華北山前平原典型厚包氣帶硝態(tài)氮分布累積規(guī)律①

梁慧雅，王仕琴，魏守才

(1 中國科學(xué)院遺傳與發(fā)育生物學(xué)研究所農(nóng)業(yè)資源研究中心，中國科學(xué)院農(nóng)業(yè)水資源重點實驗室，河北省節(jié)水農(nóng)業(yè)重點實驗室，石家莊 050021；2 中國科學(xué)院大學(xué)，北京 100049)

自20世紀(jì)初引進(jìn)氮肥后，我國氮肥使用量不斷增加，并于20世紀(jì)90年代中期躍居世界首位[1]。人口的不斷增加造成對糧食需求的增大，隨著施氮量的增加，糧食產(chǎn)量顯著提高，而農(nóng)學(xué)效率卻呈相反趨勢[2]。農(nóng)業(yè)生產(chǎn)中化肥的過度及不合理施用使得氮肥利用率普遍較低且變化幅度大，造成農(nóng)業(yè)區(qū)地下水 NO-3-N污染問題日顯突出。馬洪斌等[3]綜述研究表明，地下水NO-3-N污染與農(nóng)業(yè)氮肥通過包氣帶向下層的淋濾有很大關(guān)系。而華北地區(qū)作為高施肥的農(nóng)業(yè)區(qū)，氮肥年施用量達(dá)450～600 kg/hm2，遠(yuǎn)高于該地區(qū)作物的年吸氮量 311 kg/hm2[4-5]。過量的氮素在土壤中形成累積，受灌溉和集中降雨淋溶作用的驅(qū)動進(jìn)入地下水[6]，造成地下水 NO-3-N濃度升高，威脅人類的健康。

包氣帶是指地面以下潛水面以上的地帶，也稱非飽和帶，是大氣水和地表水同地下水發(fā)生聯(lián)系并進(jìn)行水分交換的地帶。同時，包氣帶也是污染物進(jìn)入地下水的通道，在減少污染物進(jìn)入含水層的過程中表現(xiàn)出極好的“屏障”功能。包氣帶NO-3-N的淋濾受耕作措施[7]、化肥投入[8]、對降水的入滲的響應(yīng)[9]、包氣帶厚度等因素的影響，體現(xiàn)出較強(qiáng)的區(qū)域差異性。過去針對農(nóng)田NO-3-N的遷移和淋濾過程的研究主要集中在兩個方面，一方面是研究根系層NO-3-N的來源以及對氮淋濾的潛在風(fēng)險評估[5,10-11]；另一方面是對地下水中NO-3-N來源的識別及對污染程度的判定[12-13]?？梢?，對于NO-3-N從地表到地下水的淋濾過程，多數(shù)研究集中在根層，對根層以下的研究較少。然而，由于近年來地下水的過量開采，地下水水位降低，如華北山前平原北京和保定等地下水漏斗區(qū)地下水水位下降速率達(dá)0.5 m/a以上[14-15]，河北石家莊市欒城地下水水位下降速度近年來達(dá)0.8 m/a[16]。地下水位下降，包氣帶厚度增加，改變了水分的入滲路徑和入滲系數(shù)[17]，也影響NO-3-N從根層向下遷移和淋失的速度。

因此，本文以位于河北省石家莊市欒城區(qū)的中國科學(xué)院欒城試驗站為研究平臺，選擇不施肥處理(N0)和施氮量為 600 kg/(hm2·a)(N600)的兩個長期定位試驗地為研究對象，識別華北山前平原區(qū)受長期施肥影響條件下，典型厚包氣帶NO-3-N的垂向分布規(guī)律及其影響因素，研究氮循環(huán)和累積遷移規(guī)律，對于保障我國糧食安全和區(qū)域地下水環(huán)境安全具有重要現(xiàn)實意義。

1 研究方法

1.1 研究區(qū)概況

研究區(qū)選擇在中國科學(xué)院欒城生態(tài)系統(tǒng)試驗站(以下稱為欒城站)，該試驗站位于河北省欒城縣境內(nèi)，37°53′N，114°41′E，海拔 50.1 m，屬華北平原北部的太行山山前沖積扇平原。試驗區(qū)自然條件優(yōu)越，屬農(nóng)業(yè)高產(chǎn)類型區(qū)[18]。種植制度為小麥-玉米一年兩熟制，是華北平原代表性農(nóng)田作物類型區(qū)。土壤類型以潮褐土為主，地勢平坦，屬于半干旱半濕潤季風(fēng)氣候，年平均氣溫12.2 ℃，年降水量530 mm，年蒸發(fā)量1 040 mm[19]。由于降水量不足，該區(qū)域農(nóng)業(yè)高產(chǎn)主要依賴抽取地下水灌溉和大量施肥，其中研究區(qū)地下水埋深在2015年為47 m。

1.2 土壤樣品采集與分析

長期定位試驗從 1997 年開始，本試驗選取不施肥(N0)和每年施氮肥600 kg/hm2(N600)兩個處理，每個處理各設(shè)置 3 個重復(fù)，氮肥的類型是尿素(含氮量46.2%)。土壤樣品采集于 2015 年 10月秋收后進(jìn)行，利用 Geoprobe Model 54D (Geoprobe, Salina, KS, 美國)鉆取 0～10.5 m 深度土壤樣品。100 cm 內(nèi)按 0 ～10、10～20、20～30、30～50、50～70、70～100 cm分層取樣，100 cm 以下按 50 cm 分層采樣，每個處理取 3 個重復(fù)，共取得 6 個土壤剖面樣品，總樣品數(shù) 148 個。每個樣品用自封袋取鮮樣 500 g，帶回中國科學(xué)院節(jié)水農(nóng)業(yè)重點實驗室后，一部分 4 ℃ 冷鮮保存，用于 DOC 的測定，另一部分風(fēng)干研磨過100目篩后用于土壤粒徑、陰陽離子和 pH 的測定。DOC 在一周內(nèi)測定，稱取 10 g 左右新鮮土樣，用超純水浸提(土液比 1∶5)振蕩取上清液過孔徑 0.45μm 的醋酸纖維素濾膜后利用 TOC 儀(Multi N/C 3100)測定 DOC。土壤粒徑是稱取干土樣約 0.15 ～1.5 g，加鹽酸(HCl)去除碳酸鹽，在盛土樣的燒杯加蒸餾水至 200 ml，加熱爐加熱，加 30% 過氧化氫( H2O2)，72℃下煮 2 h 去除有機(jī)質(zhì)，冷卻至室溫，采用激光粒度儀(Mastersizer 3000，Marlvern，英國)測定土壤粒徑的百分比，根據(jù)國際土壤質(zhì)地分類標(biāo)準(zhǔn)對土壤質(zhì)地進(jìn)行分類。采用離心萃取法測定土樣的溶濾水離子的濃度，稱取風(fēng)干土樣品 10 g，用超純水按 1:5 浸提后上清液用 pH 計(PB-10，Sartorius)測定上清液 pH，用便攜式電導(dǎo)率儀(SG7)測定上清液的 EC，再過 0.25 μm的醋酸纖維素濾膜，用離子色譜儀(ICS-2100，Dionex，美國)測定離子的含量；另外，土壤質(zhì)量含水量樣品用鋁盒采樣，為了防止土壤水分的損失，樣品放入鋁盒后在野外立刻稱重，然后在 105°C下烘干 24 h，測定烘干重。

1.3 數(shù)據(jù)處理

土壤剖面NO-3-N的總累積量為每一土層的硝酸鹽累積量之和，每層的累積量由下式計算[20]：

Ri=c×d×h/10 (1)式中：Ri為每一土層的 NO-3-N累積量 (kg/hm2)；c為該土層土壤中NO-3-N含量 (mg/kg)；d為該土層土壤體積質(zhì)量 (g/cm3)；h為土層厚度(cm)。

用SPSS軟件分析NO-3-N與土壤理化性質(zhì)以及各離子間的相關(guān)性，用Excel擬合NO-3-N總累積量(x)-深度(y)曲線。

2 結(jié)果與分析

2.1 土壤基本理化性質(zhì)特征

圖1 試驗區(qū)包氣帶土壤質(zhì)地和含水量分布圖Fig. 1 Soil textures and soil moisture contents of vadose zone soils in study area

包氣帶的土壤特征決定了包氣帶的功能，憑借其不同的土質(zhì)特性和物化條件，對NO-3-N分布累積規(guī)律產(chǎn)生影響。試驗區(qū)兩種處理(N0和N600)土壤剖面上土壤質(zhì)地 (根據(jù)國際制土壤質(zhì)地分類) 和土壤質(zhì)量含水量分布見圖1。兩種處理土壤質(zhì)地分類一致，并且由土壤粉黏粒含量大小排序分為：粉質(zhì)壤土＞壤土＞砂質(zhì)壤土＞砂土。2015年含水量變化：N0剖面含水量的變化范圍為82.4～289.0 g/kg，N600剖面含水量的變化范圍 72.6～260.8 g/kg。在 0～70 cm 含水量逐漸減小，在 70～500 cm 含水量增大，在400～500 cm的粉質(zhì)壤土層含水量出現(xiàn)最大的峰值，500～800 cm逐漸減小，在750～800 cm的砂土出現(xiàn)最小值，850～1 050 cm又逐漸增大。N600含水量的變化趨勢：含水量在300～350 cm的粉質(zhì)壤土出現(xiàn)最大峰值，在650～700 cm的砂土出現(xiàn)最小值，0 ～1 050 cm的變化趨勢與N0含水量變化趨勢一致。兩個處理的含水量在2 m以上變化劇烈，作物根系主要分布在2 m以上，受降水和灌溉回滲水補(bǔ)給以及土壤蒸發(fā)、作物蒸騰等影響；2 m以下含水量主要隨著土壤質(zhì)地變化而變化，土壤黏粒含量越大，土壤含水量越大，反之，土壤黏粒含量越小，土壤含水量越小。

表 1為按照土壤質(zhì)地分層計算的土壤基本理化性質(zhì)的平均值。N0的pH均在7.8～8.1，N600的pH在7.8～8.0，均呈弱堿性；N600的各土層DOC濃度小于N0各個土層。N0和N600剖面EC均呈現(xiàn)出與含水量相同的變化趨勢，均是先增大再減小再增大。

表1 土壤基本理化性質(zhì)Table 1 Physical and chemical properties of tested soil

2.2 土壤水中離子垂向分布特征

2.2.1 土壤水中陽離子垂向分布特征 由圖 2可知，N600和 N0中的 Na+、Ca2+、Mg2+的整體變化趨勢與含水量的變化趨勢基本一致。0～150 cm處N600中的Ca2+濃度高于N0中Ca2+濃度，主要是因為長期施肥導(dǎo)致土壤表層pH降低，促使了交換性鈣被 H+交換[21]，進(jìn)入溶液成為水溶性的鈣，增加了水溶性鈣的含量。N0中，Na+濃度在300～450 cm由于粉質(zhì)壤土的表面吸附強(qiáng)而達(dá)到最大峰值，在950 ～1 000 cm 的 Na+濃度也是隨深度增加而增大，而Ca2+、Mg2+的濃度在上述兩個深度的剖面中均呈減小趨勢；N600中也出現(xiàn)相同規(guī)律，850～950 cm中Na+濃度隨深度增加，而 Ca2+、Mg2+的濃度隨深度減小?？赡苁欠圪|(zhì)壤土中發(fā)生陽離子交換作用，對Na+的吸附作用增大的同時釋放出一定量的 Ca2+、Mg2+，如反應(yīng)方程式(2)[22]，其中，X代表黏性礦物：

2.2.2 土壤水中Cl-和NO-3-N垂向分布 Cl-具有較強(qiáng)的親水性，不與土壤顆粒骨架中的礦物質(zhì)和有機(jī)物反應(yīng)，化學(xué)性質(zhì)保守；而且土壤水中 Cl-含量比 Cl-檢測限高幾個數(shù)量級，因此用Cl-作為理想的溶質(zhì)示蹤劑可以反映離子的遷移規(guī)律[23]。N0和N600土壤剖面中Cl-、NO-3-N平均含量隨深度變化如圖3。

N0剖面的Cl-濃度變化范圍為6.8～25.6 mg/kg，N600的Cl-濃度變化范圍為6.8～28.4 mg/kg，而且兩個處理中 Cl-變化趨勢與其含水量的變化趨勢一致。10月6日采樣時已經(jīng)是雨季過后，植物的根系層主要分布在0～200 cm[24]，土壤表層蒸發(fā)作用起主導(dǎo)作用，因此兩個處理中Cl-濃度增大并且在200 cm處達(dá)到最大值；在200 cm以下受重力作用水分繼續(xù)向下運(yùn)移，N0和N600的Cl-濃度分別在400～450 cm和300～350 cm處出現(xiàn)峰值(濃度分別是19.8、21.8 mg/kg)。Cl-隨水分從砂質(zhì)壤土運(yùn)移到粉質(zhì)壤土，土壤黏性增大使得Cl-在此深度累積；砂土層間含水量逐漸降低，Cl-濃度也逐漸減小，反映了水分含量的限制抑制了Cl-的垂向遷移。

NO-3-N在整個土壤剖面的分布規(guī)律與含水量、Cl-的分布規(guī)律基本一致，其中N0中NO-3-N濃度變化范圍為2.7～10.1 mg/kg，N600的NO-3-N濃度范圍為16.5～69.5 mg/kg。N0在10.5 m處NO-3-N濃度是4.0 mg/kg，N600在10.5 m處NO-3-N濃度是26.6 mg/kg，說明 N600處理下施肥帶來的 NO-3-N已經(jīng)淋溶至10.5 m。由圖3知，N0中，表層NO-3-N濃度最大，在0～20 cm深度逐漸降低，主要受植物根系吸收作用的影響；20 cm以下，NO-3-N濃度基本保持在3.4 mg/kg，較為穩(wěn)定。N600中，根系層(0～200 cm)由于存在氮肥施入、氮素轉(zhuǎn)化、作物吸收、氮揮發(fā)、氮淋溶等過程，因此NO-3-N濃度變化比較劇烈；400 ～900 cm之間，NO-3濃度隨深度增加逐漸降低，在900 ～1 050 cm又呈增加的趨勢。

2.3 根系層以下硝態(tài)氮累積特征

圖2 N0和N600土壤剖面陽離子的分布Fig.2 Distribution of cations in N0 and N600 soil profiles

圖3 N 0和N 6 0 0土壤剖面C l- 和N O-3-N的分布F i g. 3 D i s t r i b u t i o n o f C l- a n d N O-3-N i n N 0 a n d N 6 0 0 s o i l p r o f i l e s

由于根系層以下(200 cm以下) NO-3-N很難再被作物利用，從對地下水水質(zhì)可能形成污染的角度來看，根系層以下的NO-3-N累積更為重要。不同的施肥處理土壤中NO-3-N的累積量不同，200 cm以下N0和N600兩個土壤剖面各層NO-3-N累積量如圖4所示。N0由于長年沒有施肥，因此包氣帶中NO-3-N主要來源于農(nóng)業(yè)灌溉和大氣沉降，因此剖面中每層NO-3-N累積量較小且沒有明顯變化，變化范圍為 20.8 ～30.1 kg/hm2，平均含量是 26.2 kg/hm2。N600 的 NO-3-N各層累積量在整個剖面上具有很大的差異，變化范圍124.9～409.7 kg/hm2，平均含量是 207.3 kg/hm2，約是N0各層NO-3-N累積量平均值的8倍。已有研究表明施氮量在300 kg/hm2時NO-3-N形成累積[25]，施氮量越多，NO-3-N在土壤剖面的累積量越多。本研究的試驗地年施氮量600 kg/hm2持續(xù)了約20a，氮素在整個土壤剖面上形成累積，并在300～350 cm粉質(zhì)壤土中達(dá)到最大累積量409.7 kg/hm2。

圖4 土壤剖面每層NO-3-N的累積量Fig.4 Accumulated NO-3-N in different layers below 200 cm depth of N0 and N600 soil profiles

NO-3與Cl-的比值在一定程度可以反映NO-3-N在包氣帶的累積程度[26]。N0的 NO-3/Cl-的濃度比值變化范圍是0.67～4.05，N600的NO-3/Cl-變化范圍是5.40～32.84，如圖 5，N600 的 NO-3/Cl-明顯高于 N0，說明施肥對于NO-3-N的累積有顯著的影響。兩個處理中，NO-3/Cl-在表層較高，20 cm處由于作物對氮素的吸收，比值迅速降低，N0的NO-3/Cl-在20 cm以下基本保持不變；N600中，400～900 cm深度隨著土壤深度的增加，NO-3/Cl-總體呈現(xiàn)減小的趨勢，說明NO-3-N在表層累積嚴(yán)重，隨著包氣帶厚度的增加累積程度減小。

由于N0中NO-3-N的累積變化范圍小，因此只對N600處理下厚包氣帶土壤剖面中NO-3-N總累積量及其擬合的總累積量(x)-深度(y)曲線(圖6)作分析。擬合曲線為指數(shù)函數(shù)，其關(guān)系式如方程(3)所示。擬合方程的決定系數(shù)為0.90，因此可以用它估算更深層的NO-3-N含量以及累積量。用方程(3)計算47 m和48 m時，NO-3-N的累積量為 7 253.5 kg/hm2和7 279.8 kg/hm2，即在47～48 m之間的NO-3-N的累積量是26.3 kg/hm2，NO-3-N濃度平均值為1.8 mg/kg。

圖5 NO-3/Cl- 在N0和N600中隨深度的變化Fig. 5 Distribution of NO-3/Cl-in N0 and N600 soil profiles

y= 0.1419e0.0008x(R2= 0. 90) (3)

在47～48 m之間的NO-3-N含量未超過世界衛(wèi)生組織規(guī)定的NO-3-N標(biāo)準(zhǔn)(10 mg/kg)，是因為農(nóng)田施氮對地下水NO-3-N污染是一個長期累積的過程，且由于各地土壤和地下水條件不同，地下水的受污染程度有所差異，但是如果長期施用大量的氮肥地下水必然會受到污染。

圖6 N600土壤剖面NO-3-N的總累積量Fig.6 Accumulation of NO-3-Nin N600 soil profiles

2.4 影響硝態(tài)氮垂向分布積累的因素-

2.4.1 土壤基本理化性質(zhì)對NO3-N垂向分布積累的影響 由于N0不施肥，所以可作為土壤NO-3-N的背景值，因此主要分析N600中影響NO-3-N分布的因素。土壤質(zhì)地決定土壤的透水性，從而影響NO-3-N的淋溶累積[27]。N600中各層NO-3-N累積量平均值是：粉質(zhì)壤土(346.0 kg/hm2)＞壤土(240.5 kg/hm2)＞砂質(zhì)壤土(217.5 kg/hm2)＞砂土(152.6 kg/hm2)，因此說明由于砂質(zhì)土孔隙較大，NO-3-N易隨水分移動而流失，所以相應(yīng)的NO-3-N累積量較??；而壤土孔隙小，吸附作用大，NO-3-N淋溶的比例較小，殘留在土壤中的NO-3-N就比較多。

兩種處理中，含水量變化和NO-3-N的分布累積變化基本保持一致，已有的研究曾用 SWAP模型模擬1996—2000年欒城25 m厚包氣帶土壤水勢及土壤含水量變化，表明該地區(qū)最低零通量面為地面以下450 cm處[28]。N600的NO-3-N含量隨包氣帶深度變化是以零通量面400 cm為界，400 cm以上，兩個剖面中NO-3-N變化較大，可能受地面以下零通量面以上土壤水垂向運(yùn)移方向的頻繁變化影響；400～900 cm，NO-3-N隨深度呈現(xiàn)出遞減趨勢，表明了以對流和彌散為主的地下水垂向運(yùn)移[29]。然而900～1 050 cm是由于土壤質(zhì)地在 900 cm處有砂土和砂質(zhì)壤土的分層，NO-3-N從砂土進(jìn)入砂質(zhì)壤土中更容易形成累積。

由表2可知，N600中，NO-3-N與pH在200 ～1 050 cm呈顯著正相關(guān)，相關(guān)系數(shù)為0.558，與DOC呈極顯著正相關(guān)，相關(guān)系數(shù)為0.808。NO-3-N在深層土壤剖面遷移的過程中主要的損失途徑是通過反硝化作用，有研究表明通過氮的質(zhì)量平衡法和氮氧同位素法計算深層包氣帶中由于反硝化作用導(dǎo)致 NO-3-N的損失可達(dá)50%[30-31]。反硝化反應(yīng)發(fā)生的必要條件是NO-3-N、有代謝能力的有機(jī)質(zhì)、細(xì)菌和O2。N600長年施肥累積了大量的 NO-3-N，深層土壤的厭氧環(huán)境有利于微生物生長，因此活躍在深層的微生物對NO-3-N的還原有著顯著的影響[32]；欒城站10.5 m范圍內(nèi)平均土壤質(zhì)量含水量約為 15%，土壤持水能力強(qiáng)，高含水量有利于還原環(huán)境的形成；其中 NO-3-N消耗DOC為反硝化反應(yīng)提供養(yǎng)分，此條件也可解釋N600中DOC含量低于N0，因此欒城站200 cm以下深層土壤具備反硝化反應(yīng)發(fā)生的所有條件，反應(yīng)如下方程式[33]：

5/4CH2O+ NO-3→1/2N2+5/4HCO-3+1/4H++1/2H2O (4)式中：CH2O是有機(jī)質(zhì)的典型代表，在NO-3-N還原過程中CH2O作為電子供體濃度降低，而H+濃度增加，pH減小，因此可以解釋上述NO-3-N與DOC、pH呈極顯著正相關(guān)。然而，DOC含量通常隨著土壤深度的增加而急劇減少。因此，DOC被認(rèn)為是限制深層包氣帶反硝化的關(guān)鍵因素之一[34]。

表2 土壤理化性質(zhì)與NO-3-N相關(guān)性分析Table 2 Correlation coefficients between pH, DOC and NO-3-N of tested soils

2.4.2 NO-3-N與其他離子間相互作用 在N600中(表3)，NO-3-N和Ca2+呈極顯著正相關(guān)，相關(guān)系數(shù)是0.69，主要因為NO-3-N在土壤中的吸附主要是電性吸附，而 Ca2+在土壤中的專性吸附使恒電荷膠體表面的正電荷增加或負(fù)電荷減少[35]，從而使土壤表面負(fù)電荷對NO-3-N靜電排斥作用減弱，因此隨著土壤對Ca2+吸附作用增強(qiáng)，對NO-3-N的電性吸附也會增強(qiáng)。NO-3-N與SO2-4呈極顯著相關(guān)，相關(guān)系數(shù)達(dá)0.557，主要是由于反硝化過程中，在還原環(huán)境條件下有機(jī)質(zhì)為了生長要提供能量，必須有一個外部電子受體。而研究證明電子受體順序：O2＞NO-3＞Mn4+＞ Fe3+＞ SO2-4＞CH4[35]，因此SO2-4的存在對NO-3的還原有較弱的阻礙作用。

表3 離子間相關(guān)性分析Table 3 Correlation confidents among ions of tested soils

3 結(jié)論

N0與N600兩個處理比較發(fā)現(xiàn)： N0、N600三個處理的含水量、EC、Cl-、NO-3-N在0～200 cm以上變化劇烈主要是因為降水、灌溉、植物吸收和蒸發(fā)共同作用，200 cm以下NO-3-N濃度隨水分運(yùn)移逐漸減小后又有增加趨勢；NO-3-N分布和累積主要受到土壤質(zhì)地、水分運(yùn)移和反硝化作用的影響：以N0作為試驗區(qū)的背景值，N600的NO-3-N已經(jīng)淋濾到包氣帶1 050 cm處；農(nóng)田土壤長期大量施用氮肥600 kg/(hm2·a)，已經(jīng)造成NO-3-N在土壤中的累積，NO-3-N累積峰值的位置主要由土壤質(zhì)地決定，2015年 N600的 NO3-N累積峰值的位置主要在 250 ～300 cm的粉質(zhì)壤土層，通過對47～48 m的NO-3-N擬合說明長期施氮肥對地下水水質(zhì)構(gòu)成威脅。NO3-N在土壤質(zhì)地分層的界面處的變化機(jī)理還未明確，因此未來需要進(jìn)一步探究粉質(zhì)壤土和砂土的界面硝態(tài)氮變化的機(jī)理。

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