基于小波的合肥市NO2濃度時(shí)間序列分析

，， (合肥市環(huán)境監(jiān)測(cè)中心站，安徽 合肥 230031)

基于小波的合肥市NO2濃度時(shí)間序列分析

許承娟，魏健琍，千勇
(合肥市環(huán)境監(jiān)測(cè)中心站，安徽 合肥 230031)

為分析合肥市NO2濃度的時(shí)間序列特征，利用Dau bechies小波對(duì)合肥市近5a的NO2濃度變化進(jìn)行分析，發(fā)現(xiàn)合肥市NO2濃度年均值在2013、2016年有兩次波峰，2013年之后整體呈增長(zhǎng)趨勢(shì)。季節(jié)特征表現(xiàn)為冬高夏低，冬季污染爆發(fā)頻次最高，秋季和春季次之。NO2污染最重的月份一般是12月或1月，污染最輕的月份為7月或8月，而12月是NO2濃度波動(dòng)最大的月份。各監(jiān)測(cè)點(diǎn)有明顯的空間差異性，其中董鋪水庫(kù)和三里街分別是年均值最小和最大的兩個(gè)點(diǎn)位。NO2濃度的這些變化特征可對(duì)后續(xù)合肥市NO2和O3的污染防治提供參考依據(jù)。

NO2濃度；時(shí)空分布；小波分析；時(shí)間序列；合肥市

隨著工業(yè)化和城市化進(jìn)程的加快，來(lái)自機(jī)動(dòng)車(chē)尾氣、工業(yè)排放、燃料燃燒、農(nóng)業(yè)活動(dòng)排放等組成的人為源是近年來(lái)近地面NO2上升的主要原因。NO2與O3的生成密切相關(guān)，在紫外線(xiàn)強(qiáng)烈照射條件下，發(fā)生光化學(xué)反應(yīng)生成O3，形成光化學(xué)煙霧。同時(shí)，NO2還是二次顆粒物的前體物和酸雨的成因之一，對(duì)土壤環(huán)境、水體和人體健康[1-2]都有極大的威脅。因此NO2濃度的研究也成為環(huán)境科學(xué)的研究熱點(diǎn)之一。

1 材料與方法

1.1 數(shù)據(jù)來(lái)源

NO2監(jiān)測(cè)數(shù)據(jù)來(lái)自于中國(guó)環(huán)境監(jiān)測(cè)總站，采樣儀器型號(hào)EC9841，儀器分析方法為化學(xué)發(fā)光法。氣象資料來(lái)自于合肥市氣象局逐日和逐小時(shí)數(shù)據(jù)。

1.2 分析方法

傳統(tǒng)傅里葉變換對(duì)于分析穩(wěn)定信號(hào)有一定優(yōu)勢(shì)，但僅從頻域角度進(jìn)行分析，短時(shí)傅里葉變換雖增加了時(shí)間窗的概念，但在本質(zhì)上仍是單一分辨率的分析方法。對(duì)于研究環(huán)境數(shù)據(jù)這類(lèi)非平穩(wěn)信號(hào)問(wèn)題，由于傅里葉采用了振幅和頻率恒定的正弦波進(jìn)行模擬，對(duì)于突變信號(hào)易丟失局部信息。而小波分析采用了不規(guī)則的、振幅和頻率突變的、在有限時(shí)間內(nèi)的小波進(jìn)行模擬，可有效探測(cè)到信號(hào)突變部分，聚焦細(xì)節(jié)，有著其他分析方法不能比擬的優(yōu)勢(shì)。

小波分析是一種時(shí)間-尺度分析方法，具有多分辨分析的特點(diǎn)，小波變換通過(guò)平移母小波(mother wavelet)獲得信號(hào)的時(shí)間信息，而通過(guò)縮放小波的寬度(尺度)獲得信號(hào)的頻率特性。對(duì)母小波的縮放和平移計(jì)算出小波系數(shù)，系數(shù)代表了該小波和局部信號(hào)之間的相互關(guān)系。小波系數(shù)包括了近似系數(shù)(approximation)和細(xì)節(jié)系數(shù)(detail)，分別對(duì)應(yīng)信號(hào)的低頻和高頻分量。

本文采用的Daubechies(DbN)小波是緊支集正交小波，具有較好的正則性，其消失矩越高光滑性越好，頻域的局部化能力就越強(qiáng)。通過(guò)將信號(hào)進(jìn)行多層分解，得到各層的近似系數(shù)A和細(xì)節(jié)系數(shù)D，見(jiàn)圖1。再做去噪處理得到重構(gòu)后的信號(hào)，同時(shí)，對(duì)各層細(xì)節(jié)系數(shù)補(bǔ)0得到噪聲信號(hào)。

2 結(jié)果與討論

2.1 年變化特征

2012—2016年合肥市的NO2年均值分別達(dá)到31 μg/m3、38 μg/m3、30 μg/m3、33 μg/m3和45 μg/m3，其中,2014年年均值較低，而2016年上升顯著，為5a來(lái)年均最大值。圖2呈現(xiàn)的是5a來(lái)的NO2日均值變化情況。

采用db9小波，對(duì)合肥市5a的NO2日均數(shù)據(jù)進(jìn)行5層分解，得到近似系數(shù)和第5層的細(xì)節(jié)系數(shù)。圖3展現(xiàn)了通過(guò)近似系數(shù)重構(gòu)后的信號(hào)，近5a來(lái),每年冬季1月前后NO2均會(huì)顯著上升并達(dá)到一個(gè)峰值，而夏季則逐漸回落形成波谷。2012-2014年表現(xiàn)尤為明顯，2015年出現(xiàn)3次NO2波峰，分別在1月、6月前后、10—12月整個(gè)冬季，而3月份、7—8月份出現(xiàn)了2次明顯的波谷。2016年在7月份出現(xiàn)全年的最低值，而從11月開(kāi)始逐步上升達(dá)到全年的峰值，同時(shí)也達(dá)到了5a來(lái)的NO2巔峰。

圖4是小波分解重構(gòu)后的高頻噪聲信號(hào)，噪聲值代表NO2濃度變化情況，噪聲越大說(shuō)明污染突發(fā)越嚴(yán)重，圖中噪聲最大的10個(gè)時(shí)間點(diǎn)分別是:2014年1月2日、2013年12月25日、2012年10月21日、2016年4月2日、2013年12月4日、2013年3月16日、2013年1月28日、2013年10月26日、2013年12月10日、2016年10月30日。其中冬季爆發(fā)高污染5次，秋季3次，春季2次。結(jié)合污染前后的氣象數(shù)據(jù)，該10次污染的發(fā)生，不利氣象條件(風(fēng)向轉(zhuǎn)變、風(fēng)速減小、濕度大)是NO2濃度累積上升的主要原因。而次日風(fēng)速增大、風(fēng)向改變使NO2濃度得以迅速下降。

2.2 月變化

圖5顯示了各年的月均值情況，以及該月的歷年值標(biāo)準(zhǔn)差?？梢钥吹?，夏低冬高的季節(jié)特征顯著，每一年中，月均值的最大值均出現(xiàn)在12月或1月(冬季)，而最低值則出現(xiàn)在7、8月(夏季)，春秋季出現(xiàn)兩次小的峰值。一年中標(biāo)準(zhǔn)差最大值出現(xiàn)在12月份，達(dá)到15.4 μg/m3，表明在12月份NO2濃度波動(dòng)最強(qiáng)烈，即污染排放較其他月份有更高的不穩(wěn)定性。

2.3 空間變化特征

從空間變化來(lái)看，合肥市內(nèi)共10個(gè)監(jiān)測(cè)點(diǎn)，各點(diǎn)位的年均值及其標(biāo)準(zhǔn)差變化見(jiàn)圖6。再對(duì)各點(diǎn)位的5a NO2日數(shù)據(jù)進(jìn)行db9小波分解重構(gòu)，得到低頻部分，見(jiàn)圖7。董鋪水庫(kù)監(jiān)測(cè)點(diǎn)位于合肥市飲用水源保護(hù)地，其水域面積超200 km2，NO2污染程度較其他點(diǎn)位輕。該監(jiān)測(cè)點(diǎn)位從2012—2016年的年均值分別為21 μg/m3、 32 μg/m3、29 μg/m3、29 μg/m3、31 μg/m3，標(biāo)準(zhǔn)差為4.31 μg/m3，位于全部監(jiān)測(cè)點(diǎn)最低。從2013之后該點(diǎn)的NO2濃度年均值變化不大，也可說(shuō)明NO2區(qū)域背景值近年來(lái)相對(duì)穩(wěn)定。

其他監(jiān)測(cè)點(diǎn)位中，三里街、明珠廣場(chǎng)各年濃度相對(duì)較高，同時(shí)三里街也是標(biāo)準(zhǔn)差最大的點(diǎn)位，從數(shù)據(jù)上看，該點(diǎn)2012年年均值相對(duì)較低，而從2013年開(kāi)始則出現(xiàn)大幅上漲。該點(diǎn)位臨近火車(chē)站，人口密度大，周?chē)煌ǜ傻腊l(fā)達(dá)，汽車(chē)尾氣排放成為其N(xiāo)O2濃度上升的主要因素?，幒^(qū)、明珠廣場(chǎng)、琥珀山莊三個(gè)點(diǎn)位5a來(lái)波動(dòng)上升，廬陽(yáng)區(qū)和高新區(qū)則在2016年增速明顯，濱湖新區(qū)為新開(kāi)發(fā)區(qū)，人口密度小，工業(yè)源很少，日均值未出現(xiàn)大幅增長(zhǎng)?？偟膩?lái)說(shuō)，各點(diǎn)位的NO2濃度有較大的空間差異性，與所在區(qū)域的經(jīng)濟(jì)發(fā)展情況、人口增長(zhǎng)、工業(yè)化共同作用密切相關(guān)。

3 成因分析

3.1 人為排放

合肥市近年來(lái)城鎮(zhèn)化腳步加快，城市擴(kuò)張、人口增長(zhǎng)帶來(lái)的人為源排放增大。L.N.Lamsal等[4]研究了人口數(shù)量與NO2濃度的關(guān)系，結(jié)果表明兩者相關(guān)性顯著，中國(guó)相關(guān)系數(shù)為0.69，美國(guó)為0.71。Shima M 等[5]證明了道路機(jī)動(dòng)車(chē)排放對(duì)地面和室內(nèi)NO2濃度上升的促進(jìn)作用，鄭曉霞等[6]研究發(fā)現(xiàn)NO2濃度與工業(yè)能耗、能源消耗總量之間密切相關(guān)。

2016年合肥市城市GDP增速達(dá)到10.85%，機(jī)動(dòng)車(chē)保有量超過(guò)142萬(wàn)輛，同比增長(zhǎng)22.3%，從2010年開(kāi)始每年汽車(chē)保有量保持20%的增長(zhǎng)水平，汽車(chē)保有量和人口增長(zhǎng)迅猛，直接帶來(lái)NOx排放造成了近年來(lái)NO2冬季持續(xù)走高。與此同時(shí)，2016年受電力行業(yè)能源需求較快增長(zhǎng)的拉動(dòng)，工業(yè)能耗持續(xù)增長(zhǎng)，扭轉(zhuǎn)了2015年持續(xù)下降的走勢(shì)，單位工業(yè)增加值能耗降幅收窄。通過(guò)污染源排放清單得知[10]，工業(yè)、電力、交通對(duì)NOX排放貢獻(xiàn)約占90%左右，因此，加快工業(yè)結(jié)構(gòu)優(yōu)化進(jìn)度、加大工業(yè)排放治理力度、強(qiáng)化機(jī)動(dòng)車(chē)排放監(jiān)管，才能保障環(huán)境空氣質(zhì)量的逐步改善。

3.2 季節(jié)因素

光化學(xué)循環(huán)是大氣化學(xué)過(guò)程的基礎(chǔ)，夏季炎熱，氮氧化物NOX作為O3的前體物和大氣揮發(fā)性有機(jī)物VOCS在強(qiáng)烈的紫外輻射下發(fā)生化學(xué)反應(yīng)生成O3，造成夏季O3污染頻發(fā)。宋從波、張予燕等[7]通過(guò)NO2、NO與O3之間光化學(xué)反應(yīng)過(guò)程驗(yàn)證了O3與NO2此消彼長(zhǎng)的負(fù)相關(guān)性，這是導(dǎo)致NO2濃度夏低冬高的主要原因。另外，冬季合肥周邊秸稈燃燒普遍，邊界層高度的影響也不利于污染物擴(kuò)散，令NO2污染加重。

3.3 氣象因素

NO2濃度與氣象要素的關(guān)系并非簡(jiǎn)單的線(xiàn)性相關(guān)，分析合肥市5a來(lái)氣象數(shù)據(jù)與NO2濃度發(fā)現(xiàn)，兩者呈現(xiàn)一定負(fù)相關(guān)關(guān)系，從圖8中看到，當(dāng)風(fēng)速增大超過(guò)1 m/s時(shí)，NO2濃度下降，說(shuō)明風(fēng)速增大對(duì)NO2的擴(kuò)散和清除有較好的推動(dòng)作用。圖中第二象限表明NO2污染加重往往發(fā)生在風(fēng)速減小時(shí)，但風(fēng)速的減小不一定導(dǎo)致污染。

4 總結(jié)

(1)利用db9小波做NO2時(shí)間序列分析。近年來(lái)合肥市NO2年均值呈上升趨勢(shì)，數(shù)據(jù)顯示出冬季季節(jié)性高峰，秋季和春季也會(huì)有2次小的波峰，夏季為波谷。一年中以12月份的NO2最高，且各年波動(dòng)較大。各監(jiān)測(cè)點(diǎn)位，以三里街變化較為突出，年均值超過(guò)其他點(diǎn)位，董鋪水庫(kù)NO2污染最輕。

(2)工業(yè)排放、機(jī)動(dòng)車(chē)尾氣、生物質(zhì)燃燒成為合肥市NO2排放的主要貢獻(xiàn)者，其次，不利的氣象條件進(jìn)一步加劇污染積累并導(dǎo)致冬季污染高發(fā)。

總之，對(duì)NO2進(jìn)行小波分析可直觀(guān)有效地得到其周期變化規(guī)律和污染突發(fā)的時(shí)間點(diǎn)，為做好城市污染預(yù)測(cè)和防治提供了非常好的思路和方法。

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TimeSeriesAnalysisofNO2ConcentrationinHefeiCityBasedonWaveletAnalysis

XU Cheng-juan, WEI Jian-li, QIAN Yong
(Hefei Environmental Monitoring Centre, Hefei Anhui 230031, China)

In order to analyze the time series characteristics of NO2concentration in Hefei using the Daubechies wavelet to do the analysis in Hefei in recent 5 years. The average annual concentration of NO2in Hefei had two peaks in 2013 and 2016.The concentration showed an increasing trend overall after 2013. Seasonal characteristics of the performance were high in winter and low in summer. The pollution mostly happened in winter, followed by autumn and spring. The most pollutedmonths of NO2were often December or January, the least month in July or August. December was the month that the NO2concentration fluctuated the most. There were obvious spatial differences in the monitoring points, among which Dongpu Reservoir was the smallest of annual average and Sanlijie Street was the largest. These changes could provide a reference to NO2and O3pollution control.

NO2; spatial and temporal distribution;waveletanalysis; Daubechies wavelet; Hefei

2017-05-08

許承娟(1985-)，女，安徽潛山人，工程師，研究生，模式識(shí)別與智能系統(tǒng)專(zhuān)業(yè)，主要從事環(huán)境空氣監(jiān)測(cè)、空氣質(zhì)量預(yù)報(bào)預(yù)警工作。

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1673-9655(2017)06-0052-06