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    原位包覆制備氮化硅復(fù)合粉體的研究

    2018-03-20 09:43:13葉超超岳新艷賈洪聲茅智亮茹紅強張翠萍東北大學(xué)材料科學(xué)與工程學(xué)院沈陽089吉林師范大學(xué)功能材料物理與化學(xué)教育部重點實驗室吉林四平36000
    材料與冶金學(xué)報 2018年1期
    關(guān)鍵詞:氮化硅前驅(qū)助劑

    葉超超, 姜 巖, 馮 東, 岳新艷, 賈洪聲,2, 茅智亮, 茹紅強, 張翠萍(.東北大學(xué) 材料科學(xué)與工程學(xué)院,沈陽 089 2.吉林師范大學(xué) 功能材料物理與化學(xué)教育部重點實驗室,吉林 四平 36000)

    氮化硅陶瓷具備非常優(yōu)良的力學(xué)性能,例如:高強度、高韌性、耐腐蝕性等.此結(jié)構(gòu)陶瓷在汽車、航空航天等耐高溫部件中應(yīng)用較為廣泛[1- 2].同時,氮化硅陶瓷也存在一定的缺陷,由于氮化硅中原子之間是通過共價鍵連接,其遷移率較低,單一氮化硅燒結(jié)很難達(dá)到高致密化,所以燒結(jié)氮化硅陶瓷必須添加Al2O3,MgO和稀土氧化物等作為燒結(jié)助劑,通過液相燒結(jié)的方式使氮化硅陶瓷達(dá)到高致密化的效果.

    目前添加燒結(jié)助劑的方式主要是機械球磨法和化學(xué)沉淀法.Xu等[3]通過機械球磨方式添加Y2O3和 Al2O3作為燒結(jié)助劑成功制備了ZrB2復(fù)合陶瓷.機械球磨法是目前氮化硅復(fù)合材料添加燒結(jié)助劑的主要方法,此方法優(yōu)點在于操作簡單,混料多,同時也存在燒結(jié)助劑混料不均勻,容易引入雜質(zhì),產(chǎn)生晶格缺陷等缺點.隨著復(fù)合粉體制備方式的發(fā)展,反向滴定沉淀法可實現(xiàn)燒結(jié)助劑對Si3N4粉體原子級別的包覆,解決氮化硅陶瓷混料均勻性問題.Wang[4]利用Y(NO3)3·6H2O與Al(NO3)3·9H2O共沉淀法得到Y(jié)-Al前驅(qū)體,通過煅燒得到Y(jié)AG陶瓷;而在SiC液相燒結(jié)過程中,Guicciard[5]采用反向滴定共沉淀法制備出Al2O3,Y2O3和SiC復(fù)合粉體,燒結(jié)后的楊氏模量為405 GPa,維氏硬度達(dá)到23.2 GPa.然而反向共沉淀法也存在一定的缺點,例如pH值難以控制,且制備劑量較少,導(dǎo)致實驗較難重復(fù).

    針對以上問題,本實驗采用尿素作為沉淀劑,利用尿素分解來調(diào)節(jié)pH,實現(xiàn)穩(wěn)定pH值的效果.目前在氮化硅粉體包覆的研究中,通過尿素分解方法的相關(guān)報道較少[6].本文是以球磨和尿素均勻沉淀方法制備的氮化硅復(fù)合粉體進行比較,為制備高性能Si3N4陶瓷材料提供重要的參考和實際指導(dǎo).

    1 實驗材料與方法

    1.1 實驗原料

    本文研究選用商業(yè)α-Si3N4粉體(福建美士邦精細(xì)陶瓷科技有限公司,粉體粒徑為0.7 um);Al2O3粉體(純度99.5%);Y2O3粉體(純度99.5%);Y(NO3)3·6H2O(純度99.9%,上海阿拉丁有限公司),Al(NO3)3·9H2O(純度99.9%,上海阿拉丁有限公司),以CO(NH2)2和NH3·H2O作為沉淀劑,去離子水為共沉淀分散介質(zhì).

    1.2 實驗方法

    方法1:將α-Si3N4粉體與Al2O3和Y2O3按照表1.預(yù)定比例稱量,加入一定量無水乙醇后進行球磨24 h,得到的粉體進行干燥、造粒、過篩.此樣品為球磨法制備粉體.

    方法2:將α-Si3N4加入定量的去離子水中,在300 r/min的轉(zhuǎn)速下緩慢攪拌0.5 h.之后按Al(NO3)3·9H2O 和Y(NO3)3·6H2O摩爾比(Y∶Al=3∶5)以及CO(NH2)2,與硝酸鹽摩爾比20∶1稱取,將尿素先放入去離子水中,待完全溶解后放入硝酸釔和硝酸鋁進行緩慢攪拌,直待溶液完全透明無白色顆粒為止.完全溶液后,將硝酸鹽溶液倒入α-Si3N4漿料中一起攪拌0.5 h,待攪拌均勻后對溶液進行水浴95 ℃加熱4 h,對加熱之后的溶液進行三次去離子水離心和三次無水乙醇離心,直至pH值達(dá)到中性為止.得到的粉體進行干燥、造粒、過篩.此樣品為尿素沉淀法制備的粉體.

    最后將兩種粉體分別放入熱壓石墨模具中,采用真空熱壓燒結(jié)方式進行致密化燒結(jié).熱壓燒結(jié)最高溫度為1 750 ℃,升溫速率10 ℃/min, 最大施加壓力30 MPa,保溫時間為1.5 h,待燒結(jié)完成后,將塊體稱重,切割,研磨,拋光,以便進行形貌表征和性能檢測.

    表1 氮化硅復(fù)合粉體的化學(xué)成分( mol )Table 1 The composites ratios of two silicon nitride ceramic materials mol

    1.3 實驗方法

    本實驗采用Archimedes排水法測定樣品的體積密度;抗彎強度和斷裂韌性均采用萬能試驗機(DSC5000)測定,其樣品尺寸為30 mm×5 mm×3 mm,跨距20 mm, 加載速率為0.05 mm/min;用維氏硬度計測定樣品硬度(HV1),加載時間15 s,以上試樣均采集5次以上的均值為標(biāo)準(zhǔn)值.利用圖像分析軟件(Nano Measurer software),每組樣品至少選取300個棒狀晶粒為標(biāo)準(zhǔn),進行晶粒尺寸分析計算.Hitach S-4800型掃描電子顯微鏡 (SEM)對粉體進行微觀形貌表征.

    2 結(jié)果與討論

    (1)

    (2)

    Al3++3OH-→Al(OH)3(Ksp=1.3×10-33)

    (3)

    (4)

    Y3++3OH-→Y(OH)3(Ksp=8×10-23)

    (5)

    (6)

    圖1 尿素沉淀法制備粉體的紅外光譜圖Fig.1 Infrared spectrum of Si3N4coated precursor powders

    圖2分別表示為原粉粉體顆粒(圖2(a))和尿素均勻沉淀法包覆α-Si3N4前驅(qū)體粉體形貌(圖2(b)).由圖可知,原粉α-Si3N4粉體表面光滑,且棱角分明.顆粒表現(xiàn)出規(guī)則形貌.但是從(圖2(b))中,可觀察到顆粒表面出現(xiàn)一層納米級包覆層,包覆層形狀統(tǒng)一.這是由于在水基漿料中,氮化硅會發(fā)生微水解產(chǎn)生硅烷醇基團(Si-OH),隨著pH值升高,粉體表面帶負(fù)電荷能力增強.溶液中離子態(tài)的Y3+和Al3+會被逐漸吸附到粉體表面.一般而言,氮化硅在水中的荷電機理可利用水解反應(yīng)解釋[10]:

    (7)

    (8)

    圖2 不同粉體FE-SEM形貌Fig.2 FE-SEM images of Si3N4 particles(a)—原粉; (b)—尿素包覆的前驅(qū)體形貌

    圖3 尿素均勻沉淀包覆粉體在950 ℃不同保溫時間XRD圖Fig. 3 The XRD pattern of Si3N4powder heldfor different time (a)—原粉; (b)—粉體焙燒1 h; (c)—粉體焙燒2 h; (d)—粉體焙燒4 h

    圖3表示尿素均勻沉淀包覆粉體(圖3(a))和真空氣氛下包覆粉體預(yù)燒結(jié)950 ℃保溫1 h(圖3(b));2 h(圖3(c));4 h(圖3(d)).由XRD圖3(a)可知,粉體主要為單相α-Si3N4,此時的前驅(qū)體包覆層未結(jié)晶,未發(fā)現(xiàn)其他相.但觀察包覆粉體在950 ℃保溫1 h 和2 h的XRD圖譜中,除α-Si3N4相以外,粉體還出現(xiàn)YAlO3相,表明Y-Al前驅(qū)體已經(jīng)結(jié)晶并生成YAP相.當(dāng)保溫時間提高到4 h時,可明顯的發(fā)現(xiàn)YAG(Y3Al5O12)產(chǎn)生,此結(jié)果可說明,Y-Al前驅(qū)體包覆層在預(yù)燒結(jié)過程中,不是單一的固相之間的混合,而是存在液相的固溶,由于是液相納米粉體混合提高燒結(jié)活性,促使前驅(qū)體在950 ℃便生成了YAG相.

    圖4分別表示為1 750 ℃熱壓燒結(jié)后,機械球磨法制備樣品(圖4(a))和尿素均勻沉淀法制備樣品(圖4(b))的腐蝕形貌圖.在圖4(a)中可發(fā)現(xiàn)樣品中存在較大的長棒狀晶粒,且晶粒尺寸分布不均勻,長徑比小,經(jīng)計算平均晶粒尺寸為0.63 μm.由圖4(b)可觀察到,通過尿素包覆的粉體燒結(jié)之后,晶粒尺寸均勻且分布較窄,晶粒平均尺寸為0.46 μm,無明顯的晶粒異常長大現(xiàn)象出現(xiàn).此實驗結(jié)果表明,尿素法形成的均勻燒結(jié)助劑包覆層有助于晶粒的均勻生長.

    圖4 樣品腐蝕的SEM形貌Fig.4 The SEM micrographs of etched surface (a)—球磨樣品形貌; (b)—尿素包覆樣品形貌

    當(dāng)燒結(jié)溫度超過1 400 ℃時,燒結(jié)助劑由固態(tài)變?yōu)橐簯B(tài),α-Si3N4表面與Y-Al助劑三者共溶形成液相,促進顆粒的重新排列,根據(jù)Ostwald理論分析[11],首先是α-Si3N4小晶粒會先溶解在液相中,大顆粒隨后析出,最后晶粒根據(jù)擇優(yōu)取向,生成長棒狀.

    表2分別為機械球磨法和尿素均勻沉淀法制備氮化硅復(fù)合材料的密度和力學(xué)性能.由表可知,在熱壓燒結(jié)達(dá)到1 750 ℃ 時,兩種制備方法的體積密度相同,均為3.23 g/cm3,兩者氣孔率相似,分別為0.15%和0.13%,說明在此燒結(jié)溫度時,機械球磨法和尿素均勻沉淀法制備的氮化硅復(fù)合粉體接近完全致密.此外,尿素法的硬度和強度分別達(dá)到16.31 GPa和817 MPa,明顯高于機械球磨法制備的樣品性能(15.40 GPa和459 MPa).通過實驗結(jié)果可知,尿素均勻沉淀制備的燒結(jié)樣品由于助劑分布均勻,可降低局部液相黏度[12],促使粒徑分布較窄,晶粒尺寸較小(0.46 μm),促使力學(xué)性能得到改善.

    表2 兩種不同制備方法的致密性與力學(xué)性能比較Table 2 Density and Mechanical property of two preparation methods

    3 結(jié) 論

    (1)通過尿素均勻沉淀法,可以在氮化硅表面生成均勻的Y-Al前驅(qū)體包覆層.此包覆層有助于燒結(jié)助劑分布更加均勻,液相黏度降低,有利于粒徑的較窄分布和較小的晶粒尺寸(0.46 μm),晶粒尺寸明顯小于球磨法制備的樣品(0.63 μm).

    (2) 對尿素均勻沉淀粉體進行熱壓1 750 ℃燒結(jié)之后,與球磨法硬度(15.40 GPa)和抗彎強度(459 MPa)相比較,力學(xué)性能得到明顯的提升,樣品硬度和抗彎強度分別達(dá)到16.31 GPa和817 MPa.

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