南亞次大陸對中國大氣傳輸影響及海螺溝背景站監(jiān)測的指示效應(yīng)

廖乾邑，張 巍，范文武，劉培川，曹 攀，杜 麗

1.四川省環(huán)境監(jiān)測總站,四川 成都 610000 2.中國環(huán)境監(jiān)測總站，國家環(huán)境保護(hù)環(huán)境監(jiān)測質(zhì)量控制重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，北京 100012

亞洲季風(fēng)區(qū)是全球最為顯著的季風(fēng)區(qū)，在冬季西風(fēng)帶的影響下氣團(tuán)可以遷移到青藏高原高海拔地區(qū);在夏季，西南季風(fēng)由孟加拉灣向北推進(jìn)時，氣流沿著青藏高原東部的南北走向的橫斷山脈流向中國的西南地區(qū)[1-2]。大氣環(huán)流是污染物區(qū)域傳輸?shù)膭恿W(xué)因素之一，據(jù)相關(guān)模式模擬或監(jiān)測研究得出，存在南亞次大陸地區(qū)排放的污染物能夠隨著西南風(fēng)印度夏季季風(fēng)和西風(fēng)冬季季風(fēng)大氣遷移傳輸至中國境內(nèi)現(xiàn)象。

韓永翔根據(jù)全球氣溶膠氣候模式GEM-AQ/EC 的1995—2004年模擬發(fā)現(xiàn)，自由對流層和大氣邊界層氣流運(yùn)動都會攜帶形成黑碳的輸送，緊鄰青藏高原的南亞、東亞以及東南亞大氣邊界層的輸送，形成了青藏高原由北向南、自西往東黑碳?xì)馊苣z濃度和沉降明顯遞增的基本分布形態(tài)[3]。燕新梁在青藏高原珠穆朗瑪峰地區(qū)持久性有機(jī)污染物研究中指出，在印度和南亞等有機(jī)氯農(nóng)藥使用地區(qū)排放的污染物隨大氣遷移傳輸?shù)秸?聶地區(qū)的高海拔處[4]。海螺溝國家大氣背景站(29°32′59″N，101°58′13″E，高度為3 571 m)處于印度洋暖濕氣流和青藏高原下沉氣流入川的主要通道上。研究在分析2015年海螺溝大氣背景站連續(xù)自動監(jiān)測結(jié)果的基礎(chǔ)上，采用后向軌跡分析方法對背景站區(qū)域外來污染物進(jìn)行溯源，研究南亞次大陸大氣污染輸送中國境內(nèi)情況及海螺溝背景站對污染物輸送影響的指示作用。

1 實(shí)驗(yàn)部分

1.1 大氣后向氣流軌跡計算

研究用于軌跡計算的模式是由美國海洋與大氣研究中心環(huán)境空氣資源實(shí)驗(yàn)室(ARL)開發(fā)的混合單粒子拉格朗日積分傳輸、擴(kuò)散模式 HSPLIT 4.8(2012年2月更新)，模式計算采用的氣象資料是美國國家環(huán)境預(yù)報中心(NCEP)的GDAS全球再分析資料；垂直運(yùn)動的計算方法采用模式所默認(rèn)的氣象模式垂直運(yùn)動場，采用地形追隨坐標(biāo)系,聚類分析采用的是HSPLIT 4.8模式中的聚類工具[5]。

1.2 背景站空氣質(zhì)量監(jiān)測

海螺溝背景站采用Thermo Fisher Scientific連續(xù)自動監(jiān)測儀器(SO2: 43ITL紫外熒光法氣體分析儀; NO2: 42I化學(xué)發(fā)光法氣體分析儀; CO: 48ITLE氣體濾光相關(guān)法氣體分析儀; O3: 49ITLE紫外分光光度法; PM10和PM2.5: TEOM 1405震蕩天平法)對SO2、NO2、CO、PM10、PM2.5、O3等指標(biāo)進(jìn)行24 h連續(xù)在線監(jiān)測，2015年1月1日—12月31日，海螺溝背景站統(tǒng)計的有效日均值為328 d。

2 結(jié)果與討論

2.1 海螺溝背景區(qū)域總體質(zhì)量情況

2015年海螺溝國家大氣背景站監(jiān)測的PM10、PM2.5、NO2、SO2、CO年均質(zhì)量濃度分別為12.6 μg/m3、8.3 μg/m3、2.0 μg/m3、1.2 μg/m3和0.3 mg/m3，各項(xiàng)指標(biāo)的日均質(zhì)量濃度頻數(shù)分布如圖1所示。

圖1 2015年海螺溝背景區(qū)域SO2、NO2、CO、PM10、PM2.5日均質(zhì)量濃度頻數(shù)分布Fig.1 The diurnal concentration frequency of SO2, NO2, CO, PM10 and PM2.5 atHailuogou background region in 2015

由圖1可見，濃度分布主要以低濃度為主，SO2日均質(zhì)量濃度高頻數(shù)濃度范圍主要為0.9～1.4 μg/m3，極差為3 μg/m3；NO2日均質(zhì)量濃度高頻數(shù)濃度范圍為1.9～2.3 μg/m3，極差為7.6 μg/m3；CO日均質(zhì)量濃度高頻數(shù)濃度范圍為0.2～0.3 mg/m3，極差為1.2 mg/m3；PM10日均質(zhì)量濃度高頻數(shù)濃度范圍為6～14 μg/m3，極差為76 μg/m3；PM2.5日均質(zhì)量濃度高頻數(shù)濃度范圍為3～11 μg/m3，4 a平均質(zhì)量濃度極差為48 μg/m3。海螺溝背景站監(jiān)測各項(xiàng)濃度水平處于全國背景站監(jiān)測濃度低濃度水平范圍。海螺溝背景站的PM2.5與美國大氣背景區(qū)域PM2.5質(zhì)量濃度(5～10 μg/m3)相當(dāng)[6]，低于法國南部背景站監(jiān)測2009年P(guān)M2.5年均質(zhì)量濃度(10.8 μg/m3)[7]。

2.2 大氣背景空氣質(zhì)量變化特征分析

2.2.1 基本特征

背景區(qū)域遠(yuǎn)離人口聚居區(qū)和工業(yè)區(qū)，當(dāng)?shù)匚廴九欧艠O少且相對穩(wěn)定，大多數(shù)情況下，每日00∶00—23∶00小時濃度變化平緩呈一定規(guī)律，且日濃度變化呈小范圍波動趨勢，如圖2所示。

SO2、NO2、 CO日均小時濃度變化很小，與城市顆粒物雙峰型和城市臭氧日濃度變化極差大特征不同[8-10]，PM10、PM2.5和O3呈單峰，3項(xiàng)監(jiān)測項(xiàng)目濃度變化趨勢較為一致，O3主要受白天日照影響，濃度升高約9 μg/m3；PM10、PM2.5質(zhì)量濃度從午后至凌晨逐漸升高，上升幅度分別為6.8、5 μg/m3，可能與午后地面受熱，污染物垂直擴(kuò)散向上傳輸或者遠(yuǎn)距離污染物遷移時間主要在午后時段有關(guān)。從背景站日變化來看，通常情況下全年日變化幅度較小。

2.2.2 異常情況

從2015年小時數(shù)據(jù)觀測發(fā)現(xiàn)，背景區(qū)域存在PM10、PM2.5、NO2、SO2、CO監(jiān)測項(xiàng)目濃度偏離同時期(當(dāng)月月均)濃度現(xiàn)象，以2月為例(圖3)，2月13、22、23、27日較其余時期比較濃度水平大幅增加，日變化高濃度出現(xiàn)區(qū)域也提前到了上午。對前述這種異于常態(tài)的突發(fā)性升高情況進(jìn)行統(tǒng)計，2015年共有43 d存在這種情況(圖4)，從圖4可以看出，異常高值期間，濃度均高于各項(xiàng)年均濃度，且監(jiān)測項(xiàng)目高濃度水平出現(xiàn)時期主要是春季和夏季。PM2.5/PM10比例較年均濃度比例高5%～32%。統(tǒng)計這43 d PM2.5質(zhì)量濃度，平均值為19.4 μg/m3，累積濃度占全年濃度的26.3%，對全年P(guān)M2.5貢獻(xiàn)為20.9%。異常高值期間，背景站黑碳濃度變化呈同向正相關(guān)。由于O3濃度影響因素復(fù)雜，除了遠(yuǎn)距離傳輸，還受高原日照、輻射影響較大，所以研究暫未討論O3遠(yuǎn)距離傳輸影響。

圖3 海螺溝大氣背景站2月空氣質(zhì)量濃度變化

圖4 海螺溝背景站異常高濃度發(fā)生情況及對應(yīng)PM10、PM2.5月均和年均質(zhì)量濃度

2.3 大氣背景質(zhì)量突變追因分析

對污染物濃度突發(fā)升高的43 d追因分析，根據(jù)現(xiàn)場觀測排除局地小范圍污染原因以及氣象擴(kuò)散不利污染物累積等。采用大氣后向氣流軌跡計算方法分析，突發(fā)異常升高很大程度上是由遠(yuǎn)距離傳輸造成。

通過對單個軌跡按照空間相似性程度聚類，得到具有代表性的軌跡簇，判斷氣團(tuán)來源和途經(jīng)區(qū)域。研究選取前述非局地污染導(dǎo)致污染物濃度突發(fā)性升高共43 d。對其間每日06∶00(對應(yīng)北京時間14∶00)不同高度(3 700、200 m)進(jìn)行后向72 h 氣流軌跡溯源，分別獲得41、43條氣流軌跡并參與聚類。得到5種不同的典型氣團(tuán)分析，分布如圖5所示。從不同高度的后向軌跡來看，2個高度都存在南亞次大陸在大氣環(huán)流下向中國境內(nèi)輸送氣流路徑。其中200 m高度已存在顯著的大氣污染物區(qū)域性輸送特性，占總體污染輸送路徑的84%；3 700 m高度氣流更有效地進(jìn)行遠(yuǎn)距離的大氣污染物輸送，占總體污染輸送路徑的98%，且輸送速度較低空路徑速度約快1倍。

表1顯示了海螺溝背景站高濃度期間200 m高度各類軌跡聚類統(tǒng)計結(jié)果。

研究選取200 m高度后向軌跡抵達(dá)點(diǎn)位日期對應(yīng)相應(yīng)時期監(jiān)測項(xiàng)目的日濃度。結(jié)合表1、圖5得出，有84%的大氣污染氣團(tuán)主要來自南亞次大陸方向，受該氣團(tuán)影響，海螺溝背景站各項(xiàng)污染物濃度水平也存在協(xié)同上升效應(yīng)，主要表現(xiàn)在SO2、NO2、PM10、PM2.5和CO濃度分別為1.2 μg/m3、2.5 μg/m3、26.0 μg/m3、19.1 μg/m3和0.3 mg/m3，其中NO2、PM10和PM2.5較年均濃度分別升高28%、104%、132%。分析原因可能是中國西南地區(qū)處于西風(fēng)帶，盛行的南亞季風(fēng)可能攜帶南亞次大陸的大氣污染物，經(jīng)青藏高原南側(cè)向中國境內(nèi)進(jìn)行遠(yuǎn)距離輸送。

圖5 2015年海螺溝背景站污染期間后向軌跡不同高度(200、3 700 m)聚類分布示意圖

軌跡類型主要季節(jié)聚類條數(shù)SO2質(zhì)量濃度/(μg/m3)NO2質(zhì)量濃度/(μg/m3)CO質(zhì)量濃度/(mg/m3)PM10質(zhì)量濃度/(μg/m3)PM25質(zhì)量濃度/(μg/m3)PM25/PM10/%1冬、春38133104271192712冬、春、秋26142703249189763夏14091903296198674夏6091703232197855夏209170224118677污染期間濃度11220325819275年均濃度1219031238368

從歐亞次大陸傳輸?shù)母黝悮鈭F(tuán)來看，1、2類氣團(tuán)傳輸路徑相對較為接近，主要沿印度、孟加拉、緬甸進(jìn)入中國境內(nèi)，跨越青藏高原西南部地勢相對低平的橫斷山脈，途徑海螺溝背景站區(qū)域，出現(xiàn)季節(jié)以秋季和冬季為主。1、2類氣團(tuán)聚類SO2、NO2、PM10、PM2.5和CO濃度分別為1.3 μg/m3、2.9 μg/m3、26.0 μg/m3、19.1 μg/m3和0.4 mg/m3，較年均濃度分別高16%、50%、112%、129%、21.1%；同時PM2.5/PM10比值相對較高(74%)，比相應(yīng)PM2.5/PM10年均比例(68%)還高6%，是PM2.5遠(yuǎn)距離傳輸?shù)牡湫吞卣鳌?類氣團(tuán)路徑濃度較1類氣團(tuán)路徑傳輸至海螺溝站的濃度相對要低，可能與2類氣團(tuán)路徑較1類氣團(tuán)路徑相對較遠(yuǎn)，在途經(jīng)中國境內(nèi)西藏、云南、四川涼山清潔地帶時，污染物被稀釋沉降的幾率更大有關(guān)。

4類氣團(tuán)相對1、2類氣團(tuán)傳輸?shù)奈廴疚镆灿忻黠@不同的特征，4類氣團(tuán)主要出現(xiàn)在夏季。從氣態(tài)污染物濃度來看，與1、2類氣團(tuán)濃度比較，氣態(tài)污染物下降36%、42%、29%；PM10下降11%，PM2.5上升3.2%?？赡苡幸韵略颍孩匐m然海螺溝背景站在夏季受盛行西南季風(fēng)影響幾率較大，但也會受到來自北方氣流的影響，氣流源地位于中亞相對人口稀少且清潔的區(qū)域；②中亞源頭大氣污染濃度相對低；③從PM2.5占PM10比例來看，上升到85%，也顯著體現(xiàn)了遠(yuǎn)距離高速傳輸?shù)奶卣鳌?類氣團(tuán)主要源于中國北方沙塵影響，主要在4月底、5月初、7月和8月發(fā)生，該類氣團(tuán)特征是氣態(tài)污染物濃度低，PM2.5/PM10占比低。

3 結(jié)論

海螺溝背景站連續(xù)自動監(jiān)測數(shù)據(jù)變化特征顯示背景區(qū)域存在外來輸送影響。

污染物輸送在海螺溝背景站監(jiān)測結(jié)果表現(xiàn)為監(jiān)測項(xiàng)目PM10、PM2.5、NO2、SO2、CO質(zhì)量濃度呈突發(fā)性升高特征。2015年有43 d為外來輸送性突發(fā)性升高，其間PM2.5質(zhì)量濃度平均值為19.4 μg/m3，累積濃度占全年濃度的26.3%，對全年P(guān)M2.5貢獻(xiàn)20.9%。

結(jié)合氣象條件和后向軌跡路徑分析方法，海螺溝國家大氣背景站連續(xù)自動監(jiān)測數(shù)據(jù)能夠表征西南季風(fēng)攜帶南亞次大陸污染物對中國大陸的輸送效應(yīng)。

在200、3 700 m 2個高度都存在南亞次大陸在大氣環(huán)流下向中國境內(nèi)輸送氣流路徑。其中200 m高度已存在顯著的南亞次大陸大氣污染物向中國境內(nèi)區(qū)域性輸送，占總體污染輸送路徑的84%；3 700 m高度氣流更有效地進(jìn)行遠(yuǎn)距離的大氣污染物輸送，占總體污染輸送路徑的98%，且輸送速度較低空路徑速度約快1倍。

在200 m高度后向軌跡結(jié)合背景站數(shù)據(jù)分析，氣團(tuán)來源于南亞次大陸的印度、孟加拉、緬甸，跨越青藏高原西南部地勢相對低平的橫斷山脈進(jìn)入中國境內(nèi)，這類氣團(tuán)聚類SO2、NO2、PM10、PM2.5和CO濃度分別為1.3 μg/m3、2.9 μg/m3、26.0 μg/m3、19.1 μg/m3和0.4 mg/m3，較年均濃度分別高16%、50%、112%、129%、21.1%。

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