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    響應(yīng)曲面法優(yōu)化茶油超臨界CO2萃取工藝研究

    2018-05-25 08:13:05林樹真林樹紅吳雪輝謝潔梅
    農(nóng)產(chǎn)品加工 2018年9期
    關(guān)鍵詞:浸出法茶油超臨界

    林樹真,林樹紅,龍 婷,吳雪輝,謝潔梅

    (1.廣州市金妮寶食用油有限公司,廣東廣州 511475;2.廣東金妮寶科技發(fā)展有限公司,廣東廣州 511475;3.華南農(nóng)業(yè)大學(xué)食品學(xué)院,廣東省油茶工程技術(shù)研究中心,廣東廣州 510642)

    茶油是我國特有的木本油脂,其脂肪酸組成與世界公認(rèn)最好的橄欖油相似,有“東方的橄欖油”之稱[1]。據(jù)《本草綱目》記載:茶油性偏涼,有涼血、止血、清熱、解毒之功效,主治肝血虧損、益腸胃、明目,長期食用能增強血管彈性和韌性、延緩動脈粥樣硬化、增加腸胃吸收功能、促進(jìn)內(nèi)分泌腺體激素分泌、防治神經(jīng)功能下降、提高人體免疫力[2-4]。目前,茶油的提取方法主要有壓榨法和溶劑浸出法,其中壓榨法提油率較低,浸出法存在著溶劑殘留,需要較復(fù)雜的后處理過程,操作復(fù)雜,易造成環(huán)境污染[5]。

    超臨界CO2流體萃取(Supercritical fluid extraction,SCFE) 技術(shù)是20世紀(jì)80年代發(fā)展起來的一種獨特、高效、清潔的新型分離精制的高新技術(shù)[6],廣泛應(yīng)用于食品、醫(yī)藥、化工、環(huán)保等領(lǐng)域,成為獲得高質(zhì)量產(chǎn)品最有效的方法之一[7-9]。采用超臨界萃取法應(yīng)用于茶油的萃取,可簡化精煉工序、提高茶油質(zhì)量。同時,由于超臨界萃取過程不產(chǎn)生污染,提油后的茶粕具有較高的營養(yǎng)價值和綜合利用價值[10-13]。響應(yīng)曲面分析法 (Response surface methodology,RSM)是評價指標(biāo)和因素間的非線性關(guān)系的一種試驗設(shè)計方法,具有采用較少的試驗次數(shù)和較短的時間全面研究所選的試驗參數(shù),得出正確結(jié)論的優(yōu)越性[14-16]。因此,試驗以油茶籽為原料,茶油提取率為指標(biāo),采用SFEC技術(shù)和RSM試驗設(shè)計方法,對影響超臨界CO2萃取茶油的主要工藝參數(shù)進(jìn)行優(yōu)化設(shè)計試驗,為超臨界CO2流體萃取技術(shù)應(yīng)用于茶油工業(yè)化生產(chǎn)提供科學(xué)依據(jù)。

    1 材料與方法

    1.1 材料與儀器

    油茶籽(脂肪含量為21.3%),廣東金妮寶科技發(fā)展有限公司提供;瓶裝CO2(純度99.9%),廣州氣體廠提供。

    SFE-1L型超臨界CO2萃取設(shè)備,貴州航天烏江機電設(shè)備有限責(zé)任公司產(chǎn)品;DF-15型中藥粉碎機,溫嶺市大德中藥機械有限公司產(chǎn)品;DGG-9420A型電熱恒溫鼓風(fēng)干燥箱,上海森信實驗儀器有限公司產(chǎn)品;JA2003A型電子天平,上海精密科學(xué)儀器有限公司產(chǎn)品;氣相色譜-質(zhì)譜聯(lián)用儀,F(xiàn)innigan公司產(chǎn)品;1100LC型液相色譜儀,百捷倫公司產(chǎn)品。

    1.2 茶油提取方法

    稱取一定量經(jīng)預(yù)處理好的茶籽粉末裝于萃取釜中,在設(shè)置的萃取條件下進(jìn)行萃取,溶有茶籽油的超臨界CO2經(jīng)減壓、升溫后與茶籽分離,萃取結(jié)束后,精確稱取萃取物質(zhì)量(輔以萃取后物料差值),并按下式計算茶油提取率。

    其中:G1——油茶籽的質(zhì)量,g;

    G2——萃取出的油脂的質(zhì)量,g;

    X1——油茶籽中油脂含量,%。

    1.3 響應(yīng)曲面(RSM)設(shè)計試驗茶油提取方法

    在單因素試驗基礎(chǔ)上[17],選取萃取壓力、萃取溫度、萃取時間對茶油提取率影響較大的3個因素作為自變量,分別以X1,X2,X3表示,其余條件為物料顆粒度40~80目,CO2流量10 L/h,萃取壓力6 MPa,萃取溫度50℃。以茶油提取率為因變量,超臨界CO2萃取茶油的提取率Y為響應(yīng)值,進(jìn)行試驗。

    試驗因素與水平設(shè)計見表1。

    表1 試驗因素與水平設(shè)計

    2 結(jié)果與分析

    2.1 茶油提取率工藝模型建立及顯著性檢驗

    利用Design Expert軟件建立試驗。

    RSM試驗設(shè)計與結(jié)果見表2。

    表2 RSM試驗設(shè)計與結(jié)果

    運用Design Expert軟件對表2的試驗數(shù)據(jù)進(jìn)行回歸分析,得到茶油提取率的二次多元回歸模型為:

    對模型進(jìn)行方差分析。

    回歸模型方差分析見表3。

    表3 回歸模型方差分析

    由表3提取率回歸模型方差分析(ANOVA)可以看出,F(xiàn)回歸=5.806 253>(F0.01(9,10)=4.94),p值=0.005 543<0.01,表明模型極其顯著。提取率F失擬=0.4<(F0.05(9,5)=4.77),失擬項p=0.83>0.05,表明失擬不顯著。

    回歸方程系數(shù)顯著性檢驗見表4。

    從表4回歸方程系數(shù)顯著性檢驗可知,p<0.05說明模型顯著;p<0.01,說明模型極顯著。各因素對茶油提取率影響的大小順序為萃取時間(X3)>萃取壓力(X1)>萃取溫度(X2)。提取率模型中一次項萃取壓力 X1(p<0.01),萃取時間 X3(p<0.01) 極顯著;二次項(p<0.05),(p<0.05) 顯著,其余項均不顯著。為簡化回歸方程,去掉不顯著項,得到簡化后的回歸模型為:

    表4 回歸方程系數(shù)顯著性檢驗

    2.2 超臨界CO2萃取茶油的響應(yīng)面分析和優(yōu)化

    萃取壓力和萃取溫度對提取率影響的等高線和響應(yīng)曲面見圖1。

    圖1 萃取壓力和萃取溫度對提取率影響的等高線和響應(yīng)曲面(X3=2 h)

    從圖1可以看出,萃取溫度不變,隨著萃取壓力的增大,茶油提取率呈現(xiàn)增加趨勢,萃取壓力為30.5 MPa時,茶油提取率達(dá)到最大,繼續(xù)增大萃取壓力,提取率開始下降;當(dāng)萃取壓力恒定時,萃取溫度在32~48℃內(nèi)變化,首先隨著萃取溫度的升高,茶油提取率逐漸增大;萃取溫度為40℃,茶油提取率達(dá)到最大,隨后茶油提取率隨萃取溫度的升高呈現(xiàn)下降趨勢。因為萃取溫度對茶油提取率的影響較為復(fù)雜,一方面隨著溫度升高,萃取物的蒸汽壓增大,其擴散系數(shù)和傳質(zhì)系數(shù)增大,提取率增加;另一方面萃取溫度升高,超臨界CO2的密度降低,導(dǎo)致流體的溶劑化效應(yīng)下降,使萃取物在溶劑中的溶解度下降,提取率降低。萃取過程中到底是流體溶解能力降低還是萃取物擴散系數(shù)和傳質(zhì)系數(shù)增加起主導(dǎo)作用,取決于萃取壓力。

    萃取壓力和萃取時間對茶油提取率影響的等高線和響應(yīng)曲面見圖2。

    圖2 萃取壓力和萃取時間對茶油提取率影響的等高線和響應(yīng)曲面(X2=40℃)

    由圖2可知,萃取時間不變,隨著萃取壓力的增大,茶油提取率呈現(xiàn)增加趨勢。萃取壓力達(dá)到一定值后,茶油提取率變化平緩,繼續(xù)增加萃取壓力提取率有所降低;萃取壓力恒定時,萃取時間在1.16~2.84 h內(nèi)變化,開始時隨萃取時間的增加茶油提取率升高,但到達(dá)一定值后,萃取時間延長,茶油的提取率影響較小。

    萃取溫度和萃取時間對茶油提取率影響的等高線和響應(yīng)曲面見圖3。

    圖3 萃取溫度和萃取時間對茶油提取率影響的等高線和響應(yīng)曲面(X1=28 MPa)

    由圖3可知,萃取時間不變,升高萃取溫度,茶油提取率呈現(xiàn)增加的趨勢,不過萃取溫度較低時對提油率的影響不大,達(dá)到一定萃取溫度后,提取率最大,繼續(xù)增加萃取溫度,茶油提取率開始下降;萃取溫度恒定時,萃取時間在1.20~2.80 h內(nèi),延長萃取時間有利于提高茶油的提取率。

    對三維非線性回歸模型(1)進(jìn)行求一階偏導(dǎo),并令其為零,得出茶油提取率較高的條件:X1=0.627,X2=-0.313,X3=1.148,此時Y=96.48;轉(zhuǎn)化為實際參數(shù),即在萃取壓力31 MPa,萃取溫度38℃,萃取時間2.60 h下,提油率高達(dá)96.48%。在該條件下,試驗值為96.58%,兩者相對偏差小于5%。

    2.3 模型的檢驗

    由回歸模型(1) 來預(yù)測茶油提取率的最優(yōu)條件,利用統(tǒng)計軟件Design-Expert分析,優(yōu)選出10組參數(shù)來驗證。

    模型的驗證結(jié)果見表5。

    由表5可知,采用Design-Expert軟件中Box-Behnken法優(yōu)選的10組工藝參數(shù)進(jìn)行超臨界CO2萃取茶油試驗,結(jié)果平均相對誤差為3.36%,小于5%,證明該模型能較好地評價超臨界CO2萃取茶油的作用效果。

    2.4 超臨界CO2萃取的茶油主要成分及品質(zhì)分析

    2.4.1 脂肪酸組成

    表5 模型的驗證結(jié)果

    不同方法提取的茶油脂肪酸組成見表6,茶油脂肪酸組成氣相色譜圖見圖4。

    表6不同方法提取的茶油脂肪酸組成/%

    由表6可見,3種方法提取的茶油脂肪酸組成沒有顯著差別,其飽和脂肪酸與不飽和脂肪酸的分別基本相同,說明超臨界CO2萃取法不改變茶油組成。

    2.4.2 不同方法提取的茶油品質(zhì)指標(biāo)測定

    測定超臨界CO2萃取茶油的品質(zhì)指標(biāo),并與壓榨法和浸出法提取的毛茶油進(jìn)行對比。

    不同方法提取的茶油品質(zhì)指標(biāo)見表7。

    從表7可以看出,超臨界法提取的茶油各項指標(biāo)明顯優(yōu)于壓榨法和浸出法,說明超臨界CO2具有較好的選擇性,萃取的雜質(zhì)少、顏色淺,皂化價、不溶性雜質(zhì)、水分及揮發(fā)物含量均小于壓榨和浸出毛油。而且,超臨界法提取溫度低,不會引起油脂的高溫氧化和酸敗,所以酸價和過氧化值也較低。

    3 結(jié)論

    (1) 用RSM建立了超臨界CO2萃取茶油提取率的數(shù)學(xué)模型。從模型直觀圖能獲得工藝參數(shù)大概的取值范圍,有利于工藝參數(shù)選擇和優(yōu)化。

    (2) RSM獲得超臨界CO2萃取茶油的最優(yōu)工藝參數(shù)為萃取壓力31 MPa,萃取溫度38℃,萃取時間2.60 h,該條件下茶油提取率為96.48%。經(jīng)檢驗證明該萃取茶油工藝參數(shù)合理可靠。

    圖4 茶油脂肪酸組成氣相色譜圖

    表7 不同方法提取的茶油品質(zhì)指標(biāo)

    (3) 超臨界CO2萃取的茶油在脂肪酸組成上與常規(guī)的壓榨、浸出法差異不大,VE等活性成分的含量明顯提高,各項品質(zhì)指標(biāo)均優(yōu)于壓榨和浸出法。說明超臨界CO2萃取不改變茶油主要組成,但可提高活性成分含量和品質(zhì),提高茶油的營養(yǎng)價值和保健功能,減少后面的精煉工序,縮短生產(chǎn)周期,降低精煉成本。

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