基于聲凝并的PM2.5脫除技術(shù)研究進(jìn)展（Ⅰ）：聲凝并預(yù)處理技術(shù)

凡鳳仙+白鵬博+張斯宏+胡曉紅

摘 要： 聲凝并是控制PM2.5排放的重要預(yù)處理措施，經(jīng)聲凝并后顆粒粒徑分布向大粒徑方向遷移，從而促進(jìn)后續(xù)除塵裝置將顆粒脫除.回顧了國內(nèi)外聲凝并技術(shù)的研究進(jìn)展，分析了目前聲凝并技術(shù)研究存在的問題，指出今后對PM2.5聲凝并脫除技術(shù)的研究重點(diǎn)和方向，旨在為經(jīng)濟(jì)、高效的燃燒源PM2.5排放控制技術(shù)的研究和開發(fā)提供參考.

關(guān)鍵詞： PM2.5； 聲凝并； 顆粒脫除

中圖分類號： X 513 文獻(xiàn)標(biāo)志碼： A

Abstract： Acoustic agglomeration is an important pretreatment method to control PM2.5 emission.Through acoustic agglomeration，the particle size distribution shifts to large particle size，promoting the particle removal by sequent dust removal devices.The research progresses of acoustic agglomeration technique at home and abroad are reviewed.Its existing problems are summarized.The emphases and direction of future research on the PM2.5 removal techniques by acoustic agglomeration are proposed，which can provide references for the research and development of economical and highefficient control techniques of PM2.5 emission from combustion source.

Keywords： PM2.5； acoustic agglomeration； particle removal

PM2.5是指懸浮在大氣中空氣動力學(xué)直徑小于或等于2.5 μm的顆粒物，其極易富集重金屬和多環(huán)芳烴等強(qiáng)致癌污染物，且能夠經(jīng)呼吸系統(tǒng)進(jìn)入人體，對人體健康造成嚴(yán)重威脅[1].文獻(xiàn)[2-3]表明，PM2.5與呼吸系統(tǒng)、心血管以及心肺疾病的發(fā)病率、死亡率密切相關(guān).同時，PM2.5影響大氣環(huán)境，造成能見度下降，加劇酸雨、光化學(xué)煙霧以及霧霾的形成[4].此外，PM2.5在大氣中停留時間可達(dá)數(shù)天至數(shù)十天，通過長距離傳輸，產(chǎn)生大范圍污染[5].

PM2.5主要包括燃料的高溫燃燒過程排放的一次PM2.5和大氣中氣體污染物發(fā)生氣-粒轉(zhuǎn)變形成的二次PM2.5.燃煤電站、工業(yè)爐窯、鋼鐵廠、交通車輛、生物質(zhì)燃燒等是一次PM2.5的主要源頭[5-8].造成一次PM2.5大量排放的原因是：現(xiàn)有的常規(guī)除塵方式雖然對總顆粒物的控制已經(jīng)達(dá)到很高的水平，但對PM2.5的脫除效果仍較差，從而造成未被除塵器捕集的PM2.5排放到大氣中.為控制PM2.5的排放，一些學(xué)者對PM2.5凝并預(yù)處理技術(shù)開展了一系列研究，即在除塵器前增設(shè)預(yù)處理裝置使PM2.5在物理或化學(xué)作用下，碰撞凝并為較大顆粒，以提高常規(guī)除塵裝置的效率.目前發(fā)展出的凝并預(yù)處理技術(shù)包括聲凝并[9-11]、蒸汽相變凝并[12-13]、電凝并[14]、磁凝并[15]等.其中，聲凝并與其他預(yù)處理技術(shù)相比，裝置簡單，不受顆粒潤濕性、荷電性、磁性等條件的限制，可用于高溫和高壓環(huán)境，具有良好的適應(yīng)性，因而富有工業(yè)應(yīng)用潛力，備受研究者關(guān)注[16].

本文對國內(nèi)外聲凝并技術(shù)相關(guān)研究進(jìn)展進(jìn)行評述，指出目前存在的問題，并以探討燃燒源PM2.5的低成本、高效脫除技術(shù)為目標(biāo)，對今后PM2.5聲凝并脫除技術(shù)的研究重點(diǎn)和方向進(jìn)行展望.

1 聲凝并技術(shù)研究進(jìn)展

聲凝并涉及聲波對顆粒的夾帶、顆粒運(yùn)動對聲場的擾動、擾動速度對顆粒運(yùn)動的影響、聲波的散射、散射波對顆粒的作用、高強(qiáng)度聲場引發(fā)湍流等復(fù)雜的現(xiàn)象和過程，在多種機(jī)理共同作用下顆粒相互靠近，發(fā)生碰撞接觸，進(jìn)而凝并成較大的顆粒，使得顆粒數(shù)目濃度降低，顆粒粒徑分布由小粒徑向大粒徑方向遷移.聲凝并過程示意圖如圖1所示.目前的研究認(rèn)為聲凝并機(jī)理除了顆粒凝并過程中普遍存在的布朗擴(kuò)散、重力沉積外，還有同向運(yùn)動、流體力學(xué)作用、聲致湍流等重要機(jī)理.同向運(yùn)動凝并是指由于聲波對不同粒徑和密度的顆粒的夾帶程度不同而引起的凝并；流體力學(xué)作用凝并是指基于伯努利方程的流體力學(xué)作用力和基于顆粒周圍流場的非對稱性產(chǎn)生的顆粒凝并作用；聲致湍流凝并是指強(qiáng)聲波的非線性效應(yīng)導(dǎo)致的流體湍動引起的顆粒凝并.這些聲凝并機(jī)理的詳細(xì)介紹見文獻(xiàn)[9].

聲凝并技術(shù)已有很長的歷史，但長期以來相關(guān)工作主要在國外的研究機(jī)構(gòu)進(jìn)行.1931年，Patterson等[17]首次在實(shí)驗(yàn)中發(fā)現(xiàn)了MgO氣溶膠在駐波聲場波節(jié)處發(fā)生凝并的現(xiàn)象.1951年，F(xiàn)ahnoe等[18]采用0.8～5 kHz的聲場對平均粒徑為1 μm左右的NaCl氣溶膠進(jìn)行預(yù)處理，從而提高旋風(fēng)除塵器的效率.1965年，Mednikov[19]就前期的聲凝并研究進(jìn)行了系統(tǒng)的闡述和總結(jié).在20世紀(jì)70年代，隨著發(fā)達(dá)國家環(huán)保意識的增強(qiáng)，聲凝并相關(guān)研究報道增多.1975年，Scott等[20]采用鋸齒波對ZnO氣溶膠進(jìn)行了聲凝并實(shí)驗(yàn)，取得了較好的效果.1976年，Volk等[21]采用聲壓級為100～120 dB、頻率為1～6 kHz的聲源，對粒徑為0.01～1 μm、質(zhì)量濃度為0.5～2 g·m-3的炭黑顆粒進(jìn)行聲凝并實(shí)驗(yàn)，結(jié)果表明：聲壓級的提高和質(zhì)量濃度的增加均有利于聲凝并；聲場頻率為3 kHz時聲凝并效果最佳；但由于采用的聲壓級較低，因而需10～50 s才能達(dá)到較好的聲凝并效果.1979年，Shaw等[22]采用單分散分布的聚苯乙烯（PSL）顆粒（粒徑分別為0.17、1、2 μm）和鄰苯二甲酸二辛酯（DOP）顆粒（粒徑分別為0.24、0.34 μm）進(jìn)行聲凝并實(shí)驗(yàn)，取得了一定的效果；Rajendran等[23]對比了平均粒徑為1.3 μm、質(zhì)量濃度為1.6 g·m-3的NH4Cl顆粒分別在行波和駐波聲場中的凝并效果，發(fā)現(xiàn)駐波聲場對顆粒的凝并更為有效；GallegoJuárez等[24]對平均粒徑為0.6 μm的炭黑顆粒進(jìn)行聲凝并實(shí)驗(yàn)，在聲壓級為159.5 dB、頻率為20.4 kHz條件下，發(fā)現(xiàn)聲場作用后顆粒的平均粒徑增加到9.6 μm.1983年，Cheng等[25]采用聲壓級為145～155 dB、頻率為0.6～3 kHz的行波聲場，對平均粒徑為0.16～0.3 μm的NH4Cl顆粒進(jìn)行聲凝并實(shí)驗(yàn)，結(jié)果顯示，聲凝并效果隨頻率的增加而提高.1986年，de Sarabia等[26]利用頻率為20.4 kHz的駐波聲場對粒徑為0.07～3 μm的炭黑顆粒進(jìn)行聲凝并實(shí)驗(yàn)研究.1987年，Tiwary等[27]對平均粒徑為5 μm的燃煤飛灰開展聲凝并實(shí)驗(yàn)，發(fā)現(xiàn)溫度、顆粒質(zhì)量濃度以及聲壓級的增加均有利于顆粒的凝并.1989年，Magill等[28]針對橡膠燃燒產(chǎn)生的煙塵開展聲凝并實(shí)驗(yàn)，在聲壓級為150 dB、頻率為21 kHz的聲場條件下，發(fā)現(xiàn)顆粒粒徑顯著增大.1991年，Magill等[29]分別在9.4、21 kHz的聲場中對平均粒徑為0.8 μm的乙二醇液滴進(jìn)行聲凝并實(shí)驗(yàn)，結(jié)果顯示，9.4 kHz時聲凝并效果更好；GallegoJuárez等[30]分別對微米尺度的炭黑顆粒、粒徑為0.8 μm的液滴以及炭黑與液滴混合顆粒進(jìn)行聲凝并實(shí)驗(yàn)，結(jié)果表明，液滴的凝并效果優(yōu)于炭黑顆粒，炭黑顆粒中混入液滴后凝并效果增強(qiáng).此后，Capéran等[31-34]采用21 kHz的超聲換能器作為聲源進(jìn)行了一系列聲凝并實(shí)驗(yàn)，發(fā)現(xiàn)該聲源對乙二醇液滴（0.5～2 μm）、TiO2顆粒（0.5～5 μm）、燃煤飛灰（0.6～6 μm）和油滴（0.6～7 μm）均能產(chǎn)生明顯的凝并作用.1999年，GallegoJuárez等[35]將聲凝并技術(shù)與工業(yè)應(yīng)用相結(jié)合，利用4臺功率為400 W的壓電換能器作為聲源，在頻率分別為10、20 kHz時對流化床燃煤鍋爐排放的含塵煙氣（煙溫為150 ℃、顆粒數(shù)目濃度峰值粒徑為1 μm、粒徑為0.018～10 μm）進(jìn)行預(yù)處理，結(jié)果表明，增設(shè)聲凝并預(yù)處理裝置后，靜電除塵器出口處顆粒數(shù)目濃度降低40%左右，但20 kHz時的預(yù)處理效果比10 kHz時的略好.2000年，de Sarabia[36]采用與GallegoJuárez等[35]相同的聲源控制柴油機(jī)尾氣中的亞微米顆粒（0.02～0.7 μm），實(shí)驗(yàn)發(fā)現(xiàn)，20 kHz時顆粒數(shù)目濃度減少56%，10 kHz時顆粒數(shù)目濃度僅減少8%.2004年，Komarov等[37]實(shí)驗(yàn)研究了900 ℃時不同頻率（0～1 kHz）下Zn顆粒（0.1～80 μm）在氬氣中的聲凝并效果.endprint

在國內(nèi)，雖然魏榮爵等[38]于1964年就全面介紹了氣溶膠顆粒聲凝并的動力學(xué)機(jī)制，但直到1985年他們才發(fā)表了多分散氣溶膠聲凝并效率與聲場參數(shù)關(guān)系的研究論文[39-40].1995年，黃虹賓等[41]在聲壓級為150 dB、頻率為1.5 kHz的聲場條件下，對燃煤飛灰的聲凝并進(jìn)行了冷態(tài)實(shí)驗(yàn).2000年，Liu等[42]對外加聲場增強(qiáng)旋風(fēng)除塵器脫除燃煤飛灰的效果進(jìn)行了冷態(tài)實(shí)驗(yàn)，發(fā)現(xiàn)在聲壓級為110～150 dB、頻率為0.5～2.5 kHz時，經(jīng)聲凝并后旋風(fēng)除塵器的效率可增加3%～4%.2002年，侯雙全等[43]利用聲凝并技術(shù)進(jìn)行了水霧消散實(shí)驗(yàn).2006年，姚剛等[44]利用駐波聲場對取自除塵器的中位粒徑約為3 μm的燃煤飛灰進(jìn)行了冷態(tài)聲凝并實(shí)驗(yàn)，發(fā)現(xiàn)在聲壓級為150～160 dB、頻率分別為1.413 kHz和3 kHz、顆粒在聲場中的停留時間為3～5 s時，顆粒數(shù)目濃度減少10%～46%.2007年，陳厚濤等[45]在聲壓級為160 dB、頻率為 1 kHz的駐波聲場條件下對流化床燃煤爐產(chǎn)生的PM2.5（數(shù)目濃度峰值粒徑約為0.07 μm）進(jìn)行了實(shí)驗(yàn)研究，發(fā)現(xiàn)聲場作用后PM2.5的數(shù)目濃度減少了58.9%；徐鴻等[46]利用聲壓級為110～140 dB、頻率為1～5 kHz的行波聲場對燃煤飛灰（取自布袋除塵器，粒徑范圍為0.2～750 μm，質(zhì)量濃度為1～5 g·m-3）進(jìn)行了聲凝并實(shí)驗(yàn).2008年，王鵬等[47]利用行波聲場對燃煤飛灰（取自布袋除塵器，質(zhì)量濃度為1～5 g·m-3）進(jìn)行聲凝并，結(jié)果顯示，煙溫在20～60 ℃范圍增大時，聲凝并效果增強(qiáng).2009年，陳厚濤等[48]對柴油機(jī)尾氣中的PM2.5（數(shù)目濃度峰值粒徑約為0.07 μm）進(jìn)行了聲凝并實(shí)驗(yàn)，結(jié)果顯示，當(dāng)聲壓級為161.5 dB、頻率為1 kHz時，顆粒數(shù)目濃度減少55.7%；Liu等[49]利用行波聲場對燃煤PM2.5（取自靜電除塵器，呈三峰分布，數(shù)目濃度峰值粒徑分別為0.10、0.76、1.95 μm）進(jìn)行了聲凝并實(shí)驗(yàn)，結(jié)果表明，當(dāng)聲壓級為147 dB、頻率為1.4 kHz時，PM2.5數(shù)目濃度減少75.6%.2010年，孫德帥等[50]對燃煤顆粒（取自靜電除塵器，質(zhì)量中位粒徑為14.36 μm，質(zhì)量濃度為6.9 g·m-3）在駐波聲場中的凝并進(jìn)行實(shí)驗(yàn)，結(jié)果顯示：當(dāng)頻率為0.25～3.50 kHz時，顆粒的質(zhì)量脫除效率隨頻率的增加先增加后減?。划?dāng)頻率為1.416 kHz時，脫除效率最高.2011年，Liu等[51]針對頻率對取自靜電除塵器的燃煤飛灰聲凝并效果的影響進(jìn)行了實(shí)驗(yàn)研究，結(jié)果顯示，1.4 kHz和1.6 kHz時聲凝并效果顯著，而在高頻20 kHz時聲凝并效果很弱.楊振楠等[52]在不同氣氛下對燃煤飛灰（取自靜電除塵器，質(zhì)量中位粒徑為14.36 μm，質(zhì)量濃度為6.8 g·m-3）在駐波聲場（聲壓級為120 dB、頻率為1.416 kHz）中的凝并脫除進(jìn)行實(shí)驗(yàn)研究，發(fā)現(xiàn)在空氣氣氛中顆粒質(zhì)量脫除效率最高，為37%；在N2與CO2混合氣氣氛中為25.3%；在CO2氣氛中為17.5%.2016年，康豫博等[53]對粒徑為0.01～0.487 μm的碳煙顆粒在聲壓級為155.6 dB、頻率為20 kHz的聲場中的凝并開展實(shí)驗(yàn)研究，結(jié)果顯示，延長作用時間、提高初始顆粒數(shù)目濃度、增大顆粒粒徑均能改善聲凝并效果.

2 聲凝并技術(shù)研究存在的問題

基于目前聲凝并技術(shù)研究進(jìn)展，對已有研究中采用的顆粒類型進(jìn)行歸納總結(jié)，如表1所示.由表中可知，早期的研究主要針對氣溶膠發(fā)生器產(chǎn)生的單一組分顆?；騿畏稚㈩w粒，直接對燃燒源顆粒進(jìn)行研究的較少；近二十年的研究中，雖然廣泛采用燃燒源顆粒，但是這些顆粒往往取自常規(guī)除塵設(shè)備所收集的飛灰，其粒徑很大程度上超出了PM2.5的范疇，針對燃燒源PM2.5進(jìn)行的研究較少[36，45，48，53].不同類型顆粒的密度、粒徑和數(shù)目濃度均有差異.顆粒密度和粒徑將決定顆粒所處的區(qū)域，密度和粒徑都較小的顆粒處于零慣性區(qū)，容易被聲波完全夾帶，顆粒間的相互作用較弱；隨著密度和粒徑的增加，顆粒將處于有限慣性區(qū)，顆粒的夾帶運(yùn)動差異增大，同向作用和流體力學(xué)作用均增強(qiáng).顆粒數(shù)目濃度增大時，顆粒間距減小，顆粒間的相互作用增強(qiáng)，有利于聲凝并的進(jìn)行.這些影響規(guī)律已被實(shí)驗(yàn)[27，30，53]和數(shù)值模擬[10-11，54-56]證實(shí).但是，需注意的是顆粒來源不同則顆粒所處氣氛往往不同，因而氣相的黏度和密度可能不同，將會對同向運(yùn)動凝并效果帶來影響.此外，在含濕氣氛中，顆粒相互凝并過程中將存在液橋力作用，影響團(tuán)聚體的形成；同時，顆?？赡馨l(fā)生吸濕或凝結(jié)增長，使得顆粒粒徑增大，進(jìn)而增強(qiáng)聲凝并效果.不同氣氛對燃燒源PM2.5聲凝并的作用效果及影響機(jī)制還有待進(jìn)一步的理論分析和數(shù)值模擬研究.

已有研究通過改變操作參數(shù)（聲壓級、頻率、停留時間等）探討聲凝并效果的變化規(guī)律，在一些參數(shù)對聲凝并的影響上取得了一致的結(jié)論，即聲凝并效果隨著聲壓級的提高、停留時間的延長而增強(qiáng).聲壓級提高，則聲波振幅增大，顆粒受聲波夾帶引起的同向運(yùn)動凝并作用增強(qiáng)，同時顆粒之間的流體力學(xué)作用加劇，尤其是在強(qiáng)聲場（大于158 dB）作用下，聲致湍流凝并機(jī)理也發(fā)揮著顯著作用，多種凝并機(jī)理的共同作用導(dǎo)致聲凝并效果隨著聲壓級的增大迅速提高.然而，在關(guān)于頻率的影響作用方面還存在爭議.表2總結(jié)了已有顆粒聲凝并技術(shù)研究中獲得的有利于聲凝并的較優(yōu)或最佳頻率.可見，不同研究者得到的結(jié)果差異很大.頻率對聲凝并的影響復(fù)雜，其原因表現(xiàn)在兩個方面.一方面，從同向運(yùn)動凝并機(jī)理看，頻率過低時，顆粒都能很好地跟隨氣體介質(zhì)振動，顆粒間相對運(yùn)動很弱；頻率過高時，顆粒都保持靜止，也不存在相對運(yùn)動[56]，因而在同向運(yùn)動凝并機(jī)理主導(dǎo)的情況下，聲凝并效率隨頻率的增加先上升后下降，存在最佳值[10].另一方面，從流體力學(xué)作用機(jī)理來看，頻率的增加增強(qiáng)了顆粒間的流體力學(xué)作用[57]，有利于聲凝并.綜合以上兩個方面的原因可知，頻率是影響聲凝并的重要參數(shù)，但其作用效果復(fù)雜，仍需要做深入探討.endprint

3 結(jié) 語

聲凝并作為一種PM2.5脫除預(yù)處理技術(shù)與其他技術(shù)相比，具有裝置簡單、適應(yīng)性強(qiáng)的優(yōu)勢.然而聲凝并脫除PM2.5技術(shù)迄今尚不成熟，主要表現(xiàn)在：針對燃燒源排放PM2.5進(jìn)行的研究較少；在頻率對聲凝并效果的影響上，未形成一致的見解.在燃燒源的排放是PM2.5的重要來源的背景下，為有效控制PM2.5的排放，需要結(jié)合燃燒源PM2.5粒徑分布，針對PM2.5排放控制的工程實(shí)際條件，探討操作參數(shù)，尤其是頻率對聲凝并效果的影響.可借助數(shù)值模擬方法的優(yōu)勢，將聲凝并數(shù)值模擬與實(shí)驗(yàn)相結(jié)合，深層次挖掘聲凝并機(jī)理，展現(xiàn)操作參數(shù)的作用效果.此外，需要開展聲凝并與其他機(jī)理（如電凝并、蒸汽相變凝并等）共同作用下燃燒源PM2.5低成本、高效脫除新技術(shù)研究，通過多種凝并機(jī)理協(xié)同發(fā)揮作用，提高PM2.5凝并脫除效率.

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