涂覆石墨烯的電介質(zhì)納米盤的表面等離激元回音壁模特性

陳厚波， 邱偉彬 ， 黃藝馨， 唐一鑫， 邱平平， 王加賢， 闞強， 潘教青

(1. 華僑大學(xué) 信息科學(xué)與工程學(xué)院， 福建 廈門 361021;2. 中國科學(xué)院 半導(dǎo)體研究所， 北京 100083)

涂覆石墨烯的電介質(zhì)納米盤的表面等離激元回音壁模特性

陳厚波1， 邱偉彬1， 黃藝馨1， 唐一鑫1， 邱平平1， 王加賢1， 闞強2， 潘教青2

(1. 華僑大學(xué) 信息科學(xué)與工程學(xué)院， 福建 廈門 361021;2. 中國科學(xué)院 半導(dǎo)體研究所， 北京 100083)

提出涂覆單層石墨烯的電介質(zhì)納米盤結(jié)構(gòu)，并利用有限元方法數(shù)值解析這種納米結(jié)構(gòu)的表面等離子激元回音壁模的電磁場特性.計算并分析品質(zhì)因子(Q值)、模式體積隨著電介質(zhì)納米盤半徑大小、石墨烯化學(xué)勢和諧振頻率的變化規(guī)律.結(jié)果表明：當(dāng)納米盤的半徑為5 nm，石墨烯化學(xué)勢為0.9 eV時，其品質(zhì)因子高達195，對應(yīng)模式體積小于2×10-7(λ0/2n)3.

光學(xué)器件； 光學(xué)諧振腔； 表面等離子激元； 石墨烯； 回音壁模

近年來，電介質(zhì)微諧振腔由于具有極好的本征回音壁模特性，如小的模式體積、高品質(zhì)因子(Q值)、大的自由光譜和超緊湊的尺寸而受到廣泛關(guān)注[1-3].迄今為止，微諧振腔已被證明在激光器和濾波器[4-6]中有重大應(yīng)用.貴金屬(如金、銀)涂覆的諧振腔能夠更好地提高其表面等離子激元(SPP)回音壁模(WGMs)的電磁場(EM)的限制能力，從而有效地減小器件的尺寸.然而，SPP場倏逝波的性質(zhì)導(dǎo)致其額外的損耗，這個損耗使Q值減小.因此，為了在納米諧振腔中保持表面等離激元回音壁模小的模式體積和高的品質(zhì)因子雙特性，必須找到一種同時滿足高限制本領(lǐng)和低損耗的材料來覆蓋電介質(zhì)納米腔.由單層碳原子組成的石墨烯由于具有奇特的力學(xué)、電子和光學(xué)特性[7-10]而引起人們廣泛的研究.基于石墨烯的光學(xué)調(diào)制器[11]、納機電系統(tǒng)(NEMS)[12]和晶體管[13-14]陸續(xù)被報道.在SPP領(lǐng)域，石墨烯也具有比傳統(tǒng)貴重金屬更加顯著的優(yōu)勢，如低的傳播損耗、高的電磁場限制能力.因此，石墨烯有望代替貴重金屬，使納米諧振腔能實現(xiàn)小的模式體積和高的Q值.本文提出并數(shù)值分析了摻雜的單層石墨烯覆蓋的納米電介質(zhì)盤的等離子回音壁模特性，計算并分析模式體積和品質(zhì)因子隨著諧振腔的尺寸及石墨烯化學(xué)勢的變化規(guī)律.

1 模擬方法與模型

整個結(jié)構(gòu)由電介質(zhì)納米盤及其上下表面涂覆著的石墨烯層構(gòu)成.在合適的頻率和化學(xué)勢下，石墨烯表現(xiàn)出金屬性，可以像金屬一樣在電介質(zhì)和石墨烯的界面出現(xiàn)表面等離激元.值得注意的是，由于石墨烯層只有單個原子層，可以利用表面電導(dǎo)率表征[15-17].在石墨烯片上，其表面電流密度定義為：J=σgE.式中:E和σg分別為電磁場中的電場和石墨烯的表面電導(dǎo)率.σg由帶間電子躍遷和帶內(nèi)電子-光子散射兩部分組成，即σg=σinter+σintra，根據(jù)Kubo公式[16，18]，石墨烯的表面電導(dǎo)率表示為

式(1)～(2)中：μc為石墨烯的化學(xué)勢，可以通過改變化學(xué)摻雜或改變外電場進行調(diào)節(jié)[16，19]；τ為電子的動量弛豫時間.

從已有文獻可知,石墨烯的化學(xué)勢在溫度低于250 K時，可以調(diào)高到2 eV[20].設(shè)定溫度低于250 K，以確保高化學(xué)勢是可實現(xiàn)的.同時，Low等[21]指出弛豫時間可以高達3 ps.對石墨烯而言，高的化學(xué)勢和高的弛豫時間可以確保表面等離子波在高頻率時，有高的限制和低的傳輸損耗.

利用有限元的分析方法對納米盤的等離激元回音壁模式特性進行數(shù)值解析，所使用的軟件是COMSOL Multi-Physics的RF模塊.納米盤的結(jié)構(gòu)示意圖，如圖1所示.圖1中:r和h分別代表電介質(zhì)納米盤的半徑和高，r-R，h-H區(qū)域是空氣.電介質(zhì)納米盤的上下表面涂覆石墨烯.

(a) 三維視圖 (b) 俯視圖 (c) 橫截面剖視圖圖1 納米盤的結(jié)構(gòu)示意圖Fig.1 Structural schematic diagram of nanodisk

對于納米盤諧振器，有效模式體積[17，22]定義為

式(4)中：|E(r)|2和|H(r)|2分別代表電場和磁場度;ε(r)和μ0分別代表介電常數(shù)和磁導(dǎo)率.

Q值[22]是衡量納米諧振器性能的重要參數(shù)之一，定義為

式(5)中：f=fRe+ifIm是模式的復(fù)數(shù)本征頻率.模式數(shù)[17]的計算式為

式(6)中：λ0是電磁波在真空中的波長;neff是SPP波的有效折射率.

(a) 俯視圖 (b) 正視圖圖2 納米盤的典型等離子體回音壁模的電場Ez分布圖Fig.2 Ez profile of typical SPP WGMs in dielectric nanodisk

2 結(jié)果與分析

2.1上下涂覆石墨烯的電解質(zhì)納米盤電磁場分布

典型的電磁場中,電場分量Ez的分布,如圖2所示.圖2中：納米盤的半徑和高度都是5 nm；電介質(zhì)的有效折射率為3.45；石墨烯的化學(xué)勢為0.9 eV；諧振頻率為151 THz；對應(yīng)在真空中的波長為1.98 μm.圖2(a)表明了典型回音壁模式的特性.除此之外，由于化學(xué)勢高達0.9 eV，因此,電磁場很好地被限制在單層石墨烯下方，如圖2(b)所示.

表面等離子激元回音壁模的電場Ez方向剖面圖隨著模式數(shù)(m)變化的俯視圖，如圖3所示.當(dāng)化學(xué)勢為0.9 eV，半徑為5 nm時，Q值和模式體積(Veff)隨著模式數(shù)的變化，如圖4所示.

(a) m=2(b) m=3(c) m=4(d) m=5

(e) m=6(f) m=7(g) m=8(h) m=9圖3 納米盤諧振器的表面等離激元回音壁模的電場Ez分布的俯視圖Fig.3 Top view of Ez profile of SPP WGMs in nanodisk resonator

圖4 Q值和模式體積隨模式數(shù)的變化Fig.4 Q factor and effective mode volume as function of azimuthal number

圖5 模式數(shù)和Q值隨著納米盤半徑的變化Fig.5 Azimuthal number and Q factor as function of radius of nanodisk

2.2納米盤幾何參數(shù)的影響

在不同的頻率下，模式數(shù)和Q值隨著納米盤半徑的變化,如圖5所示.圖5中，模式數(shù)隨著半徑的增大而線性增大.一般來說，模式數(shù)與諧振器的半徑成正比.如當(dāng)頻率為141 THz時，半徑等于5 nm對應(yīng)的模式數(shù)為6，半徑等于30 nm對應(yīng)的模式數(shù)為38.由圖5可知：模式數(shù)和共振頻率也成正比，特別是在大半徑區(qū)域.當(dāng)半徑增大的時候，一方面,SPP波沿著圓周的傳輸損耗增大，Q值減??；另一方面，電介質(zhì)納米盤的限制能力增強，Q值增大.當(dāng)兩者相互補償，Q值就會保持穩(wěn)定.

當(dāng)電介質(zhì)納米盤的高度發(fā)生變化時，模式數(shù)和Q值沒有發(fā)生變化.這是因為在石墨烯層和電介質(zhì)材料界面對電磁場具有極強的限制能力，光場被限制在石墨烯單層膜和納米介質(zhì)盤上下表面的界面處，從而使2個單層石墨烯之間的電磁場沒有重疊部分.然而，只要選擇合適的化學(xué)勢、共振頻率，那么，在電介質(zhì)的上下表面電磁場會發(fā)生相互作用，這將使電磁場分布、模式數(shù)和Q值都受到高度的影響.

圖6 在不同頻率的條件下，模式數(shù)和Q值隨著石墨烯化學(xué)勢的變化關(guān)系Fig.6 Azimuthal number and Q factor as function of chemical potential with different resonant frequency

2.3石墨烯化學(xué)勢的影響

當(dāng)電介質(zhì)納米盤半徑為10 nm,高度為5 nm，共振頻率分別為141,151 THz時，模式數(shù)和Q值隨著石墨烯化學(xué)勢的變化，如圖6所示.由圖6可知:當(dāng)化學(xué)勢從0.6 eV增大到1.2 eV時，頻率為151 THz所對應(yīng)的Q值從110增加到220，而模式數(shù)從11減小到4.頻率為141 THz時，也有類似的變化.

為了理解圖6中Q值的行為，考慮等離子體沿著具有均勻化學(xué)勢的石墨烯片傳播，等離子體的傳播常數(shù)強烈依賴于化學(xué)勢與帶間電子躍遷和帶內(nèi)電子-光子散射的閾值的差，即μc-1/2??[23].一方面，當(dāng)μc高于閾值且保持增大趨勢時，等離子體的傳播損耗降低，Q值增大.另一方面，傳播常數(shù)的實部可以寫為neff·k0，它會隨著化學(xué)勢的增大而增大，等離子體的有效折射率neff增大，相應(yīng)的模式數(shù)減小，與圖6所示的結(jié)果一致.

2.4單層石墨烯的弛豫時間和電介質(zhì)納米盤的折射率的影響

Q值和模式數(shù)隨著上下涂覆的單層石墨烯的弛豫時間的變化，如圖7(a)所示.由圖7(a)可知：對于一個給定的共振頻率，當(dāng)其他參數(shù)保持不變時，Q值和弛豫時間大致成正比.如當(dāng)頻率為161 THz，弛豫時間為0.5 ps時，對應(yīng)的Q值為184；當(dāng)弛豫時間為1.5 ps時，Q值變?yōu)?54，該值甚至高于半徑在微米量級、涂覆貴金屬的微盤[24]對應(yīng)的值.相比其他參數(shù)，弛豫時間是對于涂覆單層石墨烯的電介質(zhì)納米盤來說，決定Q值的最顯著參數(shù).Zhang等[24]指出，石墨烯的弛豫時間可以高達3 ps，在半徑低于10 nm的情況下，如此高的弛豫時間意味著更高的Q值.而且，石墨烯的電子動量弛豫時間可以隨著材料生長和納米加工技術(shù)的發(fā)展進一步提高.因此，將來可以期望獲得更高的Q值.在不同的頻率條件下，隨著弛豫時間從0.5 ps增大到1.5 ps，模式數(shù)保持穩(wěn)定.這就意味著弛豫時間對模式體積沒有明顯的作用，當(dāng)?shù)入x子體沿著單層石墨烯傳播時，弛豫時間決定了等離子的損耗.同時，根據(jù)Gosciniak等[11]的報道，石墨烯的電子動量時間僅影響電磁場的重新分布速度，并不影響等離子體的電磁場定位.因此，提出的電介質(zhì)納米盤的電磁場分布并不被弛豫時間影響.

Q值和模式數(shù)隨著電介質(zhì)材料折射率的變化，圖7(b) 所示.與涂覆單層石墨烯的化學(xué)勢變化相比，電介質(zhì)材料的折射率對于Q值和模式數(shù)的作用相反.對于141 THz的共振頻率，當(dāng)折射率為2.5時，模式數(shù)為2；當(dāng)折射率為4.5時，模式數(shù)為6.在納米諧振腔中，模式數(shù)可以用公式m=2neffπr/λ0估算.式中:neff是等離子體的有效折射率;λ0是真空中的波長.當(dāng)電介質(zhì)材料的折射率越高，等離子體的有效折射率也越高，因此,模式數(shù)也就越高，也意味著更好的限制能力.然而，只要定義單層石墨烯的幾何結(jié)構(gòu)和參數(shù)，等離子體沿著圓周的損耗也就確定.因此，折射率在一定范圍內(nèi)，Q值保持穩(wěn)定.

(a) 弛豫時間 (b) 電介質(zhì)納米盤的折射率圖7 Q值和模式數(shù)隨著弛豫時間和電介質(zhì)材料折射率的變化Fig.7 Q factor and azimuthal mode number as function of relaxation time and refractive index of dielectric nanodisk

2.5單面和雙面單層涂覆石墨烯的比較

圖8 模式體積隨著單面和雙面涂覆單層石墨烯的化學(xué)勢的變化Fig.8 Mode volume as function of chemical potential with single and double coating

有效模式體積隨著化學(xué)勢的變化，如圖8所示.圖8中:納米盤的半徑為5 nm.由圖8可知：當(dāng)化學(xué)勢從0.6 eV增大到1.0 eV時，雙面涂覆單層石墨烯的納米盤的模式體積大約是單面涂覆單層石墨烯的兩倍.涂覆層對電磁場的限制能力很好，幾乎所有的電磁場都被嚴(yán)格限制在納米盤的石墨烯和空氣的接觸面里.在這2個接觸面處，沒有任何的相互作用，因此，當(dāng)納米盤的上下雙面涂覆單層石墨烯的等離子體的模式體積是單面涂覆的兩倍.然而，對于一些適當(dāng)?shù)墓舱耦l率和化學(xué)勢，等離子體的電磁場限制能力比較差，可以誘導(dǎo)兩個表面之間電磁場的相互作用，從而使得雙面涂覆和單面涂覆的模式體積不是兩倍關(guān)系.對于這兩種情況，Q值沒有任何明顯的變化.

3 結(jié)束語

提出并數(shù)值分析了上下表面涂覆單層石墨烯的電介質(zhì)納米盤諧振器.數(shù)值計算結(jié)果表明：模式數(shù)、納米盤的幾何尺寸、電介質(zhì)的折射率、涂覆的單層石墨烯的化學(xué)勢、弛豫時間及單面或雙面涂覆單層石墨烯對表面等離激元回音壁模的特性都有影響.隨著模式數(shù)的增大，Q值增大，模式體積減小.隨著半徑的增大，模式數(shù)增大，而Q值保持穩(wěn)定.這主要是由于半徑增大，限制能力增強，同時，沿著圓周的表面等離子體的損耗增加，這兩者作用相互抵消，因此，Q值不變.隨著電介質(zhì)折射率的增大，模式數(shù)增大，Q值保持穩(wěn)定.隨著化學(xué)勢的增大，模式數(shù)減小，Q值增大.隨著弛豫時間的增大，模式數(shù)不變，Q值增大.雙面涂覆單層石墨烯的模式體積是單面的兩倍，而Q值保持不變.

[1] YANG Yuede,HUANG Yongzhen,GUO Weihua,etal.Enhancement of quality factor for TE whispering-gallery modes in microcylinder resonators[J].Opt Express,2010,18(12):13057-13062.DOI:10.1364/OE.18.013057.

[2] YANG Yuede,HUANG Yongzhen,CHEN Qin.High-Q TM whispering-gallery modes in three-dimensional microcylinders[J].Phys Rev A,2007,75(1):13817.DOI:10.1103/PhysRevA.75.013817.

[3] BORISKINA S V,BENSON T M,SEWELL P D,etal.Directional emission, increased free spectral range, and mode Q-factors in 2-D wavelength-scale optical microcavity structures[J].IEEE J Sel Top Quant,2006, 12(6): 1175-1182.DOI:10.1109/JSTQE.2006.882662.

[4] QUAN Haiyong,GUO Zhixiong.Analyses of whispering-gallery modes in small resonators[J].Journal of Micro/Nanolithography, MEMS, and MOEMS,2009,8(3):33060.DOI:10.1117/1.3213247.

[5] MA Ning,LI Chao,POON A W.Laterally coupled hexagonal micropillar resonator add-drop filters in silicon nitride[J].IEEE Photonic Tech L,2004,16(11):2487-2489.DOI:10.1109/LPT.2004.835200.

[6] YANG Yuede,WANG Shijiang,HUANG Yongzhen.Investigation of mode coupling in a microdisk resonator for realizing directional emission[J].Opt Express,2009,17(25):23010-23015.DOI:10.1364/OE.17.023010.

[7] FALKOVSKY L A.Optical properties of graphene[J].Journal of Physics: Conference Series,2008,129(1):12004.DOI:10.1088/1742-6596/129/1/012004.

[8] CRACIUM M F,RUSSO S,YAMAMOTO M,etal.Tuneable electronic properties in graphene[J].Nano Today,2011,6(1):42-60.DOI:10.1016/j.nantod.2010.12.001.

[9] KOPPENS F H L,CHANG D E,DE ABAJO F J G.Graphene plasmonics: A platform for strong light-matter interactions[J].Nano Lett,2011,11(8):3370-3377.DOI:10.1364/OPN.22.12.000036.

[10] GRIGORENKO A N,POLINI M,NOVOSELOV K S.Graphene plasmonics[J].Nat Photonics,2012,6(11):749-758.DOI:10.1038/nphoton.2012.262.

[11] GOSCINIAK J,TAN D T H.Theoretical investigation of graphene-based photonic modulators[J].Sci Rep-UK,2013,3(7451):1897.DOI:10.1038/srep01897.

[12] SHI Zhiwei,LU Hongliang,ZHANG Lianchang,etal.Studies of graphene-based nanoelectromechanical switches[J] Nano Res,2012,5(2):82-87.DOI:10.1007/s12274-011-0187-9.

[13] WU Yanqing,LIN Yuming,BOL A A,etal.High-frequency, scaled graphene transistors on diamond-like carbon[J].Nature，2011,472(7341):74-78.DOI:10.1038/nature09979.

[14] XIA Fengnian,FARMER D B,LIN Yuming,etal.Graphene field-effect transistors with high on/off current ratio and large transport band gap at room temperature[J].Nano Lett,2010,10(2):715-718.DOI:10.1021/nl9039636.

[15] QIU Weibin,LIU Xianhe,ZHAO Jing,etal.Nanofocusing of mid-infrared electromagnetic waves on graphene monolayer[J].Appl Phys Lett,2014,104(4):41109.DOI:10.1063/1.4863926.

[16] HANSON G W.Dyadic Green′s functions and guided surface waves for a surface conductivity model of graphene[J].J Appl Phys,2008,103(6):64302.DOI:10.1063/1.2891452.

[17] ZHAO Jing,QIU Weibin,HUANG Yixin,etal.Investigation of plasmonic whispering-gallery mode characteristics for graphene monolayer coated dielectric nanodisks[J].Opt Lett,2014,39(19):5527-5530.DOI:10.1364/OL.39.005527.

[18] GUSYNIN V P,SHARAPOV S G,CARBOTTE J P.Magneto-optical conductivity in graphene[J].J Phys-Condens Mat,2007,19(2):26222.DOI:10.1088/0953-8984/19/2/026222.

[19] VAKIL A,ENGHETA N.Transformation optics using graphene[J].Science,2011,332(6035):1291-1294.DOI:10.1126/science.1202691.

[20] EFETOV D K,KIM P.Controlling electron-phonon interactions in graphene at ultrahigh carrier densities[J].Phys Rev Lett,2010,105(25):256805.DOI:10.1103/PhysRevLett.105.256805.

[21] LOW T,AVOURIS P.Graphene plasmonics for terahertz to mid-infrared applications[J].ACS Nano,2014,8(2):1086-1101.DOI:10.1021/nn406627u.

[22] XIAO Yunfeng,LI Beibei,JIANG X,etal.High quality factor, small mode volume, ring-type plasmonic microresonator on a silver chip[J].Journal of Physics B: Atomic, Molecular and Optical Physics,2010,43(3):35402.DOI:10.1088/0953-4075/43/3/035402.

[23] BAO Qiaoliang,LOH K P.Graphene photonics, plasmonics, and broadband optoelectronic devices[J].ACS Nano,2012,6(5):3677-3694.DOI:10.1021/nn300989g.

[24] ZHANG Xining,MA Zhe,YU Huakang,etal.Plasmonic resonance of whispering gallery modes in an Au cylinder[J].Opt Express,2011,19(5):3902-3907.DOI:10.1364/OE.19.003902.

(責(zé)任編輯： 黃曉楠英文審校： 吳逢鐵)

SurfacePlasmonPolaritonWhispering-Gallery-ModePropertiesofDielectricNanodisksCoveredbyGrapheneMonolayer

CHEN Houbo1, QIU Weibin1, HUANG Yixin1, TANG Yixin1, QIU Pingping1, WANG Jiaxian1, KAN Qiang2, PAN Jiaoqing2

(1. College of Information Science and Engineering, Huaqiao University, Xiamen 361021, China；2. Institute of Semiconductors, Chinese Academy of Science, Beijing 100083， China)

Graphene monolayer covered dielectric nanodisks are proposed in this paper. The surface plasmonic polariton whispering-gallery mode electromagnetic field properties of the proposed nano structures are numerically investigated by using finite element method. The quality factor, mode volume and Purcell factor of the optical modes are calculated as a function of dielectric nanodisks radius size, chemical potential of graphene and resonant frequency. Calculation results showed that a quality factor as high as 195, and a mode volume of less than 2×10-7(λ0/2n)3is achieved in a dielectric nanodisk with radius of 5 nm, where the chemical potential is 0.9 eV.

optical devices; optical resonators; surface plasmons; graphene; whispering gallery mode

10.11830/ISSN.1000-5013.201603030

O 436

A

1000-5013(2017)06-0842-06

2016-03-08

邱偉彬(1971-)，男，副教授，博士，主要從事低維材料微納光子器件的研究.E-mail:wbqiu@hqu.edu.cn.

國家自然科學(xué)基金資助項目(6137805); 福建省泉州市科技基金資助項目(Z1424009); 中國科學(xué)院半導(dǎo)體重點實驗室開放基金資助項目(KLSMS-1201)； 華僑大學(xué)研究生科研創(chuàng)新能力培育計劃資助項目(1400201017)