皖南山區(qū)土壤重金屬污染及潛在生態(tài)風險評價

李春輝 孔祥科 韓占濤 趙貴章 陳南祥

摘要 [目的]評價皖南山區(qū)土壤重金屬污染及潛在生態(tài)風險。 [方法]以池州市西南部山區(qū)為研究區(qū)，布設(shè)和采集0～20 cm土層土壤樣品1 524組，測定As、Cd、Cr、Cu、Hg、Ni、Pb和Zn元素的含量。在計算研究區(qū)各元素背景值基礎(chǔ)上，采用單因子指數(shù)法、內(nèi)梅羅綜合指數(shù)法和潛在生態(tài)風險指數(shù)法對土壤重金屬污染特征和潛在生態(tài)風險進行評價，并應用Kriging空間插值法分析土壤重金屬污染和生態(tài)風險空間分布特征。[結(jié)果]土壤中8種重金屬含量的平均值均超過了背景值，表明土壤中各項重金屬均有不同程度的富集，其中As和Cd含量為土壤背景值的1.41倍。土壤中各項重金屬元素單因子指數(shù)平均值表現(xiàn)為Cd>Ni>As>Cu>Zn>Cr>Hg>Pb，Cd屬于輕度污染等級，其他元素屬于無污染等級。內(nèi)梅羅綜合指數(shù)平均值為1.0 超過了警戒線，處于輕度污染等級。土壤綜合潛在生態(tài)風險指數(shù)（RI）平均值為122.65，表現(xiàn)為輕微潛在生態(tài)風險，其中輕微、中等、強及極強潛在生態(tài)風險程度的比例占81.44%、15.41%、2.56%和0.59%，Cd和Hg是造成局部區(qū)域潛在生態(tài)風險等級較高的主要影響元素。[結(jié)論]該研究為當?shù)赝寥拉h(huán)境安全及污染防治等提供科學依據(jù)。

關(guān)鍵詞 土壤;重金屬;背景值;污染評價;潛在生態(tài)風險

中圖分類號 X53文獻標識碼 A文章編號 0517-6611（2018）34-0105-06

隨著社會經(jīng)濟的快速發(fā)展，人類活動造成的土壤重金屬污染問題日益突出。重金屬污染具有隱蔽性強、持久性長、危害性大等特點[1-2]。重金屬污染不僅會引起土壤的結(jié)構(gòu)和功能發(fā)生變化，影響農(nóng)產(chǎn)品質(zhì)量，還可能經(jīng)食物鏈對人體健康產(chǎn)生危害[3]。近年來，我國“鎘米”“砷毒”及“血鉛”等事件相繼曝光，土壤重金屬污染已成為土壤污染中備受關(guān)注的公共問題之一[4]。因此，開展土壤重金屬污染和潛在生態(tài)風險評價對土壤的保護及管理利用具有重要意義。

目前，區(qū)域土壤重金屬污染評價方法主要有單因子指數(shù)法、內(nèi)梅羅綜合指數(shù)法及潛在生態(tài)風險指數(shù)法[5-9]。單因子指數(shù)法能夠較直觀地反映環(huán)境中各項污染指標的污染程度，內(nèi)梅羅綜合指數(shù)法可以全面反映各重金屬的綜合污染水平，潛在生態(tài)風險指數(shù)法可定量評價重金屬對生態(tài)環(huán)境的危害程度。我國土壤重金屬空間異質(zhì)性強，尤其是山區(qū)，即便縣域尺度內(nèi)土壤重金屬背景值和累積情況也存在較大差異[10]。復雜的地質(zhì)背景往往引起區(qū)域土壤重金屬背景含量較高，若僅是采用大區(qū)域或全國尺度的元素背景值做參比，會不可避免地造成污染評價結(jié)果出現(xiàn)偏差，而實際上高背景重金屬含量對山區(qū)生態(tài)環(huán)境的影響可能并不顯著。因此，針對山區(qū)土壤重金屬污染和潛在生態(tài)風險研究，需要在該地區(qū)元素背景值計算基礎(chǔ)上，結(jié)合研究區(qū)地質(zhì)背景分析及土地利用調(diào)查，再綜合利用以上評價方法進行科學分析。

池州市是皖南典型的山區(qū)城市，所轄各縣地質(zhì)背景和土壤類型差異較大，土地資源種類繁多。近年來，隨著工農(nóng)業(yè)發(fā)展和金屬礦產(chǎn)開發(fā)，該地區(qū)土壤面臨巨大的重金屬污染風險，而目前對于該地區(qū)土壤中重金屬含量、分布以及污染狀況尚不清晰[11-12]。筆者依托于中國地質(zhì)調(diào)查局地質(zhì)調(diào)查項目《淮河皖江經(jīng)濟區(qū)土地質(zhì)量地球化學調(diào)查》，首次以池州市西南部生態(tài)山區(qū)為研究區(qū)，按照1∶25萬調(diào)查精度采集表層0～20 cm深度土壤樣品，并測定8種重金屬（As、Cd、Cr、Cu、Hg、Ni、Pb和Zn）的含量。在求取不同元素背景值的基礎(chǔ)上，采用單因子指數(shù)法、內(nèi)梅羅綜合指數(shù)法和潛在生態(tài)風險指數(shù)法，對土壤中重金屬的含量及空間分布、污染程度和生態(tài)環(huán)境風險進行研究，并結(jié)合區(qū)域地質(zhì)背景、土壤母質(zhì)及土地利用現(xiàn)狀對污染成因和潛在生態(tài)風險進行分析，以期為當?shù)赝寥拉h(huán)境安全及污染防治等提供科學依據(jù)。

1 材料與方法

1.1 研究區(qū)概況

研究區(qū)位于安徽省西南部，行政區(qū)劃隸屬于池州市管轄（圖1），包括東至縣、石臺縣、貴池區(qū)和青陽縣，地理坐標：116°39′～118°06′E，29°34′～30°40′N。研究區(qū)面積約為6 085 km 土地利用類型以林地和農(nóng)用地（水田和旱地）為主，其中林地面積約為2 752 km 農(nóng)用地面積約為2 531 km 其他用地面積約為802 km2。地貌以山地為主，地形東高西低，自東向西地貌類型由中山、低山漸變?yōu)榍鹆?。研究區(qū)屬北亞熱帶濕潤性季風氣候，年平均氣溫16.5 °C，年均降水量1 400～2 200 mm。境內(nèi)主要河流有秋浦河、黃湓河和龍泉河。土壤類型包括粗骨土、紅壤、黑色石灰土、黃壤、普通準紅壤和水稻土。種植作物主要有水稻、玉米、茶和經(jīng)濟林。研究區(qū)內(nèi)礦產(chǎn)資源比較豐富，包括鉛、鋅、銅、錳、銀、金、硫鐵、鉬、鎢、石灰石、白云石、方解石、花崗巖等。礦種產(chǎn)地分布較集中，其中煤炭主要分布在貴池區(qū)的殷匯—涓橋一帶;鐵錳及多金屬礦產(chǎn)主要分布在貴池區(qū)和青陽縣境內(nèi);白云巖和方解石主要分布在青陽縣及貴池區(qū)。

1.2 樣品布設(shè)與采集

采樣點布設(shè)依據(jù)《土地質(zhì)量地球化學評價規(guī)范》（DZ/T 0295—2016）要求，采用雙層網(wǎng)格化布局，按照4 km2（2 km×2 km）為一個采樣單元（大格），每一大格再劃分為4個1 km2采樣小格（1 km×1 km）均勻布設(shè)采樣點。采樣點布局兼顧均勻性和合理性，并保證樣點位于小格內(nèi)主要土壤類型和成土母質(zhì)區(qū)。采樣深度為0～20 cm，采樣時在采集小格中間部位100 m范圍內(nèi)3處地點等量采集土壤子樣組合成1件樣品，樣品混合均勻后裝入布袋，同時用GPS對采樣點高程和坐標進行精準記錄。采集的土壤樣品自然干燥后剔除雜質(zhì)和礫石，用木錘適當敲打并捶碎，過20目尼龍篩，最后按照單元大格等量將采集的4個小格樣品均勻組合成一組分析樣品進行測試（共1 524組）。樣品加工過程嚴格防止土樣污染。

1.3 測試項目與方法

樣品測試分析由國土資源部合肥礦產(chǎn)資源監(jiān)督檢測中心完成，測試項目包括As、Cd、Cr、Cu、Ni、Hg、Pb和Zn元素。各分析方法的檢出限、精密度和準確度滿足《多目標區(qū)域地球化學調(diào)查規(guī)范（1：250000）》（DZ/T 0258—2014）要求。其中As和Hg用王水溶解后，采用原子熒光光譜法分析;Cd、Cu和Ni用HCl-HNO3-HF-HClO4溶解后，Cd采用電感耦合等離子質(zhì)譜法分析，Cu和Ni采用電感耦合等離子體發(fā)射光譜法分析;Cr、Pb和Zn用粉末壓片法處理后，采用X熒光光譜法分析;pH采用電位法測試。

1.4 數(shù)據(jù)處理

土壤背景值統(tǒng)計方法依據(jù)中國地質(zhì)調(diào)查局下發(fā)的《土壤地球化學基準值與背景值研究若干要求》，結(jié)合魏復盛等[13]對地球化學背景值的研究，并參照其他省市土壤地球化學背景值計算方法[14-15]，采用土地質(zhì)量地球化學調(diào)查與評價數(shù)據(jù)管理與維護（應用）子系統(tǒng)軟件，對表層土壤重金屬元素數(shù)據(jù)按算術(shù)平均值加減3倍的標準離差進行剔除，將剔除離群數(shù)據(jù)后的算術(shù)平均值作為地球化學背景值，并用SPSS 20.0進行正態(tài)分布檢驗，確定研究區(qū)土壤中重金屬元素的背景值。

采用Excel 2016對單因子指數(shù)、內(nèi)梅羅綜合指數(shù)和潛在生態(tài)風險指數(shù)進行計算。利用ArcGIS 10.2軟件進行Kriging空間最優(yōu)無偏插值和空間分布圖的繪制。

1.5 土壤重金屬污染評價方法

1.5.1 污染指數(shù)法。

單因子污染指數(shù)計算公式：

內(nèi)梅羅綜合污染指數(shù)計算公式：

1.5.2 潛在生態(tài)風險指數(shù)法。

潛在生態(tài)風險指數(shù)法是著名地球化學家Hakanson根據(jù)重金屬性質(zhì)及環(huán)境行為特點，從沉積學角度提出的對土壤或沉積物中土壤重金屬污染進行評價的方法[18]。該方法結(jié)合了環(huán)境科學、生態(tài)學、生物毒理學等多學科理論，定量計算每種重金屬元素的潛在危害程度，被廣泛應用于環(huán)境風險評價中。其計算公式：

2 結(jié)果與分析

2.1 土壤重金屬含量特征

研究區(qū)表層1 524組土壤中重金屬含量統(tǒng)計結(jié)果見表3。由表3可知，研究區(qū)土壤pH平均為5.7（酸性），土壤pH小于6.5、6.5～7.5和大于7.5的樣品組數(shù)分別占總樣品組數(shù)的82.94%、12.40%和4.66%。重金屬As、Cd、Cr、Cu、Hg、Ni、Pb、Zn含量平均值分別為17.10、0.35、62.87、29.93、0.093、29.00、37.65、95.06 mg/kg，與全國土壤中相應重金屬元素背景值相比，Cr的背景值與其近似一致，其他7種重金屬元素背景值均高于全國值。同時，8種重金屬含量也均高于研究區(qū)土壤背景值，表明這8種重金屬在人類活動的影響下均出現(xiàn)不同程度的富集[22-24]。其中As和Cd富集明顯，均為土壤背景值的1.41倍。

變異系數(shù)能反映重金屬含量在各采樣點分布狀況[24-25]。研究區(qū)土壤pH變異系數(shù)為0.14，說明研究區(qū)內(nèi)土壤理化性質(zhì)較穩(wěn)定。土壤中重金屬As、Cd、Cu、Hg和Pb的變異系數(shù)分別為1.29、1.80、0.88、1.15和1.03，均大于0.50，說明研究區(qū)這些重金屬含量在空間分布不均勻，可能出現(xiàn)了局部的點源污染。

2.2 土壤重金屬污染指數(shù)分布特征

采用單因子指數(shù)法對土壤重金屬污染進行分析，結(jié)果見表4。由表4可知，土壤中各項重金屬元素單因子指數(shù)平均值從大到小依次為Cd>Ni>As>Cu>Zn>Cr>Hg>Pb。Cd單項指數(shù)平均值屬于輕度污染等級，其他重金屬單項指數(shù)平均值屬于無污染等級。從各項重金屬元素不同級別樣點數(shù)所占比例和污染比例看，Cd污染比例最高，為32.22%，其中輕度、中度和重度污染樣點所占比例分別為21.98%、5.71%和4.53%。As、Ni和Cu的污染比例也分別達12.07%、9.06%和4.27%，其他元素對土壤污染的樣點數(shù)比例非常低?？傮w上大部分重金屬元素對土壤污染表現(xiàn)不明顯，但一些采樣點重金屬的單因子指數(shù)較高，表明局部地區(qū)土壤中各項重金屬對土壤存在不同程度的污染。

由于Cr、Hg、Zn僅在局部采樣點被評價為污染，因此僅對As、Cd、Cu和Ni的單項污染及綜合污染等級空間分布進行分析。由圖2可知，4種重金屬的單項污染指數(shù)反映的土壤環(huán)境風險空間分布格局各不相同。Cd是污染程度和污染面積最大的元素，表現(xiàn)出區(qū)域性污染特征，污染區(qū)域主要分布在貴池區(qū)和石臺縣，在東至縣和青陽縣也存在小面積的污染區(qū)域，各縣均出現(xiàn)面積大小不一的中度和重度污染區(qū)域;As污染區(qū)主要呈島狀分布，東至縣東部、貴池區(qū)西南部和青陽縣東部呈輕度及中度污染態(tài)勢，東至縣東北部存在面積相對較大的重度污染區(qū);Ni污染區(qū)的污染級別幾乎全部為輕度污染，主要分布在石臺縣。Cu僅在局部出現(xiàn)小面積輕度污染。

研究區(qū)土壤重金屬內(nèi)梅羅綜合指數(shù)平均值為1.0 超過了警戒線，屬于輕度污染等級，土壤安全、警戒線、輕度、中度和重度污染樣點的比例分別為50.72%、23.56%、17.98%、4.00%和3.74%，污染樣點的比例為25.72%。對比單項和綜合污染指數(shù)空間分布圖可知，As和Cd的單項指數(shù)污染評價劃分區(qū)域與綜合污染評價結(jié)果高度一致，中度、重度污染區(qū)域包含在As和Cd的中度、重度污染區(qū)域內(nèi)，警戒線區(qū)域包含As和Cd的輕度污染區(qū)域。As和Cd是造成局部區(qū)域污染指數(shù)等級較高的主要影響元素。

2.3 土壤重金屬潛在生態(tài)風險指數(shù)分布特征

以研究區(qū)土壤元素的背景值做參比（表3），計算土壤重金屬單因子潛在生態(tài)風險指數(shù)，結(jié)果見表5。由表5可知，土壤中各項重金屬元素值從大到小依次為Hg>Cd>As>Pb>Cr>Ni>Cu>Zn，研究區(qū)土壤中不同重金屬元素對土壤潛在生態(tài)風險程度存在一定差異。Cd和Hg元素達中等潛在生態(tài)風險程度，其余6種重金屬表現(xiàn)為輕微潛在生態(tài)風險。從潛在生態(tài)風險指數(shù)最大值看，在局部采樣點位，Hg和Cd達到極強潛在生態(tài)風險程度，As和Pb達到很強潛在生態(tài)風險程度，Cr達到強潛在生態(tài)風險程度，Ni、Cu和Zn的最大值均未超過40，表現(xiàn)為輕微潛在生態(tài)風險。從各級樣點所占比例看，8種重金屬的潛在生態(tài)風險均以輕微程度為主，但Hg和Cd達到中等潛在生態(tài)風險的采樣點比例分別為41.31%和20.52%，也有一定比例的強—極強潛在生態(tài)風險的采樣點。總體來看，Cd和Hg潛在生態(tài)風險比較大，As在一些采樣點也表現(xiàn)出較大潛在的生態(tài)風險。研究區(qū)土壤重金屬RI平均值為122.65，表現(xiàn)為輕微潛在生態(tài)風險。輕微、中等、強、極強潛在生態(tài)風險程度的比例分別為81.44%、15.41%、2.56%和0.59%，整體上處于輕微和中等程度的潛在生態(tài)風險。

由于僅極個別采樣點中Cr和Pb呈中等或中等以上潛在生態(tài)風險，且Cr、Cu和Zn表現(xiàn)為輕微潛在生態(tài)風險，因此僅分析As、Cd和Hg這3種較大潛在生態(tài)風險元素的單項和綜合潛在生態(tài)風險等級分布。由圖3可知，Hg達到中等及以上潛在生態(tài)影響的區(qū)域面積最大、分布范圍最廣，這與其毒性響應系數(shù)最大有關(guān)，但主要以中等程度的潛在風險區(qū)域為主。Cd的潛在生態(tài)風險僅次于Hg，接近10%研究區(qū)達到強—極強程度的潛在生態(tài)風險。As的潛在生態(tài)風險相對Hg和Cd較小，僅局部區(qū)域存在中等—強程度的潛在風險。由綜合潛在生態(tài)風險等級分布特征可知，重金屬中等程度潛在生態(tài)風險區(qū)域主要呈島狀和點狀分布，在局部存在斑點狀分布的高值區(qū)，分布于青陽縣的東部、貴池區(qū)的南部、石臺縣的西南部以及東至縣周邊及北部，重金屬對這些區(qū)域土壤存在重和嚴重的潛在生態(tài)影響。對比分析土壤重金屬單項和綜合潛在生態(tài)風險指數(shù)等級及分布特征，影響區(qū)域土壤重金屬潛在生態(tài)風險的主要元素為Cd和Hg。

2.4 土壤重金屬污染成因分析

Cd是研究區(qū)最主要的污染物之一，在評價中對內(nèi)梅羅綜合污染指數(shù)和綜合潛在生態(tài)風險指數(shù)的貢獻非常大。對研究區(qū)不同成土母質(zhì)土壤中Cd含量統(tǒng)計分析發(fā)現(xiàn)，碎屑巖和碳酸鹽巖不僅為區(qū)內(nèi)主要成土母質(zhì)（分別占全區(qū)土壤總面積的20%和27%），且其Cd的平均含量分別達0.424和0.509 mg/kg，均超過了研究區(qū)土壤中Cd含量的平均值0.35 mg/kg。其中，碳酸鹽巖區(qū)土壤單因子指數(shù)超標樣點數(shù)、中等及以上等級潛在生態(tài)風險樣點數(shù)分別占總采樣點數(shù)的62.13%和59.95%。碎屑巖區(qū)土壤單因子指數(shù)超標樣點數(shù)、中等及以上等級潛在生態(tài)風險樣點數(shù)分別占總采樣點數(shù)的31.16%和66.44%，這表明研究區(qū)土壤Cd含量分布與受地質(zhì)背景控制的成土母質(zhì)密切相關(guān)。另外，雖然研究區(qū)內(nèi)土壤幾乎不存在Hg污染，但由于Hg具有極高的生態(tài)毒性[2]，因此導致Hg含量較高區(qū)域的潛在生態(tài)風險評價等級為中等程度。野外調(diào)查發(fā)現(xiàn)，在東至縣東北部、貴池區(qū)西南部和青陽縣東部土壤中Cd、As和Cu中度和重度污染區(qū)均存在礦區(qū)的分布，表明礦山開采等人類活動可能對以上元素含量增加產(chǎn)生影響。因此，研究區(qū)土壤重金屬污染受地球化學成因和人類活動的共同影響，總體上不同巖石類型風化物發(fā)育的土壤，其地球化學組分保留了部分原成土母質(zhì)特有元素的含量特征，但研究區(qū)內(nèi)礦石的開采、加工和冶煉等人類活動是造成局部區(qū)域重金屬含量異常的重要因素。

3 結(jié)論

（1）研究區(qū)土壤中As、Cd、Cr、Cu、Hg、Ni、Pb、Zn含量平均值分別為17.10、0.35、62.87、29.93、0.093、29.00、37.65、95.06 mg/kg，均高于土壤背景值，表明土壤中各重金屬有不同程度的富集，其中As和Cd富集最為明顯，均為土壤背景值的1.41倍。

（2）研究區(qū)土壤中各重金屬元素單因子指數(shù)平均值表現(xiàn)為Cd>Ni>As>Cu>Zn>Cr>Hg>Pb。Cd屬于輕度污染等級，其他重金屬屬于無污染等級。Cd、As和Ni的單因子指數(shù)較高，污染面積和污染程度較高。內(nèi)梅羅綜合指數(shù)平均值為10 超過了警戒線，處于輕度污染等級，Cd和As為內(nèi)梅羅綜合指數(shù)主要貢獻元素。

（3）研究區(qū)土壤輕微、中等、強、極強潛在生態(tài)風險程度的比例分別為81.44%、15.41%、2.56%和0.59%，整體上處于輕微和中等程度的潛在生態(tài)風險程度。Cd和Hg是造成局部區(qū)域潛在生態(tài)風險等級較高的主要影響元素。

（4）Cd是導致研究區(qū)土壤污染的主要元素，對研究區(qū)內(nèi)梅羅綜合指數(shù)和綜合潛在生態(tài)風險指數(shù)的貢獻較大，同時As和Ni的單項污染指數(shù)較大，Hg的潛在生態(tài)風險較大，這些元素在該區(qū)域土地開發(fā)利用過程中需重點關(guān)注。

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