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    Na原子與惰性氣體原子的相互作用勢(shì)及光譜常數(shù)的理論計(jì)算

    2017-12-08 02:11:39唐婷貴州大學(xué)明德學(xué)院貴州貴陽(yáng)550002
    化工管理 2017年34期
    關(guān)鍵詞:基組惰性氣體勢(shì)能

    唐婷(貴州大學(xué)明德學(xué)院, 貴州 貴陽(yáng) 550002)

    Na原子與惰性氣體原子的相互作用勢(shì)及光譜常數(shù)的理論計(jì)算

    唐婷(貴州大學(xué)明德學(xué)院, 貴州 貴陽(yáng) 550002)

    用量子化學(xué)CCSD(T)/aug-cc-pVTZ方法與基組,計(jì)算了van de Waals復(fù)合物NaNe和 NaAr復(fù)合物基態(tài)的相互作用勢(shì),并進(jìn)行了基組重疊誤差校正。采用Murrell-Sorbie函數(shù)進(jìn)行非線性最小二乘法擬合,得到了NaX(X=Ne、Ar)復(fù)合物的勢(shì)能函數(shù)解析表達(dá)式,確定了NaX(X=Ne、Ar)復(fù)合物的平衡結(jié)構(gòu)和離解能,并進(jìn)一步計(jì)算了這些復(fù)合物的光譜常數(shù)。

    NaX(X=Ne,Ar);相互作用勢(shì);勢(shì)能函數(shù);光譜常數(shù);基組重疊誤差

    1 引言

    在許多物理過(guò)程中,相互作用勢(shì)能具有及其重要的作用,一旦知道了勢(shì)能,理論上所有可觀測(cè)的物理量都可以通過(guò)解薛定諤方程求出[1]。許多研究者致力于堿金屬原子與惰性氣體原子間的相互作用勢(shì)的研究,并從理論和實(shí)驗(yàn)中提出了多種可行的計(jì)算堿金屬原子與惰性氣體原子系統(tǒng)相互作用勢(shì)能的方法[1-9]。

    本文采用Gaussian 09軟件包中的單雙迭代(包含非迭代三重激發(fā)微擾)耦合簇CCSD(T)/aug-cc-pVTZ方法和基組對(duì)NaX(X=Ne、Ar)復(fù)合物在不同的核間距R進(jìn)行逐點(diǎn)計(jì)算,研究其分子勢(shì)能函數(shù);然后用Murrell-Sorbie函數(shù)非線性最小二乘法擬合得到勢(shì)能函數(shù)的具體形式,并計(jì)算出其光譜常數(shù)。為進(jìn)一步研究Na原子和惰性氣體原子相互作用體系的性質(zhì)提供理論依據(jù)和數(shù)據(jù)參考。

    2 計(jì)算方法

    2.1 NaX(X=Ne、Ar)化合物間相互作用的計(jì)算

    盡管在計(jì)算中使用的基函數(shù)是一個(gè)較大的基組,但仍然不是完備基集,基函數(shù)的重疊誤差(BSSE)不可避免是存在的。從頭算方法計(jì)算分子間的相互作用勢(shì)能時(shí),通常需要對(duì)基組誤差進(jìn)行校正。這里采用Boys和Bernardi的FCP(Full Couterpoise)方法來(lái)消除基函數(shù)重疊誤差。在超分子近似中,F(xiàn)CP方法即要求用整個(gè)體系的基組在相應(yīng)的幾何構(gòu)型下分別計(jì)算聚合體及各單體的能量,相互作用能則為相應(yīng)能量的差值:

    式中:χ表示基組。

    將NaX復(fù)合物從頭計(jì)算的未經(jīng)基函數(shù)重疊誤差校正的相互作用勢(shì)能值V1(R)和經(jīng)基函數(shù)重疊誤差校正的相互作用勢(shì)能值V2(R)隨核間距R的變化如圖1和圖2所示。

    圖1 NaNe體系相互作用的勢(shì)能曲線

    圖2 NaAr體系相互作用的勢(shì)能曲線

    2.2 NaX(X=Ne、Ar)復(fù)合物光譜參數(shù)的計(jì)算

    Murrell-Sorbie函數(shù)是常用于描述雙原子分子的勢(shì)能函數(shù)之一,其函數(shù)形式為:

    首先用量子化學(xué)計(jì)算Gaussian09程序包中的單雙迭代(包含非迭代三重激發(fā)微擾)耦合簇CCSD(T)/aug-cc-pVTZ方法和基組對(duì)NaX(X=Ne,Ar)復(fù)合物在不同的核間距R進(jìn)行逐點(diǎn)計(jì)算,可得到一系列單點(diǎn)能量值。采用超分子近似,相互作用能為NaX(X=Ne、Ar)復(fù)合物的能量減去兩個(gè)單體Na原子和惰性原子的能量,即:

    式中:ρ=R-Re。Murrell-Sorbie函數(shù)中的參數(shù)具有明確的物理含義,De為離解能;Re為平衡核間距,并且參數(shù)a1、 a2和a3與相互作用的力常數(shù)密切相關(guān)。根據(jù)力常數(shù)f的定義:

    即可得到二、三和四階力常數(shù)f2、f3和f4與Murrell-Sorbie函數(shù)參數(shù)a1、 a2和a3的關(guān)系為:

    力常數(shù)f2、 f3和f4與光譜常數(shù)ωe、 χeωe、Be、αe和D′e有如下關(guān)系:

    用Murrell-Sorbie函數(shù)分別對(duì)未校正和經(jīng)校正基函數(shù)重疊誤差的相互作用勢(shì)能值V1(R)和V2(R)進(jìn)行非線性最小二乘法擬合,得到擬合相互作用勢(shì)能函數(shù)的具體形式。將擬合勢(shì)能函數(shù)參數(shù)代入(5)-(7)式計(jì)算二、三和四階力常數(shù)f2、f3和f4及由(8)-(12)式,計(jì)算得到NaX(X代表He、Ne、Ar)化合物的光譜常數(shù)列于表1中。用Murrell-Sorbie函數(shù)擬合未校正和經(jīng)校正基函數(shù)重疊誤差的相互作用勢(shì)能函數(shù)V1(R)和V2(R)的參數(shù),未校正和經(jīng)校正的NaX復(fù)合物的離解能De及平衡核間距Re都有一定的差別。分別計(jì)算出校正基函數(shù)重疊誤差的離解能與未校正基函數(shù)重疊誤差的解離能的相對(duì)誤差Er(De)%和平衡核間距的相對(duì)偏差Er(Re)%列于表1中。

    表1 NaX(X代表He、Ne、Ar)復(fù)合物的光譜參數(shù)及De和Re的相對(duì)誤差Er%

    3 結(jié)果討論

    從表1可以看出,用Murrell-Sorbie函數(shù)擬合未校正和經(jīng)校正基函數(shù)重疊誤差的相互作用勢(shì)能函數(shù) 和 的參數(shù),NeNa復(fù)合物未校正和經(jīng)校正的離解能De分別為11.6443cm-1和4.2960cm-1。經(jīng)校正基函數(shù)重疊誤差的離解能是未校正基函數(shù)重疊誤差的63.10%,說(shuō)明基函數(shù)重疊誤差對(duì)計(jì)算離解能的影響是不容忽視的。NeNa復(fù)合物勢(shì)能函數(shù) 和 的平衡核間距Re分別為0.5398nm和0.5799nm,兩平衡核間距并不相同,其未校正基函數(shù)重疊誤差的平衡核間距與校正基函數(shù)重疊誤差的間距的相對(duì)偏差為-7.44%。

    ArNa復(fù)合物未校正和經(jīng)校正的離解能De分別為29.17cm-1和11.64cm-1。經(jīng)校正基函數(shù)重疊誤差的離解能是未校正基函數(shù)重疊誤差的33.32%,說(shuō)明基函數(shù)重疊誤差對(duì)計(jì)算離解能的影響是不容忽視的。ArNa復(fù)合物勢(shì)能函數(shù) 和 的平衡核間距Re分別為0.5168nm和0.5323nm,兩平衡核間距并不相同,其未校正基函數(shù)重疊誤差的平衡核間距與校正基函數(shù)重疊誤差的間距的相對(duì)偏差為-3.01%。

    在表1中,本文用兩個(gè)勢(shì)能函數(shù)計(jì)算了NaX(X=Ne、Ar)復(fù)合物的光譜常數(shù),希望能與實(shí)驗(yàn)值進(jìn)行比較,同時(shí)對(duì)研究NaX(X=Ne、Ar)復(fù)合物的其它性質(zhì)提供參考信息。

    [1]王君.鋰與惰性氣體相互作用勢(shì)計(jì)算方法及組合規(guī)則的研究[D].成都:四川大學(xué),2007.

    [2]Patil S H.Adiabatic potentials for alkali-inert gas systems in the ground state [J].J.Chem.Phys.,1991,94: 8089

    [3]Kleinekath-fer U,Tang K T,Toennies J P.Yiu C L.Potentials for some rare gas and alkali-helium systems calculated from the surface integral method [J].Chem.Phys.Lett.,1996,249: 257-263.

    [4]Kleinekat hofer U,Tang K T,Toennies J P.et al.Potentials for some rare gas and alkali2helium systems calculated from the surface integral met hod[J].Chem.Phys.Lett.,1996.249:257~263.

    [5]楊向東,牟致棟,等.Li-He與Li-Xe相互作用勢(shì)的研究[J].四川大學(xué)學(xué)報(bào)(自然科學(xué)版),1997,34(3):292.

    [6]王君,楊繽維,等.鋰與惰性氣體相互作用勢(shì)組合規(guī)則的研究[J].四川大學(xué)學(xué)報(bào)(自然科學(xué)版),2006,43(4):832-835.

    [7]李萍,姜明.鋰原子與部分惰性氣體原子間相互作用勢(shì)的計(jì)算[J].原子與分子物理學(xué)報(bào),2000,17(2):306-307.

    [8]李勁,令狐榮鋒,等.Li、Na、K與He原子系統(tǒng)相互作用勢(shì)的理論研究[J].四川大學(xué)學(xué)報(bào)(自然科學(xué)版),2008,45(5):60-65.

    [9]李萍,姜明.鈉原子與氖、氬、氪和氙原子間相互作用勢(shì)的面積分方法計(jì)算[J].原子與分子物理學(xué)報(bào),1998.增刊.

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