涂層表面形貌形成過程模擬與分析

周菲，張慧，肖杰

（蘇州大學(xué)材料與化學(xué)化工學(xué)部化工與環(huán)境工程學(xué)院，蘇州市綠色化工重點實驗室，江蘇 蘇州 215123）

涂層表面形貌形成過程模擬與分析

周菲，張慧，肖杰

（蘇州大學(xué)材料與化學(xué)化工學(xué)部化工與環(huán)境工程學(xué)院，蘇州市綠色化工重點實驗室，江蘇 蘇州 215123）

表面涂層形貌形成過程的定量描述對涂層質(zhì)量控制效果的提升至關(guān)重要，建立了集成蒙特卡羅（Monte Carlo）和計算流體力學(xué)（CFD）的混合方法模擬復(fù)雜的海量液滴沉積成液膜及其隨后的流平過程，并系統(tǒng)研究油漆液滴平均直徑、黏度、密度以及表面張力對涂層表面粗糙度、流平速度以及流平時間的影響。模擬結(jié)果表明，油漆液滴平均直徑增大，涂層初始表面粗糙度增大，流平速度減小，流平時間延長；黏度增大，涂層的初始和最終表面粗糙度增大，流平速度減小，流平時間延長；密度減小，涂層初始表面粗糙度增大，初始流平速度增大，流平時間稍微縮短，對最終表面粗糙度影響不大；表面張力增大，涂層流平速度增大，流平時間縮短，對涂層最終表面粗糙度影響很小。

表面形貌；液滴沉積；流平；蒙特卡羅模擬；計算流體力學(xué)；兩相流

引 言

汽車涂裝是將油漆施涂到汽車殼體上從而形成涂層的過程，其目的是為了增加汽車外殼的防護、絕緣、美觀裝飾、識別等功能。隨著國內(nèi)汽車需求量逐年增加，汽車工業(yè)飛速發(fā)展，消費者對汽車涂層的質(zhì)量要求也不斷提高，主要表現(xiàn)在防護性能及裝飾性能（如顏色、光滑度等）上。許多學(xué)者對涂層厚度、表面硬度及耐沖擊等性能進行實驗研究以提高汽車外殼的使用性能和壽命[1-5]。

涂層質(zhì)量特別是涂層形貌受多種因素影響，其中涂裝工藝中的噴涂和固化過程對涂層質(zhì)量影響最大。噴涂過程中大量尺徑、速度及方向各異的帶電油漆液滴不斷沉積到汽車殼體形成連續(xù)的表面粗糙的濕涂層；再通過干燥固化過程去除溶劑，形成交聯(lián)高分子網(wǎng)絡(luò)[6-10]。為提高涂層平滑度，在固化前濕涂層必須靜置流平[5,11]。因為干燥固化過程主要帶來涂層厚度的變化，對形貌影響相對較小，此工作主要研究噴涂和流平過程中形貌的演變。此研究對未來表面涂層形貌在線實時目標控制至關(guān)重要。

學(xué)者們實驗研究了單液滴撞壁行為，發(fā)現(xiàn)液滴性質(zhì)、撞擊速度、方向等影響其撞擊形態(tài)變化[12-17]。Saeed等[18]實驗觀察了液滴勻速逐滴沉積到薄膜前端形成新薄膜的形態(tài)變化過程，研究了多液滴有序沉積動力學(xué)。然而噴涂中大量不同尺徑、撞擊位置、速度及方向各異的液滴連續(xù)不斷沉積到汽車殼體或先前沉積的液滴或未流平的濕涂層上，僅單液滴撞壁及多液滴有序沉積研究遠不能描述此復(fù)雜過程中涂層表面形貌的變化。

隨著噴霧建模、噴漆工藝以及噴涂機器人仿真逐漸成熟，已有各種計算流體力學(xué)（CFD）方法來模擬噴涂軌跡及預(yù)測涂層厚度及形貌[19-20]。Garbero等[21]和Fogliati等[22]通過Fluent軟件簡化工業(yè)中噴槍來模擬預(yù)測油漆噴涂到不同傾斜壁面上的液滴軌跡，他們只研究了涂層的初始厚度分布，并未繼續(xù)研究噴涂后涂層流動狀態(tài)。Arikan等[23]通過實驗測量和利用 CAD軟件表面建模預(yù)測汽車左前翼涂層厚度，但 CAD模型中只是對最終涂層表面形貌的一種簡單預(yù)測，未將噴涂時流體流動以及油漆性質(zhì)等對涂層形貌的影響考慮到模型中。Li等[24-26]通過CFD方法多尺度研究分析了噴涂后汽車涂層初始表面拓撲結(jié)構(gòu)，提出蒙特卡羅液滴沉積模型以簡化噴涂沉積過程來探索介觀尺度上涂層初始表面形貌，研究了油漆粒徑分布對涂層初始形貌的影響，但他們未考慮液滴相互作用及噴涂后流體的流動。

如前所述，液滴沉積及流平過程非常復(fù)雜，要求建立的模型能夠?qū)σ旱我约耙耗さ谋砻嫖恢眠M行跟蹤，即多相流中的表界面追蹤?？紤]到液滴數(shù)量很大，且包含飛行撞擊過程，直接利用CFD對液滴沉積及液膜流平進行模擬計算量及難度很大。本文將濕涂層形成過程近似為連續(xù)的兩步進行研究。第1步將沉積過程簡化，用蒙特卡羅（MC）方法模擬形成噴涂后的初始涂層表面，第2步通過CFD中的流體體積方法（VOF）將噴涂后的涂層進行流平。文中將MC沉積模型與VOF模型耦合來模擬涂層表面形成及流平過程，對涂層表面粗糙度及流平速度進行了定量分析，系統(tǒng)考察了流動過程中涂層性質(zhì)（油漆的平均粒徑、黏度、密度以及表面張力）對涂層表面變化和流平時間的影響。流平后的干燥固化過程主要影響涂層厚度，整體形貌影響不大，因此本文集中研究濕涂層的形成和流平過程。文中總結(jié)的定量關(guān)系及定性趨勢有利于深入理解濕涂層形貌形成過程，也為將來實現(xiàn)涂層形貌的基于模型的目標控制提供理論和技術(shù)基礎(chǔ)。

1 數(shù)學(xué)建模

本文利用MC方法和開源軟件OpenFOAM中VOF方法，模擬涂層形成過程中形貌演變。噴涂中多液滴沉積過程復(fù)雜，計算量大且難以追蹤液滴相界面，如圖1所示，本文用MC液滴沉積模型簡化沉積過程來模擬形成涂層初始表面，研究油漆性質(zhì)對初始表面粗糙度的影響；將MC沉積模型與VOF模型耦合來模擬涂層表面流動過程，研究流動過程中油漆性質(zhì)對涂層表面粗糙度、流平速度以及流平時間的影響。

圖1 MC-CFD混合方法建模框架Fig. 1 MC-CFD hybrid model framework

1.1 蒙特卡羅液滴沉積模型

用MC沉積模型模擬形成1 mm2區(qū)域的涂層初始表面[24]。為簡化模型，本文做了以下假設(shè)：（1）油漆為不可壓縮流體，且噴涂過程中油漆黏度、密度不變；（2）液滴到達表面沉積時的尺徑遵循對數(shù)正態(tài)分布[24]；（3）油漆液滴均為球狀，撞擊后的液滴均是圓柱狀；（4）油漆顆粒撞擊速度與液滴尺徑成正比例函數(shù)關(guān)系。

根據(jù)以上假設(shè)，液滴沉積過程中球狀油漆液滴經(jīng)一定速度v撞擊到接收板上變成圓柱狀，如圖2所示，若圓柱狀油漆落在涂層表面平滑處，如splat 1的方式疊加到涂層表面；若著落在不平滑位置，則如splat 2的方式增加涂層厚度。若液滴著落在位置（x0, z0）圓柱附近，則涂層位置（x0, z0）處厚度h0（x, z）增加hs，否則涂層厚度不變。油漆不斷沉積直至涂層平均厚度達到70 μm為止。x×z 平面上有40000個網(wǎng)格（每個網(wǎng)格尺寸5 μm× 5 μm），每個網(wǎng)格上的涂層厚度共同構(gòu)成整個涂層區(qū)域，最終得到圖1中涂層初始表面。

圖2 MC液滴沉積模型圖解Fig. 2 Monte Carlo based droplet deposition model

沉積前油漆液滴尺徑分布如式（1）

涂層厚度如式（2）

其中，油漆液滴撞擊速度 v、撞擊后圓柱狀液滴直徑Ds及高度hs關(guān)系分別如下

式中，η、δ分別是lnDp的平均值和標準偏差，δ值為 0.5；ν單位為 m·s-1；θ為常數(shù)影響因子，5×104s-1；Dp是液滴直徑，μm；Ds、hs分別為撞擊后的圓柱直徑和高度，單位為 μm；ρL是油漆密度，kg·m-3；μL是油漆黏度，Pa·s-1[24]。

1.2 涂層流平模型

將MC沉積模型與VOF模型耦合，將MC沉積模型中每個網(wǎng)格涂層厚度數(shù)據(jù)導(dǎo)入 VOF模型中形成初始表面，從而對涂層表面進行追蹤并捕捉氣液交界面。模型的控制方程如下[27-29]

連續(xù)性方程

動量方程

通過求解液體體積函數(shù)連續(xù)性方程的解跟蹤兩相界面，其方程如下

液體體積比α如下所示

混合流體的密度和黏度分別如下所示

其中，V是速度矢量，ρ是混合流體密度，P是壓力，μ是混合流體動態(tài)黏度，F(xiàn)σ是表面張力相，σL為表面張力，k為界面曲率，n為界面上的法向矢量，ρL是液相密度，ρg是氣相密度，μL是液相黏度，μg是氣相黏度。

涂層流平模型中，將MC模型與VOF模型如圖3所示方法耦合，整個計算域被劃分為Nsr×Msr×Nsr（x 軸× y軸× z軸）個網(wǎng)格，Nsr為 200，Msr為 80（網(wǎng)格為 5 μm × 2.5 μm × 5 μm 的長方體結(jié)構(gòu)），VOF模型中 x×z平面與 MC沉積模型中 x×z平面網(wǎng)格大小相同，其中計算邊界面設(shè)定為周期性邊界；上邊界設(shè)為壓力出口，和大氣連通；下邊界為不滑移界面。

圖3 MC方法與VOF方法耦合Fig.3 Coupling Monte Carlo and VOF methods

文章中用涂層表面粗糙度 Hsr和平均流平速度來表征流平過程中涂層流動狀態(tài)，Hsr和及流平時間tl由下面公式給出

式中，x×z平面上每個網(wǎng)格區(qū)域內(nèi)的涂層厚度為hi,j，μm；涂層平均厚度為，μm；涂層表面粗糙度 Hsr，μm；每個網(wǎng)格區(qū)域內(nèi)流平速度 Ui,j，m·s-1；平均流平速度，m·s-1；Hsr(tl)為達到流平時間 tl時的表面粗糙度，μm；m為常數(shù)，0.80 μm。

2 結(jié)果與討論

2.1 涂層表面形貌變化

根據(jù)涂層表面粗糙度 Hsr和平均流平速度變化以及流平時間tl來分析流平過程中涂層表面流動狀態(tài)。

圖4 Base case中涂層初始表面Fig.4 Initial coating surface in base case

base case（case 2）中油漆性質(zhì)由Li等[24]給出，涂層平均厚度為70.01 μm，初始表面粗糙度Hsr為15.10 μm，其初始表面形貌如圖4（a）所示，將MC方法和VOF方法耦合得到如圖4（b）所示的涂層表面（即液體體積比α為0.5的相界面）。

對濕涂層表面的微觀形貌演變進行實時跟蹤，在實驗上很難實現(xiàn)。作者對CFD模型進行了網(wǎng)格無關(guān)解研究。4組不同網(wǎng)格下的涂層表面平均流平速度和表面粗糙度Hsr曲線如圖5所示?？梢娋W(wǎng)格影響不大，趨勢一致。

涂層流動時由于受重力作用，不同高度具有不同的勢能，涂層表面高度差較大位置處流動速度值較大，流平過程中涂層相鄰位置高度差減小，流平速度減小。

圖5 網(wǎng)格無關(guān)解研究Fig.5 Grid independency study

圖6 Base case中涂層表面形貌隨時間變化Fig.6 Coating surface morphology evolution in base case

如圖6所示，流平10 μs時，涂層流平相鄰速率差接近均勻分布，涂層厚度較小處流平速度值較??；流平100 μs時，最大流平速度U由0.5 m·s-1減小至0.14 m·s-1；流平1 ms時，涂層流平速度大部分為0.02 m·s-1；流平10 ms時，涂層流平速度分布呈現(xiàn)波紋狀，涂層厚度呈現(xiàn)出梯度上升趨勢；流平250 ms時，涂層各位置厚度接近70 μm，在涂層厚度最大處有流體流動，但流平速度接近 0，此時涂層已達到流平穩(wěn)定狀態(tài)（流平時間tl為130 ms）。整個流動過程中，涂層平均流平速度（以時間lg作圖）在0.01 ms至10 ms內(nèi)急劇下降，減小直至0；涂層在130 ms時達到穩(wěn)定狀態(tài)，此時的表面粗糙度為 1.24 μm，最終表面粗糙度 Hsr為0.55 μm（圖7）。

圖7 Base case中涂層流平過程Fig.7 Surface levelling process of base case

2.2 油漆性質(zhì)對涂層形成過程影響

本文研究了液滴平均粒徑、黏度μL、密度ρL及表面張力σL對涂層表面粗糙度Hsr、表面平均流平速度和流平時間tl的影響。研究的油漆性質(zhì)具體如表1所示[24,30-32]。

表1 油漆液滴材料性質(zhì)Table 1 Properties of paint droplets

2.2.1 液滴平均粒徑對涂層形貌的影響 分別對不同平均尺寸分布液滴形成的濕涂層初始表面進行10次重復(fù)蒙特卡羅模擬。如圖8所示，表面粗糙度預(yù)測值重復(fù)性很好。case 1、case 2和case 3中初始表面形貌如圖9所示，發(fā)現(xiàn)平均粒徑越小，涂層初始表面越光滑[圖10（a）]。流平過程中，如圖11所示，case 1中涂層表面高度差分布更均勻，其流平速度U最大；100 ms后涂層平均流平速度均接近0[圖12（a）]；case 1、case 2及case 3分別于90、130和170 ms時達到穩(wěn)定狀態(tài)，3種涂層的最終表面粗糙度相差不大（圖10）。由此可見對于同一油漆材料形成的涂層，液滴平均粒徑小的涂層初始表面粗糙度小，流平速度大，流平時間短，更易形成平滑表面。

圖8 不同平均液滴粒徑形成的涂層初始表面粗糙度平均值與誤差Fig.8 Mean and standard deviation of initial surface roughness at different mean drop diameters (10 independent simulation runs)

圖9 不同平均液滴粒徑形成的涂層初始表面Fig.9 Initial coating surface morphologies at different mean drop diameters

圖10 不同平均粒徑的涂層粗糙度及流平時間Fig.10 Coating surface morphologies and levelling time at different mean drop diameters

圖11 不同平均粒徑液滴沉積形成的涂層流平速度U比較Fig. 11 Coating surface levelling velocity U at different mean drop diameters

圖12 不同平均粒徑的涂層流平過程Fig.12 Coating surface levelling process at different mean drop diameters

2.2.2 黏度μL對涂層形貌的影響 分別對黏度為0.01、0.05及0.09 Pa·s的3組涂層初始表面形成過程進行10次重復(fù)MC模擬。如圖13所示，表面粗糙度預(yù)測值重復(fù)性很好。不同黏度的case 2、case 4和case 5的初始表面形貌如圖14所示，發(fā)現(xiàn)黏度增大，初始表面越粗糙[圖15（a）]。流平過程中，如圖16和圖17所示，10 μs時，case 5中表面流平速率最小，這是因為黏度增大，流動性變差，涂層流動緩慢；流平10～50 ms時，case 4中流平速度大于case 2中流平速度，case 4中表面粗糙度下降較快并接近case 2中表面粗糙度；流平50 ms后，case 4的粗糙度下降速率因流平速度減小而變緩慢；250 ms時，case 5中涂層流動速率幾乎為0，最終表面粗糙度最大[圖15（a）]；case 2、case 4及case 5分別于130、160和190 ms時達到穩(wěn)定狀態(tài)[圖15（b）]。由此可見黏度增大，涂層流動性變差，流平速度減小，流平時間延長，初始以及最終表面粗糙度增加。

圖13 不同黏度的涂層初始表面粗糙度平均值與誤差Fig.13 Mean and standard deviation of initial coating surface roughness at different paint viscosities (10 independent simulation runs)

圖14 不同黏度的涂層表面初始形貌Fig.14 Initial coating surface at different paint viscosities

圖15 不同黏度的涂層粗糙度及流平時間Fig.15 Coating surface roughness and levelling time at different paint viscosities

2.2.3 密度ρL對涂層形貌的影響 分別對密度為1200、1000及900 kg·m-3的3組涂層初始表面形成過程進行10次重復(fù)MC模擬。如圖18所示，表面粗糙度預(yù)測值重復(fù)性很好。不同密度case 2、case 6和case 7的初始表面形貌如圖19所示，發(fā)現(xiàn)密度減小，初始表面粗糙度增大[圖20（a）]。流平過程中，如圖21和圖22所示，10 μs～1 ms時，case 7中流平速度U最大；1 ms后，3種涂層表面平均流動速率值相近；case 2、case 6及case 7分別于130、120和110 ms時達到穩(wěn)定狀態(tài)，3種涂層的最終表面粗糙度值Hsr相差不大（圖20）。由此可見密度減小，涂層初始表面粗糙度增加，初始流動速率變大，流平時間稍微縮短，對最終表面粗糙度影響不大。

圖16 不同黏度的涂層流平速率UFig.16 Coating surface levelling velocity U at different paint viscosities

圖17 不同黏度的涂層流平過程Fig.17 Coating surface levelling process at different paint viscosities

圖18 不同密度的涂層初始表面粗糙度平均值與誤差Fig.18 Mean and standard deviation of initial coating surface roughness at different paint densities (10 independent simulation runs)

圖19 不同密度的涂層初始表面形貌Fig.19 Initial coating surface at different paint densities

圖20 不同密度的涂層粗糙度及流平時間Fig.20 Coating surface roughness and levelling time at different paint densities

圖21 不同密度的涂層流平速度UFig.21 Coating surface levelling velocity U at different paint densities

圖22 不同密度的涂層流平過程中速率及粗糙度的變化Fig.22 Levelling velocity and roughness evolution at different paint densities

圖23 不同表面張力的涂層粗糙度及流平時間Fig.23 Coating surface roughness and levelling time at different paint surface tensions

圖24 不同表面張力的涂層流平速度UFig.24 Coating surface levelling velocity U at different paint surface tensions

圖25 不同表面張力的涂層流平過程Fig.25 Coating surface levelling process at different paint surface tensions

2.2.4 表面張力σL對涂層形貌的影響 如圖23（a）所示，case 2、case 8和case 9中涂層初始形貌一樣，表面張力不同。流平過程中，如圖24和圖25所示，表面張力越大，涂層流平速度越大，表面粗糙度下降越快。250 ms時，3種涂層表面平均流動速率均接近0，但case 9中涂層表面出現(xiàn)流動速率為0.005 m·s-1的區(qū)域，在表面張力影響下部分區(qū)域仍有較明顯的流動現(xiàn)象；case 2、case 8及case 9分別于130、60和40 ms時達到相對穩(wěn)定狀態(tài)，3種涂層的最終表面粗糙度相差不大（圖23）。由此可見表面張力越大，涂層流平速度越快，流平時間縮短，對最終表面粗糙度影響較小。

3 結(jié) 論

本文研究分析了油漆性質(zhì)對噴涂后涂層初始形貌及流平過程中涂層流平狀態(tài)的影響，利用 MC液滴沉積模型和計算流體力學(xué)混合建模方法，模擬了涂層形成過程中油漆的平均粒徑、黏度、密度以及表面張力對涂層初始形貌、流平速度、流平時間以及最終穩(wěn)定狀態(tài)的影響，并得到以下結(jié)論。

（1）油漆液滴平均粒徑影響涂層的初始表面粗糙度、流平速度以及流平時間。平均直徑增大，涂層初始表面粗糙度增大，表面流平速度減小，流平時間延長，但對最終表面粗糙度影響較小。

（2）油漆黏度不僅影響涂層初始表面形貌，也影響涂層的最終表面粗糙度和流平速度，還有流平時間。黏度增加，初始表面粗糙度增加，涂層流平速度減小，流平時間延長，涂層最終表面粗糙度增加。

（3）油漆密度影響涂層初始表面形貌和表面初始流平速度。密度減小，初始粗糙度及初始流平速率稍微增大，流平時間稍微縮短，幾乎不影響最終表面形貌。

（4）油漆表面張力影響涂層流平速度和流平時間，幾乎不影響最終表面形貌。表面張力增大，涂層流平速度增大，流平時間大大縮短。

符 號 說 明

Dp,,Ds——分別為油漆液滴的直徑、平均直徑以及撞擊后圓柱直徑，μm

Hsr——涂層表面粗糙度，μm

hs——液滴撞擊后形成圓柱高度，μm

k——界面曲率，m-1

m——常數(shù)，μm

n——界面上法向矢量

tl——流平時間，ms

U——涂層流平速度，m·s-1

——涂層表面平均流平速度，m·s-1

V——速度矢量

v——液滴撞擊速度，m·s-1

δ——lnDp的標準偏差，0.5

η——lnDp的平均值

θ——常數(shù)影響因子，s-1

μL,μg——分別為油漆和空氣黏度，Pa·s

ρL,ρg——分別為油漆和空氣密度，kg·m-3

σL——油漆表面張力，N·m-1

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date:2017-04-13.

Prof. XIAO Jie, jie.xiao@suda.edu.cn

supported by the National Natural Science Foundation of China (21406148), the Natural Science Foundation of Jiangsu Province(BK20170062, BK20130293), the “Jiangsu ShuangChuang Program”, the Jiangsu Specially-Appointed Professors Program and the Jiangsu PAPD.

Simulation and analysis of surface morphology evolution during coating formation

ZHOU Fei, ZHANG Hui, XIAO Jie
(Suzhou Key Laboratory of Green Chemical Engineering,School of Chemical and Environmental Engineering,College of Chemistry,Chemical Engineering and Materials Science,Soochow University,Suzhou215123,Jiangsu,China)

Quantitative characterization of surface morphological evolution is critical for coating quality control. A hybrid MC-CFD (i.e., Monte Carlo coupled with computation fluid dynamics) method was developed to capture the complex coating formation process, which involves wet film formation through deposition of huge amount of droplets and the succeeding levelling process. The effects of the mean diameter, viscosity, density and surface tension of paint droplets on coating roughness evolution have been systematically and quantitatively explored. It was found that increasing mean drop diameter led to the increase of the initial surface roughness, hence increased levelling time; the increase of paint viscosity led to the increased initial and final surface roughness and hence increased levelling time; paint density had little influence on levelling time and final surface roughness; increasing surface tension of paint however led to the increase of levelling velocity and the decrease of levelling time, but had little effect on final coating roughness.

surface morphology; droplet deposition; levelling; Monte Carlo simulation; CFD; two-phase flow

TQ 02

A

0438—1157（2017）11—4208—13

10.11949/j.issn.0438-1157.20170399

2017-04-13收到初稿，2017-07-30收到修改稿。

聯(lián)系人：肖杰。

周菲（1992—），女，碩士研究生。

國家自然科學(xué)基金青年項目（21406148）；江蘇省自然科學(xué)基金優(yōu)秀青年基金項目及青年基金項目（BK20170062, BK20130293）；江蘇雙創(chuàng)計劃；江蘇特聘教授計劃；江蘇優(yōu)勢學(xué)科PAPD。