彭智輔,趙東,鄭佳,彭志云,楊康卓,張建敏,呂學蘭
(宜賓五糧液股份有限公司,四川 宜賓,644000)
利用AEDA比較五糧粉一次蒸煮與二次蒸煮中的香氣活性成分
彭智輔,趙東,鄭佳*,彭志云,楊康卓,張建敏,呂學蘭
(宜賓五糧液股份有限公司,四川 宜賓,644000)
5種糧食配方是五糧液區(qū)別于其他白酒的獨特釀造工藝之一。該研究將生產(chǎn)用五糧粉進行一次蒸煮與二次蒸煮,分別收集了清蒸餾液。利用香氣提取稀釋法(aroma extract dilution analysis,AEDA)比較分析了兩種餾液中香氣活性成分的差異性。結(jié)果表明,一次蒸煮餾液中最重要的香氣活性成分包括2-甲基丁醛、己醛、(E)-2-庚烯醛、苯乙醛、愈創(chuàng)木酚、鄰甲酚、對甲酚、己酸乙酯、二甲基三硫醚和β-大馬酮(香氣稀釋因子(flavor dilution factor,FD)≥81),二次蒸煮餾液中最重要的香氣活躍成分包括2-甲基丙醛、(E)-2-庚烯醛、二甲基三硫醚、愈創(chuàng)木酚(FD≥81)。一次蒸煮中醛類化合物(正己醛、(Z)-2-壬烯醛)、芳香族化合物(苯甲醛、苯乙醛、苯乙酮、4-甲基愈創(chuàng)木酚、對甲酚、鄰甲酚)以及己酸乙酯等的FD值大于二次蒸煮。二次蒸煮中愈創(chuàng)木酚、4-乙基苯酚、2,3-丁二酮、正己醇的FD值則大于一次蒸煮。該研究首次報道了五糧液五糧粉在一次蒸煮和二次蒸煮中香氣活性成分的組成區(qū)別,對科學認識五糧液特殊酒體風格提供了必要的理論與數(shù)據(jù)支撐。
五糧粉;蒸煮;AEDA;香氣活性成分;比較
俗語曰“酒乃糧食精”,中國純糧固態(tài)發(fā)酵白酒以不同類型糧食,如高粱、玉米、小麥、大米、糯米、豌豆等為原料固態(tài)發(fā)酵而成[1]。在白酒固態(tài)發(fā)酵過程中,糧食中的淀粉直接或間接被微生物利用產(chǎn)生酒精及微量風味物質(zhì),同時原料中含有豐富的結(jié)合態(tài)風味物質(zhì)在酶的作用下轉(zhuǎn)變?yōu)橛坞x態(tài)風味物質(zhì),這些物質(zhì)連同糧食本身具有的游離態(tài)風味物質(zhì)在糟醅蒸餾過程中隨乙醇、水蒸汽進入原酒。由于不同類型糧食中游離態(tài)和結(jié)合態(tài)的風味物質(zhì)顯著不同[2-3],因此,原料配方也對白酒酒體特征的形成起到了決定性作用。五糧液作為中國純糧固態(tài)發(fā)酵白酒的典型代表,其獨特的“陳氏秘方”涵蓋了5種糧食(高粱、大米、糯米、小麥、玉米)在風味中的優(yōu)點,并經(jīng)過長期的生產(chǎn)實踐形成了穩(wěn)定的配方比例(大米糯米各兩成,小麥成半黍半成,川南紅梁湊足數(shù))[4-5];“混蒸混燒、續(xù)糟發(fā)酵”的釀酒工藝中,上輪發(fā)酵成熟的糟醅與本輪的新鮮糧食一同進行原酒的蒸餾摘酒,進而新鮮糧食中的、上輪蒸餾結(jié)束后糧食中殘留的以及發(fā)酵過程中形成的呈香呈味成分則隨蒸餾進入酒體,為“香氣悠久,味醇厚,入口甘美,入喉凈爽,諸味協(xié)調(diào),恰到好處”的酒體風格形成打下了堅實的基礎(chǔ)。
氣相色譜-聞香技術(shù)(gas chromatography-olfactometry, GC-O)是一種有效的鑒定和評價呈香物質(zhì)香氣貢獻度的方法,并廣泛應(yīng)用于檢測酒類中單個呈香成分的香氣貢獻度[6],其主要的評價方法[7]包括香氣提取稀釋法(aroma extraction dilution analysis,AEDA)、Charm分析法(charm analysis)和時間-強度法(osme)。AEDA法中香氣活性成分香氣活性物質(zhì)(odor-active compound)對整個產(chǎn)品香氣的貢獻度的評價主要依靠單個香氣化合物的貢獻度排序位置決定,即香氣稀釋指數(shù)(flavor dilution factor,F(xiàn)D值)[8]。FAN等[9]利用AEDA法比較了五糧液與劍南春白酒中香氣活性成分組成的差異性,認為丁酸乙酯、戊酸乙酯、己酸乙酯、辛酸乙酯、3-甲基丁酸乙酯、己酸和1,1-二甲氧基-3-甲基丁烷是最重要的香氣活性成分,并且五糧液中含有的吡嗪類物質(zhì)的FD值高于劍南春;郭俊花等[10]分析了清香型3種不同類型原酒中香氣活性成分;劉建彬等[11]結(jié)合氣味活度值(OAV)從可可液中鑒定出49種香氣活性成分,其中2-甲基丙醛、3-甲基丁醛、乙偶姻,2-乙?;量┻仁顷P(guān)鍵的香氣活性成分。然而,迄今為止,還未見對五糧液5種糧食中香氣活性成分的相關(guān)報道。本研究利用AEDA探討五糧液五糧粉在一次蒸煮和二次蒸煮的餾出液中香氣活性成分構(gòu)成以及與單一糧食香氣成分的比較,為科學認識五糧液科學配方、詮釋民族優(yōu)秀傳統(tǒng)工藝提供有力的數(shù)據(jù)支撐。
1.1樣品采集
稱取2.5 kg五糧粉[4-5]于潔凈不銹鋼容器中,注入3 L清水浸泡2 h。隨后將浸泡好的五糧粉裝入自制的小型不銹鋼甑桶,控制出液速度為20 mL/min,一次蒸餾時間為45 min,收集所有清蒸餾出液。一次蒸餾結(jié)束后,待糧食冷卻,打散并將蒸餾容器中的底鍋水更新為清水進行二次蒸餾,蒸餾參數(shù)同一次蒸餾,收集所有清蒸餾出液。
1.2儀器與藥品
氮氣吹掃儀MD200-1,杭州奧盛儀器有限公司;氣相色譜-質(zhì)譜聯(lián)用儀(GC/MS)7890N-5975MSD,美國Agilent公司;聞香儀(ODP2),德國Gerstel公司。
重蒸二氯甲烷(CH2Cl2,分析純)、無水Na2SO4、NaCl(ACS級),阿拉丁試劑有限公司。C7~C30直鏈正構(gòu)烷烴,美國Sigma-Aldrich公司。2,3-丁二酮、庚醛、己醛、丁醛、3-甲基丁醛、癸醛、1-辛烯-3-醇、3-辛烯-2-酮、2,5-二甲基吡嗪、2,6-二甲基吡嗪、2,3,5-三甲基吡嗪、2,3,5,6-四甲基吡嗪、2-戊酮、異戊醇、正己醇、糠醛、苯乙酮、苯乙醇、苯甲醇、苯甲醛、苯乙醛、愈創(chuàng)木酚、4-乙基愈創(chuàng)木酚、對甲酚、鄰甲酚等,GC標準品,日本TCI公司。
1.3液液萃取法(LLE)
量取800 mL餾出液于分液漏斗中,加入適量NaCl飽和,再加入100 mL重蒸CH2Cl2,振蕩萃取10 min;重復以上步驟2次,合并CH2Cl2萃取物,無水Na2SO4干燥萃取物,溫和氮氣吹掃濃縮至0.5 mL。
1.4GC-O分析
樣品用二氯甲烷逐級稀釋(1∶3,1∶9,1∶27…1∶729),稀釋后的待檢品分別吸取1 μL進行GC/O/MS分析,由2名聞香經(jīng)驗豐富的研究人員進行(均為男性),一名為經(jīng)過4年GC-O訓練的專業(yè)人員,一名為有8年以上從事酒類感官分析的研究人員進行GC-O分析。實驗過程中記錄每個香氣成分出現(xiàn)的時間和香氣特征,至ODP聞香口感覺不到香氣為止,F(xiàn)D值為對應(yīng)的稀釋倍數(shù)(log3N)。
色譜條件:DB-Wax(30.0 m×0.25 mm內(nèi)徑×0.25 μm膜厚,Jamp;W,美國)毛細管色譜柱;進樣口250 ℃;升溫程序:起始溫度40 ℃,保持5 min,以4 ℃/min升至230 ℃,保持15 min。載氣He流速為1 mL/min,不分流進樣模式。
1.5GC/MS條件
GC條件:同GC-O色譜條件。MS條件:EI源,電子能量70 eV;離子源溫度200 ℃,四級桿溫度150 ℃,質(zhì)量數(shù)掃描范圍35~350 amu。
1.6成分的鑒定
香氣成分的鑒定采用參考文獻[12]的策略,即各成分首先經(jīng)NIST標準譜庫檢索初步定性,再將各成分的保留指數(shù)(retention index,RI)與單體標準物質(zhì)RI和參考文獻RI值對比以及單體的香氣特征等綜合指標決定該成分的歸屬,其中RI計算方法參考文獻[13]所述。
2.1LLE提取一次蒸煮和二次蒸煮餾液中的香氣成分
五糧液生產(chǎn)過程沿用了混蒸混燒的工藝,即糧食原料(五糧粉)與上一輪次發(fā)酵成熟的糟醅以及熟糠拌合后進行蒸餾摘酒。此過程的作用之一是保證五糧粉通過蒸餾被蒸熟到一定程度(柔熟不膩,疏松不糙)后,在后續(xù)糟醅發(fā)酵過程中能被微生物分解代謝;作用之二是五糧粉中本身存在的游離香氣成分隨酒-水蒸氣進入原酒酒體。此外,蒸餾后的糧食中本身存在一定的游離和結(jié)合態(tài)香氣成分,這些物質(zhì)或者繼續(xù)殘留在糟醅中隨下輪次蒸餾進入酒體,或者在糟醅發(fā)酵過程中被微生物代謝生成其他物質(zhì)。因此,本研究為了全面地反映真實生產(chǎn)過程中糧食蒸煮的方式,采用了自行設(shè)計的小規(guī)格酒甑,在酒甑中將預先浸泡的五糧粉進行一定時間的蒸餾(一次蒸煮),并將一次蒸煮結(jié)束后的五糧粉經(jīng)冷卻后繼續(xù)進行二次蒸餾(二次蒸煮),兩次蒸煮的餾出液作為主要研究對象以探討五糧粉中存在的香氣物質(zhì)類別以及與原酒中香氣物質(zhì)間的關(guān)系。兩種蒸煮餾液(表1)在香氣感官中差異明顯,一次蒸煮餾液主要以青草味,生糧食氣味和油脂味為主要香氣特征,而二次蒸煮餾液中則最明顯的出現(xiàn)了典型的煙熏味,夾帶有一定的煮米飯氣味和油脂味。
表1 兩種蒸煮餾液的香氣特征
利用LLE法提取五糧粉一次蒸煮和二次蒸煮餾液中的香氣成分,經(jīng)GC-MS檢測如圖1所示,兩種蒸煮餾液的色譜圖差異明顯,共檢出140種化合物,包括醛類17種,酯類9種,醇類9種,酮類18種,芳香族33種,含氮化合物25種,氧雜環(huán)化合物16種,萜烯6種,含硫化合物3種,其他4種(表2)。
續(xù)表2
續(xù)表2
續(xù)表2
2.2一次蒸煮與二次蒸煮餾出液中香氣活性成分的比較
基于AEDA稀釋分析原理,將LLE法獲得的提取濃縮液進行逐級稀釋并GC-O嗅聞,記錄相應(yīng)物質(zhì)在不同稀釋度的嗅覺表現(xiàn),記錄各物質(zhì)稀釋至其嗅覺閾值時的稀釋倍數(shù)(即FD值)。由表3可知,利用GC-MS鑒定、聞香儀識別確定呈香組分共61種。經(jīng)AEDA分析,共確定FD值大于3的成分共49種,一次蒸煮餾液的主要香氣特征包括:青草味、花香、果香、甜香味、油脂香、土豆味等,二次蒸煮的主要香氣特征包括:花香味、油脂香、土豆味、煙熏味、甜香味等。
五糧粉一次蒸煮和二次蒸煮兩種餾液中均檢出13種醛類化合物,據(jù)FD值,(E)-2-庚烯醛是兩次蒸煮中最重要的醛類物質(zhì),F(xiàn)D值分別為729和243,主要貢獻青草味和油脂味香氣特征。一次蒸煮中FD值大于9的物質(zhì)有5種,而二次蒸煮中只有3種。2-甲基丁醛和正己醛是一次蒸煮中FD值較高的物質(zhì),而2-甲基丙醛和2-甲基丁醛是二次蒸煮中FD值較高的物質(zhì),F(xiàn)D值均為81,均貢獻典型的青草味。(E,E)-2,4-壬二烯醛和(E,E)-2,4-癸二烯醛在過去研究中被證實是香米的特征香氣物質(zhì)[14],具有典型的米飯味和油脂味,香氣閾值為0.09 ppb和0.07 ppb,據(jù)FD值大小,這兩種多不飽和醛與(E)-2-庚烯醛對餾出液的香氣有重要貢獻作用。
本研究采用AEDA從五糧粉中檢出的不飽和醛的種類較單糧的GC-O(Osme)分析中檢出的數(shù)量多,本研究中檢出5種,而吳佑茹等[3]對單糧的GC-O分析中只檢出了1種不飽和醛(E)-2-辛烯醛。這可能是由于采用了不同的前處理方法,后者采用了HS-SPME方法提取5 g蒸煮后的糧食,而本研究中LLE法提取的則是生糧食的蒸煮提取液,且LLE采用了較大量(2.5 kg樣品的800 mL蒸餾液)的樣品制備方法,濃縮倍數(shù)為1 600倍,故大部分的物質(zhì)在此條件下其濃度大于香氣閾值,進而引起香氣刺激。(E)-2-庚烯醛、(E,E)-2,4-壬二烯醛和(E,E)-2,4-癸二烯醛在豉香型白酒[18]中檢出,目前為止仍然未在五糧液成品酒中檢出,這些物質(zhì)在五糧液原酒儲存過程是否發(fā)生變化仍值得深入探討。
兩種餾液中檢出18種芳香族化合物,一次蒸煮中檢出17種,二次蒸煮中檢出15種。對甲酚和愈創(chuàng)木酚分別是一次蒸煮和二次蒸煮中最重要的香氣活性成分,F(xiàn)D值均為243,貢獻藥材味和煙熏味。苯乙醛、愈創(chuàng)木酚和鄰甲酚在一次蒸煮中FD值為81,主要貢獻花香味、藥材味和煙熏味等,而在二次蒸煮中除愈創(chuàng)木酚外,其余物質(zhì)的FD值均較一次蒸煮的小。此外,具有典型花香味、生花生味和杏味物質(zhì)(苯甲醛、苯乙酮、4-甲基愈創(chuàng)木酚等)在一次蒸煮中的FD值均高于二次蒸煮,但是,二次蒸煮中煙熏味物質(zhì)(2,5-二甲基苯酚、4-乙基苯酚)的FD值則高于一次蒸煮??梢?,一次蒸煮餾液和二次蒸煮餾液的香氣明顯不同,前者主要表現(xiàn)為花香、甜香和藥材味,而后者主要表現(xiàn)為煙熏味。值得注意的是,本研究中檢出的絕大部分芳香族化合物,如β-苯乙醇、苯甲醛、苯乙醛、苯酚等,在FAN等[9]關(guān)于五糧液的AEDA分析中均有檢出,說明此五糧粉中貢獻花香味、藥材味等物質(zhì)對五糧液的香氣具有一定貢獻。而單糧的GC-O分析中[3],只檢出了β-苯乙醇、苯甲酸乙酯和苯酚。這是由于本研究中五糧粉蒸煮方式與上述文獻差異較大,本研究中采用了與實際生產(chǎn)相同的處理方式即水蒸氣蒸煮的方式獲得萃取物,而后者則研究的是已被蒸煮后的糧粉中的揮發(fā)性香氣成分,在實際生產(chǎn)中,糧食的蒸煮和白酒的蒸餾是同步進行的,因而本研究的結(jié)果更能真實地反映出糧食蒸煮過程對白酒酒質(zhì)的貢獻程度。
2種餾液中只有2種醇類和4種酮類物質(zhì)貢獻香氣,二次蒸煮中1-辛醇、1-戊醇、2,3-丁二酮、2,3-二甲基-2-環(huán)己烯-1-酮的FD值較一次蒸煮的高,而3,4-二甲基-2-環(huán)己烯-1-酮較一次蒸煮的低。1-辛醇和1-戊醇均在白酒中[2]檢出,而2,3-二甲基-2-環(huán)己烯-1-酮和3,4-二甲基-2-環(huán)己烯-1-酮在聞香過程中表現(xiàn)為典型的谷物生澀味和類似蒸煮米飯的氣味,在白酒中還未見報道,這是否與白酒中糧香味有直接聯(lián)系還尚待進一步證實。
由表3可知,共檢出2種酯類,己酸乙酯的FD值最高,一次蒸煮和二次蒸煮中分別為81和27。辛酸乙酯在兩次蒸煮中的FD值均為27。濃香型白酒的主體香為己酸乙酯,且該兩種酯類在五糧液中均有檢出[2],表明原料中游離態(tài)己酸乙酯、辛酸乙酯在糧食蒸煮期間將直接進入酒體。
兩種餾液中檢出9種含氮化合物和4種含硫化合物。二次蒸煮中除2,5-二甲基-3-丁基吡嗪、吡咯、1-吡啶甲醛、3-甲硫基丙酸乙酯和二甲基三硫醚的FD值低于一次蒸煮外,其余均大于一次蒸煮。二甲基三硫醚具有強烈的爛白菜葉味和土豆味,2,5-二甲基-3-丁基吡嗪具有顯著的甜香味和類似米飯氣味,吡咯具有類似霉味和甜瓜味等,2-乙酰吡咯具有典型的堅果味。二甲基二硫醚和二甲基三硫醚在五糧液AEDA分析中[9]被檢出,F(xiàn)D值分別為16和64,而在過去五種糧食蒸煮香氣的分析中沒有被檢出[2],這可能是由于這類化合物含量極低,而采用常規(guī)索氏提取法很難被檢出,故在后續(xù)的定量檢測中需要開發(fā)專門的檢測方法進行分析。3-甲硫基丙酸乙酯在芝麻香型白酒中有檢出[19],但對五糧液酒的香味貢獻度仍待進一步探索。
檢出的氧雜環(huán)化合物主要為呋喃類化合物,兩種餾液中糠醛的FD值相同,二次蒸煮中的2-乙酰呋喃和5-甲基-2-乙酰呋喃的FD值高于一次蒸煮的??啡?、5-甲基-2-乙酰呋喃和2-乙酰呋喃在酒中[9]被檢出,F(xiàn)D值為2??啡┯蒁-木糖等戊糖和低聚糖在高溫條件下脫去1個水分子后環(huán)化而成[20],本研究中產(chǎn)生的糠醛可能是由于高粱、玉米、小麥等皮殼中的多縮戊糖在水蒸氣高溫作用下轉(zhuǎn)化形成。
檢出了3種內(nèi)酯和1種萜烯,γ-丁內(nèi)酯只在一次蒸煮中被檢出,γ-己內(nèi)酯在二次蒸煮中的FD值高于一次蒸煮,γ-壬內(nèi)酯在兩種餾液中FD值相同,β-大馬酮在一次蒸煮中的FD值大于二次蒸煮。γ-內(nèi)酯是一類重要的呈香物質(zhì),主要表現(xiàn)出椰子味和甜香味,其中γ-丁內(nèi)酯、γ-己內(nèi)酯和γ-壬內(nèi)酯在濃香型白酒中的含量顯著高于其它香型[21]。過去研究結(jié)果認為油脂在加熱過程中會產(chǎn)生γ-內(nèi)酯(γ-C6,γ-C8和γ-C10)[22],本研究中γ-己內(nèi)酯的FD值在二次蒸煮中大于一次蒸煮,說明二次蒸餾對γ-己內(nèi)酯的生成起促進作用,這與先前的報道結(jié)果吻合[15]。β-大馬酮屬大馬酮α、β、γ三個異構(gòu)體中香氣強度最大的單體,是類胡蘿卜素分解代謝的產(chǎn)物,是煙葉的重要呈香、助香物質(zhì)[23],具有強烈的類似玫瑰并帶有水果香氣的氣味,香氣閾值僅為0.05 μg/L。本研究中一次蒸煮該物質(zhì)的FD值大于二次蒸煮,說明該物質(zhì)在糧食中處于游離狀態(tài)隨水蒸氣逐漸被蒸出。
表3 兩次蒸煮餾液中香氣活性成分分析結(jié)果
續(xù)表3
注:a.實驗中各物質(zhì)在DB-WAX色譜柱中的保留指數(shù)。b.鑒定方法:RI-與化合物標準品的保留指數(shù)比對,RIL-與文獻中化合物的保留指數(shù)比對,MS-與相應(yīng)化合物標準品質(zhì)譜比對,O-與相應(yīng)化合物的氣味比對(標準品氣味和文獻報道氣味)。*表示在有關(guān)文獻中被檢出,ND表示未檢出。
采用AEDA比較五糧粉兩次蒸煮餾液中香氣活性成分的結(jié)果表明,一次蒸煮餾液與二次蒸煮餾液在感官中差異明顯的原因是一次蒸煮中具有典型青草味、油脂味、米飯味、苦杏仁味、花香味、杏味的物質(zhì)((E)-2-庚烯醛、(E)-2-癸烯醛、(E,E)-2,4-癸二烯醛、苯甲醛、苯乙酮、4-甲基愈創(chuàng)木酚等)的FD值均高于二次蒸煮,而二次蒸煮中煙熏味物質(zhì)(愈創(chuàng)木酚、4-乙基苯酚)的FD值則高于一次蒸煮。
五糧粉涵蓋了5種糧食獨有和共有的香氣成分,通過五糧配方形成了特有的復合糧食蒸煮香氣;五糧粉中乙酯、內(nèi)酯、含硫化合物以及大部分芳香族化合物均在酒中檢出,說明五糧粉蒸煮過程產(chǎn)生的游離香氣成分與白酒香氣具有很大關(guān)聯(lián)性。而五糧粉二次蒸煮中的煙熏味物質(zhì)是否在糟醅發(fā)酵過程中被代謝為其他物質(zhì)有待于進一步探討。
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Comparisonofodor-activecompoundsindistillatesoffivegrainsbetweenfirsttimeandsecondtimedistillationusingAEDA
PENG Zhi-fu, ZHAO Dong, ZHENG Jia*, PENG Zhi-yun, YANG Kang-zhuo, ZHANG Jian-min, LYU Xue-lan
(Yibin Wuliangye Co. Ltd., Yibin 644000,China)
The formula of five grains including sorghum, wheat, corn, rice and sticky rice is the particular feature for Wuliangye in comparison with other Chinese liquors. In this study, the five grains powder was distilled for two times by water and the distillates were collected separately. The aroma extraction dilution analysis (AEDA) was applied to determine the odor-active compounds in two distillates. The results showed that 2-methylbutanal, hexanal, (E)-2-heptenal, benzaneacetaldehyde, guaiacol,p-cresol,m-cresol, ethyl hexanoate, dimethyl trisulfide and β-damascenone were the most important odor-active compounds (flavor dilution factor (FD)≥81) in 1stdistillation, and 2-methypropanal, (E)-2-heptenal, dimethyl trisulfide and guaiacol (FD≥81) were the most important odor-active compounds in the 2nddistillation. The FD values of aldehydes (hexanal, (Z)-2-nonenal), aromatic compounds (benzaldehyde, benzeneacetaldehyde, acetophenone, 4-methylguaiacol,p-cresol andm-cresol), and ethyl hexanoate in 1stdistillation were higher than those in 2nddistillation. The FD values of guaiacol, 4-ethylphenol, 2,3-butanedione and hexanol in the 2nddistillation were higher than those in the 1stdistillation. In this study, the differences of odor-active compounds between the 1stand 2nddistillation of five grains powder were compared, which provided an important database for future researches.
five grains; AEDA; distillation; odor-active compound; comparison
10.13995/j.cnki.11-1802/ts.014640
高級工程師,首屆四川省釀酒大師(鄭佳博士為通訊作者,E-mail:zhengwanqi86@163.com)。
固態(tài)發(fā)酵資源利用四川省重點實驗室開放基金(2015GTY005);宜賓市重點科技項目(2016GY009)
2017-04-27,改回日期:2017-05-22