深埋地?zé)崴腥植继卣骷捌溆绊懸蛩匮芯?

甄曉歌 趙 麗,2# 楊 建 付 坤

(1.河南理工大學(xué)資源環(huán)境學(xué)院，河南 焦作 454000；2.中原經(jīng)濟(jì)區(qū)煤層(頁(yè)巖)氣河南省協(xié)同創(chuàng)新中心，河南 焦作 454000；3.中煤科工集團(tuán)西安研究院有限公司,陜西 西安 710054)

深埋地?zé)崴腥植继卣骷捌溆绊懸蛩匮芯?

甄曉歌1趙 麗1,2#楊 建3付 坤1

(1.河南理工大學(xué)資源環(huán)境學(xué)院，河南 焦作 454000；2.中原經(jīng)濟(jì)區(qū)煤層(頁(yè)巖)氣河南省協(xié)同創(chuàng)新中心，河南 焦作 454000；3.中煤科工集團(tuán)西安研究院有限公司,陜西 西安 710054)

為有效控制深埋地?zé)崴腥廴?，并為合理開(kāi)發(fā)地?zé)崴Y源提供理論依據(jù)，基于開(kāi)封市城區(qū)44眼地?zé)峋?埋深為600～1 800 m)的理化指標(biāo)，繪制了三氮在各含水層中的濃度等值線圖，研究了開(kāi)封市地?zé)崴腥臻g分布規(guī)律及其影響因素。研究結(jié)果表明：以《地下水質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)》(GB/T 14848—93)的Ⅲ類水質(zhì)要求為評(píng)價(jià)標(biāo)準(zhǔn)，開(kāi)封市埋深為600～1 800 m的地?zé)崴校廴疽詠喯跛猁}氮為主，硝酸鹽氮與氨氮污染較輕；亞硝酸鹽氮超標(biāo)區(qū)主要分布在開(kāi)封市火車站附近，其分布規(guī)律是發(fā)生不同程度硝化/反硝化作用的結(jié)果；除個(gè)別取樣點(diǎn)外，各含水層中硝酸鹽氮和氨氮的濃度均較低。相關(guān)分析結(jié)果表明，亞硝酸鹽氮與硝酸鹽氮顯著相關(guān)，氨氮與pH顯著相關(guān)，進(jìn)一步證實(shí)了三氮濃度分布與硝化/反硝化作用有關(guān)。

地?zé)崴?三氮 垂向分布 硝化 反硝化 影響因素

三氮即氨氮、亞硝酸鹽氮和硝酸鹽氮，其在地下水中的濃度呈現(xiàn)上升趨勢(shì)，已成為地下水污染的主要問(wèn)題之一[1]。近些年來(lái)，國(guó)內(nèi)外學(xué)者對(duì)淺層地下水、包氣帶、垃圾填埋場(chǎng)滲濾液中三氮的分布、遷移轉(zhuǎn)化規(guī)律及成因的研究較多[2-4]，而對(duì)于深埋地?zé)崴腥难芯枯^少。水中亞硝酸鹽、硝酸鹽濃度過(guò)高會(huì)對(duì)人畜造成危害，特別是亞硝酸鹽進(jìn)入人體后可引起高鐵血紅蛋白癥[5]。

深埋地?zé)崴侵嘎裆畲笥?00 m、水溫超過(guò)30 ℃、賦存于新近系明化鎮(zhèn)組和館陶組的細(xì)砂巖層中的地下水資源。開(kāi)封市深埋地?zé)崴拈_(kāi)發(fā)利用始于20世紀(jì)80年代初，開(kāi)采之初亞硝酸鹽氮均不大于0.002 mg/L。但進(jìn)入21世紀(jì)以來(lái)，開(kāi)采量加大，開(kāi)采程度加深，亞硝酸鹽氮卻呈現(xiàn)出逐年增高的趨勢(shì)[6]24。據(jù)此，科研人員開(kāi)展了現(xiàn)場(chǎng)檢測(cè)追蹤和室內(nèi)模擬實(shí)驗(yàn)工作[7],[8]77-78。本研究依據(jù)開(kāi)封市城區(qū)44眼地?zé)峋乃畼訖z測(cè)結(jié)果，分析三氮的污染現(xiàn)狀及分布特征，揭示影響三氮變化的關(guān)鍵因素，為有效控制地?zé)崴廴?，合理開(kāi)發(fā)地?zé)崴Y源提供理論依據(jù)。

1 研究區(qū)概況

開(kāi)封市蘊(yùn)藏有豐富的地?zé)崴Y源，因含偏硅酸、鍶、氟等微量物質(zhì)而廣泛用于洗浴和飲用，該市熱儲(chǔ)層主要為古近系、新近系和第四系，巖性主要以細(xì)砂、中細(xì)砂為主。古近系及其以下地層構(gòu)成地下水的基底；新近系為開(kāi)封市主要開(kāi)采的含水層；第四系為最新的沉積蓋層，發(fā)育較好，分布較廣。目前主要開(kāi)采層位是600～1 800 m埋深的下更新統(tǒng)和明化鎮(zhèn)組熱儲(chǔ)層的地?zé)崴嵵菔形髂仙絽^(qū)的大氣降水入滲是其主要的補(bǔ)給來(lái)源。

2 水樣采集及測(cè)試

選取開(kāi)封市城區(qū)44眼典型地?zé)峋?埋深為600～1 800 m)的水樣，取樣點(diǎn)分布見(jiàn)圖1。水樣的檢測(cè)項(xiàng)目包括氨氮、亞硝酸鹽氮、硝酸鹽氮、pH等指標(biāo)。水樣的采集、保存與處理按照《地下水環(huán)境監(jiān)測(cè)技術(shù)規(guī)范》(HJ/T 164—2004)的要求進(jìn)行，水樣的分析測(cè)試由河南省環(huán)境監(jiān)測(cè)院完成。

3 數(shù)據(jù)分析與討論

圖1 地?zé)崴狱c(diǎn)分布Fig.1 The locations of geothermal water samples

3.1 三氮垂向分布特征

根據(jù)開(kāi)采情況和埋藏條件，將開(kāi)封市深埋地?zé)崴暮畬觿澐譃?層：Ⅰ(埋深600～800 m)、Ⅱ(埋深800～1 000 m)、Ⅲ(埋深1 000～1 200 m)、Ⅳ(埋深1 200～1 400 m)、Ⅴ(埋深1 400～1 600 m)和Ⅵ(埋深1 600～1 800 m)。各含水層間有10 m以上黏土層或泥巖相隔，相互之間沒(méi)有明顯水力聯(lián)系，其地質(zhì)特征見(jiàn)表1，三氮分布情況見(jiàn)表2。

從表2可以看出，埋深600～1 800 m的地?zé)峋校钡?、亞硝酸鹽氮和硝酸鹽氮呈現(xiàn)不同程度的超標(biāo)。31.82%的地?zé)峋衼喯跛猁}氮超標(biāo)。Ⅱ含水層中亞硝酸鹽氮超標(biāo)率最高，最高質(zhì)量濃度達(dá)到0.720 mg/L，是GB/T 14848—93中Ⅲ類水質(zhì)要求的36.00倍。亞硝酸鹽能合成具有強(qiáng)致癌性的物質(zhì)亞硝胺，對(duì)人體危害較大。與之相比，硝酸鹽氮與氨氮超標(biāo)較輕。44眼地?zé)峋?，?1眼檢測(cè)出氨氮，但其質(zhì)量濃度均較低，最高為0.350 mg/L，平均值為0.037 mg/L，4.55%的地?zé)峋^(guò)GB/T 14848—93的Ⅲ類水質(zhì)要求，最大超標(biāo)倍數(shù)達(dá)1.75倍。硝酸鹽氮為0～12.44 mg/L，均符合GB/T 14848—93的Ⅲ類水質(zhì)要求。

表1 開(kāi)封市城區(qū)含水層的地質(zhì)特征

表2 含水層中三氮的分布情況1)

注：1)超標(biāo)率以《地下水質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)》(GB/T 14848—93)的Ⅲ類水質(zhì)要求為評(píng)價(jià)標(biāo)準(zhǔn)。

三氮在各含水層的分布存在較明顯的差別。亞硝酸鹽氮分布主要集中在Ⅱ、Ⅲ、Ⅳ含水層，從垂向分布上來(lái)看，在Ⅱ含水層濃度最高；硝酸鹽氮在Ⅰ和Ⅳ含水層中平均濃度較高，最大值出現(xiàn)在Ⅳ含水層；氨氮在Ⅵ含水層平均質(zhì)量濃度最高，達(dá)到0.220 mg/L，在其他含水層平均濃度相對(duì)較低且相差不大。

此外，研究區(qū)三氮的垂向分布隨埋深呈現(xiàn)一定的規(guī)律，硝酸鹽氮大體隨著埋深的增加而降低，氨氮大體隨著埋深的增加而升高，亞硝酸鹽氮與埋深沒(méi)有明顯的變化關(guān)系，這與趙麗等[8]79的研究結(jié)果相一致。

Ⅱ、Ⅲ、Ⅳ含水層中亞硝酸鹽濃度比其他含水層高，與開(kāi)采之初相比增高3～10倍，表現(xiàn)出地?zé)崴_(kāi)采狀態(tài)下賦存環(huán)境的變異，袁振麗等[6]22推測(cè)地?zé)崴猩叩膩喯跛猁}與反硝化或硝化作用有關(guān)。在自養(yǎng)或異養(yǎng)反硝化過(guò)程中，電子供體缺乏、反應(yīng)時(shí)間不夠或硝酸鹽過(guò)量等均可導(dǎo)致亞硝酸鹽的富集[9-10]。各含水層中三氮之間存在相互轉(zhuǎn)化。地?zé)崴疁囟入S埋深的增加而升高，反硝化作用在2～60 ℃內(nèi)隨溫度的增加而增強(qiáng)，硝酸鹽在還原反應(yīng)中除生成亞硝酸鹽外，還發(fā)生異化還原反應(yīng)生成銨離子[11]，進(jìn)而可導(dǎo)致硝酸鹽氮濃度隨埋深的增加大體降低、氨氮濃度隨含水層埋深增加而大體上升的趨勢(shì)。

3.2 三氮平面分布特征

鑒于Ⅵ含水層取樣數(shù)較少，僅針對(duì)600～1 600 m含水層中三氮平面分布特征進(jìn)行分析。圖2至圖6依次為5個(gè)含水層中三氮濃度等值線圖。

對(duì)于Ⅰ含水層，亞硝酸鹽氮和氨氮濃度均呈現(xiàn)西北—東南逐漸升高的趨勢(shì)，在3號(hào)取樣點(diǎn)附近達(dá)到最高濃度，其中亞硝酸鹽氮達(dá)到0.042 mg/L，形成局部超標(biāo)區(qū)；而硝酸鹽氮濃度為西南—東北逐漸升高，在2號(hào)取樣點(diǎn)達(dá)到10.82 mg/L。

在Ⅱ含水層中，亞硝酸鹽氮和硝酸鹽氮均以10號(hào)取樣點(diǎn)為中心，向外擴(kuò)展逐漸降低，10號(hào)取樣點(diǎn)附近亞硝酸鹽氮最高可達(dá)到0.720 mg/L，形成較大范圍的超標(biāo)區(qū)；氨氮以8號(hào)取樣點(diǎn)為中心，向四周逐漸降低。

Ⅲ含水層中亞硝酸鹽氮濃度主要超標(biāo)區(qū)圍繞在23、24號(hào)取樣點(diǎn)附近，最高質(zhì)量濃度達(dá)到0.180 mg/L，在這兩個(gè)取樣點(diǎn)附近形成一定范圍的超標(biāo)區(qū)，亞硝酸鹽氮濃度分別以23、24號(hào)取樣點(diǎn)為中心，向四周逐漸降低；硝酸鹽氮濃度以19號(hào)取樣點(diǎn)為中心向北逐漸減小，硝酸鹽氮均低于2.10 mg/L；氨氮質(zhì)量濃度較低，均不超過(guò)0.160 mg/L，最大值出現(xiàn)在13號(hào)取樣點(diǎn)附近。

圖2 Ⅰ含水層三氮質(zhì)量濃度等值線圖Fig.2 Contour map of three nitrogen compounds mass concentration in AquiferⅠ

對(duì)于Ⅳ含水層，亞硝酸鹽氮濃度形成以31、33和36號(hào)取樣點(diǎn)為中心的局部超標(biāo)區(qū)，3個(gè)取樣點(diǎn)亞硝酸鹽氮濃度分別是GB/T 14848—93中Ⅲ類水質(zhì)要求的3.60、11.00、1.40倍；硝酸鹽氮濃度分別以31、36號(hào)取樣點(diǎn)為中心，向外逐漸降低；氨氮濃度分別以27、35號(hào)取樣點(diǎn)為中心向外逐漸降低。

圖3 Ⅱ含水層三氮質(zhì)量濃度等值線圖Fig.3 Contour map of three nitrogen compounds mass concentration in AquiferⅡ

圖4 Ⅲ含水層三氮質(zhì)量濃度等值線圖 Fig.4 Contour map of three nitrogen compounds mass concentration in Aquifer Ⅲ

圖6 Ⅴ含水層三氮質(zhì)量濃度等值線圖Fig.6 Contour map of three nitrogen compounds mass concentration in Aquifer Ⅴ

在Ⅴ含水層中，三氮濃度均較低。亞硝酸鹽氮濃度在42號(hào)取樣點(diǎn)附近達(dá)到最大值(0.010 mg/L)；硝酸鹽氮濃度從南向北逐漸增大，在40號(hào)取樣點(diǎn)附近達(dá)到最大值(2.02 mg/L)；42號(hào)取樣點(diǎn)附近氨氮最高，為0.120 mg/L左右。

由以上分析可知，開(kāi)封市600～1 600 m各含水層中亞硝酸鹽氮呈現(xiàn)一定范圍的超標(biāo)區(qū)，且多集中在火車站附近；除個(gè)別取樣點(diǎn)外，硝酸鹽氮和氨氮濃度均較低。地下水中三氮的來(lái)源主要有兩個(gè)途徑，一是地表水或淺層地下水直接污染，二是在地下水中存在硝化反應(yīng)或者反硝化反應(yīng)[6]25。而開(kāi)封市地?zé)崴陂_(kāi)發(fā)利用過(guò)程中，通過(guò)無(wú)縫的鋼管接入地下含水層，成井工藝比較成熟，因此地表水或淺層地下水進(jìn)入地下水含水層600 m以下并污染地?zé)峋目赡苄曰静淮嬖赱12]。地?zé)崴拇罅块_(kāi)采致使水溫、水壓、溶解氧濃度及微生物環(huán)境變化，均有可能導(dǎo)致硝酸鹽的不完全反硝化作用生成亞硝酸鹽；另外，地?zé)崴x存環(huán)境改變使固有的水鹽平衡被打破，圍巖介質(zhì)中的三氮溶于地?zé)崴?，使含水層中三氮濃度發(fā)生變化。亞硝酸鹽氮濃度分布呈上述規(guī)律是因?yàn)榛疖囌靖浇情_(kāi)封市的商業(yè)中心，其中洗浴、酒店住宿、飯店等對(duì)地?zé)崴男枨罅枯^大，地?zé)崴拈_(kāi)采利用程度相對(duì)較高，在開(kāi)采利用過(guò)程中地?zé)崴馁x存環(huán)境發(fā)生明顯變化，反硝化作用較為強(qiáng)烈，因此亞硝酸鹽氮濃度較大；火車站向北、向南分別為開(kāi)封市的旅游景區(qū)和村莊聚集區(qū)，其對(duì)地?zé)崴男枨罅考伴_(kāi)采程度較低，由此硝化/反硝化反應(yīng)也較小，亞硝酸鹽氮濃度較低。

4 影響因素分析

地下水化學(xué)組分之間的相關(guān)關(guān)系可以揭示地下水各水化學(xué)組分間的相似性及其來(lái)源的一致性[13]。使用SPSS軟件，利用Pearson相關(guān)系數(shù)對(duì)開(kāi)封市44個(gè)地?zé)崴畼拥膒H、氨氮、亞硝酸鹽氮、硝酸鹽氮等指標(biāo)做相關(guān)性分析，結(jié)果如表3所示。

表3 相關(guān)性分析結(jié)果1)

注：1)*表示在P<0.05水平上顯著相關(guān)。

由表3可以看出，亞硝酸鹽氮與硝酸鹽氮顯著相關(guān)，相關(guān)系數(shù)為0.51，可見(jiàn)地?zé)崴衼喯跛猁}濃度與硝酸鹽濃度密切相關(guān)。張淑楠等[14]對(duì)開(kāi)封市的地?zé)崴Z化時(shí)得到了較高反硝化性能的反硝化菌液，說(shuō)明開(kāi)封市地?zé)崴写_實(shí)存在反硝化作用。在反硝化作用下，硝酸鹽氮被還原。由于還原程度不同，可生成不同的還原產(chǎn)物，如亞硝酸鹽氮、次亞硝酸鹽氮、一氧化氮及分子態(tài)氮等[15]，反硝化作用在5～65 ℃均可發(fā)生[16]，地下水中反硝化細(xì)菌最適宜的pH為7.5～9.2[17]104，而開(kāi)封市深埋地?zé)崴暮畬铀疁貫?0～68 ℃，pH在7.4～8.8，呈弱堿性或堿性，水化學(xué)類型為HCO3-Na型，為硝酸鹽提供有利還原環(huán)境。同時(shí)，水中的溶解性有機(jī)碳以及含水層中的固態(tài)有機(jī)碳為反硝化作用提供碳源，硝酸鹽氮為反硝化作用提供物質(zhì)基礎(chǔ)，適宜反硝化反應(yīng)的進(jìn)行。在研究區(qū)的地?zé)崴校嬖谙跛猁}的異養(yǎng)反硝化作用和異化還原作用，同時(shí)還可能存在自養(yǎng)反硝化作用[8]77。在硝化/反硝化過(guò)程中，均存在亞硝酸鹽與硝酸鹽的相互轉(zhuǎn)化，這可能導(dǎo)致了兩者之間具有較強(qiáng)的相關(guān)關(guān)系。

由表3還可看出，氨氮與pH顯著相關(guān)，這可能與硝化作用有關(guān)。pH是硝化作用的重要影響因素，pH的升高與降低均會(huì)影響硝化作用的強(qiáng)度。硝化反應(yīng)發(fā)生的最適宜pH為7.5～8.5[17]105，最佳溫度為30～35 ℃[18]，而開(kāi)封市深埋地?zé)崴痉弦陨蠗l件，有利于硝化反應(yīng)的發(fā)生。同時(shí)，在地?zé)崴拇罅?、頻繁開(kāi)采過(guò)程中可能會(huì)導(dǎo)致地?zé)崴械娜芙庋鯘舛壬叨龠M(jìn)硝化作用的發(fā)生。

5 結(jié) 論

(1) 開(kāi)封市埋深為600～1 800 m的地?zé)崴衼喯跛猁}氮濃度較高，最大值達(dá)到0.720 mg/L，是GB/T 14848—93中Ⅲ類水質(zhì)要求的36.00倍，亞硝酸鹽氮主要集中分布在Ⅱ、Ⅲ、Ⅳ含水層。硝酸鹽氮在Ⅰ、Ⅳ含水層的平均濃度相對(duì)較高；氨氮在Ⅵ含水層中平均濃度最高，其他含水層平均濃度均較低且相差不大。與亞硝酸鹽氮相比，硝酸鹽氮與氨氮的超標(biāo)率較低。

(2) 開(kāi)封市三氮濃度的空間分布具有差異性，在不同地域呈現(xiàn)不同程度超標(biāo)。亞硝酸鹽氮濃度主要超標(biāo)區(qū)分布在開(kāi)封市火車站附近，其分布規(guī)律是發(fā)生不同程度反硝化/硝化作用的結(jié)果；除個(gè)別取樣點(diǎn)外，各含水層硝酸鹽氮和氨氮的濃度在整個(gè)研究區(qū)均較低，超標(biāo)程度較輕。

(3) 地?zé)崴邪钡cpH顯著相關(guān)，亞硝酸鹽氮與硝酸鹽氮濃度也顯著相關(guān)，進(jìn)一步證實(shí)了三氮濃度分布與硝化/反硝化作用相關(guān)。

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Distributionandanalysisoffactorsinfluencingthreenitrogencompoundsoftheultra-deepgeothermalwater

ZHENXiaoge1,ZHAOLi1,2,YANGJian3,FUKun1.

(1.DepartmentofResource&EnvironmentalEngineering,HenanPolytechnicUniversity,JiaozuoHenan454000;2.CollaborativeInnovationCenterofCoalbedMethaneandShaleGasforCentralPlainsEconomicRegionofHenanProvince,JiaozuoHenan454000;3.CCTEGXi’anResearchInstitute,Xi’anShaanxi710054)

To control the three nitrogen compounds pollution of ultra-deep geothermal water effectively and provide theoretical basis for rational development of geothermal water resources,physical and chemical indicators of 44 geothermal wells with depth of 600-1 800 m in the area of Kaifeng City were analyzed,and the spatial distribution characteristics and influencing factors of three nitrogen compounds in the geothermal water were studied based on contour map of three nitrogen compounds concentration in each aquifer. The results showed that the geothermal wells with depths of 600-1 800 m were mainly polluted by nitrite. The pollution of ammonia nitrogen and nitrate was light. Based on Grade Ⅲ of “Quality standard for ground water” (GB/T 14848-93),the nitrite concentration in each aquifer exceeded standard,mainly distributed in the region near the railway station,which was contributed by nitrification/denitrification process. However,ammonia nitrogen and nitrate concentration of each aquifer in the whole research area showed low values except individual sample points. According to correlation analysis,nitrite and nitrate concentration were significantly related,and ammonia nitrogen concentration and pH were also in significant correlation. The relationship between the distribution of the three nitrogen compounds and nitrification,as well as denitrification,were confirmed further.

geothermal water; three nitrogen compounds; vertical distribution; nitrification; denitrification; influencing factors

甄曉歌，女，1990年生，碩士研究生，研究方向?yàn)榈叵滤苜|(zhì)遷移轉(zhuǎn)化及控制技術(shù)。#

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*國(guó)家自然科學(xué)基金資助項(xiàng)目(No.41402216)；中國(guó)博士后科學(xué)基金面上資助項(xiàng)目(No.2016M602239)；河南省博士后經(jīng)費(fèi)資助項(xiàng)目。

10.15985/j.cnki.1001-3865.2017.11.002

2016-09-21)