基于地統(tǒng)計(jì)學(xué)的土壤重金屬分布與污染風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)

楊奇勇 謝運(yùn)球 羅為群 谷佳慧，2 曾紅春，2

(1.中國(guó)地質(zhì)科學(xué)院巖溶地質(zhì)研究所巖溶生態(tài)系統(tǒng)與石漠化治理重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室， 桂林 541004；2.中國(guó)地質(zhì)大學(xué)(北京)地球科學(xué)與資源學(xué)院， 北京 100083)

引言

土壤是農(nóng)業(yè)生產(chǎn)的基礎(chǔ)，也是生態(tài)環(huán)境的重要組成部分[1]。它是環(huán)境中重金屬遷移、轉(zhuǎn)化的重要媒介，既是重金屬聚集的匯，也是向其他系統(tǒng)遷移的源[2]。土壤對(duì)污染物有一定的自凈能力，但是這種自凈能力是有一定限度的。隨著工農(nóng)業(yè)發(fā)展、礦山開采等，人類向土壤排放的污染物越來越多，當(dāng)進(jìn)入土壤中的污染物超過土壤承受能力時(shí)，土壤就會(huì)向外界輸出污染物，從而危害人類健康[3-4]。因此，研究土壤重金屬元素含量的空間分布并對(duì)其污染風(fēng)險(xiǎn)進(jìn)行定量評(píng)估有著重要的意義。

地統(tǒng)計(jì)學(xué)方法在環(huán)境污染物的空間分布和風(fēng)險(xiǎn)評(píng)估研究方面得到了越來越廣泛的應(yīng)用[5-7]。普通克里格法(Ordinary Kriging, OK)能夠?qū)ξ床蓸訁^(qū)域?qū)崿F(xiàn)最佳無偏性估計(jì)，是空間預(yù)測(cè)中最常用的方法。但是，在污染評(píng)估與風(fēng)險(xiǎn)管理的實(shí)際應(yīng)用中，人們感興趣的可能并不是空間某一位置污染物含量的具體數(shù)值，而是其超出或低于某一閾值的風(fēng)險(xiǎn)概率分布。指示克里格法(Indicator Kriging，IK)能給出單一變量在一定閾值限制下的風(fēng)險(xiǎn)概率，多變量指示克里格法(Multiple variable indicator Kriging，MVIK)能夠?qū)⒔o定閾值的多個(gè)變量綜合成一個(gè)變量，并繪出綜合風(fēng)險(xiǎn)概率分布圖[8-11]，因而在環(huán)境風(fēng)險(xiǎn)評(píng)估中有較好的應(yīng)用前景。如GOOVAERTS等[8]應(yīng)用IK 法繪制了Swiss Jura地區(qū)土壤Cd、Cu和Pb等重金屬元素的概率分布圖，對(duì)該區(qū)域的土壤污染進(jìn)行了風(fēng)險(xiǎn)評(píng)估; CHU等[9]利用臺(tái)灣中部的1082個(gè)土壤樣品，采用MVIK法對(duì)重金屬Cr、Cu、Ni和Zn進(jìn)行土壤污染綜合風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)，指出在給定的重金屬閾值下，調(diào)查區(qū)域土壤具有高的污染風(fēng)險(xiǎn)概率，風(fēng)險(xiǎn)概率高達(dá)0.82；LIN等[12]應(yīng)用IK法對(duì)臺(tái)灣Chunghua縣的Cd、Cu、Ni、Zn等土壤重金屬元素進(jìn)行單一重金屬污染風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)，并用MVIK法對(duì)土壤重金屬污染進(jìn)行了綜合風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)。

本文選取云南省廣南縣廣南圖幅(1∶50 000)的野外調(diào)查數(shù)據(jù)，利用OK法進(jìn)行土壤As、Cd、Cr、Cu、Pb、Hg、Ni、Zn等重金屬含量的空間變異研究，采用GB15618—1995《土壤環(huán)境質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)》中的二級(jí)評(píng)價(jià)標(biāo)準(zhǔn)，利用IK法和MVIK法對(duì)各項(xiàng)土壤重金屬引起的土壤污染風(fēng)險(xiǎn)和污染綜合風(fēng)險(xiǎn)進(jìn)行評(píng)估，以期為當(dāng)?shù)氐V山開采、農(nóng)業(yè)生產(chǎn)和環(huán)境保護(hù)等提供科學(xué)依據(jù)。

1 材料與方法

1.1 采樣區(qū)域概況

采樣區(qū)位于云南省廣南縣內(nèi)，總面積約為402.91 km2，其中巖溶面積約為197.52 km2，占采樣區(qū)域總面積的49.02%(圖1)。采樣區(qū)屬于亞熱帶季風(fēng)氣候，年平均氣溫為16.7℃，年平均降水量為1 042.1 mm。采樣區(qū)西南地勢(shì)低，為廣南盆地，其余地區(qū)為山地、丘陵。海拔處在971～1 701 m之間。采樣區(qū)內(nèi)土壤類型主要是酸性母巖紅壤、酸性母巖黃壤、棕泥土和黃紫泥土。主要土地利用類型有林地、水田、旱地。林地主要分布在北部山地和東部的巖溶丘陵區(qū)，水田主要分布在西部，旱地主要分布在東部巖溶洼地。巖溶區(qū)內(nèi)存在石漠化現(xiàn)象，且東部石漠化較嚴(yán)重。區(qū)域內(nèi)有礦石開采與采煤等活動(dòng)。

圖1 研究區(qū)位置與采樣點(diǎn)分布Fig.1 Location of study area and distribution of sample sites in study area

1.2 樣品采集與處理

按照DZ/T 0258—2014《多目標(biāo)地球化學(xué)調(diào)查規(guī)范(1∶250 000)》要求進(jìn)行間距為1 km的網(wǎng)格劃分，網(wǎng)格內(nèi)預(yù)布點(diǎn)充分考慮土地利用的代表性，預(yù)布點(diǎn)布置在土壤易于匯集的平緩地、洼地、山間平壩地等部位，相鄰樣點(diǎn)距離大于500 m。采樣時(shí)間為2016年,采集0～20 cm深度的土柱，共獲取土壤樣品410件(圖1)。每個(gè)樣點(diǎn)由1個(gè)主樣點(diǎn)和2個(gè)分樣點(diǎn)組成，分樣點(diǎn)與主樣點(diǎn)距離超過25 m。利用手持GPS重新記錄主樣點(diǎn)位置作為采樣點(diǎn)坐標(biāo)。

樣品加工、處理嚴(yán)格執(zhí)行DZ/T 0258—2014《多目標(biāo)地球化學(xué)調(diào)查規(guī)范(1∶250 000)》。土壤樣品風(fēng)干后，過20目篩。按照4 km21個(gè)點(diǎn)進(jìn)行樣品組合分析，共得到組合樣品102個(gè)，對(duì)組合樣品進(jìn)行土壤重金屬含量測(cè)試，采用密碼插入法，按照分析樣品數(shù)插入一定數(shù)量的準(zhǔn)確度和精密度一級(jí)標(biāo)準(zhǔn)控制物監(jiān)控測(cè)試，確保樣品分析的準(zhǔn)確度和精密度。重金屬元素和pH值的分析方法及檢出限見表1。

1.3 數(shù)據(jù)處理與分析

相關(guān)分析、經(jīng)典統(tǒng)計(jì)分析在SPSS 16.0中進(jìn)行。重金屬含量和重金屬指示變換值的半方差函數(shù)模擬在GS+7.0中完成，專題圖的制作在ArcGIS 9.2中完成。地統(tǒng)計(jì)分析的方法、原理詳見文獻(xiàn)[13]。

土壤污染風(fēng)險(xiǎn)指示克里格分析方法的主要步驟如下[14]：①根據(jù)問題的要求確定各項(xiàng)土壤重金屬污染評(píng)價(jià)的閾值。土壤重金屬污染閾值采用GB15618—1995《土壤環(huán)境質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)》中的二級(jí)評(píng)價(jià)標(biāo)準(zhǔn)(表2)對(duì)采樣區(qū)8種重金屬進(jìn)行污染評(píng)價(jià)。②確定土壤重金屬污染指標(biāo)的指示函數(shù)。根據(jù)土壤重金屬污染閾值，利用指示函數(shù)對(duì)相應(yīng)的采樣點(diǎn)數(shù)據(jù)進(jìn)行二態(tài)指示變換，得到各樣點(diǎn)的指示變換值Zij(1或0)，用來評(píng)價(jià)相應(yīng)采樣點(diǎn)上的土壤重金屬污染狀況。③在GS+7.0 中利用土壤重金屬指示變換值進(jìn)行空間變異分析，擬合得到最佳變異函數(shù)模型。④將變異函數(shù)模型參數(shù)輸入到ArcGIS 9.2 中進(jìn)行OK插值分析，得到滿足相應(yīng)閾值的土壤重金屬元素污染風(fēng)險(xiǎn)的空間概率分布圖，計(jì)算平均概率。⑤將多個(gè)土壤重金屬指標(biāo)合并為一個(gè)綜合指標(biāo)

表1 樣品分析方法Tab.1 Testing methods for soil samples

(1)

式中k——重金屬指標(biāo)個(gè)數(shù)

i——采樣點(diǎn)編號(hào)

⑥利用綜合指數(shù)重復(fù)步驟③、④，獲取土壤重金屬污染綜合指數(shù)空間分布圖，計(jì)算綜合指數(shù)污染風(fēng)險(xiǎn)平均概率。

表2 土壤重金屬污染閾值Tab.2 Threshold of pollution for soil heavy metal mg/kg

1.4 空間評(píng)價(jià)精度驗(yàn)證

由于組合樣點(diǎn)數(shù)量有限，研究采用交叉驗(yàn)證的方法對(duì)空間評(píng)價(jià)精度進(jìn)行驗(yàn)證[15]。具體的做法是：①從所有樣點(diǎn)中抽取一個(gè)樣點(diǎn)作為驗(yàn)證樣點(diǎn)，利用剩余樣點(diǎn)進(jìn)行空間預(yù)測(cè)。②將抽取的樣點(diǎn)依次替換剩余樣品中的其他樣點(diǎn)作為驗(yàn)證樣點(diǎn)，每次替換后都用剩余的樣點(diǎn)進(jìn)行一次空間預(yù)測(cè)，直到所有的樣點(diǎn)都替換完畢。③選取平均絕對(duì)誤差(MME)和均方根誤差(RRMSE)[16]對(duì)空間預(yù)測(cè)精度進(jìn)行評(píng)價(jià)

(2)

(3)

式中O——驗(yàn)證數(shù)據(jù)P——預(yù)測(cè)數(shù)據(jù)

n——驗(yàn)證數(shù)據(jù)的數(shù)目

2 結(jié)果與分析

2.1 土壤重金屬的描述性統(tǒng)計(jì)分析

進(jìn)行調(diào)查區(qū)土壤重金屬含量統(tǒng)計(jì)分析，發(fā)現(xiàn)巖溶地貌區(qū)土壤重金屬含量與非巖溶地貌區(qū)土壤重金屬含量存在很大的差異性(表3)。從表3中可以看出，巖溶區(qū)土壤重金屬含量最大值(除Ni元素外)、平均值要顯著高于非巖溶地貌區(qū)，巖溶區(qū)pH值平均值也高于非巖溶地貌區(qū)。這與已有的研究結(jié)果一致[17-18]。參考表2中土壤重金屬污染閾值標(biāo)準(zhǔn)，從平均值來看非巖溶地貌區(qū)只有Cd、Cu元素存在污染，但是巖溶地貌區(qū)除了As、Cr、Pb元素外其他重金屬元素都存在污染。從偏度系數(shù)來看，所有采樣點(diǎn)的重金屬元素含量都不呈正態(tài)分布，但經(jīng)過對(duì)數(shù)轉(zhuǎn)換后，各項(xiàng)重金屬元素基本呈正態(tài)分布，適合利用OK法進(jìn)行空間預(yù)測(cè)。

2.2 土壤重金屬元素間的相關(guān)性

土壤重金屬元素與pH值相關(guān)分析結(jié)果(表4)表明8種重金元素兩兩之間都存在顯著的正相關(guān)性(p<0.01)，相關(guān)系數(shù)在0.457～0.885之間，其中Zn元素和Cd元素的相關(guān)系數(shù)最高，As元素和Cd元素的相關(guān)系數(shù)最低。Zn元素與Cd、Cr、Pb、Hg、Ni，Cr元素與Pb、Ni，Pb元素與Hg的相關(guān)系數(shù)都在0.8以上，說明它們?cè)趤碓瓷暇哂泻艽笙嗨菩裕珹s與Cd、Cu的相關(guān)系數(shù)在0.5以下，說明三者的來源具有復(fù)合關(guān)系[19-20]。pH值與各項(xiàng)重金屬元素之間相關(guān)系數(shù)在0.365～0.673之間，相關(guān)性顯著(p<0.01)。

2.3 土壤重金屬元素含量的空間分布

表5為土壤各項(xiàng)重金屬元素含量對(duì)數(shù)轉(zhuǎn)換后的半方差函數(shù)理論模型和參數(shù)。從表5可以看出，采樣區(qū)土壤重金屬元素含量主要選用球狀、高斯和指數(shù)3種模型進(jìn)行半方差函數(shù)擬合，各模型決定系數(shù)都大于0.8，處在0.896～0.979之間，說明所選取的模型能較好地反映各項(xiàng)土壤重金屬元素含量的空間結(jié)構(gòu)特[21]。塊金值與基臺(tái)值之比C0/(C0+C)通常作為衡量變量空間相關(guān)程度的尺度，若其值小于0.25，則為空間強(qiáng)相關(guān)；處在0.25～0.75為空間中等強(qiáng)度相關(guān)；大于0.75為弱相關(guān)[13]。從表5可以看出，除Cu元素含量(塊基比為0.322)呈現(xiàn)中等偏強(qiáng)的空間相關(guān)性外，其他重金屬元素含量都具有強(qiáng)烈的空間相關(guān)性。說明采樣區(qū)域土壤重金屬含量的空間異質(zhì)性主要是由巖性、成土母質(zhì)等內(nèi)在因素引起的，而人類活動(dòng)等隨機(jī)性因素影響較小。利用獲得的模型及其參數(shù)(表5)，在ArcGIS 9.2中分別對(duì)8種重金屬元素含量進(jìn)行空間插值，得到它們的空間分布圖(圖2)。

表3 研究區(qū)域不同地貌類型土壤重金屬含量統(tǒng)計(jì)特征Tab.3 Characteristics of soil heavy metals contents for different landforms in study area

注：下標(biāo)1、2、3分別表示非巖溶區(qū)、巖溶區(qū)和全部樣點(diǎn)。

表4 土壤重金屬元素間的相關(guān)系數(shù)Tab.4 Correlation coefficients of soil heavy metals

注：所有的相關(guān)性在p<0.01水平顯著(雙尾)。

表5 土壤重金屬含量半方差函數(shù)的理論模型和參數(shù)Tab.5 Theoretical models and parameters of soil heavymetals contents

從圖2可以看出，8種重金屬元素含量總體上都是東南部、北部巖溶區(qū)含量高，西南部非巖溶地貌區(qū)的盆地中重金屬元素含量低；但在細(xì)節(jié)上，8種重金屬含量在西北部、北部空間分布有顯著差異。As、Pb和Hg含量空間分布相似，Cd和Cr含量空間分布相似，Cu、Ni和Zn含量空間分布相似等。重金屬含量空間分布的相似程度與它們?cè)诮y(tǒng)計(jì)上的相關(guān)性強(qiáng)弱是一致的。

2.4 土壤重金屬污染風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)

利用表2中土壤重金屬污染閾值對(duì)各項(xiàng)土壤重金屬元素進(jìn)行指示變換，發(fā)現(xiàn)采樣區(qū)的Pb元素含量的指示變換值都為0，說明采樣區(qū)土壤沒有重金屬Pb元素污染；而Cr元素的指示變換值也只有1個(gè)為1，其余都為0，說明采樣區(qū)基本可以忽略土壤重金屬Cr元素的污染；As、Cd、Cu、Hg、Ni和Zn等重金屬元素指示變換值為1的樣點(diǎn)數(shù)量依次為33、84、17、19、27、27個(gè)，也就是說這6種重金屬元素分別有32.35%、82.35%、16.67%、18.63%、26.47%和26.47%的樣點(diǎn)土壤有污染。因此，采樣區(qū)的土壤重金屬污染評(píng)價(jià)只考慮這6種重金屬元素。利用這6種重金屬元素的指示變換值分別進(jìn)行OK空間插值，得到各項(xiàng)重金屬元素土壤污染概率空間分布圖(圖3)。

圖2 重金屬含量空間分布Fig.2 Spatial distribution maps for soil heavy metal contents

圖3 土壤重金屬污染概率空間分布Fig.3 Probability pollution distribution maps of each soil heavy metal

從圖3可以看出，除Cu元素外，其他重金屬元素高概率污染區(qū)域都集中在巖溶區(qū)，其中As和Hg污染的高概率區(qū)域基本與巖溶地貌區(qū)分布一致(圖1和圖3)。將Cu元素的概率分布圖與Cu元素含量分布圖進(jìn)行比較，發(fā)現(xiàn)Cu元素含量高值分布的東南部并沒有出現(xiàn)大面積的土壤污染高概率區(qū)域。這一現(xiàn)象與采樣區(qū)域東南部的高pH值分布有關(guān)，與朱禮學(xué)[22]的研究具有相似的結(jié)論。Cd元素污染概率分布主要集中在0.7～1.0的高概率區(qū)間，而其余5種重金屬污染區(qū)域主要集中在0.1～0.3的低概率區(qū)域。統(tǒng)計(jì)分析結(jié)果表明As、Cd、Cu、Hg、Ni和Zn重金屬污染的平均概率依次為0.326、0.805、0.185、0.192、0.267、0.270。因此，在本研究采用的重金屬污染閾值下，調(diào)查區(qū)域土壤具有較高的Cd和As重金屬污染風(fēng)險(xiǎn)。

利用綜合指數(shù)變換值Zij進(jìn)行空間插值，得到土壤重金屬污染綜合風(fēng)險(xiǎn)概率分布圖(圖4)。

圖4 土壤重金屬綜合污染概率空間分布圖Fig.4 Probability pollution distribution map of soil heavy metals

采樣區(qū)域重金屬污染綜合風(fēng)險(xiǎn)概率處在0.09～0.78之間(圖4)，其中0.09～0.3之間的低概率污染區(qū)域面積約為193.36 km2，占整個(gè)采樣區(qū)的47.99%，主要分布在采樣區(qū)域的西南部盆地到東北部丘陵一帶。重金屬污染綜合風(fēng)險(xiǎn)在0.4～0.78之間的高概率污染區(qū)域面積約為69.95 km2，占整個(gè)采樣區(qū)域的17.36%，主要分布在采樣區(qū)域的東南部巖溶區(qū)。采樣區(qū)域重金屬污染綜合風(fēng)險(xiǎn)平均概率為0.335，在本研究采用的重金屬污染閾值下，具有較高的土壤污染風(fēng)險(xiǎn)。大量的研究表明巖溶區(qū)土壤重金屬具有較高的背景值[17-18]，但是由于巖溶區(qū)富鈣偏堿的環(huán)境，卻很少有出現(xiàn)重金屬誘發(fā)的地方病報(bào)道[22]。因此，針對(duì)巖溶區(qū)高背景的重金屬值和富鈣偏堿的巖溶環(huán)境，研究確定巖溶地貌區(qū)土壤重金屬污染閾值有著實(shí)際的意義。

2.5 預(yù)測(cè)精度評(píng)估

經(jīng)過交叉驗(yàn)證法檢驗(yàn)，各項(xiàng)重金屬元素含量的OK法預(yù)測(cè)、土壤污染風(fēng)險(xiǎn)概率的IK法及土壤重金屬污染綜合風(fēng)險(xiǎn)概率的MVIK法預(yù)測(cè)都具有較低的MME值和RRMSE值(表6)，表明各項(xiàng)預(yù)測(cè)都有較高的精度，因而評(píng)價(jià)結(jié)果是可信的。

表6 預(yù)測(cè)結(jié)果精度驗(yàn)證Tab.6 Precision evaluation for spatial prediction

3 結(jié)論

(1)土壤重金屬之間均呈現(xiàn)極其顯著的相關(guān)關(guān)系，其中Zn元素與Cd、Cr、Pb、Ni，Cr元素與Pb、Ni，Pb元素與Hg的相關(guān)系數(shù)都在0.8以上，具有較高的同源性，而As與Cd、Cu的相關(guān)系數(shù)在0.5以下，說明三者在來源上具有復(fù)合性。

(2)除Cu元素具有中等偏強(qiáng)的空間結(jié)構(gòu)特征外，其余各項(xiàng)重金屬元素都具有強(qiáng)烈的空間結(jié)構(gòu)特征，其空間異質(zhì)性主要是由巖性、成土母質(zhì)等內(nèi)在因素引起的。重金屬含量高值主要分布在東南部和北部的巖溶地貌區(qū)，土壤重金屬含量低值主要分布在西南部的非巖溶地貌區(qū)。

(3)指示克里格分析表明，采樣區(qū)域不存在Pb和Cr重金屬污染，而As、Cd、Cu、Hg、Ni和Zn等重金屬元素存在不同程度的污染風(fēng)險(xiǎn)，其中Cd污染風(fēng)險(xiǎn)最高，達(dá)到0.805。土壤重金屬綜合污染風(fēng)險(xiǎn)為0.335，高風(fēng)險(xiǎn)區(qū)域主要在東南部的巖溶地貌區(qū)，低風(fēng)險(xiǎn)區(qū)域主要分布在西南部的非巖溶地貌區(qū)。

1 鄭袁明，陳同斌，陳煌，等．北京市不同土地利用方式下土壤鉛的積累[J]. 地理學(xué)報(bào)，2005,60(5)：791-797.

ZHENG Y M, CHEN T B, CHEN H, et al. Lead accumulation in soils under different land use types in Beijing City[J]. Acta Geographica Sinica, 2005, 60(5): 791-797. (in Chinese)

2 周萍，文安邦，史忠林，等. 三峽庫區(qū)不同土地利用土壤重金屬分布特征與污染評(píng)價(jià)[J/OL]. 農(nóng)業(yè)機(jī)械學(xué)報(bào), 2017, 48(7)：207-213. http:∥www.j-csam.org/jcsam/ch/reader/view_abstract.aspx?flag=1&file_no=20170726&journal_id =jcsam. DOI:10.6041/j.issn.1000-1298.2017.07.026.

ZHOU P, WEN A B, SHI Z L, et al. Distribution characteristics and pollution evaluation of soil heavy metals of different land use types in Three Gorges Reservior Region[J/OL]. Transactions of the Chinese Society for Agricultural Machinery, 2017, 48(7)：207-213. (in Chinese)

3 廖海軍．北京市密云水庫上游土壤重金屬污染調(diào)查評(píng)價(jià)[J]. 中國(guó)環(huán)保產(chǎn)業(yè)，2007, 2(8): 23-26.

LIAO H J. Pollution evaluation of soil heavy metals in the upper Miyun reservoir of Beijing City[J]. Environmental Protection Industry of Protection Industry of China, 2007, 2(8): 23-26. (in Chinese)

4 WU G, KANG H, ZHANG X, et al. A critical review on the bio-removal of hazardous heavy metals from contaminated soils: issues, progress, eco-environmental concerns and opportunities[J]. Journal of Hazardous Materials, 2010, 174(1-3):1-8.

5 司涵，張展羽，呂夢(mèng)醒，等. 小流域土壤氮磷空間變異特征分析[J/OL]. 農(nóng)業(yè)機(jī)械學(xué)報(bào), 2014, 45(3):90-96. http:∥www.j-csam.org/jcsam/ch/reader/view_abstract.aspx?flag=1&file_no=20140316&journal_id=jcsam.DOI:10.6041/j.issn.1000-1298.2014.03.016.

SI H, ZHANG Z Y, Lü M X, et al. Spatial variability of soil nitrogen and phosphorus in small water shed[J/OL]. Transactions of the Chinese Society for Agricultural Machinery, 2014, 45(3):90-96. (in Chinese)

6 GHADERMAZI J, SAYYAD G, MOHAMMADI J, et al. Spatial prediction of nitrate concentration in drinking water using pH as auxiliary Co-kriging variable[J]. Procedia Environmental Sciences, 2011(3):130-135.

7 JANG C S, LIU C W, LU K L, et al. Delimitation of arsenic-contaminated groundwater using risk-based indicator approaches around blackfoot disease hyperendemic areas of southern Taiwan[J]. Environmental Monitoring and Assessment, 2007, 134(1-3): 293-304.

8 GOOVAERTS P，WEBSTER R，DUBOIS J P. Assessing the risk of soil contamination in the Swiss Jura using indicator geostatistics[J]. Enviromental and Ecological Statistics，1997，4(1): 31-48.

9 CHU H J, LIN Y P, JANG C S, et al. Delineating the hazard zone of multiple soil pollutants by multivariate indicator Kriging and conditioned Latin hypercube sampling[J]. Geoderma, 2010, 158(3-4): 242-251.

10 JUANG K W, LEE D Y. Comparison of three non-parametric Kriging methods for delineating heavy-metal contaminated soils[J]. Journal of Environmental Quality, 2000, 29(1): 197-205.

11 BELKHIRI L, MOUNI L, NARANY T S, et al. Evaluation of potential health risk of heavy metals in groundwater using the integration of indicator Kriging and multivariate statistical methods[J]. Groundwater for Sustainable Development, 2017, 4:12-22.

12 LIN Y P, CHENG B Y, GUEYSHIN S, et al. Combining a finite mixture distribution model with indicator Kriging to delineate and map the spatial patterns of soil heavy metal pollution in Chunghua County, central Taiwan[J]. Environmental Pollution, 2010, 158(1):235-244.

13 王政權(quán). 地統(tǒng)計(jì)學(xué)及在生態(tài)學(xué)中的應(yīng)用[M]. 北京: 科學(xué)出版社，1999: 65-132.

14 楊奇勇，楊勁松，余世鵬. 禹城市耕地土壤鹽分與有機(jī)質(zhì)的指示克里格分析[J]. 生態(tài)學(xué)報(bào)，2011，31(8): 2196-2202.

YANG Q Y, YANG J S, YU S P. Evaluation on spatial distribution of soil salinity and soil organic matter by indicator Kriging in Yucheng City[J]. Acta Ecologica Sinica，2011，31(8): 2196-2202. (in Chinese)

15 MYERS J C. Geostatistical error management[M]. New York: Van Nostrand Reinhold, 1997.

16 WU C F, WU J P, LUO Y M, et al. Spatial estimation of soil total nitrogen using Cokriging with predicted soil organic matter content[J]. Soilence Society of America Journal, 2009, 73(73):1676-1681.

17 覃朝科，易鷂，劉靜靜，等. 廣西某鉛鋅礦區(qū)廢水匯集洼地土壤重金屬污染調(diào)查與評(píng)價(jià)[J]. 中國(guó)巖溶，2013, 32(3):318-324.

QIN C K, YI Y, LIU J J, et al. Investigation and evaluation on heavy metal pollution in the waste water collecting depression in a lead-zinc mine of karst area[J]. Carsologica Sinica, 2013, 32(3):318-324. (in Chinese)

18 鄧琴，吳迪，秦樊鑫，等. 巖溶鉛鋅礦區(qū)土壤重金屬污染特征[J]. 中國(guó)巖溶, 2017, 36(2):248-254.

DENG Q, WU D, QIN F X, et al. Pollution characteristics of heavy metals in soil of lead-zinc mining in karst areas[J]. Carsologica Sinica, 2017, 36(2):248-254. (in Chinese)

19 CHEN T, YAN B. Fixation and partitioning of heavy metals in slag after incineration of sewage sludge[J]. Waste Management, 2012, 32(5):957-964.

20 QUAN S X, YAN B, LEI Q, et al. Distribution of heavy metal pollution in sediments from an acid leaching site of e-waste[J]. Science of the Total Environment, 2014, 499(1): 349-355.

21 DUFFERA M, WHITE J G, WEISZ R. Spatial variability of Southeastern U.S. Coastal Plain soil physical properties: implications for site-specific management[J]. Geoderma, 2007, 137(3-4):327-339.

22 朱禮學(xué). 土壤pH值在CaCO3在多目標(biāo)地球化學(xué)調(diào)查中的研究意義[J]. 物探化探計(jì)算技術(shù)，2001, 21(2): 140-143.

ZHU L X. A study to the multi-aim geochemistry agrology survey[J]. Geophysical and Geochemical Exploration，2001, 21(2): 140-143. (in Chinese)