內(nèi)照射劑量測定方法

內(nèi)照射劑量學(xué)是研究放射性核素在體內(nèi)的數(shù)量、分布及特定時間段內(nèi)對器官或組織造成內(nèi)照射的劑量的學(xué)科。要準(zhǔn)確估算內(nèi)照射劑量，需要了解以下信息：

(1) 放射性核素的化學(xué)形式；

(2) 攝入放射性核素的途徑；

(3) 攝入放射性核素的時間；

(4) 器官包含的放射性核素種類；

(5) 放射性核素的分布方式；

(6) 受照人員的器官質(zhì)量；

(7) 放射性核素生物半衰期；

(8) 攝入放射性核素釋放射線類型；

(9) 放射性核素的衰變方式；

(10) 放射性核素的量及同位素分布情況。

攝入人體的放射性核素在特定器官沉積的電離輻射能無法被直接測出，估算或推斷內(nèi)照射劑量需進行全身計數(shù)及監(jiān)測排泄物，需測定工作場所空氣傳播的放射性核素、呼吸道防護因素、氣溶膠的物理和化學(xué)性質(zhì)、滯留時間等。每種測量方法都有優(yōu)缺點，對于給定情況下采用何種方法需由保健物理學(xué)家綜合評估后決定。對職業(yè)暴露工作者需要提供足夠的輻射防護，并且按照規(guī)章法律操作。

1 活體測量

活體測量方法是在體外通過放置X或γ光譜探測器測量滯留于組織、器官或整個有機體內(nèi)的總體活度的方法。由于該方法能快速提供放射性活度滯留的直接證據(jù)，或證實沒有超檢測限值的放射性核素的存在，因此，首要目的是用于評估放射性事故污染的程度。

相對于生物測定方法，活體測量獲得的放射性活度與攝入量之間的關(guān)系簡單。生物測定的方法備受爭議，因為它只適用于吸入放射性核素的案例，而通過活體測量獲得的信息的價值無論在何種情況都是不容置疑的。

活體測量方法在全世界使用了超過20 a?；疽笫求w內(nèi)沉積的放射性核素發(fā)出的輻射在體外被檢測到。意味著沉積在器官或組織的放射性核素發(fā)出的射線需要有足夠的穿透能。γ射線能量超過50～100 keV時通常能滿足該要求。因為大多數(shù)裂變和活化產(chǎn)物能夠發(fā)出足夠的γ射線，可以用直接的檢測方法探測。因此，該方法可用于職業(yè)或醫(yī)療放射性核素內(nèi)污染時的直接監(jiān)測。

與鈾及超鈾核素(238U，239Pu，241Am等)一樣，一些裂變活化產(chǎn)物衰變時只發(fā)出低能γ和X射線。此時，運用活體測量方法需根據(jù)情況而定。

一些放射性核素，如32Po和90Sr-90Y，衰變時能發(fā)出可被探測到的高能β射線，但特殊的程序和校準(zhǔn)必須用來檢測β射線和/或與X射線有關(guān)的射線。一些放射性核素如氚，衰變時發(fā)出弱的β射線。這些條件下活體測量是一種選擇。

相比于間接方法，活體測量直接測定放射性活度有明顯的優(yōu)勢：

(1) 通過校準(zhǔn)，這些方法對大多數(shù)光子發(fā)射器更精確，只是它需要的樣本量更大，測量程序更復(fù)雜。

(2) 提供了直接測定特殊器官放射性活度的可能性。

(3) 獲得和分析數(shù)據(jù)的能力得到提升，并且可以直接給出可用的測量結(jié)果。

(4) 代謝模型不需要評估器官或全身放射性活度的量。

(5) 在混合裂變產(chǎn)物中，可以同時探測多種核素。

(6) 無需處理生物材料，如排泄物等。

但是，眾所周知，活體測量難點和缺點如下：

(1) 測量方法的敏感性與放射性核素的活度和光子能量有關(guān)。

(2) 測量方法的準(zhǔn)確性與人體的各個參數(shù)與校準(zhǔn)體模的契合度有關(guān)。

(3) 與滯留物實際的空間分布有關(guān)。

考慮到高能光子由核衰變直接發(fā)射出或由次級輻射產(chǎn)生，全身計數(shù)來自于機體某個區(qū)域的抽樣計數(shù)。因此，如果有必要，可以通過合適的體模校準(zhǔn)，將某個區(qū)域的抽樣計數(shù)轉(zhuǎn)變?yōu)檎麄€有機體的平均計數(shù)。在過去的15年間，很多實驗室已經(jīng)建立了移動射線測定系統(tǒng)(MRS)，以便對在公共領(lǐng)域內(nèi)發(fā)生的攝入放射性核素事件時作出快速部署。

對于低能光子的測定，情況則大不相同，相較于活體測定方法，在正常的監(jiān)測情況下，更適合采用生物分析方法。但是在事故情況下，活體測量方法能為錒系核素的監(jiān)測提供盡可能多的可靠信息，從而提高內(nèi)照射劑量評估的可靠性。但它需要高性能的光譜測量儀器，例如高純鍺(HPGe)或鋰漂移硅設(shè)備。數(shù)個(通常4～8個)裝備著低溫恒溫器的高純鍺目前已經(jīng)用于肺放射性活度的測量。

2 新的探測器技術(shù)

半導(dǎo)體及低溫冷卻技術(shù)使得HPGe探測器成為呈現(xiàn)高分辨率光譜最好的材料。但是，由于探測器譜分析系統(tǒng)的限制，在給定的測定時間內(nèi)，不同探測器的探測能力取決于HPGe的背景、聲音或能量分辨率、固有效率和它的檢測幾何。

目前，活體監(jiān)測系統(tǒng)的發(fā)展包括γ探測器探測區(qū)域的最優(yōu)化及所能探測的γ發(fā)射能量厚度的最優(yōu)化。通過電腦模擬顯示，當(dāng)探測器的探測范圍擴大，對于所有能量的γ射線，它的探測效率也隨之增加。當(dāng)γ能量增加至60 keV時，探測器的探測厚度并不會顯著的影響計數(shù)效率；對于更高能量的γ射線，計數(shù)效率隨著探測厚度的擴大而增加。當(dāng)γ射線的能量為17 keV時，探測器的探測限值略微降低；當(dāng)能量為660 keV時，探測限值增高52%，而探測厚度從30 mm降到15 mm。由于放射性核素在體內(nèi)分布不同，運用更大的探測器組合可顯著降低活體測量方法的不確定性。研究表明，由于放射性核素在肺內(nèi)沉積不同，運用探測器組合可使不確定因素降至最低。

相較于氮冷卻探測器，新的方法因為有室溫半導(dǎo)體而獲得更多的可塑性。根據(jù)可選的材料(HgI2，CdTe，Si)，它們在工業(yè)生產(chǎn)中的穩(wěn)定性及適用性值得考慮。

在行業(yè)發(fā)展PIPS探測器的過程中證實，高電阻硅材料是最穩(wěn)定的材料。

室溫恒溫的硅探測系統(tǒng)已經(jīng)被推薦應(yīng)用在大面積二極管及大面積條形或像素探測器組合中來測量低能光子，例如239Pu發(fā)出的X射線。這項技術(shù)可以用于肺和傷口的監(jiān)測，這項技術(shù)在有或沒有屏蔽墻的情況下都可以使用。受監(jiān)測的個體，可以穿戴這個探測組合很長時間，從而降低探測的局限性。每個覆蓋在器官上的檢測單元可以建立起一個單獨的幾何檢測數(shù)據(jù)。

3 數(shù)字方法

體內(nèi)實際的放射源分布與探測器的反應(yīng)之間的關(guān)系并不明確，尤其是對低能光子。低能光子與探測器相互作用的可能性決定了它的固有效率。但是，源項的影響，例如傷口表面的組織或肺組織的特殊結(jié)構(gòu)對結(jié)果也有重要的影響。具體地說，根據(jù)模體校準(zhǔn)活度均勻分布來解釋分光計的數(shù)值可能會導(dǎo)致人為錯誤，這取決于受測器官實際的活度分布?；跀?shù)字體模的數(shù)學(xué)模擬方法(特別是蒙特卡羅方法)能夠有效避開這些問題。

為了促進在蒙特卡羅計算中運用個人數(shù)字體模，新的多平臺的圖形用戶界面已經(jīng)建立，處理病人的X射線或磁共振計算機斷層攝影圖像，并將它們轉(zhuǎn)化為MCNP立體像素的幾何描述。

在歐洲項目的框架中，用于測量錒系核素發(fā)出的低能光子譜及全身計數(shù)方面的可行性已經(jīng)得到證實。這類方法在各種檢測環(huán)境中被證實非常有效。此外，需要考慮病人自身的身體結(jié)構(gòu)，可使校正因素提高至2倍或更多。

4 生物分析

生物分析技術(shù)可分析從體內(nèi)排出的生物樣本的放射性活度。生物樣本主要是尿液和糞便，主要測量能發(fā)射α和β的放射性核素。

分析技術(shù)是從運用γ光譜對放射性核素的直接計數(shù)到運用混合物的分離技術(shù)和復(fù)雜測量系統(tǒng)的技術(shù)。化合物分離技術(shù)是運用離子交換、溶劑萃取和沉淀(獨立地或序貫地)。測量系統(tǒng)通常運用液體閃爍光譜、α光譜、氣體比例計算、β光譜、熒光測定法、動能磷光分度法和α閃爍技術(shù)法。

盡管放射分析方法是個體監(jiān)測的一種可選方法，但它并不能直接運用于α和β發(fā)射器。實際上，對于自身輻射能量高的吸收效率使得該方法在使用之前需要通過電鍍進行化合物純化，單源更適合α光譜測量方法。為了總結(jié)這個過程的缺點，盡管測量限制突破了1 mBq/L以下，但漫長而沉重的分析過程，包括化合物的純化和測量一般需要6 d，使得該方法很難運用在事故情況下。

為了簡化和加速這一進程，目前實驗室提出了兩個方法：(1) 根據(jù)放射性核素的特性，運用特殊的提取劑來縮短化合物的純化時間以及萃取的選擇性；(2) 運用大量的光譜分析方法，如ICP-MS技術(shù)。

4.1 使用特殊的萃取劑

為了簡化化合物分離的過程，減少它的步驟和增加它的效率，這類研究的主要目的是從具有與被分析元素結(jié)合能力的大環(huán)分子中尋找新的萃取劑，有選擇性萃取的能力。

為了實現(xiàn)這一目標(biāo)，Eichrom公司發(fā)展了針對錒系核素的特殊分離的一個大范圍的集合，例如，針對釷、钚和镎的TRU-Spec樹脂，針對镅的TEVA-Spec。它們在放射化合物實驗室中廣泛應(yīng)用，并且分離的可靠性得到極大提高。但要正式應(yīng)用還需相當(dāng)長的路要走，限制了它在個人監(jiān)測方面的應(yīng)用頻率及靈活性。環(huán)芳烴分子也是可供選擇的。實際上，它們的原理是一樣的，根據(jù)結(jié)合區(qū)孔的大小、組織的功能區(qū)以及它們的幾何空間構(gòu)想選擇性萃取錒系核素。再者，這種萃取劑表現(xiàn)出與钚很高的相似性。新的放射化學(xué)程序已經(jīng)被提出來分離鈾和钚。

4.2 放射毒理分析的質(zhì)譜分析方法

目前有很多研究旨在評估在沒有化學(xué)處理的情況下，質(zhì)譜分析方法可以跟蹤測定多遠(yuǎn)。它的功能是參考古典尿液化學(xué)進化過程來評估分析過程的每個階段。綜合考慮，ICP-MS技術(shù)可能是目前全世界應(yīng)用最多的。

對于職業(yè)監(jiān)測，這項技術(shù)的效率直接取決于待測的放射性核素的半衰期。

對于長半衰期的錒系核素，如238U或232Th，在直接稀釋后或在每次40～1 000 mL的治療量后該測量方法也是可行的。就這一點而言，在攝入鈾的事件中，單純稀釋的ICP-MS技術(shù)可首先做篩選，目的在于明確是否需要再次執(zhí)行分析協(xié)議。例如，需要考慮樣本的鈾水平、運用ICP-MS測定技術(shù)的化合物進化過程可能對測定包括235U在內(nèi)的不同鈾核素的探測。

對于稍短半衰期的錒系核素，如239Pu，稀釋方法會導(dǎo)致敏感度降低，因為，在同等活度水平下，每升液體所含的原子數(shù)量要少得多，這種情況下，需要進行徹底地純化。然而，它可以顯著的節(jié)約計算時間。此外，運用ICP-MS技術(shù)，兩種同位素可以被區(qū)分出來，并且根據(jù)ICP-MS技術(shù)的物理限值，使得兩種同位素在低水平也能被監(jiān)測出來。

對于短半衰期的錒系核素如241Am，α光譜方法在各種情況中被廣泛應(yīng)用。

從鈾和钚目前獲得的結(jié)果看，ICP-MS測定技術(shù)能夠檢測到個人監(jiān)測所需的活度水平，也就是1 mBq/L。根據(jù)ICRP的建議，在任何情況下，相較于α光譜方法它能顯著的縮短分析時間。但是，對于與周期大約為104a的錒系核素相當(dāng)?shù)暮怂?，化學(xué)純化方法仍是首選。

5 生物測定方法的進展

至少對于鈾核素，將尿液樣本簡單稀釋的ICP-MS測定技術(shù)，仍被認(rèn)為在個人監(jiān)測中起著重要作用，尤其在可疑事故攝入情況下。這樣，在放射毒理學(xué)分析中ICP-MS技術(shù)的實現(xiàn)將在未來改變個人監(jiān)測的方法策略。首次嘗試結(jié)果顯示，在正?；?，ICP-MS技術(shù)應(yīng)增加對先前體內(nèi)排泄物的監(jiān)測頻率，從而獲得鈾的特性。

對于一些有更高比活度的核素，如钚的同位素，應(yīng)用ICP-MS技術(shù)不是首選。但是，隨著基于特殊萃取劑如環(huán)芳烴的新的化學(xué)方法的發(fā)展，結(jié)合ICP-MS測定技術(shù)的優(yōu)勢，可顯著的縮短分析時間，包括同時攝入數(shù)種錒系核素。

6 結(jié)論

正是因為在體內(nèi)或體外測定方法中某些放射性核素(即發(fā)出少量α粒子的放射性核素)的最低探測活度或數(shù)量的限制，實驗室近十年不斷發(fā)展和提高在體內(nèi)直接測量放射性核素和/或通過生物測定方法體外間接測定放射性核素的新方法。

對于體內(nèi)監(jiān)測技術(shù)，期望通過體內(nèi)探測幾何的最優(yōu)化或發(fā)展新的探測材料來使得低能γ發(fā)射器多光譜數(shù)據(jù)分析系統(tǒng)的分析能力提高20%～50%。

數(shù)字模擬方法也被認(rèn)為是一種越來越有前景的方法，減少整體測量不確定因素，及發(fā)現(xiàn)適應(yīng)參考人不同個性特征的個體差異性。正因為它在適應(yīng)復(fù)雜幾何結(jié)構(gòu)方面的靈活性，數(shù)字模擬方法不僅是體內(nèi)測定方法的診斷工具，同時也開創(chuàng)了檢測系統(tǒng)最優(yōu)化、多種錒系核素混合污染的可能性。

對于檢測限值低的生物測定方法，新的放射化學(xué)方法及電感耦合等離子質(zhì)譜法在準(zhǔn)確性、速度及樣本準(zhǔn)備方面提供了顯著的優(yōu)勢。特別是在生物測定過程中運用ICP-MS技術(shù)可以提高其探測下限。此外，聯(lián)合新萃取劑的ICP-MS技術(shù)可以提升測定速度，結(jié)合長壽命放射性核素的α光譜測定法能夠在一天內(nèi)獲得鈾的測定結(jié)果，這使得它在事故情況下采用這種方法成為可能。

本文內(nèi)容源于IAEA、WHO相關(guān)技術(shù)叢書。