土壤硒含量影響因素及富硒土地資源區(qū)劃研究
——以湖北恩施沙地為例

曾慶良，余 濤，王 銳

(中國地質大學(北京) 地球科學與資源學院，北京 100083)

0 引 言

硒(Se)元素是人體所必需的微量元素之一[1]。研究表明，適量硒的攝入能預防心血管疾病及癌癥，對人體的氧化、衰老及病毒感染等有一定的抵抗能力[2]，但硒的過量或缺失都會對人體健康產生影響[3-5]，因此對于土壤硒含量及其影響因素的研究已成為熱點。已有研究表明土壤硒含量受多方面因素制約，不同地區(qū)影響因素有所不同。遲鳳琴等[6]和黃春雷等[7]分別對黑龍江省土壤和浙江省中部土壤的研究表明，土壤有機碳、黏粒含量與pH是影響土壤硒含量的主要因素。陳顯著等[8]對廣州市土壤研究發(fā)現(xiàn)，影響土壤硒分布的主要因素是成土母質、土壤pH、土壤有機質和CEC。楊忠芳等[9]對海南島土壤的研究結果表明，有機碳、黏土礦物、鐵錳氧化物及風化淋溶程度對土壤硒有顯著影響。湖北省恩施州是著名的“世界硒都”，擁有豐富的天然富硒土地資源。恩施地區(qū)富硒土壤分布與地層分布關系密切，其中二疊系孤峰組及茅口組黑色炭質硅質巖是富硒土壤的主要成土母質[10-11]。恩施地區(qū)被廣泛關注是由于土壤中硒過量所導致的當?shù)鼐用裎卸臼录4]，近年來，開發(fā)富硒農產品已成為當?shù)孛撠氈赂坏闹饕緩?。這就需要解決，如何合理評價和規(guī)劃富硒土地資源，做到農作物富硒而不毒硒。

目前國內對于富硒土地評價指標并沒有統(tǒng)一的標準。侯現(xiàn)慧等[12]根據(jù)土壤硒含量、土壤肥力及耕地利用條件對富硒土壤進行了評價；王世紀等[13]根據(jù)土壤硒含量對富硒土壤進行了評價；酈逸根等[14]根據(jù)硒相對于成土母質在表層土壤中的富集程度、硒有效態(tài)的含量以及富硒土壤面積對富硒土壤進行了評價?？偟膩碚f，現(xiàn)有對富硒土地評價的研究大部分是圍繞土壤中硒含量及賦存形態(tài)來展開的。盡管土壤中硒總量及有效態(tài)含量是影響農作物籽實吸收硒的重要因素，但兩者并不能完全等同。即在土壤硒含量高的地區(qū)，不一定能生產出富硒農產品。因此，從農產品籽實硒含量水平進行富硒土地資源評價的實用價值更大。為此，本研究以當?shù)刂饕r作物——玉米為切入點，探索玉米籽實中硒含量與對應土壤中相關元素的相關性，建立玉米籽實硒含量預測模型。在此基礎上結合土壤硒含量，對研究區(qū)富硒土地進行了劃分，為當?shù)馗晃恋睾侠淼拈_發(fā)利用提供了科學依據(jù)，對全國如火如荼開展的富硒土地資源開發(fā)利用具有重要的示范意義。

1 材料與方法

1.1 研究區(qū)概況

恩施市沙地鄉(xiāng)地處恩施市東北邊陲，位于清江中游北岸，境內呈“一面坡”狀，三面環(huán)水，一面環(huán)山，屬亞熱帶季風型濕潤氣候。沙地鄉(xiāng)境內呈三級臺階分布，最高海拔1 680 m，最低海拔270 m，平均海拔950 m。研究區(qū)成土母巖復雜，發(fā)育而成的土壤種類繁多，有黃壤、黃棕壤、棕壤等地帶性土壤和石灰(巖)土、水稻土等非地帶性土壤。該區(qū)地層出露主要以三疊系大冶組、二疊系茅口組、泥盆系—石炭系及志留系羅惹坪組為主(圖1)。

圖1 研究區(qū)位置及地質圖Fig.1 The regional geological map and location of the study area

圖2 研究區(qū)采樣點位圖Fig.2 The map of sampling position

1.2 樣品采集與分析測試

1.2.1 樣品采集

表層土壤樣品采集密度為4個樣點/km2，采集深度為0～20 cm，共計199件(圖2)。土壤樣品采集位置均選擇在采樣地塊的中間部位，避開溝渠、林帶、田埂、路邊、舊房基、糞堆及微地形高低不平的無代表性地段。每件土壤樣品由3～5個子樣組成，樣品重量為1.5 kg。

選擇研究區(qū)內種植面積最大的農作物——玉米為研究對象。選取60個表層土壤采樣點位進行農作物采集。在樣品采集時，綜合考慮整個田塊面積、地形、作物長勢、株體密度及成熟度等因素，在5畝(1畝=1/15 hm2)范圍內，選擇長勢整齊的玉米，在表層土壤子樣位置采集3～5件農作物子樣合并成一件分析樣。本次研究共采集60件玉米樣品(圖2)。所有樣品用全球定位儀(GPS)記錄其經(jīng)緯度坐標及海拔信息。

1.2.2 樣品前處理

1.2.2.1 土壤樣品野外加工

將采集的土壤樣品置于干凈、無污染的場地自然風干。在風干過程中，適時翻動，并將大土塊捏碎以加速干燥，同時剔除土壤以外的雜物。風干后用木棍將土壤樣品壓碎，并過2 mm(10目)的尼龍篩。樣品全部過篩混合均勻后，稱取50 g樣品置于干凈的自封袋中，編號后送至安徽省地質實驗研究所進行進一步處理和分析化驗。

1.2.2.2 玉米樣品前處理

將玉米脫粒，用去離子水沖洗3遍，在沖洗過程中用干凈的玻璃棒攪拌。樣品瀝干水分后轉入搪瓷盤中撥平，放入帶鼓風的專用烘箱中，在60 ℃以下烘干直至恒重(約24 h)。用谷物粉碎機將玉米籽實磨碎至規(guī)定粒度(約60目)，送至分析室測定。

1.2.3 樣品分析測試

1.2.3.1 土壤樣品

土壤樣品分析測試了As、Cd、Cr、Cu、Hg、Pb、Zn、K2O、CaO、Al2O3、Sr、Se、N、P、B、Cl、I、Mn、pH及有機碳(TOC)，分析方法及各方法檢出限見表1所列。

表1 指標的分析方法及檢出限

注：“*”計量單位為10-2；“**”為無量綱，其他元素單位為mg·kg-1。AFS.原子熒光光譜法；ICP-AES.電感耦合等離子體原子發(fā)射光譜；XRF.X射線熒光光譜法；VOL.容量法；ISE.離子選擇性電極法；ICP-MS.等離子體質譜法；ES.發(fā)射光譜法；COL.催化比色法。

1.2.3.2 玉米

玉米樣品分析測試了Se元素，分析方法為原子熒光光譜法，檢出限為0.005 mg·kg-1。

1.2.3.3 測試質量控制

樣品分析測試過程中采用國家一級標準物質(GSS-17、GSS-22、GSS-25、GSS-27、GSB-1、GSB-3)的測試結果進行準確度(相對誤差，RE)檢驗。土壤樣品按10%的比例隨機抽取20個進行重復檢測，農作物樣品全部進行重復檢測，根據(jù)兩次檢測結果進行精密度(相對偏差，RD)檢驗。計算公式如下：

(1)

(2)

式中：Ai、Bi分別為基本分析樣和其對應的重復分析樣第i次測試結果。

土壤和農作物各測試指標的精密度和準確度計算結果分別見表2。參照《土地質量地球化學評價規(guī)范》[15]要求，各項分析數(shù)據(jù)符合質量要求。

2 結果與討論

2.1 土壤硒元素含量分布及影響因素

目前，對于富硒土壤尚未有統(tǒng)一的評價標準，地球化學研究者多是依據(jù)土壤硒含量的高低進行含量分級。按照《土地質量地球化學評價規(guī)范》和《中華人民共和國地方病與環(huán)境圖集》[15- 16]的評價標準，本文對研究區(qū)土壤硒元素含量進行豐度劃分(表3)。統(tǒng)計結果表明，研究區(qū)缺硒土壤極少，絕大部分地區(qū)土壤硒含量范圍在0.4～3.0 mg·kg-1，硒含量等級為高，為富硒土壤。足硒、富硒土壤面積占研究區(qū)總面積的百分比高達84.43%，表明研究區(qū)存在豐富的富硒土壤資源。

表2分析測試的精密度(RD)和準確度(RE)質量監(jiān)控

Table2Precision(RD)andaccuracy(RE)qualitymonitoringforanalysis

測試指標REnRERDnRD/%測試指標REnRERDnRD/%As20001020404Se200010201163Cd20000920573N20002020802Cr20002420150P20003520076Cu20002920183B200006201046Hg200024201004Cl20002620864Pb20001820405I200008201070Zn20000620105Mn20001220062K2O20000520029pH20000020004CaO20000220366TOC20002220430Al2O320001520069Se?4001060470Sr20000520096

注：“*”為農作物測試指標；其余為土壤測試指標。

本文對研究區(qū)不同地層表層土壤樣品硒元素含量統(tǒng)計結果見表4。與湖北省及全國多目標區(qū)域地球化學調查土壤數(shù)據(jù)相比①中國地質調查局.全國多目標地球化學調查數(shù)據(jù).2012.，研究區(qū)土壤中Se含量均值分別是湖北省土壤、全國土壤的Se含量均值的6倍和7倍，硒過量土壤面積所占比例為15.58%，表明研究區(qū)土壤硒含量處于豐富狀態(tài)，同時也存在硒過量所導致的生態(tài)風險。有研究表明，恩施地區(qū)硒元素分布主要受二疊系黑色巖系地層控制[10-11]。本次研究發(fā)現(xiàn)，在不同地層中，研究區(qū)土壤硒含量均值有較大差異。二疊系茅口組地層硒含量最高，是硒含量最低的志留系羅惹坪組的4.4倍。同時土壤硒元素的變異系數(shù)超過100%，這說明研究區(qū)表層土壤元素含量在空間分布上極不均勻，結合研究區(qū)硒元素含量空間分布(圖4)，可得出研究區(qū)硒元素含量受地層控制明顯，主要是受二疊系茅口組地層的影響。

表3表層土壤硒含量分類標準及統(tǒng)計

Table3Classificationcriteriaandstatisticsofseleniumcontentsoftopsoils

硒含量范圍/(mg·kg-1) 硒含量 分級[15-16]樣品數(shù)/件所占比例/%<0125缺乏000125～<0175邊緣000175～<04適量1050304～<30高 1587940≥30過剩311558

圖3 研究區(qū)表層土壤硒元素空間分布Fig.3 Spatial distribution of Se in top soils in the study area

地層樣品數(shù)量平均值最大值最小值標準差CVK1K2志留系羅惹坪組13053081026013—180201泥盆系—石炭系21106303046054—360401二疊系茅口組1062341428026260—795886三疊系大冶組591631517019284—554617匯總199188151701925113351639712

注：CV為變異系數(shù),%;K1、K2分別為該地層Se元素含量與湖北省和全國表層土壤Se元素含量比值。

圖4 研究區(qū)土壤硒含量與TOC、海拔高度的相關關系Fig.4 The correlations between the selenium contents and TOC, altitude in the studied soils

此外，如圖4所示，研究發(fā)現(xiàn)研究區(qū)影響土壤硒含量的重要因素還有土壤有機碳含量以及海拔高度。土壤有機碳含量可以表征土壤有機質含量，而土壤有機質是表征土壤肥力水平的一個因素，同時其對土壤元素地球化學行為有顯著影響。研究區(qū)土壤硒含量與土壤中有機碳含量呈極顯著正相關(r=0.427，p<0.01)，這可能是由于在研究區(qū)酸性土壤中，微生物的還原作用促使大部分亞硒酸鹽被地表土固定，硒優(yōu)先進入低分子量的腐殖質組分中，與金屬腐殖質復合體一起呈現(xiàn)出無機復合狀態(tài)，因此有機質對土壤中硒起吸附和固定作用，從而使硒富集在土壤中[8,17-18]。在此研究中還發(fā)現(xiàn)研究區(qū)土壤硒含量與樣點海拔呈極顯著正相關(r=0.241，p<0.01)，這與前人的研究結果一致[19-20]。研究區(qū)海拔落差大(273～1 428 m)，隨著海拔升高，氣溫降低。而土壤中有機質分解受氣溫影響，因此在研究區(qū)低海拔高氣溫區(qū)，有機質分解速率相對較快，在自身分解的過程中會將已吸附和固定在自身的硒部分釋放出來，同時在分解過程中的中間產物也可能促進硒的活化，使得土壤中硒淋溶和植物吸收速率增加[21]，進而最終導致土壤中硒元素含量的降低。

人體及動物主要通過土壤-植物-動物的食物鏈環(huán)節(jié)從自然環(huán)境中獲得硒，農作物硒含量的高低直接影響著人體健康。研究區(qū)富硒土壤分布較廣，是天然富硒農產品的生長搖籃?，F(xiàn)有對富硒土地劃分的研究，一般是以土壤硒含量來作為依據(jù)。盡管土壤中硒總量及有效態(tài)含量是影響農作物籽實吸收硒的重要因素，但兩者并不能完全等同。即在土壤硒含量高的地區(qū)，不一定能生產出富硒農產品。因此，依據(jù)農產品籽實硒含量水平進行富硒土地資源評價實用價值更大。

2.2 玉米籽實對硒元素吸收模型

土壤硒生物有效性與農作物種類、土壤硒含量和土壤相關理化參數(shù)等因素有關。因此，劃分富硒土壤不能只單純根據(jù)土壤的硒含量，還應考慮農作物硒含量是否達到富硒水平。

植物對土壤中Se等元素的吸收是一個非線性的過程，Se等元素從土壤到植物的轉移過程可以使用數(shù)學模型來模擬。數(shù)學模型分兩種：經(jīng)驗模型和機理模型。經(jīng)驗模型不考慮實際的吸收過程，而通過統(tǒng)計分析結果建立，但經(jīng)驗模型缺乏理論依據(jù)，存在模型穩(wěn)定性和普適性較差的問題。機理模型考慮了土壤和植物中的物化過程及影響因素，使用了多種土壤和生物參數(shù)，但這些土壤和植物參數(shù)的測定具有難度，且測定工作量大，計算較復雜，如Barber-Cushman 模型[22-23]。且機理模型的應用具有局限性，所使用的輸入?yún)?shù)也不是生態(tài)地球化學填圖涉及的常規(guī)土壤理化性質指標。因此，目前的機理模型不太適合應用于農田。

結合兩者特點，本研究選取了既考慮理論過程，又有經(jīng)驗成分的半經(jīng)驗模型。前人已經(jīng)通過建立半經(jīng)驗模型對元素的生物有效性進行預測[24-29]，并取得了不錯的效果。從前人研究的成果來看，農作物籽實元素含量基本上都與土壤中對應元素有關。

2.2.1 可預測性分析

可預測性的元素在籽實中含量與該元素在土壤中的含量及土壤其他參數(shù)要有顯著相關性，且這些相關性具有理論意義。本研究對玉米籽實硒元素的含量與土壤參數(shù)進行相關分析(表5)。結果表明，玉米籽實硒元素的含量與多個土壤參數(shù)具有相關性，具有可預測性。

2.2.2 Se的玉米吸收模型

數(shù)據(jù)分析表明，本研究區(qū)玉米籽實Se含量受多種因素影響。相關分析結果表明對玉米籽實Se含量影響最明顯的因素是土壤中Al2O3、Cu、Zn、Cd及Se含量。經(jīng)SPSS軟件分析，得出僅土壤中的Al2O3和Se參與的回歸方程效果最好。鋁是黏土礦物的主要組成成分，而硒容易被黏土礦物所吸附，從而使硒在土壤中富集，被吸附的硒在一定的物理化學條件下會被釋放，進而被植物所吸收。因此，土壤鋁含量從一定程度上與植物中硒含量呈正相關關系。因此選取Al2O3含量參與方程回歸。

表5玉米籽實硒含量與表層土壤相關參數(shù)的相關性

Table5Correlationofseleniumconcentrationsofcornseedswithtop-soil

測試指標相關系數(shù)測試指標相關系數(shù)測試指標相關系數(shù)Cl-0028B0046As0211Al2O30315?Cu0416??I-0047P0230Zn0333??Hg0061K2O0258?Pb0236Se0621??CaO0204Sr0196TOC0107Cr0172Cd0421??pH0156N0305?Mn0233

注：*表示在0.05水平(雙側)上顯著相關；**表示在0.01水平(雙側)上顯著相關；n=60。

在Se建?？捎玫?0個樣本中，使用隨機數(shù)發(fā)生器程序，隨機選取7件樣本留作模型驗證和誤差分析使用，53件樣本進行多元回歸分析，得到的方程如下;

lg(Secorn)=0.079Al2O3soil+1.418lg(Sesoil)-1.98

(3)

式中：Secorn為玉米籽實中Se含量，mg·kg-1；Al2O3soil為表層土壤中Al2O3含量， %；Sesoil為表層土壤中Se含量，mg·kg-1?；貧w方程使用F檢驗，F(xiàn)=46.146>F0.001,2,50=7.96，因此，該方程通過在0.001水平上的顯著性檢驗，另外方程各參數(shù)均通過在0.001水平上的顯著性檢驗。R為0.806，方程擬合程度較好。

為了評估預測誤差，利用7件驗證樣本計算了預測值和實測值差值dSe：

dSe=Secorn預測-Secorn實際

(5)

式中：Secorn預測為玉米籽實模型計算的Se含量；Secorn實際為玉米籽實實測的Se含量。

計算結果見表6。結果表明殘差值dSe的值均在本研究評價體系可接受范圍內。

2.3 富硒土地資源劃分

將Se的玉米吸收模型應用到未采集農作物的139件表層土壤樣中，得到研究區(qū)玉米籽實Se含量預測值。按照譚見安提出的生態(tài)景觀糧食硒分類標準[16]，將199個玉米硒含量實測值與預測值進行統(tǒng)計，結果見表7。

表6驗證樣本預測與實測值

Table6Comparingofsamplepredictingvaluesandmeasuredvalues

樣本編號預測實測dSeTR081006500510014TR019003700310006TR039004700360011TR056009600530043TR03200130023-0010TR114006500510014TR148005000310019

注：含量單位為mg·kg-1。

表7玉米硒含量分類標準及統(tǒng)計

Table7Classificationcriteriaandstatisticsofseleniumcontentsofcorn

硒含量分級 糧食硒含量/(mg·kg-1)硒效應樣品數(shù)/件比例/%缺乏<0025硒反應病 201005邊緣0025～<0040潛在硒不足311558中等0040～<0070足硒 442211高 0070～<10富硒 864322過?！?0硒中毒 18905

結果表明，研究區(qū)玉米籽實硒含量等級處于“中等”和“高”的樣品所占比例高達65.33%，其中“高”等級樣品比例更是達到了43.22%，表明研究區(qū)天然富硒農產品資源分布十分豐富。但同時，在研究區(qū)中處于“缺乏”和“過?！钡燃壍臉悠匪急壤謩e為10.05%和9.05%，這表明研究區(qū)存在著土壤硒含量分布不均，從而導致農作物中硒含量呈現(xiàn)出缺乏和過剩。

本研究根據(jù)農作物硒含量以及土壤硒含量來對研究區(qū)土壤進行富硒土地劃分。土壤所產出農作物硒含量達到0.040～1.0 mg·kg-1，其劃分為富硒土地。當土壤硒含量不低于0.4 mg·kg-1，但由于農作物種類及土壤相關理化參數(shù)影響，其所產出農作物硒含量未能達到0.040 mg·kg-1，但在一定條件下，這部分土壤中被固化和吸附的硒可以被轉換成能被植物吸收的硒形態(tài)，從而產出符合標準的天然富硒農產品，因此本文將這部分土地劃分為潛在富硒土地。經(jīng)統(tǒng)計研究區(qū)富硒土地占研究區(qū)總面積的65.33%，潛在富硒土地占研究區(qū)總面積的23.12%。

3 結 論

(1)研究區(qū)土壤硒元素含量高，均值顯著高于湖北省及全國土壤硒含量水平。絕大部分采樣點的土壤硒元素含量都達到了富硒土壤標準，富硒土壤分布較廣。但同時，研究區(qū)有15.58%的土壤硒元素過高，導致研究區(qū)存在硒中毒風險。

(2)土壤硒含量受控于地質背景，二疊系茅口組地層區(qū)的土壤硒含量明顯高于其他地質背景區(qū)。土壤有機碳含量和海拔高度是影響研究區(qū)土壤硒含量的重要因素，土壤有機碳含量和海拔高度分別都與土壤硒含量呈極顯著正相關關系。

(3)玉米籽實Se吸收模型的預測結果表明，研究區(qū)玉米籽實硒含量變化較大，同時存在農作物缺硒、富硒和硒過量的情況。處于富硒水平的農作物所占比例最大，達到了43.22%。根據(jù)土壤硒含量和農作物硒含量得出研究區(qū)富硒土地占研究區(qū)總面積的65.33%，潛在富硒土地占研究區(qū)總面積的23.12%。

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