• <tr id="yyy80"></tr>
  • <sup id="yyy80"></sup>
  • <tfoot id="yyy80"><noscript id="yyy80"></noscript></tfoot>
  • 99热精品在线国产_美女午夜性视频免费_国产精品国产高清国产av_av欧美777_自拍偷自拍亚洲精品老妇_亚洲熟女精品中文字幕_www日本黄色视频网_国产精品野战在线观看 ?

    軟模板法制備三維花狀MgAl-LDH及其吸附性能

    2018-05-05 06:22:47馬若男曾憲哲相明雪崔錫俊
    無機(jī)化學(xué)學(xué)報 2018年5期
    關(guān)鍵詞:層板花球水熱

    黃 云 馬若男 曾憲哲 相明雪 崔錫俊 章 萍*,,2

    (1南昌大學(xué)資源環(huán)境與化工學(xué)院鄱陽湖環(huán)境與資源利用教育部重點實驗室,南昌 330031)

    (2南昌大學(xué)環(huán)境檢測中心,南昌 330031)

    0 引 言

    以水滑石為代表的雙金屬氫氧化物(Layered double hydroxides,LDHs),是一類陰離子型二維層狀粘土礦物,其結(jié)構(gòu)單元是由相互平行且?guī)д姾傻闹鲗影寮坝靡云胶鈱影逭姾傻年庪x子、水分子組成,化學(xué)式通式為[M2+1-xM3+x(OH)2]x+(An-)x/n·mH2O,其中:M2+和M3+分別代表層板上二價和三價金屬陽離子,An-為層間陰離子[1-4]。二維LDHs多為六方片狀[5-6],形貌單一,比表面積小。近年來,為滿足LDHs在儲能、吸附、催化等方面的實際需求[7-10],將二維LDHs轉(zhuǎn)變成多孔、比表面積更大的三維LDHs的研究已受到越來越多的關(guān)注。目前,三維LDHs的合成主要集中于結(jié)構(gòu)重建、原位生長、剝離自組裝等方法[11-13]。技術(shù)上雖已取得長足進(jìn)步,但仍迫切需要尋找一種操作簡單、形貌可控的制備方法。

    軟模板法是利用有機(jī)分子或高分子聚合物作為模板劑(如表面活性劑、生物分子等),通過有機(jī)-無機(jī)材料之間的相互作用,在無需復(fù)雜設(shè)備條件下,自組裝形成介孔、中空材料的制備方法[14-16]。軟模板法能有效控制材料的形貌,結(jié)構(gòu)和尺寸,且合成過程簡單、模板劑多樣,目前已有研究者將其引入三維LDHs制備中。如Sun等[17]利用檸檬酸鈉作為模板制備出Ni-Al LDH微球,用作N2吸附;von Hoessle等[18]將磺化三聚氰胺甲醛縮聚物作為模板,制備出花狀CaAl-LDH微球,用于鋁酸三鈣水化影響研究。這些研究大多探討合成控制因素對三維LDH結(jié)構(gòu)的影響,鮮少涉及到軟模板劑參與三維LDHs形成機(jī)理的探討。此外,作者前期研究發(fā)現(xiàn),將表面活性劑十二烷基硫酸鈉(SDS)作為改性劑可將二維LDHs表面親水性轉(zhuǎn)變?yōu)樵魉?,提高其對水體中非離子型污染物的去除效果[19]。因而采用表面活性劑作為模板形成的三維LDHs作為環(huán)境中非離子有機(jī)污染物的吸附材料的研究尚未見報道。

    因此,本研究采用軟模板法,選取SDS為模板劑,以硝酸鎂、硝酸鋁和尿素為原料,在水熱合成條件下,通過SDS與反應(yīng)物離子的相互作用,合成出三維花狀MgAl-LDH(3D-MgAl LDH)。通過系統(tǒng)探究Mg/Al物質(zhì)的量之比,SDS濃度及水熱反應(yīng)時間等對3D-MgAl LDH結(jié)構(gòu)、形貌的影響,探討3D-MgAl LDH形成機(jī)理。此外,以萘作為非離子型污染物代表,通過等溫吸附實驗,考察3D-MgAl LDH對其吸附性能,為經(jīng)軟模板法合成的三維LDHs作為去除水體中有機(jī)污染物的環(huán)境材料提供理論支持。

    1 實驗方法

    1.1 3D-MgAl LDH的制備

    采用水熱法制備3D-MgAl LDH。稱取1.6 mmol Mg(NO3)2·6H2O 和 0.8 mmol Al(NO3)3·9H2O 于50 mL去離子水中配成混合鹽溶液 (溶液A);稱取0.48 g尿素溶解在溶液A中。將30 mL濃度為0.1 mol·L-1的SDS溶液與溶液A快速混合,激烈攪拌后超聲30 min。所得白色懸濁液轉(zhuǎn)移至內(nèi)襯聚四氟乙烯的不銹鋼反應(yīng)釜中,150℃下水熱反應(yīng)6 h。反應(yīng)后,產(chǎn)物離心,洗滌,干燥。

    按照上述方法,改變反應(yīng)條件,制備一系列3DMgAl LDH,探究反應(yīng)條件對3D-MgAl LDH形成的影響。反應(yīng)條件如下:(1)調(diào)節(jié)nMg/nAl=2,1,1/2和1/3;(2)設(shè)定 SDS 濃度依次為 0.01,0.1 和 0.2 mol·L-1;(3)水熱反應(yīng)時間依次設(shè)定為1,3,6和12 h。

    此外,采用共沉淀方法[20],在nMg/nAl=2和SDS濃度為 0.1 mol·L-1條件下制備二維 MgAl LDH(2DMgAl LDH),用作對比萘去除率實驗。

    1.2 產(chǎn)物表征

    采用德國BRUKER公司D8 ADVANCE型X射線衍射儀 (XRD)分析樣品的物相結(jié)構(gòu),Cu靶Kα輻射源,λ=0.154 18 nm,管電壓40 kV,管電流50 mA,掃描速度 2°·min-1;美國 Thermo 公司 NICOLET 5700型紅外光譜分析儀(FT-IR)分析樣品官能團(tuán);日本JEOL JSM 6701F場發(fā)射掃描電鏡帶能譜儀(SEM)對樣品形貌進(jìn)行分析,工作電壓5 kV;JEM-2100型透射電子顯微鏡(TEM)表征樣品形貌,工作電壓200 kV。美國PE公司Optima 8000型電感耦合等離子體反射光譜儀(ICP-OES)分析樣品溶液組分。

    1.3 3D-MgAl LDH的吸附性能測試

    1.3.1 吸附動力學(xué)研究

    稱取0.015 g 3D-MgAl LDH樣品投加至15 mL萘初始濃度為30 mg·L-1的溶液中,于室溫下水浴振蕩,定時取樣,混合物經(jīng)離心分離后,上清液在λ=219 nm波長下測量吸光度值,以確定萘的殘余量。

    3D-MgAl LDH吸附萘的吸附量(qe)的計算方法按式(1)[21]進(jìn)行。

    式中C0和Ct分別為萘的初始濃度和時間t時的濃度(mg·L-1);V 為萘溶液的反應(yīng) 體積(L);m 為 3DMgAl LDH 吸附劑的用量(g);qe為吸附量(mg·g-1)。

    1.3.2 吸附等溫曲線研究

    稱取0.015 g 3D-MgAl LDH投加至15 mL不同濃度萘溶液(10~50 mg·L-1)中,于室溫下水浴振蕩8 h后離心分離,上清液吸光度測試及萘吸附量計算同上,并繪制吸附量對平衡濃度的等溫吸附曲線。

    2 結(jié)果與討論

    2.1 Mg/Al物質(zhì)的量之比對3D-MgAl LDH形成的影響

    圖1為不同Mg/Al物質(zhì)的量之比條件下合成產(chǎn)物的XRD圖。從圖中可以看出,nMg/nAl=2和1時,均在 3.24°、6.68°、10.01°及 60.65°處出現(xiàn)了對應(yīng)LDHs 的(003),(006),(009)和(110)晶面特 征 衍射峰[22]。 在 2θ=20.45°處出現(xiàn)了代表 SDS (PDF No.39-1996)的特征峰(用#表示)。上述結(jié)果表明,nMg/nAl=2或1時,可形成晶態(tài)良好的3D-MgAl LDH。然而,隨著Al含量增大(nMg/nAl=1/2或1/3),產(chǎn)物中出現(xiàn)了大量鋁的氫氧化物(PDF No.49-0133,用△表示)和鋁的硫氧化物(PDF No.22-0006,用◆表示)的特征峰,并且代表LDH晶面特征峰和SDS的特征峰消失,說明當(dāng)反應(yīng)體系中Al含量過多時,LDH主層板上金屬比例失衡,導(dǎo)致LDH無法形成。

    圖1 不同Mg/Al物質(zhì)的量之比(nMg/nAl)的3D-MgAl LDH的XRD圖Fig.1 XRD patterns of 3D-MgAl LDH with different ratios of nMg/nAlfrom 2°~5°(a)and 5°~65°(b)

    圖2 不同Mg/Al物質(zhì)的量之比(nMg/nAl)的3D-MgAl LDH的FT-IR圖譜Fig.2 FT-IR spectra of 3D-MgAl LDH with different ratios of nMg/nAl

    圖2 為不同Mg/Al物質(zhì)的量之比條件下合成產(chǎn)物的FT-IR圖譜。由圖可知,當(dāng)nMg/nAl=2和1時,分別在3 530和3 510 cm-1處出現(xiàn)了強(qiáng)而寬的吸收峰,這是由層板羥基和層間水分子伸縮振動引起的。2 962~2 856 cm-1范圍內(nèi)的振動峰為-CH2對稱和反對稱伸縮振動峰;1 210 cm-1為S=O較強(qiáng)的特征吸收峰,表明樣品中含有SDS。445 cm-1處出現(xiàn)代表LDH主層板結(jié)構(gòu)的金屬氧鍵M-O的伸縮振動峰(M為Mg或Al),與文獻(xiàn)中報道一致[23]。然而,隨著Al含量增加(nMg/nAl=1/2 或 1/3),在 3 530~3 510 cm-1處未出現(xiàn)OH伸縮振動峰,表明產(chǎn)物中不含羥基基團(tuán)和層間水,即片層結(jié)構(gòu)消失;同時,代表SDS的特征振動峰變?nèi)?nMg/nAl=1/2)或發(fā)生明顯偏移(nMg/nAl=1/3),上述結(jié)果進(jìn)一步證實了XRD分析的結(jié)果。

    圖3 不同Mg/Al物質(zhì)的量之比(nMg/nAl)的3D-MgAl LDH的SEM圖Fig.3 SEM images of 3D-MgAl LDH with different ratios of nMg/nAl

    表1 樣品中Mg、Al和SDS的含量Table 1 Mg,Al and SDS content of samples

    圖3為不同Mg/Al物質(zhì)的量之比條件下合成產(chǎn)物的SEM圖。由圖3a可以看出,產(chǎn)物是由無數(shù)LDH納米片交叉聚集形成的花狀微球,且花球形貌良好。此外,納米片尺寸均一,厚度約為56 nm,層片間有明顯空隙。當(dāng)nMg/nAl=1時,花球尺寸變大,層片間出現(xiàn)堆疊,厚度增加至100 nm,層片結(jié)構(gòu)不及前者明顯。而當(dāng)nMg/nAl=1/2時,產(chǎn)物表面出現(xiàn)大量微小碎片,形貌發(fā)生明顯變化。進(jìn)一步增加Al含量后(nMg/nAl=1/3),產(chǎn)物表面微小碎片徹底消失,形成表面光滑的圓球。這是由于Mg/Al物質(zhì)的量比失衡后,無法生成LDH納米片。

    為了進(jìn)一步探究Mg/Al物質(zhì)的量之比對合成產(chǎn)物的影響,將圖1所示的樣品溶解于25%(w/w)稀硝酸進(jìn)行了ICP分析,計算結(jié)果如表1所示。由表可知,nMg/nAl=2和1的樣品實際Mg/Al物質(zhì)的量比值(nMg′/nAl′)分別為 2.2 和 1.29,與實驗初始設(shè)定 nMg/nAl相差不大,此時,SDS 的實際百分含量(nSDS′/n)分別為34.08%和40.07%。當(dāng)nMg/nAl=1/2和1/3時,nMg′/nAl′的值分別僅為0.08和0.03,SDS/Al物質(zhì)的量比值(nSAS′/nAl′)降為 0.21 和 0.11,數(shù)值遠(yuǎn)小于前 2 組樣品的比值。結(jié)合XRD分析結(jié)果,表明當(dāng)Al含量過高時,無法形成LDH納米片,并會影響SDS與LDH之間的相互作用,這一點將在后文SDS濃度對3DMgAl LDH形成的影響進(jìn)行詳細(xì)論述?;谏鲜鲅芯拷Y(jié)果,選取nMg/nAl=2時制備的樣品用于對SDS濃度及水熱反應(yīng)時間影響的實驗研究。

    2.2 SDS濃度對3D-MgAl LDH形成的影響

    圖4為不同SDS濃度條件下合成樣品的XRD圖。從圖中可看出,所有樣品均出現(xiàn)了相對強(qiáng)度較大的(003)、(006)、(009)和(110)晶面特征衍射峰,且當(dāng)SDS 濃度為 0.2 mol·L-1時,其層間距 d(003)為 2.72 nm,3D-MgAl LDH的主層板厚度為0.48 nm,以及SDS溶于水后產(chǎn)生的DS-烷基鏈長度為1.85 nm[24]。通過計算晶面間距與主層板厚度之差可得層內(nèi)通道高度2.24 nm,其值介于單個和雙個有機(jī)陰離子鏈長之間,因而推斷出SDS陰離子在層板間為雙分子垂直于層板形成交錯有序的排布模式[25],形成有機(jī)陰離子插層的LDH。

    圖4 不同SDS濃度合成的3D-MgAl LDH的XRD圖Fig.4 XRD patterns of 3D-MgAl LDH at different concentrations of SDS from 2°~5°(a)and 5°~65°(b)

    圖5 不同SDS濃度合成的固樣的FT-IR圖譜Fig.5 FT-IR spectra of 3D-MgAl LDH at different concentrations of SDS

    圖6 不同SDS濃度下合成的3D-MgAl LDH的SEM圖Fig.6 SEM images of 3D-MgAl LDH at different concentrations of SDS

    圖5 為不同SDS濃度條件下合成樣品的FT-IR圖譜。由圖可知,3組樣品的FT-IR圖譜基本一致,特征峰與圖2分析結(jié)果相一致,表明3組樣品均為有機(jī)LDH。值得注意的是,本課題組前期研究發(fā)現(xiàn),SDS僅作為有機(jī)陰離子取代LDH層間無機(jī)陰離子時,F(xiàn)T-IR圖譜在3 636和3 480 cm-1處會出現(xiàn)2個單峰[26],分別代表羥基基團(tuán)和水分子,此發(fā)現(xiàn)區(qū)別于3D-MgAl LDH在3 530,3 500 cm-1處出現(xiàn)的強(qiáng)而寬的振動峰,該結(jié)果表明三維LDH層板上的羥基基團(tuán)和水分子存在的化學(xué)環(huán)境與二維LDH不同,說明部分SDS通過靜電作用吸附在LDH主層板外表面或者LDH層板邊緣,改變了LDH主層板上的化學(xué)環(huán)境[25]。

    為了進(jìn)一步探究SDS濃度對3D-MgAl LDH形成的影響,不同SDS濃度條件下合成樣品的SEM圖如圖6所示。當(dāng)SDS濃度為0.01 mol·L-1時,產(chǎn)物主要表現(xiàn)為不規(guī)則彎曲納米片(LDH),且納米片之間有一定的堆疊。當(dāng)SDS濃度為0.1 mol·L-1時,納米片之間存在明顯空隙,可進(jìn)行彎曲、交叉生長,最終自組裝形成形貌良好的三維花球。當(dāng)SDS濃度提高至0.2 mol·L-1時,產(chǎn)物表面層片結(jié)構(gòu)不及前者明顯,LDH層片間的空隙變小,甚至消失。由此說明產(chǎn)物形貌的改變與SDS的濃度有關(guān)。結(jié)合XRD、FT-IR結(jié)果可以看出,當(dāng)SDS濃度較低時(0.01 mol·L-1),DS-作為陰離子優(yōu)先插層形成有機(jī)MgAl LDH納米片,剩余少量SDS存留在溶液中或納米片表面。因殘留SDS濃度較低,與LDH納米片之間的作用力相對較弱,僅能夠?qū)DH納米片表面變彎曲。當(dāng)SDS濃度過高時(0.2 mol·L-1),除作為陰離子插層外,過量的SDS游離在LDH納米片邊緣或者吸附在主層板外表面,高濃度SDS與LDH納米片之間相互作用變強(qiáng),促進(jìn)三維花球的形成。但由于SDS本身具有凝聚性[22],SDS濃度越高,凝聚現(xiàn)象越嚴(yán)重,從而導(dǎo)致納米片之間堆疊現(xiàn)象加重,因此圖6c顯示樣品中由單個納米片形貌組裝成的花狀結(jié)構(gòu)被圓塊狀結(jié)構(gòu)取代。

    2.3 水熱反應(yīng)時間對3D-MgAl LDH形成的影響

    為了探究反應(yīng)時間對3D-MgAl LDH形成的影響,圖 7(a,b)分別是產(chǎn)物在 2°~5°和 5°~65°的 XRD圖。從圖中可以看出,水熱反應(yīng)時間除1 h外,合成的產(chǎn)物均在 2θ=3.31°、6.68°、10.01°和 60.65°處出現(xiàn)了對應(yīng)于 3D-MgAl LDH 的(003)、(006)、(009)和(110)晶面的衍射峰,d值約為2.7 nm。且隨著反應(yīng)時間的延長(圖7a),代表(003)晶面的特征峰的強(qiáng)度逐漸增強(qiáng),半峰寬隨之變窄,說明合成的產(chǎn)物隨著時間的延長結(jié)晶度變好,晶粒尺寸逐漸變大。

    圖7 不同反應(yīng)時間合成的3D-MgAl LDH的XRD圖Fig.7 XRD patterns of 3D-MgAl LDH prepared at different reaction times from 2°~5°(a)and 5°~65°(b)

    圖8 為不同反應(yīng)時間條件下合成樣品的SEM圖。由圖8a可知,當(dāng)反應(yīng)時間為1 h時,樣品表面較為光滑,呈不規(guī)則的塊狀結(jié)構(gòu);當(dāng)反應(yīng)時間為3 h時,樣品表面開始出現(xiàn)層片,初見花球雛形(圖8b);當(dāng)水熱反應(yīng)時間延長至6 h時(圖8c),其花球狀較前者更為規(guī)整,納米片清晰可見,交叉生長,最終形成完整的三維花球?;ㄇ蛑睆郊s在1.5~2 μm,納米片厚度約為69 nm。反應(yīng)時間繼續(xù)延長至12 h時(圖8d),納米片進(jìn)一步交叉生長,厚度增至169 nm,單個花球消失。這是由于反應(yīng)時間過長,納米片繼續(xù)生長,導(dǎo)致其厚度增加,納米片之間的空隙減小,相互連接,致使單個花球消失。因此,三維花狀LDH的形成受反應(yīng)時間的影響,最佳水熱反應(yīng)時間為6 h。

    圖8 不同反應(yīng)時間合成的3D-MgAl LDH的SEM圖Fig.8 SEM images of 3D-MgAl LDH at different reaction times

    基于上述分析,本研究提出了三維花狀MgAl LDH的可能生長機(jī)理(圖9a)。在水熱反應(yīng)過程中,SDS的作用主要有2個方面:一方面DS-作為有機(jī)陰離子插層,合成有機(jī)LDH納米片,同時,在此過程中受到Mg/Al物質(zhì)的量比的影響,即合適的Mg/Al物質(zhì)的量比組成的LDH主層板提供正電荷與DS-通過靜電作用結(jié)合形成有機(jī)LDH。另一方面,SDS作為一種常見的陰離子表面活性劑,以合適的濃度溶于水后自身會形成類球狀膠束,即疏水基聚集在一起形成內(nèi)核[27],親水基與溶液中水接觸形成外核,故而SDS的親水基可與LDH主層板上的羥基基團(tuán)或者LDH納米片邊緣水相接觸,誘導(dǎo)納米片之間交叉生長,最終形成三維花狀LDH。最佳合成樣品的 TEM 圖(nMg/nAl=2,SDS 濃度為 0.1 mol·L-1,水熱反應(yīng)時間6 h)表明3D-MgAl LDH層片結(jié)構(gòu)明顯,三維花球完整,結(jié)晶度高,尺寸均一(圖9b)。

    圖9 3D-MgAl LDH形成機(jī)理示意圖(a)及最佳合成條件下樣品TEM圖(b)Fig.9 Schematic illustration of the formation mechanism(a);TEM image of 3D-MgAl LDH(b)

    2.4 3D-MgAl LDH對萘去除性能研究

    圖10 a為2D和3D-MgAl LDH對萘的去除率效果圖。由圖可知,3D-MgAl LDH對初始濃度為31 mg·L-1的萘溶液去除率為100%,而2D-MgAl LDH對其去除率僅為50%左右,說明三維結(jié)構(gòu)提高了LDHs對萘的去除效果。故本工作深入研究了3DMgAl LDH對萘的吸附行為。圖10b為25℃時,溶液實際初始濃度為31 mg·L-1條件下3D-MgAl LDH對萘的吸附動力學(xué)曲線。由圖10b可知吸附量隨著時間的延長而迅速增加,反應(yīng)在30 min左右達(dá)到平衡。3D-MgAl LDH對萘的平衡吸附量約為30.98 mg·g-1。用常見的一級動力學(xué)方程(式(2))、二級動力學(xué)方程(式(3))[28]:

    式中:qt為 t時的吸附量(mg·g-1),t為反應(yīng)進(jìn)行時間(min),qe為平衡吸附量 (mg·g-1)、b 為各動力學(xué)方程常數(shù),對圖10b數(shù)據(jù)進(jìn)行曲線擬合。所得結(jié)果見表2。由表2可知,3D-MgAl LDH對萘的吸附符合一級反應(yīng)動力學(xué)方程,R2=0.919 9(R2為相關(guān)系數(shù)),一級反應(yīng)動力學(xué)模型擬合得到的最大吸附量為30.22 mg·g-1,與實驗結(jié)果(30.98 mg·g-1)相近。

    表2 3D-MgAl LDH對萘的吸附動力學(xué)擬合參數(shù)Table 2 Fitting parameters of kinetics curve for naphthalene adsorption by 3D-MgAl LDH

    圖10 2D,3D-MgAl LDH對萘去除率柱狀圖 (a)、3D-MgAl LDH對萘的吸附動力學(xué)曲線(b)及吸附等溫線 (c)Fig.10 Remove efficiency of 2D and 3D-MgAl LDH(a),kinetics(b)and isotherms(c)of naphthalene adsorption on 3D-MgAl LDH

    圖10c為3D-MgAl LDH對萘的等溫吸附曲線。從圖中可明顯看出,3D-MgAl LDH對萘的等溫吸附曲線呈線性,吸附量隨著萘初始濃度的增加而增大,對萘的吸附率達(dá)到了90%。大量研究表明,當(dāng)吸附介質(zhì)的有機(jī)碳含量大于0.5%(w/w)時,吸附介質(zhì)上的有機(jī)碳是有機(jī)物的唯一重要的吸附相[29],因此可將多相模型簡化為單相模型進(jìn)行處理[30]。3DMgAl LDH樣品中有機(jī)碳的含量經(jīng)計算,約為59%,故3D-MgAl LDH中的有機(jī)碳含量大于0.5%,因此可采用單相模型處理。假設(shè)3D-MgAl LDH對萘的吸附是由分配作用所致,等溫吸附曲線可用線性吸附模型表示:

    式中Qp為有機(jī)物在3D-MgAl LDH上的濃度(mg·g-1),Ce為有機(jī)物在水中的平衡濃度(mg·L-1),Kp為3DMgAl LDH對萘的分配系數(shù),Koc為有機(jī)碳標(biāo)化過的分配系數(shù),foc為3D-MgAl LDH的有機(jī)碳百分含量(w/w)。

    對圖10c等溫吸附數(shù)據(jù)進(jìn)行線性擬合,擬合方程為y=0.906 4x,R2=0.977 3,接近于 1,說明 3DMgAl LDH對萘的吸附符合該線性吸附模型,即3D-MgAl LDH對萘的吸附符合分配作用,3D-MgAl LDH對萘有溶解作用,且其吸附效果與萘在水中的溶解度和辛醇-水分配系數(shù)有關(guān)。常溫下,萘在水中的最大溶解度為30 mg·L-1[31],本研究中3D-MgAl LDH對萘最大去除量約為31 mg·g-1,去除率高達(dá)到100%,表明3D-MgAl LDH可作為高效去除水環(huán)境中的非離子型污染物的環(huán)境材料。

    3 結(jié) 論

    (1)本研究以SDS作為軟模板劑,經(jīng)水熱處理成功合成了結(jié)晶度高,形貌均一的3D-MgAl LDH。3DMgAl LDH 呈花球狀,直徑在 1.5~2 μm,納米片厚度約69 nm。

    (2)Mg/Al物質(zhì)的量比,SDS濃度和水熱反應(yīng)時間均會影響3D-MgAl LDH的形成。其中nMg/nAl=2,SDS濃度為 0.1 mol·L-1,水熱反應(yīng)時間為 6 h時,有利于合成出花狀形貌完整、片層厚度均一的3DMgAl LDH。

    (3)3D-MgAl LDH對萘最大吸附量約為31 mg·g-1,去除率高達(dá)100%;3D-MgAl LDH對萘吸附的動力學(xué)方程屬一級反應(yīng)動力學(xué)方程,吸附等溫擬合符合線性方程,表明其作用機(jī)理為分配作用。3DMgAl LDH對非離子型污染物表現(xiàn)出良好的吸附性能,其在廢水處理方面具有潛在的應(yīng)用價值。

    參考文獻(xiàn):

    [1]Zou Y D,Wang P Y,Yao W,et al.Chem.Eng.J.,2017,330:573-584

    [2]Valente J S,Pfeiffer H,Lima E,et al.J.Catal.,2011,279(1):196-204

    [3]Li D L,Lu M M,Cai Y B,et al.Appl.Clay Sci.,2016,132-133:243-250

    [4]Zhang K,Wang W H,Kuai L,et al.Electrochim.Acta,2017,225:303-309

    [5]Sun Z Y,Jin L,Shi W Y,et al.Chem.Eng.J.,2010,161(1/2):293-300

    [6]ZHANG Ping(章萍),HUANG Yao(黃堯),WANG Tian-Qi(王天琪),et al.Journal of Nanchang University:Engineering&Technology(南昌大學(xué)學(xué)報:工科版),2013,35(3):222-226

    [7]Xu Z P,Jin Y G,Liu S M,et al.J.Colloid Interface Sci.,2008,326(2):522-529

    [8]Wang C,Ma B,Xu S M,et al.Nano Energy,2017,32:463-469

    [9]Zhang L J,Chen R,Hui K N,et al.Chem.Eng.J.,2017,325:554-563

    [10]Li Y,Liu S T,Chen W,et al.J.Alloys Compd.,2017,712:139-146

    [11]Wang Y,Dou H,Wang J,et al.J.Power Sources,2016,327:221-228

    [12]Kim J E,OH J H,Kotal M,et al.Nano Today,2017,14:100-123

    [13]Zubair M,Daud M,Mckay G,et al.Appl.Clay Sci.,2017,143:279-292

    [14]Lu L,Li J,Ng D H L,et al.J.Ind.Eng.Chem.,2017,46:315-323

    [15]Li H G,Inukal K,Takahashi Y,et al.J.Asian Ceram.Soc.,2017,5(2):216-225

    [16]He X J,Yu H H,Fan L W,et al.Mater.Lett.,2017,195:31-33

    [17]Sun T,Wang J J,Khoso N A,et al.Mater.Lett.,2017,191:61-64

    [17]Sun Y Y,Zhou J B,Cai W Q,et al.Appl.Surf.Sci.,2015,349:897-903

    [18]von Hoessle F,Plank J,Leroux F.J.Phys.Chem.Solids,2015,80:112-117

    [19]ZHANG Ping(章萍),QIAN Guang-Ren(錢光人),WANG Tian-Qi(王天琪),et al.Chinese Journal of Environmental Engineering(環(huán)境工程學(xué)報),2013,7(10):3708-3712

    [21]Li H,Li J,Xu C,et al.J.Alloys Compd.,2017,698:852-862

    [22]El Hassani K,Beakou B H,Kalnina D,et al.Appl.Clay Sci.,2017,40:24-131

    [23]Sun H X,Chu Z Y,Hong D H,et al.J.Alloys Compd.,2016,658:561-568

    [24]Zhang P,Wang T Q,Qian G R,et al.Spectrochim.Acta,Part A,2015,149:166-172

    [25]Zhao H T,Nagy K L.J.Colloid Interface Sci.,2004,274(2):613-624

    [26]Tao Q,Yuan J,Frost R L,et al.Appl.Clay Sci.,2009,45(4):262-269

    [27]Zhang P,Qian G R,Xu Z P,et al.J.Colloid Interface Sci.,2012,367(1):264-271

    [28]Sun X M,Li Y D.Angew.Chem.Int.Ed.,2004,43(5):597-601

    [29]Wang T Q,Zhang P,Wu D S,et al.J.Colloid Interface Sci.,2015,443:65-71

    [30]Chen C P,Zhou W J,Yang Q,et al.Chem.Eng.J.,2014,240:487-493

    [31]Zhu L Z,Ruan X X,Chen B L,et al.Chemosphere,2008,70(11):1987-1994

    猜你喜歡
    層板花球水熱
    纖維金屬層板成形極限測試的新試樣設(shè)計
    復(fù)合材料層板連接受彎釘載分配方法研究
    漂亮的毛線花球框
    水熱還是空氣熱?
    玻璃纖維增強(qiáng)鋁合金層板連接孔擠壓性能實驗研究
    青花菜側(cè)花球留幾個為宜
    簡述ZSM-5分子篩水熱合成工藝
    一維Bi2Fe4O9納米棒陣列的無模板水熱合成
    [Co(phen)3]2[V10O28]的水熱合成及表征
    擾流柱形狀對層板流阻特性的影響研究
    欧美成人免费av一区二区三区 | 麻豆国产av国片精品| 狠狠婷婷综合久久久久久88av| 母亲3免费完整高清在线观看| 国产精品久久久久久人妻精品电影| 大香蕉久久成人网| 大香蕉久久成人网| 亚洲熟女精品中文字幕| 久久久久久亚洲精品国产蜜桃av| 亚洲情色 制服丝袜| 亚洲欧美一区二区三区久久| 侵犯人妻中文字幕一二三四区| 国产亚洲一区二区精品| 亚洲伊人色综图| 午夜两性在线视频| 不卡av一区二区三区| 超碰97精品在线观看| av视频免费观看在线观看| 狠狠狠狠99中文字幕| 日本一区二区免费在线视频| 亚洲av成人一区二区三| 精品亚洲成a人片在线观看| 亚洲中文av在线| 如日韩欧美国产精品一区二区三区| 男女高潮啪啪啪动态图| 中文亚洲av片在线观看爽 | 国产高清videossex| 久久精品亚洲精品国产色婷小说| 亚洲欧美色中文字幕在线| 国产精品一区二区在线观看99| 亚洲一卡2卡3卡4卡5卡精品中文| 怎么达到女性高潮| 久久香蕉激情| 91精品国产国语对白视频| 在线观看www视频免费| 久久天堂一区二区三区四区| 制服诱惑二区| 久久 成人 亚洲| 老司机靠b影院| 高清视频免费观看一区二区| 99香蕉大伊视频| 欧美久久黑人一区二区| 午夜两性在线视频| 一二三四社区在线视频社区8| 亚洲五月婷婷丁香| 精品少妇久久久久久888优播| 亚洲欧美激情在线| 日本黄色日本黄色录像| 极品人妻少妇av视频| 国产成人免费无遮挡视频| 精品一区二区三区视频在线观看免费 | 91大片在线观看| 一级黄色大片毛片| 黄片小视频在线播放| 这个男人来自地球电影免费观看| 极品人妻少妇av视频| 欧美乱妇无乱码| 久久国产乱子伦精品免费另类| 国产成人系列免费观看| 国产欧美日韩一区二区三| 香蕉久久夜色| 亚洲片人在线观看| 精品国产一区二区三区四区第35| av天堂在线播放| 欧美激情久久久久久爽电影 | 人妻一区二区av| 免费人成视频x8x8入口观看| 欧美成人免费av一区二区三区 | 露出奶头的视频| 麻豆国产av国片精品| av福利片在线| 老司机午夜十八禁免费视频| 多毛熟女@视频| 色婷婷久久久亚洲欧美| av视频免费观看在线观看| 一边摸一边抽搐一进一小说 | 亚洲av日韩精品久久久久久密| 国产精品美女特级片免费视频播放器 | 久久久精品免费免费高清| 亚洲精品粉嫩美女一区| 别揉我奶头~嗯~啊~动态视频| xxxhd国产人妻xxx| 午夜福利视频在线观看免费| 日韩人妻精品一区2区三区| 国内久久婷婷六月综合欲色啪| 手机成人av网站| 久久精品熟女亚洲av麻豆精品| 亚洲aⅴ乱码一区二区在线播放 | 国产精品久久久久久精品古装| 99精品在免费线老司机午夜| 热re99久久国产66热| 国产深夜福利视频在线观看| 极品教师在线免费播放| 成人18禁在线播放| 少妇粗大呻吟视频| 国产亚洲精品久久久久5区| 国产精品亚洲av一区麻豆| 欧美乱色亚洲激情| 另类亚洲欧美激情| 精品熟女少妇八av免费久了| 久久久久精品国产欧美久久久| 淫妇啪啪啪对白视频| 美女午夜性视频免费| 国产免费现黄频在线看| 亚洲五月婷婷丁香| 日韩一卡2卡3卡4卡2021年| 怎么达到女性高潮| 老司机靠b影院| 人妻一区二区av| 桃红色精品国产亚洲av| av片东京热男人的天堂| 国产精品电影一区二区三区 | 国产一卡二卡三卡精品| 香蕉丝袜av| 亚洲人成电影免费在线| 亚洲国产中文字幕在线视频| 日日夜夜操网爽| 亚洲五月色婷婷综合| 欧美av亚洲av综合av国产av| 久久久水蜜桃国产精品网| 久久99一区二区三区| 美女 人体艺术 gogo| 久久人妻av系列| 亚洲一区中文字幕在线| 婷婷精品国产亚洲av在线 | 怎么达到女性高潮| 久久久精品区二区三区| 精品视频人人做人人爽| 69av精品久久久久久| av片东京热男人的天堂| 50天的宝宝边吃奶边哭怎么回事| 亚洲一区中文字幕在线| 成人国产一区最新在线观看| 丝瓜视频免费看黄片| 少妇 在线观看| 亚洲欧美日韩另类电影网站| 天天躁日日躁夜夜躁夜夜| 亚洲精品一卡2卡三卡4卡5卡| 国产欧美日韩一区二区三| 69精品国产乱码久久久| 两性午夜刺激爽爽歪歪视频在线观看 | 99久久人妻综合| 亚洲av日韩精品久久久久久密| 一区二区三区精品91| 亚洲五月天丁香| 久久久国产精品麻豆| 亚洲黑人精品在线| 老司机福利观看| 色播在线永久视频| 亚洲专区中文字幕在线| 中文字幕人妻丝袜一区二区| 日本精品一区二区三区蜜桃| 99riav亚洲国产免费| 欧美精品av麻豆av| 午夜激情av网站| 精品乱码久久久久久99久播| 免费看十八禁软件| 免费久久久久久久精品成人欧美视频| 午夜久久久在线观看| 人人妻人人添人人爽欧美一区卜| 制服人妻中文乱码| 正在播放国产对白刺激| 午夜福利影视在线免费观看| 中文字幕制服av| 少妇裸体淫交视频免费看高清 | 99精品欧美一区二区三区四区| 老司机深夜福利视频在线观看| 水蜜桃什么品种好| 亚洲欧美色中文字幕在线| 老司机影院毛片| 麻豆国产av国片精品| 黄色毛片三级朝国网站| 三上悠亚av全集在线观看| 五月开心婷婷网| 免费观看a级毛片全部| 日韩有码中文字幕| 精品熟女少妇八av免费久了| 中出人妻视频一区二区| netflix在线观看网站| 国产在视频线精品| 韩国精品一区二区三区| 在线视频色国产色| 99国产精品免费福利视频| 18禁美女被吸乳视频| 18禁黄网站禁片午夜丰满| 黑人欧美特级aaaaaa片| 水蜜桃什么品种好| 婷婷成人精品国产| 国产不卡一卡二| 两性午夜刺激爽爽歪歪视频在线观看 | 亚洲精品久久午夜乱码| 国产又色又爽无遮挡免费看| 日本一区二区免费在线视频| 亚洲三区欧美一区| 久久99一区二区三区| 人妻丰满熟妇av一区二区三区 | 一级作爱视频免费观看| 精品福利观看| 国产精品自产拍在线观看55亚洲 | 久久久久国产精品人妻aⅴ院 | 国产在视频线精品| 亚洲精品美女久久av网站| 久久久国产成人精品二区 | 午夜免费观看网址| 大码成人一级视频| 午夜精品国产一区二区电影| 18在线观看网站| 9色porny在线观看| 久久精品aⅴ一区二区三区四区| 精品熟女少妇八av免费久了| 老司机在亚洲福利影院| 日韩熟女老妇一区二区性免费视频| 欧美另类亚洲清纯唯美| 亚洲伊人色综图| av超薄肉色丝袜交足视频| 色综合欧美亚洲国产小说| 国精品久久久久久国模美| 免费不卡黄色视频| 在线观看免费高清a一片| 国产欧美日韩一区二区三区在线| 一二三四社区在线视频社区8| 国产色视频综合| 久久热在线av| 国产精品久久久久成人av| 久久婷婷成人综合色麻豆| av天堂在线播放| 欧美日韩中文字幕国产精品一区二区三区 | 一级a爱片免费观看的视频| 国产男女超爽视频在线观看| 大香蕉久久成人网| av福利片在线| 亚洲欧洲精品一区二区精品久久久| 一级毛片女人18水好多| 又紧又爽又黄一区二区| 自线自在国产av| 免费少妇av软件| 女性生殖器流出的白浆| 黄片大片在线免费观看| 久久久久国产一级毛片高清牌| 亚洲成人手机| 嫩草影视91久久| 大陆偷拍与自拍| 日本五十路高清| 少妇裸体淫交视频免费看高清 | 国产真人三级小视频在线观看| 天天添夜夜摸| 亚洲综合色网址| 妹子高潮喷水视频| 久久中文字幕人妻熟女| 多毛熟女@视频| 欧美不卡视频在线免费观看 | 一级a爱片免费观看的视频| 高清黄色对白视频在线免费看| 欧美中文综合在线视频| 悠悠久久av| 午夜福利在线免费观看网站| 视频区图区小说| 在线国产一区二区在线| av欧美777| 在线观看日韩欧美| 日日夜夜操网爽| 999久久久国产精品视频| 日韩视频一区二区在线观看| 亚洲精品乱久久久久久| 久久精品亚洲精品国产色婷小说| 一区二区三区精品91| 99热网站在线观看| 欧美+亚洲+日韩+国产| 99国产精品一区二区蜜桃av | 叶爱在线成人免费视频播放| 国产成人精品久久二区二区免费| 亚洲精品美女久久av网站| 国产精品 欧美亚洲| 亚洲精品在线观看二区| 别揉我奶头~嗯~啊~动态视频| 成年版毛片免费区| 91av网站免费观看| 欧美乱码精品一区二区三区| 亚洲成av片中文字幕在线观看| 国产成人啪精品午夜网站| 国产在线一区二区三区精| 亚洲色图 男人天堂 中文字幕| 欧美乱色亚洲激情| 国产三级黄色录像| 人妻丰满熟妇av一区二区三区 | 老司机午夜福利在线观看视频| 亚洲全国av大片| 国产精品偷伦视频观看了| 色婷婷久久久亚洲欧美| 一夜夜www| 亚洲午夜理论影院| 深夜精品福利| av天堂久久9| 国产淫语在线视频| 欧美成人免费av一区二区三区 | 亚洲人成77777在线视频| 黄片大片在线免费观看| 亚洲成人国产一区在线观看| 国产黄色免费在线视频| 夜夜躁狠狠躁天天躁| 久久婷婷成人综合色麻豆| 成人亚洲精品一区在线观看| 女警被强在线播放| 午夜日韩欧美国产| 亚洲av成人不卡在线观看播放网| 99在线人妻在线中文字幕 | 精品卡一卡二卡四卡免费| 国产xxxxx性猛交| 最新的欧美精品一区二区| 国产精品乱码一区二三区的特点 | 精品人妻熟女毛片av久久网站| 国产精品欧美亚洲77777| 巨乳人妻的诱惑在线观看| 性少妇av在线| 午夜影院日韩av| 日本一区二区免费在线视频| 亚洲全国av大片| 一区在线观看完整版| 成人特级黄色片久久久久久久| а√天堂www在线а√下载 | 亚洲精华国产精华精| 成年女人毛片免费观看观看9 | 久久性视频一级片| 水蜜桃什么品种好| 99国产精品一区二区蜜桃av | 黄片大片在线免费观看| 丰满饥渴人妻一区二区三| 中国美女看黄片| 欧美日韩av久久| 51午夜福利影视在线观看| 精品久久久精品久久久| 免费观看人在逋| 亚洲欧美一区二区三区久久| 国产一区二区三区在线臀色熟女 | 亚洲精品在线观看二区| 又大又爽又粗| 曰老女人黄片| 人成视频在线观看免费观看| a级毛片黄视频| 久久中文字幕人妻熟女| 欧美人与性动交α欧美软件| 最近最新中文字幕大全免费视频| 色老头精品视频在线观看| 51午夜福利影视在线观看| 好看av亚洲va欧美ⅴa在| 久久国产精品大桥未久av| 国产精品一区二区免费欧美| 宅男免费午夜| 国产精品一区二区免费欧美| 亚洲久久久国产精品| 91大片在线观看| 黄色女人牲交| 久久午夜综合久久蜜桃| 亚洲成av片中文字幕在线观看| 精品第一国产精品| 天堂动漫精品| 50天的宝宝边吃奶边哭怎么回事| 欧美日本中文国产一区发布| 窝窝影院91人妻| 19禁男女啪啪无遮挡网站| 久久人妻av系列| 在线免费观看的www视频| 国内久久婷婷六月综合欲色啪| 一区二区日韩欧美中文字幕| 黄色丝袜av网址大全| 国产av一区二区精品久久| www.精华液| av在线播放免费不卡| 久久久久国产一级毛片高清牌| 一级a爱片免费观看的视频| 久久久久国产一级毛片高清牌| 一级a爱片免费观看的视频| 成年女人毛片免费观看观看9 | 国产麻豆69| 91字幕亚洲| 人人妻人人澡人人看| 纯流量卡能插随身wifi吗| 在线观看日韩欧美| av中文乱码字幕在线| aaaaa片日本免费| 国产精品影院久久| 亚洲第一欧美日韩一区二区三区| 国产又色又爽无遮挡免费看| 国产高清videossex| 国产91精品成人一区二区三区| 搡老乐熟女国产| 亚洲视频免费观看视频| 久久久久久久久免费视频了| 久久久水蜜桃国产精品网| 国产1区2区3区精品| 亚洲中文av在线| 色播在线永久视频| 精品免费久久久久久久清纯 | 欧美日韩视频精品一区| 国产精品综合久久久久久久免费 | 日韩视频一区二区在线观看| 超碰成人久久| 一级,二级,三级黄色视频| 久热爱精品视频在线9| 中国美女看黄片| 一区二区三区激情视频| 国产欧美日韩综合在线一区二区| 人人妻,人人澡人人爽秒播| 女人精品久久久久毛片| 国产淫语在线视频| 久久国产精品人妻蜜桃| 成年人免费黄色播放视频| 中文字幕高清在线视频| 久久中文字幕人妻熟女| 曰老女人黄片| 国产精品成人在线| 嫩草影视91久久| 国产区一区二久久| 午夜福利乱码中文字幕| 黑人欧美特级aaaaaa片| 视频区欧美日本亚洲| 好看av亚洲va欧美ⅴa在| 亚洲精品中文字幕一二三四区| www日本在线高清视频| 国产成人精品无人区| 国产精品99久久99久久久不卡| 又大又爽又粗| 三上悠亚av全集在线观看| 性少妇av在线| avwww免费| 久久影院123| 亚洲精品美女久久av网站| 色播在线永久视频| 大型av网站在线播放| 国产精品一区二区精品视频观看| 久久午夜亚洲精品久久| 婷婷精品国产亚洲av在线 | 国产91精品成人一区二区三区| 国产成人av激情在线播放| 国产一区二区激情短视频| 欧美乱码精品一区二区三区| 母亲3免费完整高清在线观看| 麻豆乱淫一区二区| 久9热在线精品视频| 国产精品影院久久| 欧美另类亚洲清纯唯美| a级片在线免费高清观看视频| 精品第一国产精品| 国产亚洲欧美在线一区二区| 久久精品亚洲熟妇少妇任你| 最新的欧美精品一区二区| 12—13女人毛片做爰片一| 国产成人av教育| 亚洲国产精品sss在线观看 | 亚洲成a人片在线一区二区| 麻豆乱淫一区二区| bbb黄色大片| 国产一区有黄有色的免费视频| 成年女人毛片免费观看观看9 | 国产有黄有色有爽视频| 久久 成人 亚洲| 免费在线观看完整版高清| 欧美成人免费av一区二区三区 | 中文字幕另类日韩欧美亚洲嫩草| 亚洲色图综合在线观看| 99热只有精品国产| 亚洲精品国产色婷婷电影| 精品视频人人做人人爽| 国产成人欧美在线观看 | 亚洲人成伊人成综合网2020| 久久婷婷成人综合色麻豆| 高清毛片免费观看视频网站 | 一级毛片精品| 91精品三级在线观看| 伦理电影免费视频| 午夜福利乱码中文字幕| 亚洲精品国产一区二区精华液| 丁香欧美五月| 国产精品亚洲av一区麻豆| 国产深夜福利视频在线观看| 亚洲精品国产一区二区精华液| 美女高潮喷水抽搐中文字幕| 美女福利国产在线| 亚洲aⅴ乱码一区二区在线播放 | 大香蕉久久网| www日本在线高清视频| 嫁个100分男人电影在线观看| 亚洲专区国产一区二区| 亚洲色图 男人天堂 中文字幕| 18禁裸乳无遮挡动漫免费视频| 国产欧美日韩一区二区三区在线| 黄色片一级片一级黄色片| 精品电影一区二区在线| 成人黄色视频免费在线看| 国产亚洲精品久久久久久毛片 | 我的亚洲天堂| 啦啦啦 在线观看视频| 午夜日韩欧美国产| 最近最新免费中文字幕在线| 精品电影一区二区在线| 欧美日韩亚洲国产一区二区在线观看 | 精品免费久久久久久久清纯 | 亚洲成a人片在线一区二区| 久热这里只有精品99| 人人妻人人添人人爽欧美一区卜| 免费观看人在逋| 日韩中文字幕欧美一区二区| 免费不卡黄色视频| 1024香蕉在线观看| 亚洲欧美一区二区三区久久| 又大又爽又粗| 极品少妇高潮喷水抽搐| 中文字幕最新亚洲高清| 成在线人永久免费视频| 欧美成人午夜精品| 欧美日韩福利视频一区二区| 啦啦啦免费观看视频1| 久久热在线av| 免费观看人在逋| 亚洲中文字幕日韩| av片东京热男人的天堂| 久久中文看片网| 午夜日韩欧美国产| 亚洲一区二区三区欧美精品| 亚洲伊人色综图| av一本久久久久| 一个人免费在线观看的高清视频| 黄色成人免费大全| 视频区图区小说| 久热这里只有精品99| 看片在线看免费视频| av网站免费在线观看视频| 999精品在线视频| 亚洲第一欧美日韩一区二区三区| 99re6热这里在线精品视频| 天天躁日日躁夜夜躁夜夜| 十八禁人妻一区二区| 国产亚洲精品第一综合不卡| 国产精品一区二区在线不卡| 亚洲九九香蕉| 激情视频va一区二区三区| 99热网站在线观看| 99热只有精品国产| 国产精品久久久久成人av| 午夜精品在线福利| 巨乳人妻的诱惑在线观看| 久久青草综合色| 69av精品久久久久久| 18禁观看日本| 国产精品永久免费网站| 日韩视频一区二区在线观看| 亚洲三区欧美一区| 成年女人毛片免费观看观看9 | av天堂久久9| 丝袜美腿诱惑在线| 日韩三级视频一区二区三区| av不卡在线播放| 久久午夜亚洲精品久久| 国产xxxxx性猛交| 国产激情欧美一区二区| a级毛片在线看网站| 人人妻,人人澡人人爽秒播| av天堂久久9| 日韩欧美免费精品| 身体一侧抽搐| 国产激情久久老熟女| 色94色欧美一区二区| a级毛片黄视频| 午夜老司机福利片| 久久中文看片网| 欧美 亚洲 国产 日韩一| 久久香蕉激情| 80岁老熟妇乱子伦牲交| 亚洲av成人一区二区三| 国产精华一区二区三区| 国产真人三级小视频在线观看| 日日爽夜夜爽网站| 麻豆av在线久日| 亚洲成人免费av在线播放| 国产在线精品亚洲第一网站| 在线看a的网站| 伊人久久大香线蕉亚洲五| 男女高潮啪啪啪动态图| 欧美激情高清一区二区三区| 免费在线观看影片大全网站| 国产精品欧美亚洲77777| 大陆偷拍与自拍| 亚洲精品国产区一区二| 国产成人啪精品午夜网站| 大陆偷拍与自拍| 身体一侧抽搐| 多毛熟女@视频| 一个人免费在线观看的高清视频| 一区二区三区激情视频| 久久久国产一区二区| 亚洲人成77777在线视频| 久久久久久免费高清国产稀缺| 大片电影免费在线观看免费| 亚洲av电影在线进入| 日韩中文字幕欧美一区二区| 欧美成人免费av一区二区三区 | 夜夜躁狠狠躁天天躁| 国产精品久久久久久人妻精品电影| 亚洲 国产 在线| 丰满迷人的少妇在线观看| 日本a在线网址| 纯流量卡能插随身wifi吗| 国产高清国产精品国产三级| 久久精品国产亚洲av高清一级| 好男人电影高清在线观看| 正在播放国产对白刺激| 51午夜福利影视在线观看| 嫩草影视91久久| 精品久久久久久久久久免费视频 | 免费观看a级毛片全部| 欧美在线黄色| 丰满迷人的少妇在线观看| 国产男女超爽视频在线观看| 亚洲熟女毛片儿| 老司机福利观看|