产色婷婷电影| 国产精品香港三级国产av潘金莲| 亚洲国产中文字幕在线视频| 一区福利在线观看| www.精华液| 美女免费视频网站| av片东京热男人的天堂| 波多野结衣av一区二区av| 桃色一区二区三区在线观看| 亚洲国产毛片av蜜桃av| 少妇的丰满在线观看| 久久国产乱子伦精品免费另类| 亚洲成a人片在线一区二区| 亚洲专区中文字幕在线| 国内精品久久久久久久电影| 人人妻,人人澡人人爽秒播| 操出白浆在线播放| 天天躁夜夜躁狠狠躁躁| 无人区码免费观看不卡| www.自偷自拍.com| e午夜精品久久久久久久| 女人高潮潮喷娇喘18禁视频| 亚洲免费av在线视频| 国产亚洲精品第一综合不卡| 狂野欧美激情性xxxx| 日韩成人在线观看一区二区三区| 少妇的丰满在线观看| 在线视频色国产色| 大码成人一级视频| 99re在线观看精品视频| 欧美另类亚洲清纯唯美| 丰满的人妻完整版| 精品久久久久久久久久免费视频| 中文字幕人妻丝袜一区二区| 免费观看精品视频网站| 久久久国产精品麻豆| 国产成人免费无遮挡视频| 黄色视频不卡| 国产亚洲精品av在线| 久久久久久大精品| 国产伦一二天堂av在线观看| 满18在线观看网站| 亚洲色图av天堂| 亚洲aⅴ乱码一区二区在线播放 | 黄色毛片三级朝国网站| 嫩草影院精品99| 精品久久久精品久久久| 满18在线观看网站| 变态另类成人亚洲欧美熟女 | 日韩免费av在线播放| 一进一出抽搐动态| 久久久久亚洲av毛片大全| 日本撒尿小便嘘嘘汇集6| 欧美日本亚洲视频在线播放| 欧美成人免费av一区二区三区| 国产不卡一卡二| 日韩欧美在线二视频| 日韩欧美一区二区三区在线观看| 国产aⅴ精品一区二区三区波| 国产成年人精品一区二区| 精品国产乱子伦一区二区三区| 日本精品一区二区三区蜜桃| 精品久久久久久久人妻蜜臀av | 国产在线精品亚洲第一网站| 亚洲精品国产精品久久久不卡| 波多野结衣巨乳人妻| 黑丝袜美女国产一区| 欧美乱色亚洲激情| 久久久久久久久久久久大奶| 亚洲 欧美 日韩 在线 免费| 亚洲一卡2卡3卡4卡5卡精品中文| 午夜免费成人在线视频| 成熟少妇高潮喷水视频| 1024香蕉在线观看| 99精品在免费线老司机午夜| 国产成人精品在线电影| 欧美性长视频在线观看| 18美女黄网站色大片免费观看| 日韩中文字幕欧美一区二区| 国产欧美日韩综合在线一区二区| 色在线成人网| svipshipincom国产片| 18禁国产床啪视频网站| 久久人妻福利社区极品人妻图片| 精品久久久精品久久久| 一个人观看的视频www高清免费观看 | 日韩欧美一区视频在线观看| 国产精品一区二区在线不卡| 日韩三级视频一区二区三区| 亚洲av成人一区二区三| 男女之事视频高清在线观看| 国产乱人伦免费视频| 18禁裸乳无遮挡免费网站照片 | 久久香蕉精品热| 男人操女人黄网站| av中文乱码字幕在线| 精品欧美一区二区三区在线| 亚洲激情在线av| 黑人欧美特级aaaaaa片| 91成年电影在线观看| 女人爽到高潮嗷嗷叫在线视频| 黑丝袜美女国产一区| 久久精品亚洲熟妇少妇任你| 亚洲欧美一区二区三区黑人| 亚洲人成网站在线播放欧美日韩| 国产极品粉嫩免费观看在线| 97人妻精品一区二区三区麻豆 | 看片在线看免费视频| 亚洲人成77777在线视频| 午夜福利影视在线免费观看| 日韩av在线大香蕉| 妹子高潮喷水视频| 午夜老司机福利片| 国产一区在线观看成人免费| 正在播放国产对白刺激| 国产三级黄色录像| 天天一区二区日本电影三级 | 久久人人97超碰香蕉20202| 首页视频小说图片口味搜索| 国产精品久久久久久精品电影 | 免费在线观看影片大全网站| 久久久久久亚洲精品国产蜜桃av| 国产精品香港三级国产av潘金莲| 91老司机精品| 极品教师在线免费播放| 国语自产精品视频在线第100页| 青草久久国产| 黑人巨大精品欧美一区二区蜜桃| 欧美一级毛片孕妇| 亚洲男人天堂网一区| 国产成人精品久久二区二区免费| 99国产精品一区二区蜜桃av| 亚洲精品国产区一区二| 国产97色在线日韩免费| 亚洲国产毛片av蜜桃av| 最新美女视频免费是黄的| 亚洲精品美女久久av网站| 精品久久久精品久久久| 18美女黄网站色大片免费观看| 亚洲成人久久性| 国产亚洲欧美98| 精品人妻在线不人妻| 免费观看精品视频网站| 久久人妻熟女aⅴ| av免费在线观看网站| 69精品国产乱码久久久| 亚洲自拍偷在线| 国产av一区在线观看免费| 国产黄a三级三级三级人| 又黄又粗又硬又大视频| 一区二区三区精品91| 国产精品久久久久久亚洲av鲁大| 欧洲精品卡2卡3卡4卡5卡区| 亚洲av成人av| 韩国av一区二区三区四区| 电影成人av| 一进一出抽搐gif免费好疼| 中文字幕色久视频| 亚洲男人天堂网一区| 黑人操中国人逼视频| a级毛片在线看网站| 色哟哟哟哟哟哟| 99久久精品国产亚洲精品| 午夜a级毛片| 国产99久久九九免费精品| 国产伦人伦偷精品视频| 国产亚洲精品久久久久久毛片| 操出白浆在线播放| 男人舔女人下体高潮全视频| 国产精品电影一区二区三区| 午夜亚洲福利在线播放| 国产午夜福利久久久久久| 精品无人区乱码1区二区| 亚洲国产看品久久| 99精品在免费线老司机午夜| 国产成人精品久久二区二区91| 亚洲中文字幕一区二区三区有码在线看 | 九色亚洲精品在线播放| 一进一出抽搐动态| 国产又色又爽无遮挡免费看| 国产精品电影一区二区三区| 欧美在线一区亚洲| 日韩免费av在线播放| 精品日产1卡2卡| 人人妻人人爽人人添夜夜欢视频| 国产成人免费无遮挡视频| 国产精品久久久久久人妻精品电影| 亚洲中文字幕一区二区三区有码在线看 | 国产精品电影一区二区三区| 午夜亚洲福利在线播放| 亚洲中文字幕日韩| 欧美色欧美亚洲另类二区 | 久久 成人 亚洲| 最近最新中文字幕大全免费视频| 一边摸一边做爽爽视频免费| av片东京热男人的天堂| 精品乱码久久久久久99久播| 咕卡用的链子| 男人的好看免费观看在线视频 | 亚洲 国产 在线| 日韩欧美在线二视频| 成人免费观看视频高清| 少妇 在线观看| 性少妇av在线| 99热只有精品国产| av电影中文网址| 亚洲五月天丁香| 男人舔女人的私密视频| 国内久久婷婷六月综合欲色啪| 久久久久久大精品| 欧美成人午夜精品| 女人被狂操c到高潮| 中文字幕人妻丝袜一区二区| 女性被躁到高潮视频| 中文字幕人妻熟女乱码| 欧美黑人精品巨大| 啦啦啦观看免费观看视频高清 | 激情视频va一区二区三区| 久久精品国产99精品国产亚洲性色 | 一区二区三区精品91| 精品久久久久久,| 午夜免费鲁丝| 日韩av在线大香蕉| 韩国精品一区二区三区| 久久伊人香网站| 天天添夜夜摸| 亚洲人成网站在线播放欧美日韩| 无人区码免费观看不卡| 天天躁狠狠躁夜夜躁狠狠躁| 亚洲av电影不卡..在线观看| 国产三级黄色录像| 麻豆成人av在线观看| av福利片在线| 精品久久久久久,| 久久伊人香网站| 免费高清在线观看日韩| 亚洲人成网站在线播放欧美日韩| 久久精品国产99精品国产亚洲性色 | 成年人黄色毛片网站| 欧美在线黄色| 男男h啪啪无遮挡| 亚洲人成电影观看| 97人妻精品一区二区三区麻豆 | 又黄又爽又免费观看的视频| 欧美日韩一级在线毛片| 丰满的人妻完整版| 欧美乱色亚洲激情| 99精品久久久久人妻精品| av视频免费观看在线观看| 女人爽到高潮嗷嗷叫在线视频| 国产av又大| 一区二区日韩欧美中文字幕| 国产熟女xx| 成年人黄色毛片网站| 精品一品国产午夜福利视频| 黑人操中国人逼视频| 制服诱惑二区| 久热这里只有精品99| 午夜福利影视在线免费观看| 久久香蕉激情| 男女做爰动态图高潮gif福利片 | 国产三级黄色录像| 国产视频一区二区在线看| 中出人妻视频一区二区| 久久久国产精品麻豆| 亚洲电影在线观看av| 校园春色视频在线观看| 成在线人永久免费视频| 亚洲国产欧美日韩在线播放| www.精华液| 91av网站免费观看| 日本免费一区二区三区高清不卡 | 精品久久久久久久毛片微露脸| 精品国产超薄肉色丝袜足j| 午夜久久久在线观看| 天天添夜夜摸|