沙潁河表層沉積物中氮與重金屬的分布特征及污染評(píng)價(jià)

馬 培，鮑錦磊

(河南工程學(xué)院資源與環(huán)境學(xué)院，河南 鄭州 450000)

沉積物作為河流生態(tài)系統(tǒng)的重要組成部分，其進(jìn)入水體的大部分物質(zhì)沉積于底泥中，沉積物對(duì)污染物的累積作用遠(yuǎn)遠(yuǎn)大于水體，當(dāng)環(huán)境條件(如DO、氧化還原電位等)發(fā)生改變時(shí)，沉積物有可能成為河流重金屬和營(yíng)養(yǎng)鹽的重要內(nèi)源，嚴(yán)重影響河流水質(zhì)[1-4]。因此研究河流沉積物中不同形態(tài)氮和重金屬的分布及污染狀況，對(duì)了解其對(duì)水體水質(zhì)的影響具有重要的意義。

隨著社會(huì)經(jīng)濟(jì)的發(fā)展，大量河流被攔截筑壩，極大地改變了河流原有的生態(tài)系統(tǒng)，勢(shì)必會(huì)對(duì)河流沉積物及重金屬等的遷移轉(zhuǎn)化產(chǎn)生極大影響[5-6]。淮河流域閘壩眾多，人口密集，水污染嚴(yán)重[7]，全流域已修建閘壩11 000 多座，總庫(kù)容303億m3，占多年平均徑流量的51%[8]。沙潁河作為淮河最大的支流，是淮河眾多支流中閘壩分布最密集、污染最嚴(yán)重的支流[9-10]。本文對(duì)沙潁河表層沉積物中氮的賦存形態(tài)及重金屬的分布進(jìn)行研究，探討氮的主要轉(zhuǎn)化機(jī)制及重金屬的來(lái)源，并就氮、重金屬的潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)進(jìn)行評(píng)價(jià)，以期為閘壩型水體的綜合治理提供依據(jù)。

1 研究區(qū)域概況及評(píng)價(jià)方法

1.1 研究區(qū)域概況

表1 沉積物有機(jī)指數(shù)和ON評(píng)價(jià)標(biāo)準(zhǔn)

沙潁河是淮河第一大支流，發(fā)源于豫西伏牛山，跨河南、安徽兩省，流經(jīng)平頂山、漯河、許昌、周口、阜陽(yáng)等40余市縣，在安徽省潁上縣匯入淮河，總長(zhǎng)為624 km，流域面積約為4萬(wàn)km2[11]。周口市以上為沙潁河上游，周口市至阜陽(yáng)市為中游，阜陽(yáng)市以下為下游。沙潁河上游支流眾多，主要的一級(jí)支流有沙河、潁河、賈魯河，中下游少有支流匯入[12]。流域內(nèi)有耕地212萬(wàn)hm2，人口2 400萬(wàn)人，有豐富的煤炭資源，是我國(guó)重要的能源基地。

1.2 樣品的采集及測(cè)定

采樣點(diǎn)設(shè)置在沙潁河、新鄭、賈魯河閘、周口、槐店、阜陽(yáng)5個(gè)水文站點(diǎn)，采樣點(diǎn)位置見(jiàn)圖1，采樣頻率為每月一次。2015年7—9月分別利用采水器采集表層30 cm處河水樣100 mL，并利用重力采泥器采集河底0～10 cm的表層沉積物。水樣裝于100 mL塑料瓶?jī)?nèi)，冷藏保存。沉積物樣品封裝于干凈塑封袋冷凍保存，每個(gè)沉積物樣品質(zhì)量均大于500 g。樣品當(dāng)日運(yùn)至室內(nèi)冷凍干燥后經(jīng)過(guò)篩分，取粒徑小于100目(0.25 mm)的備用。

圖1 沙潁河采樣點(diǎn)示意圖

1.3 評(píng)價(jià)方法

1.3.1 營(yíng)養(yǎng)鹽評(píng)價(jià)方法

采用有機(jī)指數(shù)法評(píng)價(jià)沉積物的營(yíng)養(yǎng)狀況，采用ON來(lái)判斷沉積物所受氮污染的程度，計(jì)算方法和評(píng)價(jià)方法如下(評(píng)價(jià)標(biāo)準(zhǔn)見(jiàn)表1)[15]：

Av=w(OC)w(ON)

(1)

其中

w(OC)=w(OM)/1.724

w(ON)=0.95w(TN)

式中：Av為有機(jī)指數(shù)；w(OC)為有機(jī)碳質(zhì)量比；w(ON)為有機(jī)氮質(zhì)量比；w(OM)為有機(jī)質(zhì)質(zhì)量比。

1.3.2 重金屬污染評(píng)價(jià)方法

采用Hakanson潛在生態(tài)危害指數(shù)法評(píng)價(jià)沙潁河沉積物重金屬的潛在生態(tài)危害，其表達(dá)式[16]為

(2)

其中

式中：IR為沉積物中重金屬的潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)；Eri為第i種重金屬的潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)系數(shù)；Ci為沉積物中第i種重金屬的實(shí)測(cè)值；Cni是土壤中第i種重金屬的背景值，本文采用河南省土壤重金屬背景值[16]；Tri為第i種重金屬的毒性系數(shù)；m為重金屬種類數(shù)。本文中Cd、Cu、Zn和As的毒性系數(shù)分別采用30、5、1和10[17-18]，沙潁河沉積物中重金屬的潛在風(fēng)險(xiǎn)采用表2所列標(biāo)準(zhǔn)評(píng)價(jià)。

表2 重金屬潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)與污染程度的關(guān)系

2 結(jié)果與討論

2.1 表層沉積物中氮的形態(tài)分布

圖2 沙潁河表層沉積物氮的賦存形態(tài)

與國(guó)內(nèi)主要河湖相比較，沙潁河表層沉積物中TN的均值高于海河、遼河、鄱陽(yáng)湖、太湖、巢湖、洪澤湖、天鵝湖、洞庭湖[19-26]，僅低于長(zhǎng)壽湖、天目湖[27-28]，與烏梁素海、青海湖相當(dāng)[29-30]，由此可見(jiàn)，沙潁河表層沉積物中TN含量處于較高水平。OM的含量與巢湖、洞庭湖相當(dāng)[23,26]，處于中等水平，故沙潁河TN、OM的內(nèi)源負(fù)荷不容忽視。

2.2 水體中氮的污染特征

圖3 沙潁河水體中各種形態(tài)氮的分布

表3 水體、沉積物中不同形態(tài)氮、有機(jī)質(zhì)Pearson相關(guān)性分析

注：*表示在0.05水平(雙尾檢測(cè))上顯著相關(guān)，**表示在0.01水平(雙尾檢測(cè))上極顯著相關(guān)。

2.3 沉積物-水體氮的轉(zhuǎn)化機(jī)制分析

2.4 重金屬的空間分布

沙潁河各個(gè)采樣點(diǎn)中表層沉積物Zn質(zhì)量比最高，變化范圍148.5～165.5 mg/kg，平均質(zhì)量比為156.4 mg/kg，沉積物中(Zn)空間變化較小，具體見(jiàn)圖4(a)。4種重金屬中Cu的質(zhì)量比僅次于Zn，波動(dòng)范圍是21.98～64.60 mg/kg，平均值為34.23 mg/kg，質(zhì)量比較Zn低了很多。Cd和As的質(zhì)量比分別為1.583～2.133 mg/kg(均值2.179 mg/kg)、1.527～2.416(均值1.907 mg/kg)。河南省土壤Cd、Cu、Zn和As的背景值分別是0.15 mg/kg、22 mg/kg、61.5 mg/kg和10 mg/kg[17]，可以看出沙潁河沉積物中Cd、Cu和Zn的質(zhì)量比均超過(guò)了土壤背景值，特別是Cd，質(zhì)量比是背景值的10.56～19.78倍，僅有As的質(zhì)量比均小于土壤背景值。

(a) 表層沉積物

(b) 水體

表4 重金屬及沉積物中OM、TN的Pearson相關(guān)性分析

注：*表示在0.05水平(雙尾檢測(cè))上顯著相關(guān)，**表示在0.01水平(雙尾檢測(cè))上極顯著相關(guān)。

沙潁河水體中重金屬的分布見(jiàn)圖4(b)，從圖4(b)可知，4種重金屬中As的質(zhì)量濃度最高，波動(dòng)范圍為0.010 7～0.015 0 mg/L，均值為0.012 9 mg/L，其次是Zn的質(zhì)量濃度，波動(dòng)范圍是0.004 5～0.025 6 mg/L，均值為0.011 5 mg/L。Cu和Cd的質(zhì)量濃度較低，波動(dòng)范圍分別為0.000 4～0.002 1 mg/L和0.000 1～0.000 4 mg/L，均值分別為0.001 1 mg/L和0.000 2 mg/L，4種重金屬的平均質(zhì)量濃度低于地表水環(huán)境質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)。

2.5 沉積物中重金屬來(lái)源分析

從表4的Pearson相關(guān)性分析可以看出，水體中Cd和As極顯著相關(guān)，Cu和Zn極顯著相關(guān)；并且沉積物中Cu和Zn極顯著相關(guān)，Cd和As也呈極顯著相關(guān)，在土壤中這些元素也常常伴生，沉積物中重金屬的顯著相關(guān)性也一定程度上反映元素污染程度相近或者是同一污染源，這說(shuō)明Cu和Zn，Cd和As可能有著相同的來(lái)源或者地化性質(zhì)[33-35]。

水體和沉積物之間，w(Cd)和ρ(Cd)極顯著相關(guān)；w(Cu)和ρ(Cu)、ρ(Zn)極顯著相關(guān)，w(Zn)和ρ(Cu)、ρ(TN)極顯著相關(guān)，w(As)和ρ(Cd)、ρ(As)極顯著相關(guān)。沉積物與水體之間中重金屬的顯著相關(guān)性，表明沙潁河水體和沉積物之間物質(zhì)交換頻繁。兩者中Cd極顯著相關(guān)，表明沉積物中Cd的一個(gè)重要來(lái)源是上覆水體Cd的沉積；沉積物中Zn和TN顯著相關(guān)，表明沙潁河水體在受到Zn污染的過(guò)程中伴隨著氮污染的發(fā)生。

2.6 表層沉積物污染現(xiàn)狀評(píng)價(jià)

圖5展示了沙潁河沉積物的有機(jī)指數(shù)和ON質(zhì)量百分?jǐn)?shù)。有機(jī)指數(shù)波動(dòng)范圍是0.096 0～0.387 2，均值是0.242 1，可以看出沙潁河沉積物有機(jī)碳污染水平大部分采樣點(diǎn)處于Ⅱ級(jí)，新鄭污染水平則屬于Ⅲ級(jí)水平，有機(jī)質(zhì)污染處于尚清潔的程度。ON質(zhì)量百分?jǐn)?shù)波動(dòng)范圍是0.103 1%～0.236 4%，均值為0.177 8%，除了阜陽(yáng)外，其余采樣點(diǎn)的表層沉積物中ON污染水平處于Ⅳ級(jí)水平，污染較重。故沙潁河沉積物內(nèi)源氮對(duì)河流水質(zhì)存在潛在危害，控制沙潁河氮污染不僅要注意控制外源的輸入，內(nèi)源釋放也不容忽視。

圖5 沙潁河表層沉積物有機(jī)污染評(píng)價(jià)

表5給出了沙潁河表層沉積物4種重金屬潛在危害評(píng)價(jià)結(jié)果。由表5可見(jiàn)，沙潁河表層沉積物中Cd的污染最重，Eri大部分采樣點(diǎn)大于320，屬于極強(qiáng)污染，只有阜陽(yáng)處于160～320，屬于很強(qiáng)污染。4個(gè)采樣點(diǎn)的Cu、Zn和As的Eri均小于40，屬于輕度污染的水平，各種金屬的生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)由大至小依次為Cd、Cu、Zn、As。從生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)IR來(lái)看，沙潁河4個(gè)采樣點(diǎn)的沉積物重金屬都處于強(qiáng)污染水平。其中周口水文站的IR大于600，屬于很強(qiáng)污染，其他站點(diǎn)的IR均大于300，屬于強(qiáng)污染。綜合來(lái)看，沙潁河表層沉積物重金屬潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)主要是由于Cd污染嚴(yán)重造成的，Cd對(duì)IR的貢獻(xiàn)率平均為97.22%。

表5 沙潁河表層沉積物重金屬潛在危害評(píng)價(jià)

注：*強(qiáng)污染；**極強(qiáng)污染。

3 結(jié) 論

b. 沉積物中Cd、Cu、Zn和As質(zhì)量比分別為1.583～3.533 mg/kg、21.98～64.60 mg/kg、148.5～165.5 mg/kg和1.527～2.416 mg/kg，除As外，Cd、Cu和Zn的質(zhì)量比均超過(guò)了背景值，特別是Cd，質(zhì)量比是背景值的10.56～19.78倍。

d. 沙潁河有機(jī)指數(shù)波動(dòng)范圍是0.096 0～0.387 2，大部分采樣點(diǎn)處于Ⅱ級(jí)，有機(jī)質(zhì)污染較輕。有機(jī)氮波動(dòng)范圍是0.103 1%～0.236 4%，大部分站點(diǎn)沉積物中ON污染水平處于Ⅳ級(jí)水平，有機(jī)氮的污染較重。

e. 潛在生態(tài)評(píng)價(jià)中重金屬Cd已經(jīng)達(dá)到了很強(qiáng)到極強(qiáng)的污染程度，其余重金屬污染污染較輕，重金屬潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)(IR)表明沙潁河沉積物重金屬潛在風(fēng)險(xiǎn)已經(jīng)到了很強(qiáng)到極強(qiáng)的水平，其中Cd對(duì)IR的貢獻(xiàn)最大，貢獻(xiàn)率達(dá)97.22%。

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