齊齊哈爾市PM2.5與PM10污染趨勢及相關(guān)性分析

鄭永杰，王梅梅，孫 萌，高 雅，田景芝，于文柱

1.齊齊哈爾大學(xué)化學(xué)與化學(xué)工程學(xué)院，黑龍江 齊齊哈爾 161006 2.青島市環(huán)境監(jiān)測中心站，山東 青島 266003 3.齊齊哈爾環(huán)境監(jiān)測中心，黑龍江 齊齊哈爾 161006

隨著社會(huì)的發(fā)展，大氣顆粒物污染對大氣環(huán)境、人體健康、能見度以及氣候效應(yīng)等的影響日益顯著[1-8]。PM2.5與PM10為大氣污染物的重要貢獻(xiàn)者，也是評價(jià)大氣環(huán)境質(zhì)量的主要指標(biāo)[9]。PM2.5與PM10濃度變化與人類活動(dòng)以及氣候條件密不可分，當(dāng)條件發(fā)生改變時(shí)，PM2.5與PM10濃度會(huì)有相應(yīng)的地區(qū)和時(shí)段差異。

近年來，我國多個(gè)地區(qū)從不同角度對PM2.5與PM10質(zhì)量濃度進(jìn)行了很多研究，如張瑋等[10]對南京市的PM2.5與PM10質(zhì)量濃度的濃度空間、時(shí)間分布特征及相關(guān)氣象因素研究表明，時(shí)間分布上有明顯季節(jié)差異，與氣象因子也呈相關(guān)關(guān)系，能夠準(zhǔn)確反映南京市顆粒物的污染特征，具有一定的理論和實(shí)用價(jià)值。陳勇等[11]對長沙市2014—2016年長沙大氣顆粒物達(dá)標(biāo)情況、首要污染物及變化特征研究表明，長沙市時(shí)間變化是影響顆粒物的污染特征的主要因素。李名升等[12]對中國大陸城市PM2.5污染的時(shí)空分布規(guī)律分析結(jié)果表明，PM2.5濃度變化存在時(shí)間和區(qū)域的差異，研究結(jié)果有利于從宏觀上認(rèn)識中國城市PM2.5污染的時(shí)空格局，從而針對性地開展環(huán)境污染防控。因此，加強(qiáng)城市大氣顆粒物濃度變化研究及大氣顆粒物分布特征具有重要意義。

本文以齊齊哈爾市2014—2016年的自動(dòng)監(jiān)測數(shù)據(jù)為基礎(chǔ)，從不同時(shí)間尺度角度對PM2.5與PM10進(jìn)行分析，研究了PM2.5與PM10濃度的時(shí)間變化特征，并分析了兩者之間的相關(guān)性，以反映該區(qū)域PM2.5與PM10的污染狀況及整體污染趨勢，為全面衡量齊齊哈爾市PM2.5與PM10的污染情況提供理論支持。

1 數(shù)據(jù)采集與分析

選取2014年1月1日至2016年12月31日齊齊哈爾市5個(gè)環(huán)境空氣自動(dòng)監(jiān)測國控點(diǎn)質(zhì)控后的小時(shí)平均值，詳細(xì)分析了資料較完整的齊齊哈爾市的觀測數(shù)據(jù)，所有觀測數(shù)據(jù)均經(jīng)過嚴(yán)格質(zhì)量控制，文中討論的日、月和季節(jié)變化均由觀測的小時(shí)平均值計(jì)算所得。其中,齊齊哈爾市、長春市、哈爾濱市以及沈陽市的PM2.5與PM10監(jiān)測數(shù)據(jù)均來源于中國環(huán)境監(jiān)測總站“全國城市空氣質(zhì)量實(shí)時(shí)發(fā)布平臺(tái)”。

季節(jié)劃分為春季(3—5月)、夏季(6—8月)、秋季(9—11月)和冬季(12月至次年2月)。齊齊哈爾市市區(qū)共有5個(gè)監(jiān)測點(diǎn)，分別為中心廣場、富區(qū)環(huán)保局、安居小區(qū)、農(nóng)牧車輛廠以及市環(huán)境監(jiān)測站。5個(gè)監(jiān)測點(diǎn)均勻分布在齊齊哈爾市市區(qū)，能夠真實(shí)統(tǒng)計(jì)齊齊哈爾市空氣質(zhì)量情況。

2 結(jié)果與討論

2.1 年際變化特征

表1中匯總了2014—2016年齊齊哈爾市PM2.5與PM10的研究數(shù)據(jù),分別列出了齊齊哈爾市2014—2016年P(guān)M2.5與PM10濃度的平均值、年均值、日均最大值、超標(biāo)天數(shù)及超標(biāo)天數(shù)比例。2014—2016年每日監(jiān)測結(jié)果顯示，PM2.5日均最大值出現(xiàn)在2015年11月3日，最大值為266.1 μg/m3，PM10日均最大值出現(xiàn)在2016年5月14日，最大值為372.5 μg/m3，分別是《環(huán)境空氣質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)》(GB 3095—2012)新標(biāo)準(zhǔn)規(guī)定的日均濃度二級標(biāo)準(zhǔn)值(75、150 μg/m3)的3.6、2.5倍。通過數(shù)據(jù)分析，2014—2016年齊齊哈爾市PM2.5與PM10的年均質(zhì)量濃度分別為36.7、62.9 μg/m3，其中PM2.5平均濃度接近我國《環(huán)境空氣質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)》(GB 3095—2012)新標(biāo)準(zhǔn)規(guī)定[13]的年均值二級標(biāo)準(zhǔn)值(35 μg/m3)，而PM10沒有超過新標(biāo)準(zhǔn)規(guī)定的年均值二級標(biāo)準(zhǔn)值(70 μg/m3)，分別是一級標(biāo)準(zhǔn)值(15、40 μg/m3)的2.4、1.6倍，是WHO導(dǎo)則值(10、20 μg/m3)的3.7、3.1倍。PM2.5年均質(zhì)量濃度是2012年美國環(huán)保署(USEPA)年均標(biāo)準(zhǔn)(12 μg/m3)的3.1倍。2014年1月至2016年12月，PM2.5與PM10超標(biāo)數(shù)占總樣本數(shù)的比值分別為11.49%、4.60%。據(jù)報(bào)道，全國338個(gè)地級及以上城市中，PM2.5的年均質(zhì)量濃度為47 μg/m3，超標(biāo)率為34.3%；PM10的年均質(zhì)量濃度為82 μg/m3，超標(biāo)率為17.1%。可見，與其他地區(qū)相比，齊齊哈爾市PM2.5與PM10的污染相對較輕，但兩者相較而言，PM2.5對空氣污染的貢獻(xiàn)較大。

表1 2014—2016齊齊哈爾市PM2.5與PM10質(zhì)量濃度超標(biāo)統(tǒng)計(jì)表

相關(guān)資料分析表明，齊齊哈爾市機(jī)動(dòng)車尾氣的排放、采暖期燃煤取暖等原因?qū)諝赓|(zhì)量產(chǎn)生較大影響。為此，齊齊哈爾市政府一直在采取各種措施加強(qiáng)空氣污染治理，其質(zhì)量濃度年際變化如表1所示, 2014—2016年的年均濃度趨勢大體平穩(wěn)且略微下降。說明加強(qiáng)大氣污染防護(hù)措施，能夠有效降低齊齊哈爾市的大氣顆粒污染物質(zhì)量濃度。

2.2 季節(jié)變化特征

采集齊齊哈爾市2014年3月至2016年2月的PM2.5與PM10數(shù)據(jù)，并對數(shù)據(jù)進(jìn)行分類總結(jié)，得出其季節(jié)變化特征，結(jié)果如圖1所示。從圖1可以看出PM2.5與PM10質(zhì)量濃度冬季高、夏季低的季節(jié)變化特征。冬季的PM2.5與PM10均為四季濃度最高，秋季次之，春季與夏季相對較低。PM2.5與PM10四季變化整體趨勢完全相同，PM2.5與PM10質(zhì)量濃度冬、夏季比值分別為3.44、2.02，說明冬季PM2.5與PM10污染程度顯著加重，這與冬季污染源增加及氣象條件等都有很大關(guān)系；PM2.5與PM10質(zhì)量濃度春、夏季比值分別為1.64、1.44，由于夏季降水量明顯多于春季，故春季質(zhì)量濃度略大于夏季。

圖1 PM2.5與PM10質(zhì)量濃度季節(jié)變化圖Fig.1 Seasonal variation of PM2.5 and PM10

2014年3月至次年2月、2015年3月至次年2月共2個(gè)四季，由圖1可知，各季節(jié)PM2.5與PM10質(zhì)量濃度的整體趨勢相同，2個(gè)四季的春季PM2.5與PM10質(zhì)量濃度均相差不大，2015年秋、冬季的質(zhì)量濃度比前一年稍大點(diǎn)，而夏季的PM2.5和PM10空氣質(zhì)量濃度比前一年低超過5 μg/m3和10 μg/m3。這些相同季節(jié)的微小變化表明，齊齊哈爾市的污染狀況和氣象條件存在一定的關(guān)系。

圖2為2014年3月至次年2月、2015年3月至次年2月共2個(gè)四季的PM2.5與PM10質(zhì)量濃度季節(jié)變化散點(diǎn)圖，PM2.5與PM10春、夏季數(shù)據(jù)點(diǎn)相對集中且普遍在低濃度區(qū)域，表明春、夏季污染源相對固定，分析原因認(rèn)為，春季末和夏季時(shí)，齊齊哈爾市降水豐富，風(fēng)速大，大氣不穩(wěn)定，則污染物稀釋擴(kuò)散速度快，易于污染物的沉降和擴(kuò)散，使污染物質(zhì)量濃度整體偏低；秋季數(shù)據(jù)點(diǎn)比較分散且中、高濃度均有分布，初始供暖、生物質(zhì)燃燒等都是整個(gè)秋季平均值升高的原因；冬季濃度值較高的主要原因?yàn)椴膳谌济毫康娘@著增加，導(dǎo)致顆粒物及其前體物排放量增加，而且冬季穩(wěn)定的大氣層結(jié)使污染物積累，從而形成污染事件。

2.3 月變化特征

圖3對2014—2016年齊齊哈爾市12個(gè)月PM2.5與PM10質(zhì)量濃度變化進(jìn)行了分析比較，在忽略不同采樣器及采樣頻率差異的前提下，獲得了大致規(guī)律。從圖3可知，2014—2016年，齊齊哈爾市11月PM2.5與PM10的質(zhì)量濃度最高，分別為71.9、94.2 μg/m3，其次是12月，分別為64.1、80.6 μg/m3；PM2.5與PM10最低值出現(xiàn)在6月，月均質(zhì)量濃度僅為16.3、39.9 μg/m3。除了出現(xiàn)臨時(shí)污染源導(dǎo)致污染程度加重外，2014—2016年齊齊哈爾市PM2.5與PM10質(zhì)量濃度月變化趨勢基本相同，整體呈2—6月逐漸下降、9—11月逐漸上升的趨勢。分析各月的污染源貢獻(xiàn)特征得知，3—4月沙塵源所占比例有所上升，5—8月降水是導(dǎo)致PM2.5質(zhì)量濃度較低的主要原因，而11—12月的排放源增大，燃煤排放的大氣污染物占主導(dǎo)地位，氣溫低、氣壓高、風(fēng)速低、濕度大、有霧、逆溫產(chǎn)生等不利于大氣污染物擴(kuò)散和稀釋的情況下，使得污染物易于積聚，導(dǎo)致大氣顆粒物濃度較高。

圖2 PM2.5與PM10質(zhì)量濃度季節(jié)變化散點(diǎn)圖Fig.2 Seasonal variation of PM2.5 and PM10 in the scatter plot

圖3 PM2.5與PM10質(zhì)量濃度月變化圖Fig.3 Monthly variation of PM2.5 and PM10

2.4 日變化特征

統(tǒng)計(jì)齊齊哈爾市2014—2016年四季PM2.5與PM10日變化特征，結(jié)果見圖4。

有些污染源的排放規(guī)律和氣象條件隨著晝夜的變化而改變，PM2.5與PM10的季節(jié)質(zhì)量濃度日變化從高到低順序均為冬季>秋季>春季>夏季，呈逐步降低趨勢，且大部分季節(jié)日變化呈雙峰型。PM2.5的四季日變化呈雙峰型，2個(gè)峰值分別出現(xiàn)在上午10:00左右和上半夜21:00—24:00，夜間峰值較上午峰值明顯得多;谷值均出現(xiàn)在上午05：00左右和下午15:00—17:00。夏季雖然整體與其他季節(jié)趨勢相同，但24 h時(shí)刻濃度上下浮動(dòng)小。PM2.5質(zhì)量濃度與人類活動(dòng)有著密切關(guān)系，隨著人類活動(dòng)增加、車流量增加等因素，到10:00左右達(dá)到峰值；中午、下午光照較強(qiáng)，大氣流動(dòng)性強(qiáng)，易于污染物擴(kuò)散；傍晚后人流增加，氣溫降低產(chǎn)生逆溫，使污染物難以擴(kuò)散，上半夜達(dá)到峰值；午夜到凌晨，人類活動(dòng)減少，使污染物沉降，達(dá)到低谷值，這與很多城市[14-18]得到的結(jié)論是一致的。PM10四季質(zhì)量濃度的日變化均呈雙峰現(xiàn)象，且峰值出現(xiàn)在上午10:00—12:00(四季質(zhì)量濃度分別為67.5、48.5、76.1、86.2 μg/m3)，另一個(gè)峰出現(xiàn)在上半夜21:00—24:00 (質(zhì)量濃度分別為67.5、50.5、88.5、87.0 μg/m3)，谷值分別在凌晨05:00(質(zhì)量濃度分別為51.5、38.5、57.2、60.1 μg/m3)和下午14:00—15:00(質(zhì)量濃度分別為55.5、40.3、57.1、54.0 μg/m3)。00:00—05:00時(shí)段PM10明顯下降，這主要是由于溫度低，大氣顆粒物沉降后被吸附在植被、土壤等上面，空氣得到凈化使大氣顆粒物濃度降低。

圖4 PM2.5和PM10季節(jié)質(zhì)量濃度日變化圖Fig.4 Diurnal variation of seasonal mass concentrations of PM2.5 and PM10

2014—2016年齊齊哈爾市大氣PM2.5與PM10質(zhì)量濃度日變化結(jié)果表明(圖5)，PM2.5與PM10具有明顯的日變化特征，出現(xiàn)2個(gè)峰值，高峰值出現(xiàn)在上半夜21:00—24:00，次高峰值出現(xiàn)在上午09: 00—12: 00，最低值出現(xiàn)在下午15:00—17:00，次低谷值則出現(xiàn)在凌晨05:00—07:00。2014—2016年對比結(jié)果表明，PM2.5與PM10日質(zhì)量濃度變化波動(dòng)一致，2014與2015年整體差別不大，2016年日變化時(shí)刻濃度整體下降，但雙峰的峰值和谷值時(shí)間不變。2014—2016年齊齊哈爾市PM2.5和PM10的時(shí)刻變化特征與人類活動(dòng)和邊界層的演化有密切關(guān)系。

圖5 PM2.5和PM10年際質(zhì)量濃度日變化圖Fig.5 Diurnal variation of annual mass concentrations of PM2.5 and PM10

2.5 PM2.5與PM10的相關(guān)性

對2014—2016年齊齊哈爾市的PM2.5與PM10質(zhì)量濃度日均值進(jìn)行線性擬合，由圖6(a)可看出，兩者呈顯著的線性相關(guān)性，擬合方程為y=1.086 3x+23.250 8，相關(guān)系數(shù)r=0.896 3，回歸方程的相關(guān)系數(shù)大于0.75，說明直線對散點(diǎn)的擬合率很高，直線斜率為1.086 3，而截距為23.250 8，說明PM2.5在PM10中的占比高。殘差分析如圖6(b)所示，質(zhì)量濃度自變量為橫坐標(biāo)，以殘差為縱坐標(biāo)，除了極少數(shù)幾個(gè)點(diǎn)外，其余點(diǎn)均符合殘差正態(tài)分布，說明回歸直線中的擬合值對原觀測值的差值較小，且殘差隨著質(zhì)量濃度增加有減小的趨勢，y與x之間有顯著的線性相關(guān)關(guān)系。圖6(a)中標(biāo)注出的全黑圓點(diǎn)為2016年5月14日的數(shù)據(jù)，齊齊哈爾市大風(fēng)黃色預(yù)警，風(fēng)力高達(dá)8～9級，形成沙塵源且沙塵源一般顆粒較大，使PM10污染嚴(yán)重，PM2.5濃度較低，導(dǎo)致相關(guān)性差。

圖6 PM2.5與PM10質(zhì)量濃度相關(guān)性及殘差分析Fig.6 The correlation and residual analysis of PM2.5 and PM10

雖然PM2.5與PM10存在顯著的線性相關(guān)關(guān)系，但是也會(huì)由于外界環(huán)境因素變化而發(fā)生相應(yīng)的改變。從表2可知，PM2.5與PM10相關(guān)性在季節(jié)上有明顯差異，秋季和冬季的相關(guān)性明顯大于夏季和春季，這與氣象條件及人為污染等外界因素有很大關(guān)系。四季PM2.5與PM10的相關(guān)系數(shù)關(guān)系為r秋季(0.982 2)>r冬季(0.964 4)>r夏季(0.943 9)>r春季(0.829 6)。從圖7也可以看出，春季為相關(guān)性最差的季節(jié)，相比其他3個(gè)季節(jié)，春季擬合線兩側(cè)的點(diǎn)分布相對不均勻，表明春季PM2.5與PM10的部分污染源不同，PM10濃度較大，主要與沙塵源有關(guān)。

表2 PM2.5質(zhì)量濃度關(guān)于PM10質(zhì)量濃度線性回歸及相關(guān)性分析Table 2 Linear regression and correlation analysis on mass concentrations of PM2.5 and PM10

圖7 四季PM2.5與PM10的日均濃度相關(guān)性Fig.7 The correlation of PM2.5 and PM10 diumal concentration in different seasons

2.6 PM2.5/PM10的變化規(guī)律

如圖8所示，齊齊哈爾市2014年1月至2016年12月的PM2.5/PM10的月均比值分別為72%、67%、58%、41%、35%、42%、50%、40%、41%、60%、77%、80%，平均值為55.27%?？梢姡R齊哈爾市大氣顆粒物污染PM2.5的貢獻(xiàn)率高達(dá)一半以上。從圖8可以看出，整個(gè)采暖期的PM2.5/PM10明顯高于非采暖期，最高值是每年的12月，比值高達(dá)80%以上，說明齊齊哈爾市顆粒污染物主要源于燃煤和生物質(zhì)燃燒。

2.7 其他城市的比較

圖9為東北地區(qū)3個(gè)省會(huì)城市(長春、沈陽、哈爾濱)與齊齊哈爾市2014—2016年P(guān)M2.5和PM10月均質(zhì)量濃度趨勢圖。從圖9可以看出，由于東北地區(qū)的氣象、地形地貌、排放因素和消散條件大體相同，因此4個(gè)城市PM2.5與PM10質(zhì)量濃度整體趨勢大致相同，相對來說，齊齊哈爾市的質(zhì)

量濃度普遍小于3個(gè)省會(huì)城市，整體污染程度較輕，基本符合國家環(huán)境質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)，可見人口密度、交通污染、工業(yè)污染等人為因素是空氣污染程度的主要影響因素。

圖8 2014—2016年P(guān)M2.5/PM10月變化規(guī)律Fig.8 Monthly variation of PM2.5/PM10 in recent three years

圖9 2014—2016年齊齊哈爾市與長春、沈陽、哈爾濱PM2.5和PM10月均質(zhì)量濃度趨勢圖Fig.9 Monthly variation of PM2.5/PM10 in Qiqihar and other cities in recent 3 years

2.8 齊齊哈爾市空氣質(zhì)量狀況分布

圖10為2014—2016年齊齊哈爾市的空氣質(zhì)量等級天數(shù)分布。從圖10可知，齊齊哈爾市的空氣質(zhì)量處于等級優(yōu)良級別的比較多，等級天數(shù)所占百分比為優(yōu)(50.09%)>良(37.5%)>輕度污染(7.63%)>中度污染(3.22%)>重度污染(1.47%)>嚴(yán)重污染(0.09%)，說明齊齊哈爾市的空氣質(zhì)量整體較好，重度及嚴(yán)重污染天數(shù)特別少且均在采暖期，證明污染物主要來源于燃燒源。

圖10 齊齊哈爾市空氣質(zhì)量等級天數(shù)占比分布Fig.10 Grade distribution of air quality in Qiqihar

3 結(jié)論

通過對2014—2016年齊齊哈爾市PM2.5與PM10質(zhì)量濃度的年際變化、季變化、月變化、日變化、PM2.5/PM10以及PM2.5與PM10的相關(guān)性進(jìn)行了簡要分析。

1)2014—2016年齊齊哈爾市PM2.5和PM10的年均質(zhì)量濃度分別為36.7 μg/m3和62.9 μg/m3；說明齊齊哈爾市細(xì)顆粒物的濃度水平接近國家二級標(biāo)準(zhǔn)，但相對一級標(biāo)準(zhǔn)以及國際要求的標(biāo)準(zhǔn)整體濃度偏高。2014—2016年的年均濃度呈大體平穩(wěn)、但均有微小的下降趨勢。

2)齊齊哈爾市冬季PM2.5與PM10均為四季濃度最高，秋季次之，春季與夏季相對較低。這是由于，春季末和夏季時(shí)，降水豐富，風(fēng)速大，大氣不穩(wěn)定，則污染物稀釋擴(kuò)散速度快，濃度較低；而秋季初始供暖、生物質(zhì)燃燒等都是整個(gè)秋季平均值升高的原因；冬季采暖期燃煤量的顯著升高及冬季穩(wěn)定的大氣層結(jié)容易使污染物積累。

3)齊齊哈爾市2014—2016年P(guān)M2.5與PM10質(zhì)量濃度月變化趨勢基本相同，整體呈現(xiàn)2—6月逐漸下降、9—11月逐漸上升的規(guī)律。分析得知，3—4月沙塵源所占比例有所上升，5—8月的降水是導(dǎo)致PM2.5質(zhì)量濃度較低的主要原因，而11—12月的排放源增大，加之氣溫低、氣壓高、風(fēng)速低、濕度大、有霧、逆溫產(chǎn)生等不利于大氣污染物擴(kuò)散和稀釋的情況下，就會(huì)導(dǎo)致大氣顆粒物濃度較高。

4)齊齊哈爾市PM2.5與PM10質(zhì)量濃度的日變化均呈雙峰現(xiàn)象，高峰值出現(xiàn)在上半夜21:00—24:00，次高峰值出現(xiàn)在上午(09:00—12:00)，最低值出現(xiàn)在下午(15:00—17:00)，次低谷值則出現(xiàn)在凌晨(05:00—07:00)，結(jié)果表明，2014—2016年齊齊哈爾地區(qū)PM2.5和PM10的時(shí)刻變化特征與人類活動(dòng)和邊界層的演化有密切關(guān)系。

5)PM2.5與PM10擬合方程為y=1.086 3x+23.250 8，回歸方程的相關(guān)系數(shù)為0.896 3，同時(shí)，殘差分析表明，回歸直線對原觀測值的擬合情況良好，PM2.5與PM10有非常顯著的線性相關(guān)性，四季相關(guān)系數(shù)關(guān)系為r秋季(0.982 2)>r冬季(0.964 4)>r夏季(0.943 9)>r春季(0.829 6)；齊齊哈爾市大氣顆粒物污染PM2.5的貢獻(xiàn)率高達(dá)一半以上，采暖期比值高達(dá)80%以上，說明齊齊哈爾市顆粒污染物主要源于燃煤和生物質(zhì)燃燒。

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