福建省主要大氣污染物分布研究

白春妹, 賴(lài)煥生

(1. 福州大學(xué)土木工程學(xué)院, 福建 福州 350116; 2. 福州大學(xué)石油化工學(xué)院, 福建 福州 350116)

0 引言

大氣顆粒物質(zhì)(particle matter，PM)是大氣中存在的各種固態(tài)和液態(tài)顆粒狀物質(zhì)的總稱(chēng). PM2.5和PM10分別是指空氣動(dòng)力學(xué)直徑小于或者等于2.5和10 μm的大氣懸浮顆粒物. PM2.5因其粒徑小、比表面積大且經(jīng)常含有重金屬等有毒物質(zhì)，可通過(guò)肺泡壁進(jìn)入毛細(xì)血管，再進(jìn)入整個(gè)血液循環(huán)系統(tǒng)，對(duì)人體的呼吸系統(tǒng)和心血管系統(tǒng)造成傷害. 研究發(fā)現(xiàn)，PM2.5質(zhì)量濃度每升高10 mg·m-3，呼吸系統(tǒng)疾病日死亡率將上升1%，心腦血管疾病日死亡率將上升0.5%[1-4]. PM10會(huì)引起哮喘等呼吸系統(tǒng)疾病，增加心臟病的患病率和死亡率，并具有潛在的致癌性. PM2.5和PM10主要來(lái)源于煤炭發(fā)電、工業(yè)生產(chǎn)和汽車(chē)尾氣的排放，是導(dǎo)致我國(guó)工業(yè)化進(jìn)程中備受關(guān)注的霧霾天氣的“罪魁禍?zhǔn)住? 而且，PM的出現(xiàn)降低了大氣能見(jiàn)度，易引發(fā)交通事故. 因此，有關(guān)PM濃度及其分布仍然是研究的熱點(diǎn)，尤其像在中國(guó)這樣的發(fā)展中國(guó)家.

除了PM2.5和PM10，大氣環(huán)境質(zhì)量還受SO2、NO2、CO和O3等污染物的綜合影響. 其中，SO2、NO2和CO對(duì)健康的危害包括加重心腦血管疾病，引起呼吸系統(tǒng)疾病和肺發(fā)炎； 而O3會(huì)加重慢性呼吸系統(tǒng)疾病并引起短期內(nèi)肺功能的下降[5-7]. SO2主要來(lái)自煤、石油等燃料的燃燒，及硫酸廠排放的廢氣等； NO2主要來(lái)源于機(jī)動(dòng)車(chē)排放的廢氣和燃放煙花爆竹； CO主要來(lái)源于化石燃料的不完全燃燒和汽車(chē)的尾氣等. 實(shí)驗(yàn)研究表明，SO2、NO2和CO等大氣污染物會(huì)通過(guò)大氣化學(xué)反應(yīng)生成PM，尤其在空氣濕度較大的霧霾天氣下[8]. O3污染物指近地面大氣層中超過(guò)一定含量并對(duì)人體產(chǎn)生危害的一種環(huán)境污染物，但不包括平流層中的O3. 目前，O3已成為我國(guó)大部分地區(qū)夏秋季的主要污染物，為此新的環(huán)境空氣質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)將O3納入常規(guī)檢測(cè)指標(biāo)[9-10]. O3污染主要來(lái)自汽車(chē)尾氣、石油化工行業(yè)、火電廠等產(chǎn)生的揮發(fā)性有機(jī)物、氮氧化物、一氧化碳等物質(zhì)經(jīng)過(guò)光化學(xué)反應(yīng)生成的二次污染物. 依照氮守恒定律，氮氧化物之類(lèi)的大氣污染物一般折算成NO2來(lái)核算大氣環(huán)境質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn).

在我國(guó)，已有一些研究工作致力于探索氣候變化(如沙塵暴)中的PM和主要大氣污染物濃度的動(dòng)態(tài)變化過(guò)程[11-14]； 有些是側(cè)重于研究大城市中的PM2.5的化學(xué)組分等[15-16]. 然而，目前還沒(méi)有針對(duì)福建省的關(guān)于PM2.5、PM10、SO2、NO2、CO和O3等大氣污染物濃度分布情況的全面研究，也沒(méi)有能用于量化這些主要大氣污染物濃度分布關(guān)系的模型. 另外，大氣中PM濃度的分布受很多因素的影響，如：氣候因素、地表植被覆蓋、土地利用類(lèi)型、天氣、風(fēng)向和濕度等[17]. 各個(gè)城市因所主導(dǎo)的因素的不同會(huì)引起PM呈現(xiàn)不同的分布特征和周期變化.

以福建全省九市(福州、廈門(mén)、泉州、漳州、南平、三明、龍巖、寧德和莆田)為研究對(duì)象，應(yīng)用皮爾遜相關(guān)系數(shù)表征這些大氣污染物之間的相關(guān)關(guān)系，以便全面了解福建省主要大氣污染物的分布特征和相關(guān)關(guān)系. 采用因子分析法的多變量統(tǒng)計(jì)分析方法[18]，將這些主要大氣污染物的錯(cuò)綜復(fù)雜關(guān)系進(jìn)行處理，以提取綜合影響因子. 因子分析法應(yīng)用大氣污染物領(lǐng)域最早見(jiàn)于Blifford等應(yīng)用因子分析法對(duì)美國(guó)30多個(gè)城市的氣溶膠來(lái)源的解析[19]. 王明星[20]運(yùn)用因子分析法對(duì)北京氣溶膠污染物的來(lái)源進(jìn)行研究； 因子分析法在戴昭華[21]、胡偉等[22]的研究中也得到運(yùn)用.

1 數(shù)據(jù)來(lái)源與分析方法

1.1 數(shù)據(jù)來(lái)源

從“中國(guó)環(huán)境監(jiān)測(cè)總站的數(shù)據(jù)庫(kù)”官方網(wǎng)站上采集獲得福建全省九市(福州、廈門(mén)、泉州、漳州、南平、三明、龍巖、寧德和莆田)2015年的PM2.5、PM10、SO2、NO2、CO和O3等大氣污染物的每日質(zhì)量濃度值.

1.2 分析方法

采用因子分析法對(duì)所采集的大量數(shù)據(jù)進(jìn)行處理、掘取數(shù)據(jù)信息，從而用較少的有代表性的因子來(lái)說(shuō)明多個(gè)大氣污染物變量所含有的主要信息. 因子分析法是一種多變量統(tǒng)計(jì)研究方法，它的基本思想是將觀測(cè)變量進(jìn)行分類(lèi)，將相關(guān)性高的或者聯(lián)系比較緊密的分在同一類(lèi)中，從一系列錯(cuò)綜復(fù)雜又相互緊密聯(lián)系的變量出發(fā)，提取出幾個(gè)能夠全面反映所選變量的綜合因子，又稱(chēng)公共因子. 因子分析法就是尋找這些公共因子的模型分析法，它是在主成分的基礎(chǔ)上構(gòu)筑若干意義較為明確的公因子，以它們?yōu)榭蚣芊纸庠兞浚源丝疾煸兞块g的聯(lián)系與區(qū)別. 因子分析法是主成分分析法(principal component analysis, PCA)[23]的推廣和深化，也是一種把多個(gè)變量化為少數(shù)幾個(gè)綜合變量的多變量分析方法，目的是用少數(shù)幾個(gè)不可觀測(cè)的隱變量來(lái)解釋原始變量之間的相關(guān)關(guān)系.

在因子分析模型中[23]，每個(gè)變量表示為m個(gè)共同因子的線性組合. 因子分析法模型描述成如下矩陣形式：

式中：X是p個(gè)原觀測(cè)變量所組成的向量；μ是X的均值組成的向量；F稱(chēng)為X的公共因子或潛因子，且彼此正交；L稱(chēng)為因子載荷矩陣，表示觀測(cè)變量X和相應(yīng)因子F之間的相關(guān)系數(shù)；ε是特殊因子矩陣. 具體來(lái)說(shuō)，Lpm表示Xp變量對(duì)第m個(gè)因子Fm的負(fù)荷，或者說(shuō)是原變量與公共因子的相關(guān)程度.Lpm越大，表明Xp與Fm之間的相依程度越大，或者公共因子Fm對(duì)于Xp的載荷量越大. 建立因子分析模型的目的不僅是找出主因子，更重要的是預(yù)測(cè)關(guān)鍵主因子的意義，以便對(duì)實(shí)際問(wèn)題進(jìn)行分析. 如果一開(kāi)始求出的主因子代表的意義不是很突出，還需要進(jìn)行因子旋轉(zhuǎn)，通過(guò)適當(dāng)?shù)男D(zhuǎn)得到比較滿(mǎn)意的主因子. 最常用的旋轉(zhuǎn)方法是最大方差正交旋轉(zhuǎn)法[23]. 因子旋轉(zhuǎn)的目的是使因子載荷矩陣中因子載荷的平方值向0和1兩個(gè)方向分化，使大的載荷更大，小的載荷更小. 運(yùn)用因子分析法有以下幾個(gè)步驟：首先確認(rèn)原變量是否適合做因子分析； 其次構(gòu)造因子變量； 再者是利用旋轉(zhuǎn)方法(如果需要的話(huà))使因子變量更具有可解釋性； 最后是計(jì)算因子變量得分. 其中，在判斷原變量是否適合做因子分析中，首先需要計(jì)算得到原變量之間的相關(guān)系數(shù)，確保至少一對(duì)變量之間顯著性相關(guān)，并且至少一對(duì)變量之間顯著性不相關(guān). 一方面，至少一對(duì)原變量之間顯著性相關(guān)，才能運(yùn)用因子分析法提取公共因子； 另一方面，至少一對(duì)變量之間顯著性不相關(guān)，才有必要對(duì)原數(shù)據(jù)變量進(jìn)行因子分解.

2 結(jié)果與討論

2.1 原始監(jiān)測(cè)數(shù)據(jù)的相關(guān)系數(shù)矩陣R

首先應(yīng)用主成分分析法思想對(duì)福建全省2015年九市監(jiān)測(cè)得到的主要大氣污染物濃度進(jìn)行因子分析，用皮爾遜相關(guān)系數(shù)法表征PM2.5、PM10、SO2、NO2、CO和O3濃度之間的相關(guān)關(guān)系，見(jiàn)表1. 由監(jiān)測(cè)數(shù)據(jù)計(jì)算得到的相關(guān)系數(shù)矩陣R可知PM2.5和PM10相關(guān)系數(shù)為0.889 05，且顯著性水平小于0.000 1. 若顯著性水平標(biāo)準(zhǔn)設(shè)為0.1的情況下，PM2.5和PM10之間高度相關(guān)，且此相關(guān)性不可被忽略. 另一方面，NO2和O3之間的相關(guān)系數(shù)為-0.013 87，且顯著性水平為0.427 2(大于0.1的顯著性水平標(biāo)準(zhǔn))，意味著NO2和O3之間的相關(guān)性系數(shù)比較小，并且可以被忽略. 由表1中大氣污染物之間的相關(guān)系數(shù)可總結(jié)得出，在顯著性水平標(biāo)準(zhǔn)為0.1的情況下，除了NO2和O3濃度顯著性不相關(guān)之外，其余的污染物濃度如PM2.5和PM10、PM2.5和SO2、PM2.5和CO、PM10和SO2、PM10和CO等均具有顯著性相關(guān)關(guān)系. 運(yùn)用因子分析法的前提是，原有數(shù)據(jù)變量之間至少有一對(duì)顯著性相關(guān)，以及至少有一對(duì)變量之間顯著性不相關(guān). 因此，該研究的原始數(shù)據(jù)變量適合運(yùn)用因子分析法進(jìn)行公共因子分解.

表1 皮爾遜相關(guān)系數(shù)矩陣R

2.2 福建省主要大氣污染物的主因子分析

以福建全省九市監(jiān)測(cè)到的每日PM2.5、PM10、SO2、NO2、CO和O3質(zhì)量濃度值(總共3 280個(gè)數(shù)據(jù)，其中福州市有360個(gè)觀測(cè)值，其余各有365個(gè)觀測(cè)值)為原始數(shù)據(jù)，運(yùn)用因子分析法進(jìn)行分析. 結(jié)果顯示，2015年全省范圍內(nèi)，PM2.5、PM10、SO2、CO、NO2、O3平均質(zhì)量濃度值分別為28.737、49.472、10.866、0.832、23.852、83.962 μg·m-3. 運(yùn)用PCA思想對(duì)相關(guān)系數(shù)R進(jìn)行因子分析，計(jì)算得其特征值和特征向量，特征值的計(jì)算結(jié)果見(jiàn)表2. 表2顯示：第1個(gè)公共因子(或稱(chēng)第一個(gè)主成分)對(duì)數(shù)據(jù)方差具有最大貢獻(xiàn)率，可以解釋48.42%的數(shù)據(jù)方差； 第2個(gè)公共因子對(duì)數(shù)據(jù)方差的貢獻(xiàn)率為21.52%. 按照慣例，特征值大于1的公共因子將選取為主要的公共因子. 因此，該研究選取了第1個(gè)和第2個(gè)公共因子為主因子. 綜合來(lái)看，第1、2個(gè)公共因子合起來(lái)總共可以解釋69.94%的數(shù)據(jù)方差，該結(jié)果也可以用特征值按下面的方程計(jì)算得到 (λ1+λ2)/p≈69.94%. 圖1表示的是相關(guān)系數(shù)的特征值和其因子所解釋的數(shù)據(jù)方差和累計(jì)數(shù)據(jù)方差. 由圖1可知，兩個(gè)主因子對(duì)應(yīng)的特征值均大于1，二者合起來(lái)可以解釋大約70%的數(shù)據(jù)方差.

表2 R的特征值

圖1 R的因子分析結(jié)果 Fig.1 Factor analysis results for R

污染物第1個(gè)主因子第2個(gè)主因子PM2.50.902610.15562PM100.915380.25302SO20.68430-0.34836CO0.51199-0.64319NO20.65664-0.07567O30.301480.81364

圖2 主因子模式圖Fig.2 Plot of factor pattern for Factor 1 and Factor 2

計(jì)算得到的相關(guān)系數(shù)R的主因子載荷矩陣L，見(jiàn)表3，對(duì)于第1個(gè)主因子，各個(gè)原變量PM2.5、PM10、SO2、NO2、CO和O3的載荷量分別為0.902 61、0.915 38、0.684 30、0.511 99、0.656 64和0.301 48. 即六類(lèi)大氣污染物質(zhì)量濃度變量都與第1個(gè)主因子有相關(guān)性，其中PM10與第1個(gè)主因子的相關(guān)系數(shù)最大，其后依次為PM2.5、SO2、NO2、CO和O3與第1個(gè)主因子的相關(guān)系數(shù). 而對(duì)于第2個(gè)主因子，O3與第2個(gè)主因子的相關(guān)系數(shù)最大為0.813 64，CO與第2個(gè)主因子的相關(guān)系數(shù)次之，相比較而言，第2個(gè)主因子對(duì)于PM2.5、PM10、SO2、NO2的載荷量較小. (此處，若采用最大方差正交旋轉(zhuǎn)法旋轉(zhuǎn)得到的主因子模式并未使因子載荷矩陣的平方值更好地向0和1兩方向分化，也就是說(shuō)采用主成分分析法分解的主因子已經(jīng)使因子載荷分化得還可以，而不需要再進(jìn)行旋轉(zhuǎn)). 顯然，若根據(jù)第1個(gè)主因子得分大小程度來(lái)對(duì)這六類(lèi)大氣污染物的污染嚴(yán)重程度進(jìn)行排序的話(huà)，PM10污染最嚴(yán)重，然后依次是PM2.5、SO2、NO2、CO和O3. 運(yùn)用因子分析法分解的第1個(gè)主因子更多的包含了PM2.5、PM10、SO2和NO2的污染影響，而第2個(gè)主因子更多包含O3的質(zhì)量濃度影響. 為了更直觀地理解，圖2是進(jìn)行因子分解后的六類(lèi)大氣污染物的模式分布圖. 從圖2也可看出，字母A、B、C、E代表的PM2.5、PM10、SO2和NO2更偏向于分布在第1個(gè)主因子的軸線上，而字母F代表的O3更多的分布在靠近第2個(gè)主因子的軸線上. 字母D代表的CO則分布在介于第1個(gè)主因子和第2個(gè)主因子之間，但更偏向于第2個(gè)主因子. 按照來(lái)源來(lái)說(shuō)，PM2.5和PM10主要來(lái)源于地面粉塵、燃煤排放的煙塵等； SO2主要來(lái)源于煤、石油等燃料的燃燒，及硫酸廠排放的廢氣等； CO主要來(lái)源于化石燃料的不完全燃燒和汽車(chē)的尾氣等； NO2主要來(lái)源于機(jī)動(dòng)車(chē)排放的廢氣和燃放煙花爆竹； O3主要來(lái)源于汽車(chē)尾氣、石油化工行業(yè)、火電廠等產(chǎn)生的氮氧化物和揮發(fā)性有機(jī)物等的光化學(xué)反應(yīng)形成的二次污染. 另外，大氣污染物之間存在一定的轉(zhuǎn)化關(guān)系，當(dāng)空氣濕度較大時(shí)SO2、NO2和CO等大氣污染物會(huì)通過(guò)大氣化學(xué)反應(yīng)生成PM. 結(jié)合大氣污染物的來(lái)源和意義，本研究運(yùn)用因子分析法得到的第1個(gè)主因子更多體現(xiàn)的是大氣中PM2.5、PM10、SO2等原生污染物(或稱(chēng)一次污染物)的綜合，第2個(gè)主因子更多體現(xiàn)的是O3之類(lèi)的二次污染物. 從地域上看，各個(gè)城市均呈現(xiàn)PM10質(zhì)量濃度值比PM2.5高的情況，即PM10的污染程度比PM2.5嚴(yán)重. 其中，大氣顆粒物質(zhì)PM2.5和PM10污染最嚴(yán)重的城市是漳州市，其平均質(zhì)量濃度值分別為56.423和33.633 μg·m-3，分別比全省均值高了6.951和4.896 μg·m-3. 大氣污染物SO2和CO污染最嚴(yán)重的城市是三明市，其平均質(zhì)量濃度值分別為18.986 μg·m-3和1.277 mg·m-3，分別高于全省的均值(10.866 μg·m-3和0.832 mg·m-3). 大氣污染物NO2污染最嚴(yán)重的城市是福州市，比全省平均水平(23.852 μg·m-3)高了7.001 μg·m-3. O3污染最嚴(yán)重的是泉州市，全年平均水平為96.740 μg·m-3，比全省平均質(zhì)量濃度值高了12.778 μg·m-3. 運(yùn)用因子分析法對(duì)各個(gè)地級(jí)市的大氣污染物分別進(jìn)行因子解析，各個(gè)城市的因子分析結(jié)果均顯示第1個(gè)主因子與PM和SO2等原生大氣污染物的相關(guān)關(guān)系最大，而與O3的相關(guān)性最小，而第2個(gè)主因子對(duì)于O3的載荷量最大. 由此可見(jiàn)，各個(gè)城市因子分析結(jié)果與全省范圍內(nèi)的綜合因子分析結(jié)果一致，所分解生成的第1個(gè)主因子均反映PM和SO2等的原生大氣污染物，第2個(gè)主因子則主要反映O3之類(lèi)的二次大氣污染物.

最后，本研究工作是基于福建省當(dāng)前大氣環(huán)境污染狀況進(jìn)行的. 雖然整體上福建省的大氣環(huán)境優(yōu)于京津冀等北方地區(qū)，但是也需要提早防范可能產(chǎn)生的嚴(yán)重大氣污染問(wèn)題. 另外，在未來(lái)的研究工作中，將進(jìn)一步采集更多的大氣污染物數(shù)據(jù)，運(yùn)用時(shí)間序列分析法建立相應(yīng)的大氣污染物時(shí)間序列分析模型，以預(yù)測(cè)未來(lái)福建省大氣污染物趨勢(shì).

3 結(jié)語(yǔ)

1) 六類(lèi)大氣污染物中，污染最嚴(yán)重的是PM10，然后依次是PM2.5、SO2、NO2、CO和O3.

2) 在統(tǒng)計(jì)顯著性水平標(biāo)準(zhǔn)為0.1的情況下，除了NO2和O3顯著性不相關(guān)之外，其余大氣污染物之間均存在顯著性相關(guān)關(guān)系，這些相關(guān)關(guān)系的數(shù)據(jù)也進(jìn)一步印證了PM和SO2、NO2、CO之間存在相互轉(zhuǎn)化的事實(shí). 其中，PM2.5和PM10之間相關(guān)系數(shù)最大為(0.889 1)，PM10和NO2之間的相關(guān)系數(shù)次之為(0.543 3).

3) 從全省范圍內(nèi)的大氣污染物質(zhì)量濃度因子分析結(jié)果可以明顯看出, 原生大氣污染物PM和SO2等聚類(lèi)在一起形成第1個(gè)主因子，而O3之類(lèi)的二次大氣污染物則歸類(lèi)成第2個(gè)主因子. 在第1個(gè)主因子中，大氣顆粒物質(zhì)的影響依舊是最大的，這也印證了在中國(guó)目前的大氣環(huán)境問(wèn)題中，PM10和PM2.5正逐漸成為人們關(guān)注的熱點(diǎn)污染問(wèn)題.

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