放射源152Eu的能譜識(shí)別及和峰特性分析

許 旭，劉佳強(qiáng)，陸景彬，劉玉敏，趙 龍,，張 偉，龔亞林，馬克巖，楊 東，劉運(yùn)祚

(1.吉林大學(xué) 物理學(xué)院，吉林 長春 130012； 2.丹東東方測(cè)控技術(shù)股份有限公司，遼寧 丹東 118002)

152Eu γ源為常用的標(biāo)準(zhǔn)源之一，γ射線數(shù)量多，不同能量γ射線132條[1]，能量范圍廣(121～1 530 keV)，在核物理實(shí)驗(yàn)中廣泛用于高純鍺探測(cè)器的能量刻度和效率刻度。在152Eu γ能譜實(shí)際測(cè)量中，通常只關(guān)心能量刻度和效率刻度的峰而忽略能譜中其他峰，導(dǎo)致有些峰未能說明來源。有研究分別用高純鍺(HPGe)或NaI探測(cè)器測(cè)量152Eu能譜，在能量為80 keV的位置發(fā)現(xiàn)一個(gè)較明顯的峰，但均未給出解釋[2-4]。

測(cè)量中發(fā)現(xiàn)152Eu源距離高純鍺探頭足夠近時(shí)，能譜中出現(xiàn)了大量和峰，和峰效應(yīng)會(huì)使能譜變雜，降低相關(guān)全能峰的有效計(jì)數(shù)，造成效率刻度不準(zhǔn)確。在高自旋實(shí)驗(yàn)中，通常使用152Eu源對(duì)高純鍺探測(cè)陣列進(jìn)行效率刻度，如果源與探頭距離過近，和峰現(xiàn)象明顯，會(huì)造成效率刻度曲線偏低，影響后續(xù)實(shí)驗(yàn)γ射線的相對(duì)強(qiáng)度以及躍遷多極性等信息的獲取。

本研究擬測(cè)量放射源152Eu能譜，識(shí)別全譜中出現(xiàn)的所有峰，判斷出干擾峰；分析和峰的特性，通過計(jì)數(shù)率和分辨率比較和峰與特征峰的差異，為和峰辨別提供依據(jù)；對(duì)全能峰計(jì)數(shù)率進(jìn)行符合相加修正后，計(jì)算源的活度和雜質(zhì)含量，擬為核譜學(xué)相關(guān)研究提供參考。

1 實(shí)驗(yàn)材料

1.1 實(shí)驗(yàn)裝置

采用ORTEC公司的GEM-MX5970P4 P型同軸高純鍺探測(cè)器，晶體大小為59 mm×70 mm，能量響應(yīng)范圍40 keV～3 MeV，122 keV處半寬度0.9 keV，峰康比62∶1，相對(duì)效率38%。

1.2 標(biāo)準(zhǔn)源152Eu

低本底鉛室環(huán)境，標(biāo)準(zhǔn)源152Eu的出廠活度為6.179×104Bq，出廠時(shí)間2006年10月10日，實(shí)驗(yàn)日期2015年11月15日。

2 實(shí)驗(yàn)方法

2.1 152Eu衰變

152Eu的半衰期為13.522 a，通過軌道電子俘獲(72.2%)或β+衰變(0.027%)生成152Sm，β-衰變(27.8%)生成152Gd[5]。152Eu的簡化衰變綱圖[6]示于圖1。

2.2 能譜識(shí)別

分別測(cè)量源與探頭距離為0～9 cm下標(biāo)準(zhǔn)源152Eu的能譜，測(cè)量時(shí)間均為3 600 s。γ能譜中峰的性質(zhì)主要取決于[8]：1) 放射源的特征γ射線和分支比，不同能量γ射線的γ能譜特征不同，低能區(qū)主要是光電峰，包括鍺/碘逃逸峰，中等能量區(qū)除光電峰外還有康普頓坪，1.5 MeV以上高能量區(qū)域出現(xiàn)單逃逸峰和雙逃逸峰；2) 放射源的特性，比如特征X射線及β射線，級(jí)聯(lián)輻射等；3) 探測(cè)器的物理性質(zhì)，包括探測(cè)器類型、晶體大小形狀、能量分辨率等；4) 實(shí)驗(yàn)室條件和環(huán)境布置，即屏蔽物、周圍物質(zhì)、與源的距離、計(jì)數(shù)率高低等。

圖1 152Eu的簡化衰變綱圖[6]Fig.1 Simplified decay scheme of 152Eu

2.3 和峰特性

2.3.1計(jì)數(shù)率隨源距的變化

探測(cè)器對(duì)特征γ射線的計(jì)數(shù)率為：

n=AIΩε

(1)

式中，A為放射源的活度，Bq；I為γ躍遷的分支比；Ω為探測(cè)器對(duì)源的立體角；ε為探測(cè)器對(duì)特征γ射線的全能峰探測(cè)效率。根據(jù)符合公式[8]，若忽略偶然符合和角關(guān)聯(lián)，不考慮內(nèi)轉(zhuǎn)換，對(duì)于二重符合，級(jí)聯(lián)射線進(jìn)入同一個(gè)探測(cè)器時(shí)，其立體角Ω是相同的，故符合計(jì)數(shù)率為：

nc0=AIΩ2ε1ε2

(2)

對(duì)于三重符合，符合計(jì)數(shù)率為：

nc0=AIΩ3ε1ε2ε3

(3)

特征峰、二重和峰、三重和峰的計(jì)數(shù)率分別正比于Ω、Ω2、Ω3，根據(jù)立體角的定義：

(4)

2.3.2能量分辨率與特征峰的比較

半導(dǎo)體探測(cè)器能量分辨率主要由入射射線在晶體中產(chǎn)生電子/空穴對(duì)數(shù)目的統(tǒng)計(jì)漲落(ΔEd)、載流子收集效率的統(tǒng)計(jì)漲落(ΔEc)、探測(cè)器及電子學(xué)系統(tǒng)的噪聲(ΔEn)決定[9]?？偟哪芰糠直媛拾敫邔挘?/p>

(5)

ΔE2=(ΔE)2=2.362FEω+kE+(ΔEn)2=

(6)

若和峰E0=E1+E2，由統(tǒng)計(jì)學(xué)定理可知，和峰的半高寬為：

(ΔE0)2=(ΔE1)2+(ΔE2)2=(2.362Fω+k)

(7)

(8)

理論上半導(dǎo)體探測(cè)器中和峰的能量分辨率比特征峰差，且差異隨和峰能量的增大而減小。

2.4 放射源活度及放射性純度

2.4.1放射源活度

通過和峰及其相關(guān)的全能峰計(jì)數(shù)率計(jì)算放射源活度，設(shè)兩條級(jí)聯(lián)射線的計(jì)數(shù)率分別為n1和n2，則：

n1=Aε1ΩI1

(9)

n2=Aε2ΩI2

(10)

式中，A為放射源活度；ε1和ε2分別為探測(cè)器在射線對(duì)應(yīng)能量的探測(cè)效率；Ω為源與探測(cè)器的立體角；I1和I2分別為兩條射線的絕對(duì)強(qiáng)度。設(shè)n1為較高能級(jí)退激產(chǎn)生的射線的計(jì)數(shù)率，n2為n1對(duì)應(yīng)射線產(chǎn)生后再次退激產(chǎn)生的射線的計(jì)數(shù)率。和峰的計(jì)數(shù)率nc為源活度乘以第一條級(jí)聯(lián)射線的絕對(duì)強(qiáng)度，再乘以發(fā)生第一次退激后，在該能級(jí)再次發(fā)生向特定能級(jí)退激的概率，即：

(11)

式中，α為內(nèi)轉(zhuǎn)換系數(shù)，能譜中的全能峰計(jì)數(shù)率實(shí)際上損失了發(fā)生和峰的計(jì)數(shù)率，即理論上的全能峰計(jì)數(shù)率為n+nc，依據(jù)式(9)(10)(11)得：

(12)

和峰效應(yīng)會(huì)使全能峰損失一部分計(jì)數(shù)，但由于一般和峰的計(jì)數(shù)率比全能峰小兩個(gè)數(shù)量級(jí)，在計(jì)算中忽略不計(jì)。

2.4.2152Eu中154Eu雜質(zhì)含量計(jì)算

已知152Eu活度，利用γ能譜法[11]可以計(jì)算154Eu的活度。使用152Eu的 121.78、244.697、344.279、411.117、443.961、586.265、678.623、810.45、867.38、964.057、1 112.07、1 212.948、1 299.142、1 408.01 keV的特征γ射線在源與探頭距離為0 cm時(shí)進(jìn)行效率刻度，然后用154Eu特征峰計(jì)數(shù)率與相應(yīng)能量位置152Eu的效率刻度做比值，計(jì)算154Eu的放射性活度，得到154Eu雜質(zhì)含量。

3 結(jié)果與討論

3.1 能譜識(shí)別

經(jīng)能量刻度后，源與探頭距離d=1 cm時(shí)的能譜示于圖2。

由圖2結(jié)果可知，能量為898.19 keV的峰比1 408.08 keV的特征峰能量低約511 keV，推斷是1 408.08 keV的單逃逸峰。由于152Eu 1 408.08 keV的特征γ射線與晶體發(fā)生電子對(duì)效應(yīng)，正負(fù)電子湮滅時(shí)產(chǎn)生兩個(gè)能量為511 keV的湮滅光子，其中一個(gè)逃逸出晶體導(dǎo)致。能量為 386.17 keV的峰比1 408.08 keV的特征峰低約1 022 keV，是1 408.08 keV的雙逃逸峰。在γ射線能量小于100 keV時(shí)光電效應(yīng)占優(yōu)勢(shì)，易形成Ge逃逸峰，30.00 keV 的峰是Sm的X射線(39.9 keV)的Ge逃逸峰。

能量為39.97 keV、45.37 keV的峰為Sm的X射線。軌道電子俘獲或內(nèi)轉(zhuǎn)換均可使核產(chǎn)生X射線。Sm為152Eu軌道電子俘獲形成，其X射線既有電子俘獲產(chǎn)生的成份又有內(nèi)轉(zhuǎn)換成份，Gd為152Eu β-衰變產(chǎn)生，其X射線只有內(nèi)轉(zhuǎn)換成份，所以Gd的X射線(43.0 keV)強(qiáng)度遠(yuǎn)小于Sm。

能量為723.22 keV、1 274.06 keV的峰，與154Eu的特征γ射線能量對(duì)應(yīng)[7]，能譜中可見與154Eu特征峰能量一致的峰位，如873.40 keV、996.46 keV、1 004.12 keV等 ，峰面積比值與154Eu對(duì)應(yīng)能量特征γ射線強(qiáng)度比值基本一致，表明152Eu 源中含少量154Eu雜質(zhì)。154Eu為152Eu生產(chǎn)過程中產(chǎn)生的副產(chǎn)物，為中子輻照天然銪元素(47.8% 的151Eu和52.2% 的153Eu)，151Eu俘獲中子生成152Eu，153Eu俘獲中子生成154Eu。

能量為161.64 keV的峰，雜質(zhì)元素154Eu中沒有能量為161.64 keV的特征γ射線，161.64 keV加上511 keV或1 022 keV均沒有對(duì)應(yīng)的特征γ射線，排除為逃逸峰；如果該峰為反散射峰，根據(jù)反散射峰公式推出入射γ射線能量應(yīng)為443 keV，而152Eu沒有能量為443 keV的特征γ射線，排除為反散射峰。該峰能量可由121.78 keV的γ射線與39.9 keV Sm的Kα特征X射線相加得到，且121. 78 keV的γ射線與39.9 keV Sm的Kα特征X射線滿足級(jí)聯(lián)關(guān)系(121.78 keV的γ躍遷在子核152Sm上發(fā)生，152Sm由152Eu軌道電子俘獲生成，軌道電子俘獲伴隨X射線的發(fā)出，因此X射線與152Sm上的所有γ躍遷都滿足級(jí)聯(lián)關(guān)系)，推測(cè)161.64 keV的峰可能是γ射線與X射線同時(shí)被探測(cè)器記錄，即和峰效應(yīng)形成。

為了驗(yàn)證猜想，比較不同源距下該峰與244.70 keV的特征γ射線的計(jì)數(shù)率變化，結(jié)果示于圖 3。由圖3結(jié)果可見，161.64 keV和167.37 keV相差約5.7 keV，分別對(duì)應(yīng)121.85 keV與Sm的Kα和Kβ特征X射線加和，即121.85 keV+X(Kα)和121.85 keV+X(Kβ)；隨距離的增加，該峰計(jì)數(shù)率下降比特征峰下降快，在源距較大時(shí)峰消失，證明該峰為X-γ 和峰。

同樣的方法可以證明與之類似的其他和峰，不同源距下79.76 keV與121.85 keV特征峰計(jì)數(shù)率的比較示于圖4。79.76 keV的X-X和峰(39.9 keV+39.9 keV)，為152Eu通過軌道電子俘獲衰變?yōu)?52Sm并釋放出Sm的Kα特征X射線(39.9 keV)，152Sm在退激過程中發(fā)生內(nèi)轉(zhuǎn)換再次釋放出Sm的Kα特征X射線，還存在X(Kα)+X(Kβ)和X(Kβ)+X(Kβ)的和峰，為85.41 keV和90.69 keV兩個(gè)峰的來源，三個(gè)峰的計(jì)數(shù)率隨源與探頭距離下降的速度快于特征峰。

1 487.9 keV是X-X-γ三重和峰(39.9 keV+39.9 keV+1 408.01 keV)，為152Eu軌道電子俘獲衰變到152Sm釋放出39.9 keV的Kα特征X射線，152Sm從2-能級(jí)退激到2+能級(jí)釋放出1 408.01 keV的γ射線，2+能級(jí)向基態(tài)退激時(shí)內(nèi)轉(zhuǎn)換系數(shù)高達(dá)34.5%[7]，發(fā)生內(nèi)轉(zhuǎn)換后產(chǎn)生39.9 keV的Kα特征X射線。

3.2 和峰特性

3.2.1和峰計(jì)數(shù)率隨源距的變化

實(shí)驗(yàn)選取相對(duì)強(qiáng)度較大且沒有其他干擾的峰，比較不同源距下的凈計(jì)數(shù)率。特征峰(121.85 keV)、二重和峰(161.64 keV)、三重和峰(1 487.90 keV)計(jì)數(shù)率平均降低倍數(shù)和理論計(jì)算的比較結(jié)果示于圖5。由圖5結(jié)果可見，當(dāng)源距依次增大時(shí)，三種峰的計(jì)數(shù)率降低倍數(shù)不同。特征峰、二重和峰、三重和峰計(jì)數(shù)率減少速度依次增加，并且實(shí)驗(yàn)值與理論計(jì)算曲線符合較好。

圖2 源與探頭距離為1 cm時(shí) 152Eu γ能譜Fig.2 Spectrum of 152Eu when d=1 cm

圖3 不同源距下161.64 keV與244.70 keV特征峰計(jì)數(shù)率的比較Fig.3 Comparison of count rate of 161.64 keV and 244.70 keV in different source distance

圖5 不同源距下特征峰、二重和峰、三重和峰的計(jì)數(shù)率減少倍數(shù)的比較Fig.5 Comparison of counts decrease of characteristic peak, sum peak and triple sum peak in different distance

4.2.2能量分辨率與特征峰的比較

選取相對(duì)強(qiáng)度較大且沒有其他干擾的峰，作能量分辨曲線示于圖6。由圖6結(jié)果可知， 200 keV時(shí)和峰能量分辨率為0.72%，特征峰能量分辨率為0.59%，相差22%，200 keV以下，兩者能量分辨率相差更大，隨著能量增大，二者能量分辨率差異逐漸減小，因此能量分辨率可作為判斷和峰的補(bǔ)充判據(jù)。

圖6 HPGe探測(cè)器中特征峰與和峰能量分辨率對(duì)比Fig.6 Comparison of energy resolution of characteristic peak and sumpeak in HPGe

3.3 放射源活度及雜質(zhì)

3.3.1放射源活度

選取d=0 cm時(shí)152Eu能譜中121.85 keV和1 112.12 keV的全能峰及和峰1 233.81 keV，計(jì)算峰的凈面積。其中，121.85 keV全能峰計(jì)數(shù)率為(1 565.8±1.41) s-1，1 112.12 keV的全能峰計(jì)數(shù)率為(103.6±0.39) s-1，1 233.81 keV和峰計(jì)數(shù)率為(11.7±0.28) s-1，152Eu 中121.85 keV射線絕對(duì)強(qiáng)度為28%，內(nèi)轉(zhuǎn)換系數(shù)為34.5%[7]，計(jì)算可得152Eu的活度為(36 815±887.9) Bq，根據(jù)出廠活度計(jì)算出的活度為38 755 Bq，誤差為5%；如果考慮和峰計(jì)數(shù)損失，計(jì)算活度為(41 279±995.6) Bq，誤差為6.5%。

3.3.2152Eu中154Eu雜質(zhì)含量

圖7 符合相加修正后與未修正的效率刻度曲線對(duì)比Fig.7 Comparison of efficiency calibration with summing correction and without correction

源與探頭距離為0 cm時(shí)高純鍺探測(cè)器的效率刻度曲線示于圖7。由圖7得到121 keV到1.4 MeV效率刻度函數(shù)：

lg(ε)=-0.805 5lg(E)+0.327 6

(13)

能量為E的特征峰的計(jì)數(shù)率為：

n=AIε

(14)

式中，A為放射源活度，I為該射線絕對(duì)強(qiáng)度，選取154Eu特征峰1 274.43 keV的計(jì)數(shù)率為0.441 s-1，絕對(duì)強(qiáng)度I=34.8%，計(jì)算活度為(196±11.9) Bq，得到154Eu質(zhì)量為1.96×10-11g。

和峰效應(yīng)會(huì)使本應(yīng)形成全能峰的γ射線被記錄成和峰的計(jì)數(shù)，使全能峰面積減小，為了進(jìn)一步說明和峰效應(yīng)對(duì)能譜的影響，將和峰中的計(jì)數(shù)計(jì)入相應(yīng)級(jí)聯(lián)特征峰內(nèi)，計(jì)算對(duì)全能峰符合相加修正后雜質(zhì)元素的含量，與修正前比較結(jié)果列于表 2。修正后的效率刻度函數(shù)為：

lg(ε)=-0.801 7lg(E)+0.325 9

(15)

計(jì)算得到154Eu放射性活度為(185±11.1) Bq，質(zhì)量為1.85×10-11g，與未修正相差5.6%。

表2 修正后與未修正的152Eu中154Eu含量計(jì)算的對(duì)比Table 2 Comparison of 154Eu content in 152Eu with summing correction and without correction

4 小結(jié)

1) 采用低本底HPGe探測(cè)器測(cè)量標(biāo)準(zhǔn)源152Eu的γ能譜，并識(shí)別全譜中出現(xiàn)的所有峰，判斷出干擾峰包括雜質(zhì)元素、逃逸峰、和峰等。其中有大部分干擾峰為和峰，包括γ-γ符合、γ-X符合、X-X符合，在源距很近時(shí)出現(xiàn)X-γ-γ和X-X-γ的三重和峰。

2) 在單個(gè)探測(cè)器的測(cè)量能譜中，特征峰、二重和峰與三重和峰的計(jì)數(shù)率分別與Ω、Ω2、Ω3成正比；在HPGe探測(cè)器中，能量相同時(shí)，和峰的能量分辨率比特征峰差，差異隨能量的增大減小。

3) 利用真和峰計(jì)數(shù)率計(jì)算出152Eu的放射性活度為(36 815±887.9) Bq，與出廠活度相差5%，利用γ能譜法計(jì)算152Eu標(biāo)準(zhǔn)源中154Eu雜質(zhì)的活度為(196±11.9) Bq。對(duì)全能峰計(jì)數(shù)率進(jìn)行符合相加修正，152Eu的活度修正為(41 279±995.6) Bq，與未修正活度相差12.1%；154Eu的活度修正為(185±11.1) Bq，與未修正活度相差5.6%。在高自旋態(tài)實(shí)驗(yàn)中，如果使用152Eu進(jìn)行效率刻度，建議源與探測(cè)器的距離不小于9 cm，否則應(yīng)考慮和峰效應(yīng)導(dǎo)致的全能峰計(jì)數(shù)損失。

[1] Martin M J. Nuclear data sheets for A=152[J]. Nuclear Data Sheets, 2013, 114(11): 1 497-1 847.

[2] 克勞塞梅爾C E. 應(yīng)用γ射線能譜學(xué)[M]. 高物，伍實(shí)，譯. 北京：原子能出版社，1977：352-534.

[3] 方曉明. 碘化鈉探測(cè)器和高純鍺探測(cè)器γ能譜儀性能比較[J]. 上海大學(xué)學(xué)報(bào),2004,10(4):394-392.

Fang Xiaoming. Comparison of performances of NaI and HPGe detectors[J]. Journal of Shanghai University, 2004,10(4): 394-392(in Chinese).

[4] 向清沛. 基于序貫貝葉斯分析的放射性核素快速識(shí)別方法研究[D]. 綿陽：中國工程物理研究院，2014.

[5] Du?an N, Mirjana -D. Coincidence summing corrections for point and volume152Eu sources[J].Applied Radiation and Isotopes, 2016, 107: 138-144.

[6] Tae S P, Jong M L, Han Y H. Standardization of152Eu and88Y[J]. Applied Radiation and Isotopes, 2002, 5(1): 275-280.

[7] 劉運(yùn)祚. 常用放射性核素衰變綱圖[M]. 北京:原子能出版社,1982:205-210.

[8] 吳治華. 原子核物理實(shí)驗(yàn)方法[M]. 北京:原子能出版社,1997:131-132,264.

[9] Sajo-Bohus L, Rosso D, Castelli A M S, et al. HPGe detectors long time behaviour in high-resolution γ spectrometry[J]. Nuclear Instruments and Methods in Physics Research A, 2011, 648(1): 132-138.

[10] Hurtado S,Garcia-Leon M. A revision of energy and resolution calibration method of Ge detectors[J]. Nuclear Instruments and Methods in Physics Research A, 2006, 564(1): 295-299.

[11] 唐泉，安小剛，丘壽康. 固體219Rn源的γ能譜法放射性純度檢驗(yàn)[J]. 原子能科學(xué)技術(shù)，2014，48(12)：2 381-2 386.

Tang Quan, An Xiaogang, Qiu Shoukang. Determination of radioactivity purity of solid219Rn source by γ-ray spectrometry[J]. Atomic Energy Science and Technology, 2014, 48(12): 2 381-2 386(in Chinese).