中國(guó)科學(xué)院大連化物所單原子催化研究取得新進(jìn)展

近日，中國(guó)科學(xué)院大連化物所航天催化與新材料研究室研究員喬波濤、中國(guó)科學(xué)院院士張濤的研究團(tuán)隊(duì)在單原子催化研究方面取得新進(jìn)展，發(fā)現(xiàn)單原子催化劑在醇選擇性氧化反應(yīng)中具有遠(yuǎn)超納米催化劑的活性和選擇性，首次提出并證明單原子催化劑界面最大化的特性是催化劑具有這種優(yōu)異表現(xiàn)的重要原因。該研究工作發(fā)表于《德國(guó)應(yīng)用化學(xué)》上并得到高度評(píng)價(jià)。

2011年，張濤團(tuán)隊(duì)與清華大學(xué)教授李雋以及美國(guó)亞利桑那大學(xué)教授劉景月合作，在國(guó)際上首次報(bào)道了單原子催化劑的制備與性能，并在此基礎(chǔ)上提出了“單原子催化”的概念，現(xiàn)已成為催化領(lǐng)域的新前沿。相比于負(fù)載納米催化劑，單原子催化劑具有許多獨(dú)特的優(yōu)勢(shì)，例如活性位結(jié)構(gòu)均一、金屬原子利用效率可實(shí)現(xiàn)最大化、具有獨(dú)特的高活性、可以溝通均相與多相等，這些優(yōu)勢(shì)均已在前期研究中得到證實(shí)。此外，單原子催化劑在最大化金屬利用效率的同時(shí)，實(shí)際上也最大化了金屬在載體的界面。因此在某些金屬-載體界面協(xié)同催化的反應(yīng)中，單原子催化劑具有潛在的優(yōu)勢(shì)，但迄今未得到證明。

以氧氣為氧化劑，高選擇性地催化氧化醇制醛是具有高原子經(jīng)濟(jì)性的綠色合成路徑，具有重要的基礎(chǔ)研究意義和實(shí)際應(yīng)用價(jià)值。近日，中國(guó)科學(xué)院院士、大連化物所研究員包信和與中國(guó)科學(xué)院院士、清華大學(xué)教授李亞棟團(tuán)隊(duì)合作研究的結(jié)果表明金屬-氧化物界面是該反應(yīng)的活性中心。單原子催化劑可以最大化金屬-載體界面，因此有望在該反應(yīng)中展現(xiàn)優(yōu)異性能?；诖?，該團(tuán)隊(duì)深入研究了氧化鈰負(fù)載Au、Pt單原子的納米催化劑對(duì)于苯甲醇選擇氧化的性能。研究結(jié)果表明單原子催化劑不僅具有高的催化效率，而且具有更高選擇性，此外還具有較好的底物適用性和反應(yīng)穩(wěn)定性。詳細(xì)的機(jī)理研究揭示了界面處的晶格氧具有更高的反應(yīng)活性和選擇性。單原子催化劑具有界面最大化的特性，可最大比例地活化載體二氧化鈰中的晶格氧，使其參與氧化過(guò)程，是單原子催化劑比普通納米催化劑具有更高選擇性和活性的重要原因。該研究為高效醇氧化催化劑的開發(fā)提供了新思路，也為其它金屬-載體界面協(xié)同催化的催化劑設(shè)計(jì)提供啟示。