加速器質(zhì)譜（AMS）測(cè)量結(jié)果與放射性活度濃度的單位換算

保 莉，宋沁楠，保 穎，王瑞俊，楊宇軒

（1.中國(guó)輻射防護(hù)研究院，太原 030006；2.嘉峪關(guān)市酒鋼三中，甘肅 嘉峪關(guān) 735100）

加速器質(zhì)譜 （AMS，Accelerator Mass Spectrometry）是一種基于加速器和離子探測(cè)器的高靈敏度質(zhì)譜分析方法，通過(guò)對(duì)樣品中的原子進(jìn)行直接測(cè)量而得到精確的結(jié)果。AMS技術(shù)具有測(cè)量靈敏度高（同位素原子數(shù)之比可達(dá)10-16）、樣品用量少（可以到ng量級(jí)）、測(cè)量時(shí)間短等優(yōu)點(diǎn)［1］。隨著科技的不斷進(jìn)步與發(fā)展，AMS裝置的發(fā)展趨于簡(jiǎn)單化、小型化和合理化，大型設(shè)備昂貴的運(yùn)行維護(hù)費(fèi)用和樣品分析成本也在盡量降低，該技術(shù)所分析的核素也由14C發(fā)展到10Be、26Al、41Ca、63Ni、99Tc、129I、236U、239Pu和240Pu等眾多核素， 涉及領(lǐng)域從考古學(xué)、地球科學(xué)等延伸至生命科學(xué)、環(huán)境科學(xué)、放射性藥物研究等等。

AMS方法通常以同位素原子數(shù)之比的方式給出結(jié)果，而在輻射環(huán)境監(jiān)測(cè)領(lǐng)域，多以Bq形式給出最終結(jié)果。雖然能根據(jù)放射性衰變的定義和核素的性質(zhì)推算出兩者的關(guān)系，但是在AMS技術(shù)應(yīng)用十分成熟的14C斷代領(lǐng)域，已發(fā)展出適應(yīng)于測(cè)年需要的一套單位，想根據(jù)14C測(cè)年的結(jié)果來(lái)推算所測(cè)樣品中的14C活度濃度十分困難。從14C斷代領(lǐng)域常見(jiàn)結(jié)果單位pMC的定義出發(fā)，結(jié)合常用的δ13C和標(biāo)準(zhǔn)碳數(shù)據(jù)，推算出了AMS測(cè)量14C結(jié)果對(duì)放射性活度的換算關(guān)系式，以更好的用于輻射環(huán)境監(jiān)測(cè)領(lǐng)域的數(shù)據(jù)參考。

1 核素測(cè)量結(jié)果的單位換算

核素的AMS測(cè)量結(jié)果單位一般為g/g或atoms/g，根據(jù)放射性活度A與原子數(shù)N的定義關(guān)系，容易換算得出以下關(guān)系：

式中：A―單位質(zhì)量的放射性活度濃度，Bq/g；λ―核素的衰變常數(shù)；N―AMS測(cè)量結(jié)果，atoms/g；NA―阿伏伽德羅常數(shù)；Ns―AMS測(cè)量的放射性核素與穩(wěn)定核素的比例；ms―穩(wěn)定核素在樣品中的質(zhì)量濃度，g/g；Ms―穩(wěn)定核素的原子質(zhì)量，g/mol。

2 14C測(cè)量結(jié)果的單位換算

輻射環(huán)境監(jiān)測(cè)領(lǐng)域，14C的測(cè)量結(jié)果多以Bq/gC、Bq/kg、Bq/L等形式表達(dá)，然而AMS測(cè)量的是同位素比例（14C/12C，14C/13C）而非絕對(duì)活度。AMS最早應(yīng)用于14C測(cè)年領(lǐng)域，在該領(lǐng)域技術(shù)非常成熟，由此也產(chǎn)生了年齡斷代上常用的單位，查閱文獻(xiàn)或委托AMS測(cè)樣，給出的結(jié)果多以pMC（現(xiàn)代碳百分比，percent of modern carbon）或年代作單位給出，例如在IAEA組織的14C國(guó)際比對(duì)測(cè)量中，測(cè)量結(jié)果的單位均為pMC或aBP（距今多少年）［2］。

pMC或aBP都是通過(guò)與一個(gè)已知活度的標(biāo)準(zhǔn)碳樣品測(cè)量值相比得出的，第8屆放射碳測(cè)年國(guó)際會(huì)議上給出pMC的定義式為：

式中：ASN—樣品的標(biāo)準(zhǔn)化活度；AS—樣品的測(cè)量活度；δ13C—同位素分離常用的一個(gè)量，表示樣品與標(biāo)準(zhǔn)物質(zhì)VPDB（Vienna Pee Dee Belemnite）中13C/12C 比例的相對(duì)偏差［3］， 定義式如（3）；AON—根據(jù)不同的放射碳標(biāo)準(zhǔn)而計(jì)算的1950年δ13C＝-25‰的大氣碳活度濃度，假設(shè)那時(shí)的大氣未受到人類活動(dòng)的干擾。目前常見(jiàn)的標(biāo)準(zhǔn)如表1所列。絕對(duì)放射碳標(biāo)準(zhǔn)Aabs＝226 Bq/kgC是假設(shè)的1950年大氣中的放射碳活度。

表1 常見(jiàn)的放射碳標(biāo)準(zhǔn)Table 1 Some common radiocarbon standards

聯(lián)合公式（2）和公式（4）可以得出樣品的活度濃度 AS表達(dá)式［3］：

根據(jù)公式（5）可以看出，只要知道了AMS所測(cè)樣品的時(shí)間y（測(cè)量年）、樣品與標(biāo)準(zhǔn)碳的同位素比δ13C和pMC值（或年代aBP值），就可以得到樣品的Bq/kgC結(jié)果。

3 實(shí)際應(yīng)用與意義

AMS近年來(lái)在國(guó)內(nèi)也得到了較大發(fā)展，目前有加速器質(zhì)譜儀的單位有北京大學(xué)、中科院西安地球環(huán)境研究所、中國(guó)原子能科學(xué)研究院等。

文獻(xiàn)調(diào)研時(shí)，根據(jù)AMS測(cè)量結(jié)果單位換算得到樣品中的活度濃度，能更好的用于環(huán)境影響評(píng)價(jià)分析及劑量估算等問(wèn)題。如中科院高能所的李柏等人采用AMS測(cè)得松針中129I/127I為8.11×10-9，用超熱中子活化法測(cè)得樣品中穩(wěn)定碘（127I）的含量為4×10-7g/g干重［4］， 采用公式（1）容易算得松針中129I的活度濃度為2.1×10-8Bq/g干重。例如英國(guó)蘇格蘭大學(xué)的S Xu等人2003年采用AMS測(cè)某地大麥中的 pMC 為 115.78， δ13C 為-26.4‰［5］， 通過(guò)公式（5）容易得出該大麥中的14C含量為259 Bq/kgC。

由于AMS方法比較精確，在不知道樣品真值的情況下可以采用AMS測(cè)量的結(jié)果作為參考值來(lái)進(jìn)行其他方法的驗(yàn)證。例如采集海南的井水，AMS測(cè)樣報(bào)告給出其pMC＝96.03，δ13C＝-22.4‰，得到井水中的14C活度濃度為0.217 Bq/gC。同樣的樣品，采用低水平液閃譜儀進(jìn)行測(cè)量，結(jié)果為0.228 Bq/gC，與AMS測(cè)量結(jié)果的相對(duì)偏差為5.1%，可以認(rèn)為液閃測(cè)量該樣品采用的前處理及測(cè)量方法得當(dāng)。

4 結(jié)論

AMS方法通常以同位素原子數(shù)之比的方式給出結(jié)果，而在輻射環(huán)境監(jiān)測(cè)領(lǐng)域，多以Bq形式給出最終結(jié)果。隨著AMS技術(shù)在環(huán)境監(jiān)測(cè)領(lǐng)域的發(fā)展，結(jié)果的換算就顯得尤為重要。對(duì)14C斷代領(lǐng)域常見(jiàn)結(jié)果單位pMC的定義式和標(biāo)準(zhǔn)碳的計(jì)算數(shù)據(jù)進(jìn)行分析，推算出了AMS測(cè)量14C結(jié)果對(duì)放射性活度的換算關(guān)系式，能很方便地用于輻射環(huán)境監(jiān)測(cè)領(lǐng)域的數(shù)據(jù)參考。這一精確的方法得到的結(jié)果對(duì)于輻射環(huán)境影響評(píng)價(jià)有著重要的參考意義，同時(shí)對(duì)環(huán)境監(jiān)測(cè)方法的評(píng)估有一定價(jià)值。

［1］董克君，何明，姜山.一門十分活躍的核分析技術(shù)： 加速器質(zhì)譜（AMS）最新進(jìn)展［J］.物理， 2006，35（6）:508-512.

［2］劉克新，丁杏芳，傅東坡，等.北京大學(xué)AMS14C國(guó)際比對(duì)樣品測(cè)量［J］.第四紀(jì)研究， 2007，27（3）:469-473.

［3］ Kristina Eriksson Stenstrom， Goran Skog， Elisavet-Georgiadou，et al.A guide to radiocarbon units and calculations ［C］ //Lund University， internal report LUNFD6（NFFR-3111）/1-17/（2011）.

［4］李柏，章佩群，陳春英，等.加速器質(zhì)譜法測(cè)定環(huán)境和生物樣品中的129I［J］.分析化學(xué)，2005，33（7）:904-908.

［5］S Xu， R Anderson， C Bryant， et al.Capabilities of the new SUERC 5MV AMS facility for14C dating［J］.Radiocarbon， 2004， 46（1）:59-64.