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    云貴川主產(chǎn)區(qū)核桃中重金屬污染水平及其風(fēng)險評估*

    2017-12-15 02:29:03李世亮倪張林莫潤宏屈明華湯富彬劉毅華中國林業(yè)科學(xué)研究院亞熱帶林業(yè)研究所杭州311400
    林業(yè)科學(xué) 2017年11期
    關(guān)鍵詞:核桃重金屬污染

    李世亮 倪張林 莫潤宏 屈明華 湯富彬 劉毅華(中國林業(yè)科學(xué)研究院亞熱帶林業(yè)研究所 杭州 311400)

    云貴川主產(chǎn)區(qū)核桃中重金屬污染水平及其風(fēng)險評估*

    李世亮 倪張林 莫潤宏 屈明華 湯富彬 劉毅華
    (中國林業(yè)科學(xué)研究院亞熱帶林業(yè)研究所 杭州 311400)

    【目的】 研究云南、貴州和四川主產(chǎn)區(qū)核桃的重金屬污染狀況,評價食用核桃攝入重金屬的人體健康風(fēng)險,為云貴川核桃綠色食品生產(chǎn)和健康消費(fèi)提供科學(xué)依據(jù)?!痉椒ā?在云貴川核桃主產(chǎn)區(qū)采集204批次核桃樣品,采用石墨爐原子吸收光譜法(GF-AAS)和原子熒光光譜法(AFS)對樣品中Pb、Cd和As進(jìn)行測定,應(yīng)用單因子污染指數(shù)法和內(nèi)梅羅綜合污染指數(shù)法進(jìn)行核桃重金屬污染水平評價,并結(jié)合中國居民核桃的消費(fèi)量和體質(zhì)量信息,采用美國環(huán)保局(USEPA)的健康風(fēng)險模型對核桃中As、Pb和Cd的膳食風(fēng)險和致癌風(fēng)險進(jìn)行評估?!窘Y(jié)果】 云貴川核桃樣品中重金屬As、Pb和Cd的檢出范圍分別為ND~ 0.064 mg·kg-1,ND ~ 0.095 mg·kg-1,ND ~ 0.017 mg·kg-1,3種重金屬的平均含量均低于標(biāo)準(zhǔn)LY/T1777—2008《森林食品質(zhì)量安全通則》的限量值(ML,0.2、0.2、0.1 mg·kg-1),說明3個省份核桃中As、Pb和Cd的污染狀況總體較輕。研究區(qū)域核桃樣品中重金屬的單因子污染指數(shù)總體Pbgt;Asgt;Cd,而云南省核桃樣品中As的單因子污染指數(shù)最高,四川省Pb的單因子污染指數(shù)最高,分別達(dá)到0.15和0.17。內(nèi)梅羅綜合污染指數(shù)表明,3個省份核桃樣品重金屬污染排序?yàn)樗拇ㄊt;云南省gt;貴州省,但其綜合污染指數(shù)都小于0.15,遠(yuǎn)小于警戒值1?!窘Y(jié)論】 云貴川主產(chǎn)區(qū)核桃樣品中Pb和As是主要的重金屬污染物,對人體健康的風(fēng)險Pbgt;Asgt;Cd; 兒童因攝食核桃導(dǎo)致的重金屬潛在健康風(fēng)險約是成人健康風(fēng)險的25倍; 但無論兒童還是成人,重金屬的膳食風(fēng)險和致癌風(fēng)險值均低于風(fēng)險閾值,風(fēng)險尚在可接受水平內(nèi)。

    核桃; 重金屬; 健康風(fēng)險評價; 食品安全

    隨著生活水平的逐步提高,人們對食品除要求品質(zhì)優(yōu)良、營養(yǎng)豐富外,更加關(guān)心食品的衛(wèi)生安全品質(zhì)。核桃(Juglansregia)是我國重要的木本油料樹種,具有很高的經(jīng)濟(jì)價值和營養(yǎng)價值,其果仁不僅含有豐富的磷脂、不飽和脂肪酸,還含有鋅、錳等人體不可缺少的微量元素,具有健腦、補(bǔ)血、潤肺、養(yǎng)神的功效(Liuetal., 2016)。此外,核桃具有龐大的樹冠和廣為分布的深根系,可阻止土壤的侵蝕,防止雨水沖刷,對綠化山川,保持水土,涵養(yǎng)水源和發(fā)展生態(tài)經(jīng)濟(jì)等具有重要作用,在我國林業(yè)建設(shè)和生態(tài)環(huán)境建設(shè)中具有十分重要的意義(李文月, 2005)。近年來,核桃作為優(yōu)良的經(jīng)濟(jì)林樹種在全國多個省份廣泛種植,但隨著核桃集約化規(guī)模生產(chǎn),核桃產(chǎn)地土壤本身的重金屬背景值、化肥和有機(jī)肥的施用以及大氣沉降的因素都增加了核桃中重金屬污染的風(fēng)險。重金屬在人體較低攝入的情況下,即可對人體產(chǎn)生明顯的毒副作用,如鉛能引起貧血、腎炎并能破壞神經(jīng)系統(tǒng),鎘能蓄積在肝、腎組織中,引起腎臟吸收功能不全,砷會引起消化系統(tǒng)障礙,并伴有皮膚癌、肝癌、腎癌、肺癌等發(fā)病率增高的現(xiàn)象,而且重金屬極容易通過食物鏈的生物放大作用在生物體內(nèi)積累,難以通過生物降解而消除,從而對人體健康產(chǎn)生極大危害(Bogdanovietal., 2014)。四川省、貴州省、云南省是我國核桃主要產(chǎn)區(qū)之一,栽培歷史悠久,據(jù)國家統(tǒng)計(jì)局的統(tǒng)計(jì)資料顯示: 2012—2014年,云貴川三省核桃產(chǎn)量約占全國核桃總產(chǎn)量的40%(中華人民共和國國家統(tǒng)計(jì)局, 2014)。目前針對核桃的重金屬安全研究僅有較小范圍、特定省份的報(bào)道,如潘學(xué)軍等(2011)。對貴州省西貝高原產(chǎn)區(qū)的核桃品質(zhì)及質(zhì)量安全進(jìn)行了分析評價; 付卓銳等(2015)對四川省4個代表性區(qū)域120個核桃樣品的重金屬進(jìn)行檢測。這些結(jié)果還很難反映我國核桃主產(chǎn)區(qū)產(chǎn)品質(zhì)量安全現(xiàn)狀,且之前的研究都未對核桃樣品中的重金屬進(jìn)行膳食風(fēng)險評價。本研究調(diào)查了云貴川核桃主產(chǎn)區(qū)204份核桃樣品,對其中典型重金屬As、Pb、Cd污染現(xiàn)狀進(jìn)行分析,并結(jié)合中國核桃消費(fèi)量和體質(zhì)信息,運(yùn)用美國環(huán)保署(USEPA)提出的健康風(fēng)險模型(涂杰峰等, 2015; 吳燕明等, 2014)對3個省份核桃樣品的人體健康風(fēng)險進(jìn)行評價,從而為我國核桃產(chǎn)業(yè)持續(xù)發(fā)展提供技術(shù)支撐,為保障消費(fèi)者健康提供科學(xué)依據(jù)。

    1 材料與方法

    1.1 樣品采集

    2011—2013年于云貴川核桃主產(chǎn)區(qū)生產(chǎn)基地采集204份核桃樣品,其中云南省(80份)選取大理州和楚雄州,四川省(69份)選取廣元市、巴中市和成都市,貴州省(55份)選取畢節(jié)市和遵義市,具體采樣信息如表1所示。樣品采集采用網(wǎng)格法布點(diǎn),于當(dāng)?shù)睾颂沂斋@季節(jié)直接從樹上采集,每個基地采集8~10個樣品,每份樣品為10個樣品的混合樣,每份樣品采集2 kg。采集后的核桃樣品經(jīng)統(tǒng)一去除青皮和外殼,用粉碎機(jī)粉碎,于-20 ℃冰箱中保存,備用。

    表1 云貴川三省核桃采樣信息表Tab.1 Distribution of walnut sample points in Yunnan, Sichuan and Guizhou Provinces

    1.2 樣品測定

    砷的測定: 根據(jù)國家標(biāo)準(zhǔn)GB 5009.11—2014《食品中總砷及無機(jī)砷的測定》,采用氫化物發(fā)生原子熒光光譜法,濕法消解,用北京吉天9130型原子熒光光譜儀進(jìn)行測定。

    鉛、鎘的測定: 根據(jù)國家標(biāo)準(zhǔn)GB 5009.12—2010《食品中鉛的測定》、GB 5009.15-2014《食品中鎘的測定》,采用微波消解法,用Thermo ScientificICE3500型石墨爐原子吸收光譜儀進(jìn)行測定。

    1.3 評價方法

    1.3.1 單因子污染指數(shù)評價 單因子污染指數(shù)評價公式為:

    (1)

    式中:Pi為核桃中第i種重金屬元素的污染指數(shù);Ci為核桃中第i種重金屬元素的實(shí)測含量(mg·kg-1);Si為核桃中第i種重金屬元素的限量標(biāo)準(zhǔn)值(mg·kg-1)。當(dāng)Pi≤1時,表示核桃未受污染; 當(dāng)Pigt;1時,表示核桃受到污染,且其值越大則污染越嚴(yán)重。

    1.3.2 綜合污染指數(shù)評價 以綜合污染指數(shù)反映山核桃中所測重金屬元素的綜合污染水平。綜合污染指數(shù)的公式為:

    (2)

    式中:P綜為核桃中所測重金屬元素的綜合污染指數(shù);Ci為核桃中第i種重金屬元素的實(shí)測含量(mg·kg-1);Si為核桃中第i種重金屬元素的限量標(biāo)準(zhǔn)值(mg·kg-1)。當(dāng)P綜≤1時,表示核桃未受到所測重金屬元素的綜合污染; 當(dāng)P綜gt;1時,表示核桃受到了所測重金屬元素的綜合污染。

    1.4 膳食暴露評估模型

    國內(nèi)健康風(fēng)險評價主要以美國環(huán)保署(USEPA)提出的人體暴露健康風(fēng)險評價模型為基本框架,再針對中國人群體質(zhì)對其部分參數(shù)進(jìn)行修正后應(yīng)用。本研究也借鑒此模型中提出的日均攝入量(average daily Intake,ADI)、風(fēng)險系數(shù)(hazard quotient,HQ)和致癌風(fēng)險(carcinogenic risks,CR)的概念,選取現(xiàn)有的適合中國人群的暴露參數(shù)進(jìn)行健康風(fēng)險評價,評估人體每日核桃攝入的重金屬所帶來的健康風(fēng)險。由于核桃中重金屬主要通過食物攝入途徑進(jìn)入人體,故此次研究僅計(jì)算經(jīng)口膳食暴露的風(fēng)險。本研究中的3種重金屬對人體均具有慢性致癌風(fēng)險,其中As和Cd還具有致癌風(fēng)險。具體計(jì)算公式如下: 公式(3)為重金屬日均攝入量,公式(4)和公式(5)分別為風(fēng)險系數(shù)和致癌物質(zhì)的健康風(fēng)險,表2為ADI、CR和HQ計(jì)算的具體相關(guān)參數(shù)取值。

    (3)

    (4)

    CR=ADI×SF。

    (5)

    (3)式中:ADI為日均攝入量(mg·kg-1d-1);C為核桃中重金屬的含量(mg·kg-1),本研究選取核桃中重金屬含量95%置信區(qū)間上限值; IR為核桃每日攝入量(g·d-1); EF為暴露頻率(d·a-1); ED為持續(xù)暴露時間(a); CF為轉(zhuǎn)換因子(kg·g-1); BW為平均體質(zhì)量(kg); AT為平均暴露時間(d)。(4)、(5)式中:HQ為風(fēng)險系數(shù),表征單種污染物的膳食風(fēng)險; RfD為參考劑量(mg·kg-1d-1),表示在單位時間單位體重?cái)z取的不會引起人體不良反應(yīng)的污染物最大量; 當(dāng)HQlt;1 時,認(rèn)為風(fēng)險較小或可以忽略,HQgt;1時認(rèn)為存在膳食風(fēng)險; 斜率系數(shù)(SF)表示人體暴露于一定劑量某種污染物產(chǎn)生致癌效應(yīng)的最大概率,(kg d·mg-1); CR為污染物致癌風(fēng)險,表示癌癥發(fā)生的概率,通常以一定數(shù)量人口出現(xiàn)癌癥患者的個體數(shù)表示,若CR在10-6~ 10-4之間(即每1萬人到100萬人增加1個癌癥患者),就認(rèn)為該物質(zhì)不具備致癌風(fēng)險。

    2 結(jié)果與分析

    2.1 核桃重金屬含量的地區(qū)差異

    對云貴川三省204個核桃樣品重金屬As、Pb、Cd含量進(jìn)行測定分析,檢測結(jié)果如圖1所示??傮w而言,云貴川三省核桃樣品重金屬污染水平Pbgt;Asgt;Cd,其平均含量分別為0.026,0.023和0.003 mg·kg-1。3個省份中四川省核桃樣品中Pb含量均值最高為(0.033±0.017) mg·kg-1,且統(tǒng)計(jì)數(shù)據(jù)經(jīng)Duncan測驗(yàn)在α=0.05水平上與其他2省差異顯著,而云南省和貴州省Pb含量無明顯差異; 云南省As含量最高為(0.029±0.010) mg·kg-1,貴州省Cd含量最高為(0.003 5±0.004 2) mg·kg-1,且統(tǒng)計(jì)結(jié)果也與其他2省有顯著差異。進(jìn)一步采用LY/T 1777—2008《森林食品質(zhì)量安全通則》標(biāo)準(zhǔn)(As、Pb、Cd的限量值分別為0.2、0.2、0.1 mg·kg-1)對核桃重金屬污染進(jìn)行評估,所有受檢樣品中重金屬含量均未超標(biāo),且As、Pb、Cd含量的平均值均未超過限量的13%,最高殘留水平未超過限量的50%。

    2.2 核桃重金屬含量頻率分布

    將所獲統(tǒng)計(jì)數(shù)據(jù)經(jīng)Grubbs準(zhǔn)則判斷剔除異常值后,繪制了云貴川三省核桃中重金屬As、Pb、Cd含量的頻次分布圖(圖2)。3個省份核桃樣品中As含量的中位數(shù)都較接近均值,總體符合一定的近正態(tài)分布。Pb和Cd含量中位值分別為0.022和0.002 mg·kg-1,中位值小于均值,樣本Pb、Cd含量左偏,為右尾分布,說明多數(shù)樣品的Pb、Cd含量水平較低。其中,云南省和四川省核桃樣品中Cd含量都集中在0.002~0.005 mg·kg-1,未有超過0.008 mg·kg-1的樣品,相較而言貴州省核桃中Cd含量差異較大,且高于0.008 mg·kg-1占20%。

    表2 核桃中重金屬對人體健康風(fēng)險計(jì)算參數(shù)取值Tab.2 Parameter values in hazard quotient calculation models of heavy metals in walnut

    圖1 云貴川三省核桃樣品中重金屬含量Fig.1 The heavy metal content of walnut in Yunnan, Sichuan and Guizhou Provinces圖中每種重金屬數(shù)據(jù)列小寫英文字母不同表示含量經(jīng)Duncan測驗(yàn)差異顯著(Plt;0.05)。Within heavy metals, bars with different letters are significantly different(Duncan test, Plt;0.05).

    圖2 云貴川主產(chǎn)區(qū)核桃樣品中As、Pb、Cd含量分布頻次Fig.2 Frequency distribution of As, Pb and Cd contents of walnuts in Yunnan, Sichuan, Guizhou Provinces

    2.3 核桃重金屬污染指數(shù)評價

    核桃中重金屬污染指數(shù)如表3所示: As單因子污染物指數(shù)最高的核桃樣品來源于云南(0.147),Pb和Cd單因子污染物指數(shù)最高的分別為四川(0.166)和貴州(0.035); 三省所有樣品中3種重金屬的單因子污染指數(shù)均低于0.2,平均為0.112(As)、0.128(Pb)、0.028(Cd),說明核桃樣品中單個重金屬污染水平較低。另外,三省份核桃樣品中重金屬的內(nèi)梅羅綜合污染指數(shù)分別為0.124、0.135和0.093,即從綜合污染水平比較: 四川省gt;云南省gt;貴州省。

    2.4 食用核桃重金屬攝入的健康風(fēng)險評價

    基于3種重金屬的檢出濃度,分別計(jì)算成人和兒童通過核桃攝入重金屬的日均暴露量和膳食風(fēng)險,結(jié)果如表4所示。 兒童每日因食用核桃攝入的As、Pb、Cd的量為2.96×10-5、3.37×10-5和3.69×10-6mg·kg-1,而成人攝入量為1.21×10-6、1.38×10-6和2.74×10-7mg·kg-1,說明兒童重金屬的攝入量是成人攝入量的25倍左右,但仍低于美國國家環(huán)境保護(hù)署推薦的參考暴露劑量(As、Pb、Cd的參考暴露劑量分別是0.000 3、0.003 5、0.001 0 mg·kg-1)。對核桃中重金屬含量攝入后風(fēng)險的分析結(jié)果表明: 核桃中3種重金屬攝入后兒童的風(fēng)險系數(shù)HQ分別為0.01、0.001、0.004,成人分別為0.004、0.004、0.002,均遠(yuǎn)遠(yuǎn)小于1,說明單個重金屬攝入風(fēng)險非常小。而整體重金屬攝入風(fēng)險為0.1(兒童)、0.005(成人),與單個重金屬相比,攝入風(fēng)險明顯增高,且兒童的風(fēng)險高于成人。其中云南省兒童As的風(fēng)險系數(shù)最高為0.126,其余重金屬的風(fēng)險系數(shù)都低于0.1,遠(yuǎn)低于警戒值1。進(jìn)一步從致癌風(fēng)險CR結(jié)果比較: As、Cd 2種重金屬對兒童的致癌風(fēng)險為3.80×10-6和1.93×10-6,成人的致癌風(fēng)險要比兒童低1個數(shù)量級,且表現(xiàn)為Cd的致癌風(fēng)險要高于As。

    表3 云貴川三省核桃中重金屬污染指數(shù)Tab.3 The heavy metal pollution index of walnut in Yunnan, Sichuan and Guizhou Provinces

    3 討論

    核桃是我國重要的油料作物和經(jīng)濟(jì)作物。作為核桃生產(chǎn)大國,我國核桃種植面積和產(chǎn)量均居世界首位。為了更好了解我國與其他國家核桃產(chǎn)品中重金屬含量水平差異,對已有相關(guān)文獻(xiàn)報(bào)道結(jié)果進(jìn)行了比對,結(jié)果見表5。通過國內(nèi)外文獻(xiàn)比對,核桃中As含量范圍大部分在0.020~0.065 mg·kg-1,最高含量0.12 mg·kg-1的樣品來源于北京某市場(核桃樣本為1份),文獻(xiàn)報(bào)道結(jié)果均低于我國標(biāo)準(zhǔn)LY/T1777—2008《森林食品質(zhì)量安全通則》的限量值0.2 mg·kg-1。本研究核桃樣品中As含量為0.023 mg·kg-1,略低于付卓銳等(2015)對四川核桃的研究結(jié)果(0.049 mg·kg-1),在已有文獻(xiàn)中處于較低水平。從Pb含量比較看,國外巴西、智利等核桃主產(chǎn)國中Pb的含量要低于我國核桃樣品,但本研究中得到的云貴川核桃中Pb含量(0.026 mg·kg-1)要低于國內(nèi)其他核桃中的報(bào)道(除北京某市場結(jié)果外),尤其是遠(yuǎn)遠(yuǎn)低于之前有關(guān)四川(0.19 mg·kg-1)和浙江(0.16 mg·kg-1)結(jié)果。另外,大部分文獻(xiàn)報(bào)道中Cd的含量都低于As和Pb,說明核桃樣品中Cd的污染水平低于As和Pb,本研究結(jié)果也表現(xiàn)出一致趨勢。文獻(xiàn)報(bào)道中Cd含量大部分在0.020~0.040 mg·kg-1,本研究樣品中Cd含量僅為0.003 mg·kg-1,基本處于所有報(bào)道中含量較低水平,這也說明云貴川三省核桃中Cd的污染水平可以忽略不計(jì)。通過進(jìn)一步與一些國內(nèi)其他堅(jiān)果中重金屬含量水平比較,結(jié)果表明: 已有報(bào)道中板栗(Castaneamollissima)中Pb含量與本研究結(jié)果相近,山核桃(Caryacathayensis)和腰果(Anacardiumoccidentale)中Pb含量較高,是本研究結(jié)果的10倍,此外紅松(Pinuskoraiensis)子和榛子(Corylusheterophylla)中Pb含量普遍低于此次研究結(jié)果; 測得的As含量略低于山核桃和腰果,與紅松子榛子的報(bào)道結(jié)果相近; 此次研究樣品Cd含量普遍低于其他堅(jiān)果,相對而言,紅松子中Cd含量普遍高于其他堅(jiān)果; 整體而言,云貴川三省核桃中重金屬含量水平與國外核桃主產(chǎn)國相接近,且低于之前國內(nèi)一些相關(guān)文獻(xiàn)報(bào)道,而且核桃中重金屬含量水平與其他堅(jiān)果相近。

    膳食暴露評估的結(jié)果顯示,云貴川三省核桃中As、Pb和Cd污染的危害并不嚴(yán)重。其中Pb、As是主要的重金屬污染物,對人體的健康風(fēng)險Pbgt;Asgt;Cd。兒童因攝食核桃導(dǎo)致的重金屬潛在健康風(fēng)險約是成人健康風(fēng)險的25倍,無論兒童還是成人,重金屬致癌風(fēng)險值和風(fēng)險系數(shù)值均低于風(fēng)險閾值,風(fēng)險值均在可接受水平內(nèi)。需要指出的是本研究采用的核桃膳食攝入量來源參考文獻(xiàn)提供的兒童每日核桃攝入量(30.5 g·d-1)是成人的10倍,若成人的核桃攝入量參考中國居民膳食指南推薦堅(jiān)果攝入量為25 ~ 35 g·d-1,則兒童的健康風(fēng)險將是成人的2.5倍左右,應(yīng)予以關(guān)注。

    表4 核桃中重金屬的日均暴露量及其膳食風(fēng)險①Tab.4 Carcinogenic average daily intake of heavy metals and dietary risk in walnuts

    ①“—”因EPA未制定鉛的致癌風(fēng)險斜率系數(shù),故未計(jì)算其對人體的致癌風(fēng)險。Due to the Slope Factor of lead has not established by EPA that the risk of cancer of the human body is not calculated.

    表5 堅(jiān)果中As, Pb, Cd含量國內(nèi)外文獻(xiàn)比對Tab.5 Contents of As, Pb and Cd in nuts compared with domestic and foreign literature

    目前核桃等堅(jiān)果中重金屬污染水平與其產(chǎn)地土壤的相關(guān)性報(bào)道較少。付卓銳等(2016)對攀西核桃的研究表明,核桃各器官(樹皮、葉、青皮、殼、仁)中Cd的含量并未隨土壤中Cd含量的增加而升高,即土壤中Cd的含量與核桃各器官中Cd的含量并無相關(guān)性。何璐君等(2016)研究表明,Cd是貴州區(qū)域土壤中主要重金屬污染種類,但是從本研究以及其他學(xué)者的研究表明核桃中Cd的含量非常低,這也進(jìn)一步證明土壤環(huán)境中Cd對核桃仁中Cd的含量沒有直接影響。本研究在采集核桃樣品同時收集了部分產(chǎn)地土壤,通過對產(chǎn)地土壤中3種重金屬的分析,結(jié)果表明云貴川3省土壤中Pb、As和Cd的平均值分別為33.58、8.74和0.19 mg·kg-1,與3個省份核桃樣品中重金屬總體污染程度表現(xiàn)(Pbgt;Asgt;Cd)趨勢一致。但針對產(chǎn)地土壤和核桃中的3種重金屬含量,未能建立相關(guān)性方程(線性相關(guān)系數(shù)低于0.1)。類似的結(jié)果在巴基斯坦礦區(qū)附近采集的核桃及其土壤的研究中(Nawabetal., 2016)也有發(fā)現(xiàn),該研究表明核桃中Cr、Cd和Pb 3種重金屬的高低含量趨勢與土壤中有一致性,但是也不能得到定量化的相關(guān)性結(jié)果。綜合本研究和前人研究結(jié)果,表明產(chǎn)地環(huán)境中重金屬只是提供了核桃中重金屬的風(fēng)險,但核桃品種、代謝能力、重金屬種類等都可能對二者相關(guān)性有影響,需要進(jìn)行進(jìn)一步深入研究。

    4 結(jié)論

    我國云南、四川和貴州3個核桃主產(chǎn)省份核桃中重金屬As、Pb和Cd的含量范圍分別為ND ~ 0.064 mg·kg-1,ND ~ 0.095 mg·kg-1,ND ~ 0.017 mg·kg-1,平均值分別為0.026,0.023和0.003 mg·kg-1,含量均未超出我國LY/T 1777—2008《森林食品質(zhì)量安全通則》標(biāo)準(zhǔn)。相對而言,三省核桃樣品重金屬污染程度Pbgt;Asgt;Cd。研究區(qū)核桃中3種重金屬的膳食風(fēng)險較小,總體處于安全水平。整體而言,云貴川作為我國核桃主產(chǎn)區(qū),其重金屬含量水平與國外堅(jiān)果較為接近,有利于我國產(chǎn)品出口歐美市場。

    白瑞亮,白瑞娟,相珊珊,等. 2014. 山東省主產(chǎn)區(qū)板栗重金屬含量分析. 山東林業(yè)科技, 44(5): 16-18.

    (Bai R L, Bai R J, Xiang S S,etal. 2014. Analysis of heavy metals of chestnut from the main producing areas in Shandong Province. Journal of Shandong Forestry Science and Technology, 44(5):16-18. [in Chinese])

    付卓銳,羅雅川,黃伊嘉,等. 2016. 攀西核桃中Cd累積特性及其殘留量檢測與風(fēng)險評估. 四川林業(yè)科技, 37(3): 31-38.

    (Fu Z R, Luo Y C, Huang Y J,etal. 2016. Accumulation characteristics of cadmium in the walnut in Panzhihua-Xichang regions and its residue detection and risk assessment.Journal of Sichuan Forestry Science and Technology, 37(3): 31-38. [in Chinese])

    付卓銳,鄭 窕,吳 斌,等. 2015. 四川區(qū)域內(nèi)食用林產(chǎn)品質(zhì)量安全因子風(fēng)險分析研究. 四川林業(yè)科技, 36(6): 62-68.

    (Fu Z R, Zheng Y, Wu B,etal. 2015. Research on the risk analysis of edible forest product quality safety factors in Sichuan areas.Journal of Sichuan Forestry Science and Technology, 36(6): 62-68/ [in Chinese])

    何璐君. 2016. 貴州省威寧縣核桃基地土壤重金屬元素含量及污染評價. 耕作與栽培, (3): 24-26.

    (He L J. 2016. Monitoring and evaluation of heavy metals in soil of walnut production field. Tillage and Cultivation, (3): 24-26 [in Chinese])

    黃 勇,陳恩科,安永龍,等. 2015. 北京懷柔板栗種植區(qū)地質(zhì)背景研究. 城市地質(zhì), 10(4): 16-20.

    (Huang Y, Chen E K, An Y L,etal. 2015. Geological background of Beijing Huairou chestnut cultivation area.Urban Geoloay, 10(4):16-20. [in Chinese])

    蔣步云.2015.浙江省四種干果產(chǎn)品重金屬含量研究.臨安: 浙江農(nóng)林大學(xué)碩士學(xué)位論文.

    (Jiang B Y. 2015. Four kinds of heavy metal content in dried fruit products in Zhejiang Province. Lin’an: MS thesis of Zhejiang A amp; F University. [in Chinese])

    蔣 穎,司馬菁珂,趙 玲,等. 2016. 上海市居民區(qū)與工業(yè)區(qū)大氣顆粒物重金屬生物可給性與健康風(fēng)險評估. 環(huán)境化學(xué), 35(7): 1337-1345.

    (Jiang Y, Sima J K, Zhao L,etal. 2016. Bioaccessibility and health risk of heavy metals in particulate matters from residential and industrial areas in Shanghai, China. Environmental Chemistry, 35(7): 1337-1345. [in Chinese])

    金水高. 2008. 中國居民營養(yǎng)與健康狀況調(diào)查報(bào)告之十——2002 營養(yǎng)與健康狀況數(shù)據(jù)集. 北京: 人民衛(wèi)生出版社.

    (Jin S G. 2008. Chinese national nutrition and health survey report (Volume No.10)- Dataset of nutrition and health in 2002. Beijing: People’s Medical Publishing House. [in Chinese])

    李 萍,薛粟尹,王勝利,等. 2014. 蘭州市大氣降塵重金屬污染評價及健康風(fēng)險評價. 環(huán)境科學(xué), 35(3): 1021-1028.

    (Li P, Xue S Y, Wang S L,etal. 2014. Pollution evaluation and health risk assessment of heavy metals from atmospheric deposition in Lanzhou. Environmental Science, 35(3): 1021-1028. [in Chinese])

    李月文. 2005. 核桃資源的綜合加工與利用. 四川林業(yè)科技, 26(2): 76-79.

    (Li Y W. 2005. Comprehensive processing and utilization of walnut resources. Journal of Sichuan Forestry Science and Technology, 26(2): 76-79 [in Chinese])

    潘學(xué)軍,張文娥,張 政,等. 2011. 黔西北高原核桃品質(zhì)分析及安全性評價. 西南農(nóng)業(yè)學(xué)報(bào), 24(2): 823-825.

    (Pan X J, Zhang W E, Zhang Z,etal. 2011. Quality analysis and safety evaluation ofJuglanssigillatain Northwest Guizhou Plateau. Southwest China Journal of Agricultural Sciences, 24(2): 823-825 [in Chinese])

    涂杰峰,劉蘭英,羅 欽,等. 2015. 福建省稻米鎘含量及其健康風(fēng)險. 農(nóng)業(yè)環(huán)境科學(xué)學(xué)報(bào), 34(4): 695-701.

    (Tu J F, Liu L Y, Luo Q,etal. 2015. Contents and health risk assessment of cadmium in milled rice in Fujian Province.Journal of Agro-Environment Science, 34(4):695-701. [in Chinese])

    王北洪,劉 靜,姚真真,等. 2016. 栽培食用菌重金屬含量的測定及健康風(fēng)險評價. 食品安全質(zhì)量檢測學(xué)報(bào), 7(2): 490-496.

    (Wang B H, Liu J, Yao Z Z,etal. 2016. Determination and health risk evaluation of heavy metals in cultivated edible mushrooms. Journal of Food Safety and Quality, 7(2):490-496. [in Chinese])

    王文正,鄭廷彰,劉 東,等. 2012. 巴基斯坦進(jìn)口干果重金屬含量的測定與評價. 新疆農(nóng)墾科技, (4): 50-52.

    (Wang W Z, Zheng T Z, Liu D,etal. 2012. Measurement and evaluation of heavy metal content of dried fruit from Pakistan. Xinjiang Farmland Reclamation Science amp; Technology, (4):50-52. [in Chinese])

    王宗爽,段小麗,劉 平,等. 2009. 環(huán)境健康風(fēng)險評價中我國居民暴露參數(shù)探討.環(huán)境科學(xué)研究, 22(10): 1164-1170.

    (Wang Z S, Duan X L, Liu P,etal. 2009. Human exposure factors of Chinese people in environmental health risk assessment.Research of Environmental Sciences, 22(10): 1164-1170. [in Chinese])

    吳燕明,呂高明,周 航,等. 2014. 湘南某礦區(qū)蔬菜中Pb、Cd污染狀況及健康風(fēng)險評估. 生態(tài)學(xué)報(bào), 34(8): 2146-2154.

    (Wu Y M, Lü G M, Zhou H,etal. 2014. Contamination status of Pb and Cd and health risk assessment on vegetables in a mining area in southern Hunan. Acta Ecologica Sinica, 34(8):2146-2154. [in Chinese])

    熊艷森,張春芳,胡云杰,等. 2013. 2013年江西省5類食品中鉛、鎘監(jiān)測結(jié)果分析. 中國衛(wèi)生檢驗(yàn)雜志, 24(15): 2242-2247.

    (Xiong Y S, Zhang C F, Hu Y J,etal. 2013. Analysis of monitoring results of lead and cadmium in 5 kinds of food in Jiangxi Province in 2013. Chinese Journal of Health Laboratory Technology, 24(15):2242-2247. [in Chinese])

    楊 剛,李 燕,巫 林,等. 2014. 成都平原表層水稻土重金屬污染健康風(fēng)險分析. 環(huán)境化學(xué), 33(2): 269-275.

    (Yang G, Li Y, Wu L,etal. 2014. Concentration and health risk of heavy metals in top soil of paddy field of Chengdu plain. Environmental Chemistry, 33(2):269-275. [in Chinese])

    張利鋒,張欣燁,張 潔,等. 2015. 鄭州市售堅(jiān)果中有害元素含量的分析. 中國衛(wèi)生檢驗(yàn)雜志, 25(20): 3556-3558.

    (Zhang L F, Zhang X Y, Zhang J,etal. 2015. Analysis of harmful elements content in market-sale nuts from Zhengzhou. Chinese Journal of Health Laboratory Technology, 25(20):3556-3558. [in Chinese])

    周 娜,白艷艷,陳麗惠,等. 2014. 廈門市售堅(jiān)果中重金屬元素和黃曲霉毒素含量的測定及質(zhì)量安全評價. 中國衛(wèi)生檢驗(yàn)雜志, 24(15): 2252-2254.

    (Zhou N, Bai Y Y, Chen L H,etal. 2014. Quality safety assessment of roasted seeds and nuts in Xiamen. Chinese Journal of Health Laboratory Technology, 24(15):2252-2254. [in Chinese])

    Liu Y H, Shen D Y, Li S L,etal. 2016. Residue levels and risk assessment of pesticides in nuts of China. Chemosphere, 144:645-651.

    Muller A L H, Muller C C, Lyra F,etal. 2015. Determination of toxic elements in nuts by inductively coupled plasma mass spectrometry after microwave-induced combustion. Food Analytical Methods, 6(1):258-264.

    Nawab J, Li G, Khan S,etal. 2016. Health risk assessment from contaminated foodstuffs: a field study in chromite mining-affected areas northern Pakistan. Environmental Science and Pollution Research, 23(12): 12227-12236.

    Rodushkin I, Engstr?m E, S?rlin D,etal. 2008. Levels of inorganic constituents in raw nuts and seeds on the Swedish market. Science of the Total Environment, 392(2):290-304.

    Yin L L, Qing T, Shao X Z,etal. 2015. Determination of trace elements in edible nuts in the Beijing market by ICP-MS. Biomedical and Environmental Sciences, 28(6):449-454.

    (責(zé)任編輯 王艷娜)

    TheContentsandRiskAssessmentsofHeavyMetalsinWalnutsfromtheMainProducingAreasofYunnan,Guizhou,SichuanProvinces

    Li Shiliang Ni Zhanglin Mo Runhong Qu Minghua Tang Fubin Liu Yihua
    (ResearchInstituteofSubtropicalForestry,ChineseAcademyofForestryHangzhou311400)

    【Objective】 The contamination of heavy metals in walnuts (Juglansregia) from the main producing areas of Yunnan, Guizhou and Sichuan Provinces was investigated. Based on the data,the human health risks of heavy metals intake from the walnut consumption were evaluated, in order to provide scientific basis for walnut production and consumer healthy consumption.【Method】 A total of 204 batch walnut samples were collected from the main producing areas of Yunnan, Guizhou and Sichuan Provinces.The contents of Pb, Cd and As in the samples were determined by graphite furnace atomic absorption spectrometry (GF-AAS) and atomic fluorescence spectrometry (AFS). Then the single factor pollution index and Nemerow multi-factor index were used to evaluate the levels of heavy metals in walnuts. In addition, combined with the Chinese resident’s consumption for walnut and their weight information,the dietary risk and carcinogenic risk of As, Pb and Cd in walnuts were evaluated by a health risk model from the US Environmental Protection Agency (USEPA).【Result】 The result showed that the concentrations of As, Pb and Cd in the tested samples were ND-0.064 mg · kg-1, ND-0.095 mg · kg-1and ND-0.017 mg · kg-1, respectively. The average contents of the three heavy metals in the tested walnuts did not exceed the limits of the standard LY/T 1777—2008 “Forest food-General rule for quality safety”, which indicated that the pollution status of As, Pb and Cd in walnuts from the three provinces was generally lighter. In addition, the single factor pollution index of heavy metals in the walnut samples was Pbgt; Asgt; Cd. The order for heavy metal pollution of walnut samples in the three provinces according to the Nemerow multi-factor index was Sichuan Provincegt; Yunnan Provincegt; Guizhou Province, all the comprehensive pollution index were less than 0.15, which was far less than the warning value of 1.【Conclusion】 Pb and As were the major heavy metal contaminants in the walnut samples of the three provinces, and the risk for human health was Pbgt; Asgt; Cd.The potential health risk through walnut consumption for children was 25 times higher than that of for adults. However, the dietary risk and carcinogenic risk were lower than the risk threshold for children and adults, and the risks were still within acceptable level.

    walnuts; heavy mental; health risk assessment; food safety

    10.11707/j.1001-7488.20171106

    2016-09-12;

    2017-02- 15。

    中國林業(yè)科學(xué)研究院基本科研業(yè)務(wù)費(fèi)專項(xiàng) (CAFYBB2017QC002); 國家林業(yè)公益性行業(yè)科研專項(xiàng)(201304705)。

    *劉毅華為通訊作者。

    S718.43

    A

    1001-7488(2017)11-0052-08

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