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    稻殼水解生產(chǎn)D-木糖工藝研究

    2018-03-02 18:42:44錢朋智張梅娟
    農(nóng)產(chǎn)品加工 2018年4期
    關(guān)鍵詞:產(chǎn)品質(zhì)量

    錢朋智,張梅娟

    (1.齊齊哈爾大學(xué)食品與生物工程學(xué)院,黑龍江齊齊哈爾 161006;2.齊齊哈爾大學(xué)生命科學(xué)與農(nóng)林學(xué)院,黑龍江齊齊哈爾 161006)

    0 引言

    稻(水稻)(Oryza sativa L.)屬禾本科(Gramineae),糧食作物;稈節(jié)明顯,節(jié)間常中空,葉兩列互生,葉脈平行,有葉鞘和葉舌;種子為單子葉,有大量粉質(zhì)胚乳[1]。稻殼是稻米加工過程中數(shù)量最大的副產(chǎn)品,占稻谷質(zhì)量的14%~27%,按平均20%計算,稻殼的產(chǎn)量也是一個龐大的數(shù)目[2]。

    D-木糖是一種戊糖,英文名稱D-xylose,相對分子質(zhì)量為150.13,分子式為C5H10O5。D-木糖是多縮聚戊糖的一個組分,迄今為止在自然界還尚未發(fā)現(xiàn)游離狀態(tài)的D-木糖。日本在20世紀60年代已批準木糖作為無熱量甜味劑,1973年《日本食品添加物便覽》對木糖界定為無熱量甜味劑、葷菜肴制品添加劑、油脂抗氧劑、醬色原料、各種香味原料、整腸劑、低吸濕性原料、醫(yī)藥用及工業(yè)原料。美國FEMA將木糖列為公認的安全食品添加劑。

    稻殼中的戊縮糖含量為16%~22%,主要是聚阿拉伯糖葡萄糖醛酸木糖,因此利用豐富的稻殼資源生產(chǎn)高附加值產(chǎn)品木糖,其經(jīng)濟效益和社會效益都是很可觀的[3]。

    試驗以稻殼為研究對象,經(jīng)預(yù)處理及稀硫酸水解,再通過后續(xù)分離純化工序,制備出高純度的木糖產(chǎn)品,為以后工業(yè)上稻殼大規(guī)模生產(chǎn)木糖提供可靠的理論依據(jù)。

    1 材料與方法

    1.1 試驗原料

    稻殼,市售。

    1.2 主要試劑

    濃硫酸、濃鹽酸、氫氧化鈉、無水乙醇、硫酸銅、酒石酸鉀鈉、無水葡萄糖,均為分析純;活性干酵母,安琪酵母股份有限公司提供;氯化鋅脫色活性炭,輝縣市元銖吸附材料廠提供;D-木糖,山東福田藥業(yè)有限公司提供;D001型苯乙烯大孔型強陽離子交換樹脂、D301-FD型苯乙烯大孔型弱陰離子交換樹脂、DOC2001型苯乙烯大孔型強陰離子交換樹脂,江蘇蘇青水處理有限公司提供。

    1.3 主要設(shè)備

    FW100型粉碎機,上海市楚定分析儀器有限公司產(chǎn)品;SC69-02C型快速水分測定儀,上海洪紀設(shè)備有限公司產(chǎn)品;YXQ-LS-50SII型立式壓力蒸汽滅菌器,上海博迅實業(yè)有限公司產(chǎn)品;SS-450N型三足式離心機,汕頭市離心機廠產(chǎn)品;RE-5002 50L型旋轉(zhuǎn)蒸發(fā)器、YS-10L型雙層玻璃立式結(jié)晶槽,廣州乙勝實驗儀器有限公司產(chǎn)品;有機玻璃離子交換柱(1 500 mm×90 mm,2 500 mm×200 mm),江蘇金三陽水處理科技江蘇有限公司產(chǎn)品;SGD-Ⅳ型全自動還原糖測定儀,山東科學(xué)院生物研究所產(chǎn)品;CDUPTL-I-40L型超純水器,成都越純科技有限公司產(chǎn)品;N2000色譜數(shù)據(jù)工作站(Cromatography Data System),賽智科技(杭州) 有限公司產(chǎn)品;Shodex RI-201H型示差折光檢測器,上海國凡實業(yè)有限公司產(chǎn)品;Model 501 Solvent Delivery System輸液泵系統(tǒng),杭州賽析科技有限公司產(chǎn)品;DT-230A型管柱加熱器,天津市東康科技有限公司產(chǎn)品;AJO-4493型鈣型保護柱(4 mm×3 mm)、RezexRCM-Monosaccharide Ca2+色譜柱(300 mm×7.8 mm),廣州菲羅門儀器有限公司產(chǎn)品。

    1.4 試驗工藝路線

    稻殼粉碎→熱水預(yù)處理→稀硫酸水解→第1次脫色→第1次蒸發(fā)濃縮→發(fā)酵→第2次脫色→第1次離子交換→第1次蒸發(fā)濃縮→第3次脫色→第2次離子交換→0.45 μm微濾→第3次濃縮→結(jié)晶→離心→干燥→產(chǎn)品→高效液相色譜檢測。

    1.5 分析方法

    (1)稻殼中水分含量的測定。按照快速水分測定儀說明方法進行測定。

    (2)糖液透光度的測定。按照722N型可見分光光度計說明方法進行測定。

    (3)糖液pH值的測定。按照PHS-3C型酸度計說明方法進行測定。

    (4)糖液電導(dǎo)率的測定。按照DDS-11A型電導(dǎo)率儀說明方法進行測定。

    (5)糖液折光濃度的測定。按照手持糖量計說明方法進行測定。

    (6)木糖產(chǎn)品水分含量的測定。按照快速水分測定儀說明方法進行測定。

    (7)木糖產(chǎn)品純度測定。采用高效液相色譜面積歸一法進行測定。

    (8)木糖產(chǎn)品收率的測定。

    2 結(jié)果與討論

    2.1 稻殼粉碎

    粉碎處理可提高反應(yīng)性能和水解糖化率。經(jīng)粉碎物料各成分的量沒有變化,但粉碎的物料沒有膨脹性、體積小,可以提高基質(zhì)濃度,水解可得到較高濃度的糖液[4]。

    通過稻殼粉碎的不同粒徑進行單因素試驗法選取最優(yōu)的粉碎條件,結(jié)果為在不考慮其他預(yù)處理條件手段的情況下,粉碎至100目對稻殼半纖維素的水解較為有利。

    2.2 熱水預(yù)處理

    熱水預(yù)處理能夠除去稻殼內(nèi)在的果膠、脂肪、含氮物、灰分、色素、蠟質(zhì)及其他雜質(zhì),使用水或水蒸氣處理纖維素物料的優(yōu)點是不必添加酸或堿等化學(xué)藥品。有研究人員設(shè)計和構(gòu)建了一個熱水預(yù)處理生物量的試驗裝置,使用蒸汽和水對生物量進行約2 min的處理后閃蒸,處理過程是在低壓下進行。

    通過選取不同的預(yù)處理溫度、預(yù)處理時間、料液比進行正交試驗法選取最優(yōu)的熱預(yù)處理條件,結(jié)果為預(yù)處理溫度118℃,按料液比1∶10添加純水,保溫保壓1 h,預(yù)處理后稻殼中的灰分降低至0.44%,效果最佳。

    2.3 稀硫酸水解

    稻殼中多縮戊糖不溶于水,也沒有甜味,在酸的水溶液中加熱,能把多縮戊糖溶解,并進行水解生成單糖-戊糖,戊糖主要有木糖和阿拉伯糖。有人使用一種CSBR反應(yīng)器對物料進行稀酸處理,可從所處理的物料中含有的半纖維素和纖維素中得到97%的木糖和87%的葡萄糖。

    通過選取硫酸的不同濃度、控制水解的不同時間、料液比、水解溫度進行正交試驗,選取最優(yōu)化的水解條件。結(jié)果顯示,在水解溫度123℃,料液比1∶8,添加質(zhì)量分數(shù)為1.2%的硫酸溶液的條件下,高壓滅菌器保溫保壓時間為2 h的效果最佳。

    水解前,稱取經(jīng)過熱水預(yù)處理的絕干稻殼28 kg(快速水分測定儀測定甘蔗葉的水分為13.5%),添加質(zhì)量分數(shù)1.2%的硫酸溶液147.4 L;水解后,水解液152.83 kg,水解液折光度4.85%。

    2.4 第1次脫色

    采用活性炭間歇脫色,通過物理吸附作用去除糖液中的色素、膠體等雜質(zhì),達到初步凈化的目的[5]。

    通過選取活性炭的添加量、控制脫色的不同時間、脫色溫度進行正交試驗法,以脫色率為考核指標(biāo),選取最優(yōu)化的脫色條件。結(jié)果表明,在活性炭添加量為水解混合液質(zhì)量的2%,脫色溫度80℃,攪拌轉(zhuǎn)速150 r/min,脫色時間30 min條件下,趁熱抽濾,效果最佳。

    脫色前,水解液152.83 kg,水解液折光度4.85%,活性炭質(zhì)量3.06 kg;脫色后,脫色液質(zhì)量140.2 kg,折光度4.75%,脫色液透光度95%。

    2.5 第1次蒸發(fā)濃縮

    通過一次蒸發(fā),糖液體積大為減少,降低了后序工序的精制負擔(dān),同時糖液中的一部分易揮發(fā)有機物(部分有機酸及醛類)也被蒸發(fā)除去,另外還可以除去水解液中的灰分。

    工藝參數(shù):真空度設(shè)定值為-0.1 MPa,溫度80℃,旋轉(zhuǎn)蒸發(fā)儀轉(zhuǎn)速20 r/min。

    濃縮前,料液質(zhì)量140.2 kg,折光度4.75%,脫色液透光度95%;濃縮后,料液質(zhì)量67.33 kg,折光度10%,透光度63%。

    2.6 發(fā)酵

    采用活性干酵母粉,活性干酵母粉添加量為0.2%(W活性干酵母粉/W步驟1.5(5) 濃縮液),料液無需經(jīng)過滅菌,控制料液溫度25℃,鼓風(fēng)充氧,開放式發(fā)酵,設(shè)定攪拌器轉(zhuǎn)速100 r/min,活性干酵母耐酸、耐高糖,可以去除第1次濃縮液中的葡萄糖,并不代謝木糖和L-阿拉伯糖,菌體可迅速而大量繁殖,而霉菌、細菌由于高糖下發(fā)生滲透作用難以生長。定時用SGD-Ⅳ型全自動還原糖測定儀檢測葡萄糖含量,當(dāng)葡萄糖含量0.3%~1.0%時結(jié)束發(fā)酵,發(fā)酵液用布氏漏斗真空抽濾回收酵母,過濾液備用。

    發(fā)酵前,料液質(zhì)量67.33 kg,折光度10%,透光度63%,添加的活性干酵母134.66 g;發(fā)酵后,用SGD-Ⅳ型全自動還原糖測定儀檢測發(fā)酵液中的葡萄糖含量為0.19%,抽濾液質(zhì)量66.58 kg,折光度9.57%,透光度54%。

    2.7 第2次脫色

    在活性炭添加量為抽濾液質(zhì)量的2%,脫色溫度80℃,攪拌轉(zhuǎn)速150 r/min,脫色時間30 min,趁熱抽濾。

    脫色前,質(zhì)量66.58 kg,折光度9.57%,透光度54%;脫色后,料液質(zhì)量62.11 kg,折光度9.95%,透光度63.6%。

    2.8 第1次離子交換

    離子交換樹脂中的陰陽離子分別和糖液中的雜質(zhì)陰陽離子進行交換。離子交換樹脂還能吸附一些有機雜質(zhì),特別是小分子的有機有色物質(zhì),很難被活性炭吸附,但很容易被離子交換樹脂吸附。

    料液依次通過第1強陽離子交換樹脂柱、第1弱陰離子交換樹脂柱、第2強陽離子交換樹脂柱進行凈化提純,控制進料流量為1 BV/h左右。

    離交前,料液質(zhì)量62.11 kg,折光度9.95%,透光度63.6%,電導(dǎo)率95 700 μs/cm,pH值1;離交后,料液質(zhì)量99.5 kg,折光度3.5%,透光度95%,電導(dǎo)率963 μs/cm,pH值2.71。

    2.9 第2次蒸發(fā)濃縮

    工藝參數(shù):真空度設(shè)定值為-0.1 MPa,溫度80℃,旋轉(zhuǎn)蒸發(fā)儀轉(zhuǎn)速20 r/min。

    濃縮前,料液質(zhì)量99.5 kg,折光度3.5%,透光度95%,電導(dǎo)率963 μs/cm,pH值2.71;濃縮后,料液質(zhì)量19.59 kg,折光度20.5%,透光度90%,pH值1.92,電導(dǎo)率2 630 μs/cm。

    2.10 第3次脫色

    在活性炭添加量為抽濾液質(zhì)量的2%,脫色溫度80℃,攪拌轉(zhuǎn)速150 r/min,脫色時間30 min,趁熱抽濾。

    脫色前,料液質(zhì)量19.59 kg,折光度20.5%,透光度90%,pH值1.92,電導(dǎo)率2 630 μs/cm;脫色后,料液質(zhì)量18.07 kg,折光度20.4%,透光度95%,pH值2.3,電導(dǎo)率2 090μs/cm。

    2.11 第2次離子交換

    第2次離子交換順序:料液依次通過第2弱陰離子交換樹脂柱、第3強陽離子交換樹脂柱、第3強陰離子交換樹脂柱進行凈化提純,控制進料流量為1 BV/h左右。

    離交前,料液質(zhì)量18.07 kg,折光度20.4%,透光度95%,pH值2.3,電導(dǎo)率2 090 μs/cm;離交后,料液質(zhì)量25.95 kg,折光度12.0%,透光度99%,電導(dǎo)率20.5 μs/cm,pH值6.7。

    2.12 0.45 μm 微濾

    微濾膜過濾可除去料液中的懸浮物、細菌、部分病毒及大尺度的膠體。

    微濾前,料液質(zhì)量25.95 kg,折光度12.0%,透光度99%,電導(dǎo)率20.5 μs/cm,pH值6.7;微濾后,料液質(zhì)量25.94 kg,折光度12.0%,透光度100%,電導(dǎo)率19.3 μs/cm,pH值6.5。

    2.13 第3次濃縮

    工藝參數(shù):真空度設(shè)定值-0.1 MPa,溫度80℃,旋轉(zhuǎn)蒸發(fā)儀轉(zhuǎn)速20 r/min。

    第3次濃縮工序是木糖生產(chǎn)中非常重要的一個工序,它是水解液經(jīng)過前期的脫色、一次離子交換、一次濃縮、二次濃縮等多個工序的凈化處理后,再進行二次離子交換凈化和微濾,已完成了木糖生產(chǎn)中的多個凈化工序,除結(jié)晶外再沒有其他提純手段了。

    濃縮前,料液質(zhì)量25.94 kg,折光度12.0%,透光度100%,電導(dǎo)率19.3 μs/cm,pH值6.5;濃縮后,糖漿質(zhì)量4.2 kg,折光度81.0%,透光度100%。

    2.14 結(jié)晶、離心、干燥

    結(jié)晶是利用木糖在水中的溶解度隨溫度下降而減小的特性,先在高溫下濃縮糖液使水中溶解的糖量達到極限,然后通過降溫,便溶解度下降,超出水溶解能力的木糖析出形成木糖結(jié)晶;離心分離是利用離心機高速旋轉(zhuǎn)的轉(zhuǎn)鼓(篩籃)產(chǎn)生的離心力,使糖膏中的木糖晶體與母液分離的過程;干燥是通過木糖結(jié)晶與熱風(fēng)接觸,離心分離后殘留在木糖結(jié)晶表面的水分和乙醇受熱蒸發(fā)后被熱風(fēng)帶走去除。

    工藝參數(shù):結(jié)晶槽轉(zhuǎn)速為25 r/min,降溫運行,降溫幅度為1℃/h;晶種添加量為糖漿質(zhì)量的0.5%,添加晶種后,養(yǎng)晶6 h;降溫,幅度1℃/h;當(dāng)降至35℃時,從結(jié)晶器底部放料,結(jié)晶結(jié)束;放置好濾布,將糖膏移入離心機內(nèi),開啟離心機進行分離,間隔10 min添加少量無水乙醇淋洗;離心至木糖晶體潔白、無母液時放料;烘干箱溫度設(shè)定45℃,烘干至水分為0.5%以下即可。

    烘干后的木糖晶體稱質(zhì)量為2.0 kg,水分含量0.16%,木糖產(chǎn)品得率為7.14%,即14 t絕干稻殼可生產(chǎn)1 t木糖。烘干后的木糖產(chǎn)品外觀潔白、晶體均勻一致、流動性好。

    2.15 高效液相色譜檢測木糖產(chǎn)品純度

    采用高效液相色譜面積歸一法測定木糖產(chǎn)品純度,方法簡便、結(jié)果準確。相比之下,滴定法、比色法等方法專屬性差,準確度低。

    工藝參數(shù):以超純水為流動相,采用Phynomenex公司的Rezex系列Ca2+型糖醇柱(帶保護柱)作分離柱,選用示差折光檢測器,控制分離溫度為75℃,分離流速為0.6 mL/min,對木糖產(chǎn)品進行測定。

    檢測結(jié)果,木糖出峰時間為12.040 min,與標(biāo)準品出峰時間基本一致,木糖產(chǎn)品純度99.93%,產(chǎn)品符合GB/T 23532—2009的要求。

    3 結(jié)論

    以甘蔗葉為研究對象,采用稀硫酸水解稻殼中的木聚糖,水解條件為硫酸質(zhì)量分數(shù)1.2%,料液比1∶8,水解時間120 min,水解溫度123℃,經(jīng)過脫色、發(fā)酵、離子交換、濃縮、結(jié)晶等多步分離純化工序,制備出外觀潔白、晶體均勻一致、流動性好的木糖晶體,產(chǎn)品得率為7.14%,即14 t絕干蔗葉可生產(chǎn)1 t木糖。經(jīng)高效液相色譜檢測,木糖產(chǎn)品的純度為99.93%,符合GB/T 23532—2009的要求。

    [1] 徐漢卿.植物學(xué) [M].北京:中國農(nóng)業(yè)出版社,1996:314-318.

    [2] Larbi K K,Roy R,Barati M,et al.Use of rice husk for emission neutral energy generation and synthesis of solargrade silicon feedstock[J].Biomass Conversion and Biorefinery,2012 (12):34-39.

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    [5] 尤新,李明杰.木糖與木糖醇的生產(chǎn)技術(shù)及應(yīng)用 [M].北京:中國輕工業(yè)出版社,2006:32-40.◇

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