川西北地區(qū)泥盆系烴源巖地球化學特征分析*

趙 潔 謝增業(yè) 李 劍 董才源 張 璐 國建英 王宇鵬

(1. 中國科學院大學滲流流體力學研究所 河北廊坊 065007； 2. 中國石油勘探開發(fā)研究院 河北廊坊 065007；3. 中國石油天然氣集團公司天然氣成藏與開發(fā)重點實驗室 河北廊坊 065007； 4. 東北石油大學 黑龍江大慶 163000)

四川盆地是發(fā)育在上揚子克拉通西緣的大型多旋回疊合含油氣盆地，含油氣層系多，分布領(lǐng)域廣。隨著油氣勘探不斷向深層領(lǐng)域拓展，繼川中古隆起發(fā)現(xiàn)安岳超萬億立方米特大型整裝氣田[1-6]后，川西北地區(qū)上古生界成為該盆地近年的重點勘探領(lǐng)域。川西北地區(qū)泥盆系早期形成的古油藏在后期遭受強烈的構(gòu)造運動破壞，形成了大量的泥盆系油砂[7]。2016年在雙魚石構(gòu)造的雙探3井鉆揭了泥盆系，并首次在泥盆系獲日產(chǎn)11.6×104m3的工業(yè)氣流；同時鉆井取心表明，川西北地區(qū)泥盆系儲層物性較好，裂縫中可見瀝青充填，加之測試獲得突破，展示了泥盆系良好的天然氣勘探前景。

自20世紀中葉起，許多學者進行了川西北地區(qū)烴源巖研究，研究對象主要集中在下震旦統(tǒng)陡山沱組、下寒武統(tǒng)筇竹寺組等幾套主力烴源巖[8]，而對于泥盆系的研究主要集中在沉積構(gòu)造方面[9-14]，因此有關(guān)泥盆系是否發(fā)育烴源巖，其成源環(huán)境、生源構(gòu)成如何等未見報道。本文基于區(qū)域地質(zhì)、烴源巖發(fā)育環(huán)境，并綜合應(yīng)用烴源巖有機地球化學、有機巖石學、微量元素等分析實驗技術(shù)，探討川西北地區(qū)泥盆系烴源巖發(fā)育及地球化學特征，以期為該區(qū)下一步油氣勘探部署決策提供參考。

1 區(qū)域地質(zhì)概況和沉積構(gòu)造演化

研究區(qū)位于四川盆地西北邊緣松潘甘孜褶皺系與四川地塊的過渡帶上，東北起于廣元一帶，西南至都江堰一帶，涵蓋通口、綿陽、江油、廣元等市，呈NE—SW向展布(圖1a)[15]，處于著名的龍門山地區(qū)，是著名的逆沖推覆帶。龍門海槽呈NE—SW向之狹長外貌，以仰天窩向斜區(qū)為中心向北、東、南3個方向逐漸減薄至尖滅(圖1b)，泥盆系總厚大于1 500 m[16-18]。構(gòu)造特征表現(xiàn)為典型的前陸盆地，四周被數(shù)條構(gòu)造帶圍繞，具被動大陸邊緣的拉張伸展型開闊海灣盆地性質(zhì)。受早古生代加里東運動的影響，泥盆紀時期海水由西向東三進三出，經(jīng)歷了3個主要沉積旋回：平驛鋪旋回、甘溪-觀霧山旋回和沙窩子-茅壩旋回，可劃分出潮坪、陸棚等沉積相(圖1c)。泥盆系與下伏寒武系呈不整合接觸，與上覆石炭系呈平行不整合或整合接觸[13]，除石炭系和泥盆系遭受大面積剝蝕外，其他地層發(fā)育較為完整。

2 樣品與分析測試

筆者通過野外剖面考察，已探明桂溪、朝天、雁門壩3個地區(qū)均有泥盆系烴源巖出露。此次研究中，桂溪剖面樣品取自桂溪鎮(zhèn)養(yǎng)馬壩組(D2y)露頭，巖性為灰色深灰色泥巖；朝天剖面樣品取自朝天清風峽觀霧山組(D2g)露頭，巖性為深灰色泥質(zhì)灰?guī)r。共收集泥巖樣品3塊，泥灰?guī)r樣品11塊，生屑灰?guī)r樣品5塊，雙探3井巖心取樣4塊。對所采集樣品進行了總有機碳含量測定和熱解實驗等有機地球化學分析測試，并對巖樣品抽提物進行了飽和烴及芳香烴色譜-質(zhì)譜分析，其中總有機碳含量測定和熱解實驗分別采用CS744碳硫分析儀和YQ-VⅡA油氣顯示評價儀，在中國石油勘探開發(fā)研究院天然氣成藏與開發(fā)實驗室完成；飽和烴及芳香烴色譜-質(zhì)譜實驗利用Agilent 7890-5975c 氣相色譜質(zhì)譜聯(lián)用儀，在中國石油大學(北京)油氣資源與探測國家重點實驗室和重質(zhì)油國家重點實驗室完成。

圖1 川西北地區(qū)泥盆系綜合地質(zhì)圖

3 烴源巖分布特征

川西北地區(qū)桂溪-朝天剖面泥盆系出露完整、層序清楚，是我國泥盆系重要的標準剖面之一[9]。長期以來許多學者對該剖面進行地層劃分，最為詳細的是侯鴻飛[19]根據(jù)巖性巖相古地理等依據(jù)的分類：將泥盆系縱向分為 3 個統(tǒng) 7 個組，分別是下泥盆統(tǒng)的平驛鋪組、甘溪組，中泥盆統(tǒng)的養(yǎng)馬壩組、金寶石組、觀霧山組，上泥盆統(tǒng)的沙窩子組、茅壩組(圖1d)。

茅壩組(D3m)巖性為深灰色中—厚層塊狀灰?guī)r、泥質(zhì)灰?guī)r夾生物碎屑灰?guī)r，厚度約0～280 m，與下伏地層整合接觸。沙窩子組(D3s)主要巖性為灰色灰?guī)r夾生物碎屑灰?guī)r，底部有薄層深灰色泥質(zhì)灰?guī)r，厚度約200～580 m。觀霧山組(D2g)層厚約80～165 m，上部為含生屑灰?guī)r夾泥巖，為烴源巖發(fā)育層段，烴源巖累計厚度約9～20 m，中部為一套白云巖，發(fā)育水平層理和生物核形石頭構(gòu)造以及層狀生物礁，下部為厚約10～30 m的泥質(zhì)粉砂巖。金寶石組(D2j)巖性由粉砂巖過渡為粉砂質(zhì)泥巖，層厚為0～180 m，此組地層發(fā)育不均，下部發(fā)育有薄層泥巖，厚度約4～8 m。養(yǎng)馬壩(D2y)組由石英砂巖、粉砂質(zhì)泥巖、泥巖過渡為灰?guī)r組成，其中粉砂質(zhì)泥巖厚度約為10～20 m，灰?guī)r約厚20～25 m，烴源巖累計厚度約15～32 m。甘溪組(D1g)主要巖性為泥質(zhì)粉砂巖，夾有深灰色中層黏土頁巖和中厚層深灰色泥巖，本組巖性標志明顯，全區(qū)易于辨認，厚度約0～84 m，也有可能為烴源巖發(fā)育層系，烴源巖累計厚度約為3～18 m。平驛鋪組(D1p)主要為石英砂巖，全區(qū)巖性和厚度變化不大，部分巖層已證實含油。

綜上所述，川西北地區(qū)泥盆系烴源巖主要發(fā)育在中下泥盆統(tǒng)的觀霧山組及養(yǎng)馬壩組，推測甘溪組極有可能發(fā)育烴源巖層系。

4 烴源巖地球化學特征

4.1 有機質(zhì)豐度

有機質(zhì)豐度是評價烴源巖最基礎(chǔ)的指標，本文以總有機碳含量(TOC)為主，氯仿瀝青“A”、總烴和生烴潛量(S1+S2)等常規(guī)指標為輔來評價烴源巖有機質(zhì)豐度[20]。在海相烴源巖的評價中，常常將有機質(zhì)類型較好(Ⅰ—Ⅱ)、TOC大于2%(高過成熟階段TOC大于1.5%)的樣品劃歸為烴源巖的范疇[21]。川西北部地區(qū)泥盆系烴源巖有機質(zhì)豐度各項參數(shù)見表1。

烴源巖地球化學分析結(jié)果表明:桂溪剖面10個樣品中，TOC介于0.30%～18.22%，平均值3.77%，TOC大于1.0%的樣品占總數(shù)的60.0%;S1+S2介于0.05～0.37 mg/g，平均值0.20 mg/g；其中泥巖TOC介于0.30%～5.37%，平均值1.92%，S1+S2介于0.05～0.27 mg/g，平均值為0.16 mg/g。朝天剖面7個樣品中，TOC介于1.16%～3.43%，平均值2.12%；S1+S2介于0.79～4.22 mg/g，平均值2.24 mg/g。

從上述2個剖面的實驗數(shù)據(jù)來看，川西北地區(qū)泥盆系烴源巖統(tǒng)計樣品TOC 介于0.30%～18.22%，平均值已達3.08%，且TOC大于1.0%的樣品占總數(shù)的76%，總體上是一套有機質(zhì)豐度高的海相烴源巖。

表1 川西北地區(qū)泥盆系烴源巖有機碳和生烴潛量數(shù)據(jù)

4.2 有機質(zhì)類型

4.2.1碳同位素特征

黃籍中[21]通過統(tǒng)計我國一系列盆地的烴源巖干酪根同位素特征認為：Ⅰ型干酪根δ13C值在-35‰～-30‰，Ⅱ1型干酪根δ13C值在-30‰～-27.5‰，Ⅱ2型干酪根δ13C值在-27.5‰～-25‰；Ⅲ型干酪根δ13C重于-25‰。川西北地區(qū)泥盆系烴源巖干酪根碳同位素主要分布在-32.9‰～-28‰(表2)，平均值-30.69‰。其中，桂溪地區(qū)泥盆系烴源巖干酪根碳同位素平均值-28.75‰，為Ⅰ—Ⅱ1型；朝天地區(qū)烴源巖干酪根碳同位素平均值為-29.33‰，為Ⅱ1型。

4.2.2干酪根元素特征

國外許多研究都表明，低成熟度海相沉積烴源巖中有機質(zhì)干酪根的氫碳原子比(H/C)一般在1.20～1.35之間[22]。而川西北地區(qū)干酪根氫碳原子比多在1.0以下，氧碳比(O/C)分布在0.50～0.91之間。分析認為，由于泥盆系經(jīng)歷了漫長的地質(zhì)歷史過程，有機質(zhì)受強烈的熱力作用發(fā)生較大的變化，隨著熱演化程度增高，干酪根不斷熱降解成烴，不斷脫氫和脫氧，使碳不斷富集，整體表現(xiàn)為貧氫特征。此外，巖石樣品長期暴露在地表，也會使H/C值降低。

表2 川西北地區(qū)泥盆系烴源巖干酪根碳同位素及元素分析數(shù)據(jù)

4.2.3有機顯微組分特征

朝天剖面泥灰?guī)r與生屑灰?guī)r的有機顯微組分以腐泥組為主，腐泥組含量為90.0%～93.7%(表3)，含有少量鏡質(zhì)組、殼質(zhì)組和惰質(zhì)組，均含有少量黃鐵礦。顯微鏡下腐泥質(zhì)體碎屑顯示絮狀結(jié)構(gòu)，碎屑殼質(zhì)體顯示微粒狀(圖2)，無定形有機質(zhì)占優(yōu)勢(均大于85%)，顯示出Ⅱ1型干酪根特征，表明原始有機物主要為低等水生生物。桂溪剖面泥巖、泥灰?guī)r有機顯微組分中絮狀腐泥體占優(yōu)勢，也見均質(zhì)腐泥體碎屑，腐泥組含量為85.1%～92.2%(表3)，基本不含殼質(zhì)組、鏡質(zhì)組和惰質(zhì)組，顯示良好的有機質(zhì)類型，成烴生物可能為藻類。據(jù)Mukhopadhyay干酪根綜合分類方法，桂溪剖面、朝天剖面干酪根特征為Ⅰ—Ⅱ1型，均為偏腐泥型。

4.3 有機質(zhì)成熟度特征

表3 川西北地區(qū)泥盆系烴源巖有機顯微組成

注：a—桂溪剖面。腐泥質(zhì)體(H)為主構(gòu)成基底，其中分布少量碎屑鏡質(zhì)體(Vd)、碎屑惰質(zhì)體(ID)、筆石體(G)碎屑和微粒體(Mi)，黃鐵礦(Py)廣泛分布，反射單偏光。b—桂溪剖面。絮狀腐泥體(H2)占明顯優(yōu)勢，少量均質(zhì)腐泥體(H1)成短條帶平行分布，筆石體(G)碎屑量多，形體也較粗大；黃鐵礦(Py)和微粒體(Mi)分散分布，反射單偏光。c—桂溪剖面。均質(zhì)腐泥體(H1)碎屑局部富集，與絮狀腐泥體(H2)、微粒體(Mi)、黃鐵礦(Py)和黏土礦物(Cl)團粒相混合，反射單偏光。d—桂溪剖面。灰黑色泥巖干酪根，碎屑及粉末既無熒光顯示，也完全不透明，表明有機質(zhì)熱演化程度已經(jīng)很高；干酪根涂片，透射單偏光。e—朝天剖面。腐泥質(zhì)體(H)碎屑與多量黃鐵礦(Py)微粒均勻混合，反射單偏光。f—朝天剖面。腐泥質(zhì)體(H)碎屑呈絮狀結(jié)構(gòu)，顯示弱熒光；成熟度較高(Rp=1.17%)使其熒光衰減。

圖2川西北地區(qū)泥盆系野外剖面樣品鏡檢鑒定照片

Fig.2MicroscopicidentificationphotosofDevonianfieldsectionsamplesinNorthwestSichuanbasin

表4 川西北地區(qū)泥盆系烴源巖有機質(zhì)成熟度數(shù)據(jù)

表征烴源巖成熟度的常用指標除了鏡質(zhì)體反射率、瀝青反射率等外，還有芳香烴的甲基菲指數(shù)、二苯并噻吩指數(shù)等[24]。不同的沉積環(huán)境下，無論是烴源巖有機質(zhì)類型偏腐泥型還是偏腐植型，甲基菲比值(MPR)與折算鏡質(zhì)體反射率(Rc)之間均具有很好的線性正相關(guān)關(guān)系[25],即

(1)

Rc=0.594 6lnMPR+0.972 8 (Ro≤1.8%)

(2)

Chakhmakhchev、Santamaria等[26-27]研究顯示，在成熟至高成熟階段，4，6-二甲基二苯并噻吩、2，4-二甲基二苯并噻吩、1，4-二甲基二苯并噻吩系列化合物隨熱演化變化而發(fā)生規(guī)律性的變化,即

(3)

(4)

Ro=0.14K4,6+0.57

(5)

Ro=0.35K2,4+0.46

(6)

根據(jù)上述計算公式及參數(shù)可計算出川西北地區(qū)泥盆系各烴源巖樣品相應(yīng)的Ro值(表5)。由表5見，根據(jù)芳烴參數(shù)計算得到的烴源巖成熟程度與利用瀝青反射率測得的結(jié)果是比較相似的，尤其是二苯并噻吩指數(shù)與瀝青反射率反映的結(jié)果更加接近。這也表明在川西北地區(qū)烷基二苯并噻吩參數(shù)用作成熟度判識指標有效可行，并從多參數(shù)角度相互印證了朝天剖面泥盆系烴源巖樣品目前的熱演化程度是處于成熟階段。

表5 川西北地區(qū)等效瀝青反射率法與芳香烴化合物參數(shù)折算干酪根鏡質(zhì)體反射率對比

4.4 分子地球化學特征

對川西北地區(qū)泥盆系典型剖面烴源巖樣品進行氯仿瀝青“A”抽提，分離出飽和烴和芳烴組分，并對飽和烴組分進行色譜(GC)、色譜質(zhì)譜(GC-MS)分析，對芳烴組分進行色譜質(zhì)譜分析。由于生物降解等作用，樣品在經(jīng)歷了一定的熱演化程度后，甾烷和萜烷損失很嚴重，但依然檢測出了正構(gòu)烷烴、類異戊二烯烴及藿烷等系列化合物。

4.4.1正構(gòu)烷烴

現(xiàn)今正構(gòu)烷烴在烴源巖中的分布特征常用來反映母質(zhì)來源。一般認為，低碳數(shù)正構(gòu)烷烴與低等水生生物藻類或者細菌的母質(zhì)來源有關(guān)，高碳數(shù)正構(gòu)烷烴反映了有機質(zhì)母質(zhì)來源為高等植物[28]。飽和烴氣相色譜分析表明，川西北地區(qū)泥盆系烴源巖樣品正構(gòu)烷烴碳數(shù)主要分布在nC14～nC28之間，多呈前高后低的單峰型，無明顯的奇偶碳數(shù)優(yōu)勢；主峰碳數(shù)集中在nC18或nC20，低碳數(shù)正構(gòu)烷烴的相對豐度較高，具中等分子量正構(gòu)烷烴的相對優(yōu)勢(圖3)，表明母質(zhì)來源以低等水生生物為主。

圖3 川西北地區(qū)泥盆系烴源巖有機質(zhì)中正構(gòu)烷烴和類異戊二烯烴分布特征

4.4.2類異戊二烯烷烴

姥鮫烷/植烷比值(Pr/Ph)常用于指示氧化還原環(huán)境，低Pr/Ph(<1)反映了典型的海相沉積環(huán)境[29-30]。川西北地區(qū)泥盆系泥灰?guī)r樣品Pr/Ph值為0.56～0.99(表6)，主要分布在0.91～0.99，為低Pr/Ph值且小于1；交會圖指示了泥盆系烴源巖樣品的海相母質(zhì)來源，反映了還原性水體沉積環(huán)境(圖4)。此外，對8個樣品也進行了古鹽度實驗測試分析，通過硼當量計算了古鹽度，范圍12.1‰～56.4‰之間(表7)，反映了大部分樣品為半咸水沉積環(huán)境。

表6 川西北朝天地區(qū)泥盆系烴源巖類異戊二烯烷烴參數(shù)

圖4 川西北地區(qū)泥盆系烴源巖有機質(zhì)Pr/nC17和Ph/nC18的交會圖

剖面位置樣品編號B/(μg·g-1)K2O/%B當量鹽度/‰CT?2719 690 72233 515 8朝天CT?282 820 08298 522 1CT?3013 350 44258 118 2CT?311 740 04413 833 4GX?451 800 07214 613 9桂溪GX?4858 732 54196 412 1GX?55162 842 46563 048 0GX?62159 452 09649 456 4

4.4.3芳香烴

芳香烴色質(zhì)的分析結(jié)果顯示，川西北地區(qū)泥盆系樣品檢測到菲、萘、二苯并噻吩等系列化合物，其中以菲系列和二苯并噻吩系列化合物為主(圖5、表8)，其中菲系列化合物含量介于33.22%～45.31%，二苯并噻吩系列化合物含量介于18.78%～53.39%。菲系列、烷基二苯并噻吩系列等化合物相對豐度是常用的成熟度評價參數(shù)，三芴系列化合物(芴、氧芴、硫芴)可能源于相同的先質(zhì)，在弱氧化—弱還原的環(huán)境中氧芴含量可能較高，在正常還原環(huán)境中芴系列較為豐富，在強還原環(huán)境中則以硫芴占優(yōu)勢[31]。朝天剖面4個泥盆系烴源巖樣品均以硫芴占絕對優(yōu)勢，同時芴的含量也較高，反映了強還原性的沉積介質(zhì)，與Pr/Ph參數(shù)所反映的強還原性沉積環(huán)境特征一致。

圖5 川西北地區(qū)泥盆系烴源巖CT-26樣品芳香烴色質(zhì)圖譜

樣品標號菲系列萘系列二苯并噻吩系列芴系列苯并呋喃系列聯(lián)苯系列其他CT?2635 010 2553 392 840 920 327 27CT?2945 312 9726 747 011 986 729 27CT?3033 2214 0118 784 932 6915 3810 99CT?3242 551 5633 873 381 513 9613 17

5 結(jié)論

1) 川西北地區(qū)發(fā)育泥盆系觀霧山組(D2g)生屑灰?guī)r、養(yǎng)馬壩組(D2y)泥灰?guī)r兩套烴源巖,推測甘溪組為烴源巖可能發(fā)育層系。

2) 川西北地區(qū)泥盆系烴源巖TOC平均值已達3.08%，且大于1.0%的樣品占總數(shù)的76%，有機質(zhì)豐度較高，總體上是一套有機質(zhì)豐度高的海相烴源巖。

3) 川西北桂溪地區(qū)和朝天地區(qū)泥盆系烴源巖干酪根類型分別為Ⅰ—Ⅱ1型和Ⅱ1型，有機質(zhì)類型以腐泥型為主。

4) 川西北地區(qū)野外露頭剖面的泥盆系烴源巖處于成熟—高成熟階段，因而埋深的泥盆系烴源巖則處于過成熟生氣階段。

5) 川西北地區(qū)泥盆系烴源巖樣品正構(gòu)烷烴特征表明母質(zhì)來源以低等水生生物為主，古鹽度范圍、低Pr/Ph值、硫芴占絕對優(yōu)勢等特征反映了還原性沉積環(huán)境。

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