三峽支流消落帶表層沉積物氮礦化動(dòng)力學(xué)參數(shù)估算

劉 丹，張 帥，唐玉姣，尹 靜，譚興伶，陳 茜，于志國(guó)，林俊杰*

（1.重慶三峽職業(yè)學(xué)院農(nóng)林科技系，重慶 萬(wàn)州 404100；2.重慶三峽學(xué)院三峽庫(kù)區(qū)水環(huán)境演變與污染防治重慶高校市級(jí)重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，重慶 萬(wàn)州 404155；3.南京信息工程大學(xué)水文氣象學(xué)院，南京 210044）

土壤氮素主要以有機(jī)氮形態(tài)存在，是無(wú)機(jī)氮的重要來(lái)源，其礦化特征對(duì)植物養(yǎng)分供給具有重要意義，但其需經(jīng)微生物轉(zhuǎn)化成銨態(tài)氮和硝態(tài)氮才能被植物直接利用[1]。而無(wú)機(jī)氮極易淋溶進(jìn)入水體，從而增加水體富營(yíng)養(yǎng)化風(fēng)險(xiǎn)。

特殊的調(diào)蓄水制度使三峽支流不同水位高程消落帶經(jīng)歷了不同程度的干濕循環(huán)[2－3]，消落帶生源要素周轉(zhuǎn)速率、氧化還原狀態(tài)、水土界面過(guò)程等均發(fā)生了明顯變化[4－5]。三峽支流蓄水期水流緩慢[6]，氮素進(jìn)入水體不易遷移擴(kuò)散，可能造成水體富營(yíng)養(yǎng)化等水生態(tài)問(wèn)題，因此，查明干濕循環(huán)條件下，三峽支流消落帶沉積物氮礦化動(dòng)力學(xué)過(guò)程至關(guān)重要。

氮礦化是陸地生態(tài)系統(tǒng)氮循環(huán)的關(guān)鍵[7]，主要受凋落物輸入、微生物和酶活性以及根際過(guò)程等生物因子[8－10]，以及溫度、濕度、pH 等非生物因素的影響[11－14]。氮礦化動(dòng)力學(xué)參數(shù)可用來(lái)衡量氮礦化潛力和供氮能力，通過(guò)模型擬合可進(jìn)行動(dòng)力學(xué)參數(shù)估算。氮礦化模型按有機(jī)物分解過(guò)程可分為零階、一階、雙一階和混階動(dòng)力學(xué)模型[15－17]；按建模方式可分為有效積溫模型（EATM）、機(jī)理模型和功能模型[18]；按有機(jī)氮性質(zhì)分為One－pool、Two－pool、Special及多氮庫(kù)模型[19]。張玉玲等[20]研究表明，Special模型是長(zhǎng)期施肥水稻土氮礦化過(guò)程的最佳模型；盧紅玲等[21]研究黃土高原石灰性土壤氮礦化模型發(fā)現(xiàn)，Two－pool和Special模型優(yōu)于One－pool和有效積溫模型，且Special模型淹水條件下更優(yōu)；Gil等[22]研究發(fā)現(xiàn)，Special模型更適合長(zhǎng)期施肥后土壤氮礦化過(guò)程模擬；Li等[23]研究上海地區(qū)水稻土壤氮礦化模型發(fā)現(xiàn)，Two－pool和Special模型對(duì)氮礦化的過(guò)程模擬效果最好，且Special模型的參數(shù)最優(yōu)；Camargo等[24]對(duì)巴西南部土壤氮礦化過(guò)程進(jìn)行模型擬合，發(fā)現(xiàn)One－pool和Two－pool模型擬合效果較好，但參數(shù)估算過(guò)程較為復(fù)雜；劉青麗等[25]研究表明，在變溫條件下有效積溫模型能更好地模擬土壤氮礦化過(guò)程，而指數(shù)模型能較好地描述氮礦化對(duì)水分變化的響應(yīng)。可見(jiàn)，查明不同環(huán)境條件下氮礦化動(dòng)力學(xué)最佳模型至關(guān)重要。

本研究以三峽支流彭溪河消落帶為研究對(duì)象，從有機(jī)氮分解過(guò)程角度結(jié)合 One－pool、Two－pool、Special、EATM對(duì)消落帶沉積物氮礦化過(guò)程進(jìn)行了擬合，通過(guò)多元回歸建立了基本理化性質(zhì)與擬合參數(shù)的估算方程，旨在為查明三峽支流水體富營(yíng)養(yǎng)化頻發(fā)和消落帶植被適生性下降等問(wèn)題提供科學(xué)依據(jù)。

1 材料與方法

1.1 研究區(qū)域與樣品采集

三峽庫(kù)區(qū)特殊的調(diào)蓄水制度使得庫(kù)區(qū)水位在145～175 m之間呈年際周期性漲落。本研究于2015年6月庫(kù)區(qū)水位最低、消落帶裸露期間采集三峽支流澎溪河上游（渠口鎮(zhèn)）和下游（雙江鎮(zhèn)）兩個(gè)水文斷面的低水位（150 m）和高水位（170 m）高程的表層（0～15 cm）沉積物樣品，每個(gè)水位高程由3個(gè)隨機(jī)采樣點(diǎn)組成（圖1）。采集的原狀新鮮樣品于4℃保存，一部分用于氮礦化培養(yǎng)實(shí)驗(yàn)，另一部分經(jīng)凍干、剔除植物根系、過(guò)篩后用于基本理化性質(zhì)測(cè)定。

1.2 水文特征

2013—2017年三峽庫(kù)區(qū)萬(wàn)州水文站水位波動(dòng)和水位高程與淹水時(shí)間的關(guān)系見(jiàn)圖2。消落帶水位高程和淹水時(shí)間呈顯著負(fù)相關(guān)，水位越低淹水時(shí)間越長(zhǎng)，150 m水位高程淹水時(shí)間約325 d·a－1，主要集中在8月至次年6月，170 m水位高程主要淹水時(shí)間約123 d·a－1，主要集中 10 月至次年 1 月。

1.3 氮礦化實(shí)驗(yàn)

采用連續(xù)淹水厭氧培養(yǎng)法對(duì)氮礦化速率進(jìn)行了測(cè)定[26]，具體步驟如下：準(zhǔn)確稱取10.00 g經(jīng)預(yù)處理樣品于50 mL培養(yǎng)瓶，按水土比2∶1加入去離子水，以高純氮（＞99.99%）保持厭氧，控制氧氣＜1×10－6，使體系始終處于厭氧狀態(tài)，密封，每個(gè)樣品3次重復(fù)，于35℃恒溫培養(yǎng)箱中避光培養(yǎng)[27]。分別于第3、7、14、21、28 d破壞性取樣，因厭氧條件，故不考慮NO－3－N變化，只測(cè)定 NH+4－N 含量[28]。

1.4 分析方法

圖2 水位高程與淹水時(shí)間之間的關(guān)系Figure 2 Relationship of water level altitude with flood time

pH值采用0.01 mol·L－1CaCl2浸提法測(cè)定，有機(jī)質(zhì)（OM）采用重鉻酸鉀容量法測(cè)定，NH+4－N采用靛酚藍(lán)比色法測(cè)定，NO－3－N采用2 mol·L－1KCl浸提比色法測(cè)定，沉積物粒徑組成采用比重法測(cè)定，總磷（P）采用堿熔－鉬銻抗分光光度法測(cè)定，總碳（C）和總氮（N）用元素分析儀（意大利EA3000）測(cè)定，溶解性有機(jī)碳（DOC）用總有機(jī)碳分析儀測(cè)定（TOC－VCPN）。

1.5 氮礦化模型

1.5.1 One－pool模型

One－pool模型是在一階指數(shù)模型基礎(chǔ)上提出的，假設(shè)氮庫(kù)由單一組分組成，具體如下[29]：

式中：Nm為累積氮礦化量，mg·kg－1；N 為總氮含量，g·kg－1；fd為易礦化氮占總氮比值，%；kd為易礦化氮礦化速率常數(shù)，d－1。

1.5.2 Two－pool模型

將有機(jī)氮庫(kù)分為兩部分，即易礦化氮庫(kù)和難礦化氮庫(kù)，具體如下[30]：

式中：kr為難礦化氮礦化速率常數(shù)，d－1。

1.5.3 Special模型

Special模型是在雙庫(kù)氮礦化模型基礎(chǔ)上提出的，假設(shè)氮庫(kù)存在一個(gè)較穩(wěn)定且較慢礦化的部分，且該部分更符合零階方程，具體如下[31]：

式中：kt為較慢礦化部分礦化速率常數(shù)，d－1。

1.5.4 有效積溫模型（EATM）

有效積溫模型是以溫度為主導(dǎo)因素的模型，具體如下[32]：

式中：T為培養(yǎng)溫度，℃；T0為基點(diǎn)溫度，℃；t為培養(yǎng)時(shí)間，d；k和n為礦化常數(shù)。n＜1時(shí)，單位有效積溫所礦化氮量隨培養(yǎng)時(shí)間的增加逐漸減少；n＞1時(shí)相反。

1.6 模型評(píng)價(jià)與分析

利用Microsoft Excel 2010對(duì)數(shù)據(jù)進(jìn)行處理，利用SigmaPlot 12.0對(duì)四種氮庫(kù)模型進(jìn)行擬合及繪圖，利用IBM SPSS Statistic 20對(duì)數(shù)據(jù)進(jìn)行統(tǒng)計(jì)分析，并通過(guò)多元逐步回歸分析建立基于沉積物基本理化性質(zhì)的氮礦化動(dòng)力學(xué)參數(shù)估測(cè)方程，用調(diào)整的確定系數(shù)和均方根誤差判斷模型優(yōu)劣。

模型調(diào)整的確定系數(shù)（R2adj）公式為：

式中：n指觀測(cè)樣品數(shù)；R2為模型確定系數(shù)；M為變量個(gè)數(shù)，理論上R2adj位于0～1之間，其越接近1，表明模型模擬越準(zhǔn)確。

均方根誤差（RMSE）公式為：

式中：ym指觀測(cè)值；yp指估測(cè)值。RMSE越小，表明預(yù)測(cè)誤差越小，模型精度越高。

2 結(jié)果與分析

2.1 消落帶沉積物基本理化性質(zhì)

沉積物基本理化性質(zhì)見(jiàn)表1。從表1可知，研究區(qū)沉積物C、N、C/N、OM在低水位高程含量更高，而P與之相反，DOC在水位高程分布上無(wú)顯著差異。沉積物粘粒和粉粒在水位高程上分布表現(xiàn)為低水位高程＞高水位高程，而砂礫與之相反?？傮w上，砂礫＞粉粒＞粘粒。NH+4－N表現(xiàn)為低水位高程＞高水位高程，而NO－3－N分布與其相反。

2.2 氮礦化動(dòng)力學(xué)模型擬合

對(duì)三峽支流消落帶沉積物氮礦化過(guò)程采用Onepool、Two－pool、Special及有效積溫模型進(jìn)行擬合見(jiàn)圖3，模型參數(shù)見(jiàn)表2。在水位高程上，凈氮礦化累積量均表現(xiàn)為低水位高程大于高水位高程，且隨時(shí)間延長(zhǎng)顯著增加（P＜0.05）；有效積溫模型對(duì)不同水位高程沉積物礦化情況進(jìn)行擬合得到的n值均小于1，表明單位有效積溫所礦化氮量隨培養(yǎng)時(shí)間的增加逐漸減少。k值代表礦化強(qiáng)度，相關(guān)分析表明，k值與累積礦化氮呈顯著正相關(guān)。One－pool模型在低水位高程N(yùn)d值最大，RMSE值最低，Special模型在高水位高程N(yùn)d值最大，RMSE值最低。

2.3 沉積物動(dòng)力學(xué)參數(shù)與基本理化性質(zhì)相關(guān)性

將氮礦化模型擬合參數(shù)與沉積物基本理化性質(zhì)進(jìn)行相關(guān)分析（表 3），結(jié)果表明，fd與 C、N、C/N、NH+4－N、OM、粉粒呈極顯著負(fù)相關(guān)（P＜0.01），與砂礫、NO－3－N呈極顯著正相關(guān)（P＜0.01）；kd與C、N、C/N、NH+4－N、OM、粉粒呈極顯著正相關(guān)（P＜0.01），與砂礫、NO－3－N呈極顯著負(fù)相關(guān)（P＜0.01）?？梢?jiàn)，C、N、C/N、OM、NH+4－N、NO－3－N、粉粒和砂礫可能為預(yù)測(cè)沉積物氮礦化動(dòng)力學(xué)參數(shù)的決定因子。

2.4 氮礦化模型參數(shù)預(yù)測(cè)方程

將模型參數(shù)fd和kd作為因變量，利用相關(guān)性分析所得預(yù)測(cè)沉積物氮礦化動(dòng)力學(xué)參數(shù)的決定因子（C、N、C/N、OM、NH+4－N、NO－3－N、粉粒和砂礫）作為自變量進(jìn)行多元逐步線性回歸，建立的模型參數(shù)預(yù)測(cè)方程見(jiàn)表4。從表4可知，氮礦化動(dòng)力學(xué)模型參數(shù)fd和kd可用C/N和OM進(jìn)行估算，模型參數(shù)fd和kd的R2adj分別為0.985和0.963，RMSE分別為0.006和0.000 4，P值均小于0.01?？梢?jiàn)，該預(yù)測(cè)方程可較好地預(yù)測(cè)消落帶氮礦化模型參數(shù)fd和kd。

表1 消落帶沉積物基本理化性質(zhì)Table 1 Physico－chemical properties of the sediments in the WLF zone

圖3 沉積物氮礦化模型擬合Figure 3 Model fitting of soil nitrogen mineralization kinetics

表2 沉積物氮礦化動(dòng)力學(xué)參數(shù)擬合Table 2 Fitted parameters for the nitrogen mineralization kinetic models

表3 氮礦化動(dòng)力學(xué)參數(shù)與沉積物理化性質(zhì)相關(guān)性Table 3 Pearson′s correlation between kinetic parameters and soil physio－chemical properties

3 討論

澎溪河消落帶沉積物C、N、C/N、NH+4－N、NO－3－N含量隨水位高程變化差異顯著（表1），其中，C、N、C/N和NH+4－N隨水位高程降低而增加，而NO－3－N含量隨水位高程降低而降低。可能原因?yàn)?，一方面，低水位高程淹水脅迫時(shí)間較長(zhǎng)（年淹水時(shí)間為325 d），缺氧條件下NH+4－N向NO－3－N轉(zhuǎn)化受限，且NH+4－N帶正電荷，易被沉積物吸附，不易流失，表現(xiàn)為NH+4－N累積[33]；另外，沉積物NO－3－N帶負(fù)電荷溶水性，使其更易進(jìn)入水體[34－35]，表現(xiàn)為NO－3－N流失；同時(shí)，還原條件下沉積物碳氮礦化較慢，可能是導(dǎo)致低水位高程C、N和C/N較高的原因。另一方面，高水位高程淹水時(shí)間較短（年淹水時(shí)間為123 d），落干條件下沉積物暴露于空氣中，NH+4－N易通過(guò)硝化作用轉(zhuǎn)化為NO－3－N，且可通過(guò) NH3形式揮發(fā)而損失[36－38]，表現(xiàn)為 NH+4－N 流失、NO－3－N累積。而植被適生性、多樣性和生物量等均隨高程增加而增強(qiáng)（大）[39]，可能與沉積物NH+4－N和NO－3－N分布存在一定內(nèi)在聯(lián)系。另外，沉積物氮礦化累積量培養(yǎng)前期快速上升，后期趨于穩(wěn)定，這與顧春朝等[40]所得結(jié)果一致?？赡茉?yàn)?，一方面，淹水初期，厭氧微生物迅速繁殖并將有機(jī)氮分解為銨態(tài)氮。隨著培養(yǎng)時(shí)間延長(zhǎng)，銨態(tài)氮積累，厭氧微生物數(shù)量飽和。李建兵等[41]研究表明，過(guò)高的銨態(tài)氮可能抑制微生物生長(zhǎng)，使氮礦化累積量趨于穩(wěn)定。另一方面，短期培養(yǎng)過(guò)程中氮礦化主要來(lái)自易分解氮庫(kù)，這部分氮庫(kù)受團(tuán)聚體等物理化學(xué)保護(hù)較弱，易被優(yōu)先分解礦化。隨著培養(yǎng)時(shí)間延長(zhǎng)易分解氮消耗殆盡，而沉積物中難分解氮庫(kù)組分受團(tuán)聚體等物理化學(xué)作用保護(hù)較強(qiáng)，難于分解礦化[42－43]。

四種氮礦化動(dòng)力學(xué)模型均能夠較好擬合消落帶沉積物氮礦化動(dòng)力學(xué)過(guò)程，其中One－pool模型對(duì)低水位高程擬合RMSE值最小，效果最好；Special模型對(duì)高水位高程擬合RMSE值最小，效果最好。消落帶沉積物氮素礦化過(guò)程中，不同水位高程沉積物易礦化氮庫(kù)礦化勢(shì)（Nd）存在顯著差異（表2），表現(xiàn)為在低水位高程高于高水位高程，沉積物C、N、C/N、NH+4－N、NO－3－N、OM、粉粒、砂礫與沉積物易礦化氮庫(kù)礦化勢(shì)（fd）和易礦化速率（kd）顯著相關(guān)，受沉積物理化性質(zhì)影響較大。劉杏認(rèn)等[44]研究表明，在一定濕度范圍內(nèi)含水量增加使沉積物氮礦化速率增加。Harrison－Kirk等[45]的研究表明土壤質(zhì)地會(huì)影響土壤含水量和通氣孔隙，從而影響氮礦化過(guò)程。Hanan等[13]的研究表明pH的變化會(huì)對(duì)氮礦化過(guò)程產(chǎn)生影響。林俊杰等[46]研究表明，消落帶沉積物氨化、硝化及凈氮礦化速率與其N本底值正相關(guān)。氮礦化動(dòng)力學(xué)參數(shù)估算表明，C/N和OM是控制模型參數(shù)fd和kd的關(guān)鍵因素。Haer等[47]研究表明，OM含量和粘粒比例是影響印度耕地沉積物氮礦化動(dòng)力學(xué)參數(shù)估算的主要因素；Schomberg等[48]的研究表明C和N是預(yù)測(cè)土壤氮礦化潛力的主要因素；周吉利等[49]研究表明，微生物量碳和pH值決定了中亞熱帶紅壤區(qū)沉積物的氮礦化過(guò)程。此外，本研究尚未考慮季節(jié)性溫度升高與干濕循環(huán)耦合關(guān)系對(duì)消落帶表層沉積物氮礦化動(dòng)力學(xué)過(guò)程的影響，在未來(lái)的工作中需進(jìn)一步研究。

4 結(jié)論

干濕循環(huán)加速了消落帶氮礦化動(dòng)力學(xué)過(guò)程，增加了低水位高程消落帶沉積物易礦化氮重新淹水后大量進(jìn)入水體的風(fēng)險(xiǎn)，One－pool模型和Special模型分別是低水位和高水位高程氮礦化動(dòng)力學(xué)擬合的最佳模型，其動(dòng)力學(xué)參數(shù)與沉積物C、N、NH+4－N、NO－3－N、OM、C/N、粉粒和砂礫顯著相關(guān)；且C/N和OM可用于氮礦化動(dòng)力學(xué)模型參數(shù)估算，對(duì)深入理解三峽支流消落帶沉積物氮礦化機(jī)制與消落帶植被適生性下降、水體富養(yǎng)化之間的關(guān)系具有指示意義。

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