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    控壓條件下研究甲醇體系內(nèi)能

    2018-03-01 11:58:20俞聯(lián)夢
    生物化工 2018年1期
    關(guān)鍵詞:內(nèi)能勢能原子

    俞聯(lián)夢

    (麗江師范高等??茖W(xué)校,云南麗江674199)

    在溫度、壓強(qiáng)條件改變的條件下,所有流體的特性會(huì)發(fā)生變化,主要表現(xiàn)在流體熱力學(xué)和動(dòng)力學(xué)特性。例如,常溫常壓下水是一種強(qiáng)極性液體,當(dāng)溫度和壓強(qiáng)增高到一定值時(shí),則具有非極性流體的特點(diǎn),如介電常數(shù)數(shù)值降低,對非極性物體的溶解度顯著增加,對離子型流體的溶解度降低等;在高溫高壓條件下,二氧化碳分子結(jié)構(gòu)變化不再是嚴(yán)格的直線型,體系內(nèi)出現(xiàn)密度漲落現(xiàn)象等。

    1 勢能模型

    分子動(dòng)力學(xué)模擬最初階段是用于原子和簡單分子的勢能模型,主要研究一些原子和簡單分子所組成的體系,當(dāng)時(shí)計(jì)算機(jī)發(fā)展水平還很滯后,不能完全描述復(fù)雜分子結(jié)構(gòu),在某些特定的體系中用簡單的勢能模型可以獲得很好的結(jié)果,且對之后復(fù)雜分子的力場研究打下了堅(jiān)實(shí)的基礎(chǔ)。硬球勢能(Hard-sphere),方阱勢能(Square-well),軟球勢能(Soft-sphere),Lennard-Jones勢能是四種常見的原子與簡單分子的勢能模型[1-3]。其勢能函數(shù)形式見表1。

    表1 原子與簡單分子的勢能模型

    2 理論和方法

    分子動(dòng)力學(xué)模擬總是在一定系綜下進(jìn)行的。正則系綜(NVT系綜),這個(gè)系綜是粒子數(shù)N、體積V和溫度T保持不變,并且總動(dòng)量為零。在溫度不變的條件下,由于體系不斷與外界發(fā)生能量交換,這時(shí)體系的總能量不是一個(gè)守恒量。為了保持溫度不變,通常需對溫度進(jìn)行控制,系統(tǒng)的溫度T和動(dòng)能EK有關(guān),它們的關(guān)系式為:

    式(1)中,N為原子數(shù),NC是約束數(shù),KB為玻爾茲曼常數(shù),Vi為原子i的速度。分子動(dòng)力學(xué)模擬在周期性邊界條件中進(jìn)行,溫度取值155、180、250、298、350、450 K和550 K,大氣壓強(qiáng)為101.325 kPa。采用Nose-Hoover熱浴法[4-5]控制溫度,所有的模擬計(jì)算中使用了10 ?相互作用用于平滑能量的衰減來避免由于靜電存在引起的能量間斷。

    3 結(jié)果與討論

    計(jì)算溫度條件變化下的內(nèi)能變化后,接著研究這些條件下對混合流體內(nèi)能的影響,變化曲線如圖1、2所示。圖1中的曲線有一些有一定斜率的直線段構(gòu)成,TIP3P的內(nèi)能變化急劇,而TIP4P和TIP5P內(nèi)能幾乎沒有變化,曲線隨著甲醇質(zhì)量分?jǐn)?shù)的增加幾乎與水平方向平行??梢缘贸鲞@樣的結(jié)論:混合體系的內(nèi)能與水模型結(jié)構(gòu)有很大關(guān)聯(lián)。圖2顯示了體系內(nèi)能與溫度的變化,與TIP3P、TIP4P模型相比和TIP5P的內(nèi)能變化曲線非常接近,幾乎重合。這也符合內(nèi)能作為溫度的函數(shù)其變化是隨著溫度的增加急劇增加,值得注意的是在相同溫度下TIP3P情況的內(nèi)能增加值小于TIP4P和TIP5P情況的內(nèi)能增加值。

    圖1 混合體系內(nèi)能隨甲醇質(zhì)量分?jǐn)?shù)的變化關(guān)系

    圖2 混合體系內(nèi)能隨溫度的變化關(guān)系

    4 結(jié)論

    通過結(jié)果分析可以得出結(jié)論,TIP4P和TIP5P模型所得體系的內(nèi)能受溫度影響大小相同,本文再次驗(yàn)證了混合體系內(nèi)能隨著甲醇質(zhì)量分?jǐn)?shù)增加而增加,隨溫度的增加而增加。

    [1]Morrone J A,Haslinger K E,Tuckerman M E.Ab Initio Molecular Dynamics Simulation of the Structure and Proton Transport Dynamics of Methanol-Water Solutions[J].Journal of Physical Chemistry B,2006,110(8):3712-3720.

    [2]Dougan L,Bates SP,Hargreaves R,et al.Methanol-water Solutions: a Bi-percolating Liquid Mixture[J].J Chem Phys.2004,121(13):6456-6462.

    [3]And S W,Smith P E.A Kirkwood-Buff Derived Force Field for Methanol and Aqueous Methanol Solutions[J].Journal of Physical Chemistry B,2005,109(31):15080-15086.

    [4]Nosé S.A unified formulation of the constant temperature molecular dynamics methods[J].Journal of Chemical Physics,1984,81(1):511-519.

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