一種快速冷卻超高溫流體方法的數值模擬

冉唐春，楊濤，陳攀，李嬌，印永祥

（四川大學化學工程學院等離子體技術中心，四川 成都 610065）

一種快速冷卻超高溫流體方法的數值模擬

冉唐春，楊濤，陳攀，李嬌，印永祥

（四川大學化學工程學院等離子體技術中心，四川 成都 610065）

在許多強吸熱化學反應的化工過程中，常常需要對反應流體流出反應器時進行快速急冷來避免副反應或逆反應發(fā)生，以期最終獲得可觀的目標產物。在本實驗室前期開展的熱等離子體裂解二氧化碳實驗研究中，采取在高溫反應器出口加裝收縮噴管將裂解氣高速導入夾套水冷管的方法，實現了對高溫裂解氣的快速急冷，顯著地避免了裂解氣中CO與O的逆反應，獲得了意想不到的CO2高轉化率。本文利用計算流體力學軟件模擬這一過程，以期揭示這種新的冷卻方法導致極快速冷卻的機制。模擬結果表明，加裝收縮噴嘴確實可以期待對高溫射流產生107K·s-1量級的溫降速率。深入分析表明，僅僅靠氣體動力學效應不能完全解釋如此快速的冷卻速率。從噴管高速噴出的黏性流體在夾套水冷管內形成高速渦流，這種渦流一方面增強了主流體對周圍氣體的卷吸，另一方面加強了被卷吸流體在被卷入之前與夾套水冷管壁面的強制換熱過程，是導致快速急冷的主要機制。

氣體動力學；收縮型噴嘴；急冷機制；數值模擬；計算流體力學

引 言

許多強吸熱的氣相化學反應，常常需要在數千開爾文溫度下才能得到可觀的轉化率和選擇性。例如，甲烷裂解制乙炔或CO2裂解制CO最適合的反應溫度是3500 K左右[1-5]。由電弧放電產生的熱等離子體非常容易產生數千開的超高溫[6-8]，近年來常常被用于此類強吸熱反應過程[5,9-13]。然而，在等離子體反應器高溫區(qū)生成的目標產品，例如乙炔或CO，在流出反應區(qū)時如果不被快速地急冷，將因為各自固有的化學特性而進一步轉化為其他產品或通過逆反應恢復原狀[2,10]。因此，對流出的高溫流體必須進行107～108K·s-1量級[2,5]的快速急冷才能獲得可觀的目標產品。一般地，使用常規(guī)的換熱手段很難實現如此快速的降溫[14]。

收縮型噴管是一種類似 Laval噴管的氣力壓送器件[15]，利用流道截面變化和流體可壓縮特性使流體在噴管中高速通過，將流體熱運動能量轉化為定向運動能量，從而降低流體靜溫[16-19]。Li等[20]對氣體在直通噴管和 Laval噴管中流動進行了數值模擬，表明在相同條件下，Laval噴管出口處，氣體具有更高的出口速率和更低的出口靜壓。Kuan等[21]模擬了 1800 K的金屬蒸氣通過 Laval噴管時形成超聲速流動的靜溫特性，認為在一定條件下，Laval噴管的作用可以使噴管出口處蒸氣靜溫降低 50%。Bayazitoglu等[6]以及 Dharavath等[22]進行的模擬也得出類似結果。然而，上述模擬工作都只考慮了流體在噴管內的流動或靜溫變化。事實上，流體快速通過 Laval噴管由于停留時間極短，一般被認為是絕能過程，靜溫降低只是熱能轉化為定向動能，流體所含能量并未減少。當流體流出噴嘴后速度降低，定向動能又將轉化為熱能，出現所謂“返溫”現象。另外，如果溫度為數千開的氣體流過收縮噴管，受氣體動力學規(guī)律限制，流體的出口速率最多達到當地聲速[23-24]，即使不考慮“返溫”現象，也只能對流體實現有限降溫，往往達不到快速“凍結”目標產物所需溫度<1000 K的要求。

在前期用熱等離子體裂解CO2的實驗中，采用在高溫反應器出口加設收縮噴管使高溫裂解氣（3000 K以上）高速噴入夾套水冷換熱管的方法，首次獲得了意想不到的二氧化碳高轉化率。動力學分析表明，這意味著裂解氣流出反應器時從數千開降到1000 K，冷卻速率達到107K·s-1量級，很大程度上抑制了逆反應（CO+O=CO2）發(fā)生。究竟是什么機制導致收縮噴管的應用產生如此高的降溫速率？對此進行了較為詳細的數值模擬研究，以期發(fā)現這種超快速實現大降溫差的機理以及所需條件、對所觀察到的快速急冷現象給出一個合理的解釋。

1 實驗現象

快速冷卻超高溫流體的現象是在一個電弧熱等離子體裂解CO2制備CO的裝置上發(fā)現的。如圖1所示。首先，在內徑20 mm的管式等離子體反應器中產生電弧放電將氬氣和 CO2氣體升溫到數千開，完成熱裂解反應，CO2→CO+O, 及O+O→O2，形成 Ar、CO、CO2、O2、O 等氣體組成的超高溫流體。在等離子體反應器出口分別采用兩種不同幾何形狀的噴管將高溫流體導入內徑200 mm、長度600 mm的夾套水冷換熱管。兩種噴管分別為：①直通噴管，內徑20 mm，長度12 mm；②收縮噴管，入口內徑20 mm，在10 mm長度內逐漸縮小到內徑4 mm，然后4 mm內徑通道保持2 mm長度。夾套水冷導管末端與大氣連接，在此處取裂解氣用氣相色譜分析氣體組分。

圖1 熱等離子體裂解CO2實驗流程Fig.1 Flow chart of CO2 pyrolysis by thermal plasma

圖2為電源放電功率 12 kW，Ar流量 25 L·min-1，CO2流量在 15～45 L·min-1情況下的實驗結果?？梢钥吹剑瑹岬入x子體反應器加裝收縮性噴管最終實現的CO2轉化率比采用直通噴管普遍高出數倍。

圖2 不同噴管實驗得到的CO2轉化率Fig.2 CO2 conversion with different nozzles

對包括導入流體流量、放電輸入功率、升溫顯熱和反應潛熱以及等離子體發(fā)生器熱效率等因素在內的能量衡算表明，在Ar流量為25 L·min-1、CO2流量為30 L·min-1，放電功率為12 kW情況下，等離子體反應器內氣體平均溫度可達到約3050 K。圖3是CO2熱裂解的化學反應平衡圖，溫度3050 K對應的平衡體系中 CO2、O、O2的摩爾分數分別為50%、8%、21%。一般地，熱等離子體反應器內化學反應可以被認為達到局域熱平衡，因此，CO2在反應器中的轉化率應為50%左右。但是，在冷卻換熱管遠端的取樣分析表明（圖2），采用直通噴管時，實際獲得CO2轉化率僅為4%，而采用收縮型噴管得到的CO2轉化率高達32%。據此推測，收縮型噴管的采用應該對流體產生了良好的急冷效果，很大程度上避免了裂解氣在流出反應器過程中的逆反應，而直通噴管幾乎沒有這樣的效果。為了理解采用收縮噴管如何造成了這種急冷效應，以下利用Fluent軟件對該過程進行數值模擬。

圖3 CO2熱裂解反應的熱力學計算Fig.3 Thermodynamic equilibrium of CO2 pyrolysis

2 計算區(qū)域與邊界條件

以放電功率12 kW，Ar流量25 L·min-1、CO2流量 30 L·min-1，即總質量流量為 0.00173 kg·s-1的實驗操作參數為例進行數值模擬。此時氣體以3050 K溫度下的化學平衡組成形成的高溫流體分別通過前述的兩種噴管導入前述的水冷夾套換熱管，利用Fluent軟件模擬此高溫流體在噴管與冷卻換熱管區(qū)域中的流動狀態(tài)。由于噴管和冷卻套管均為同軸圓型結構，計算區(qū)域具有中心軸旋轉對稱性，Fluent計算采用2D軸對稱旋轉模型[25-26]。為了直觀起見，圖4分別給出了針對直通噴管和收縮型噴管的計算網格。

對于直通噴管+冷卻導管還是收縮型噴管+冷卻導管的模擬，取相同的邊界條件：

（1）在入口處選擇相同的質量流量（Q=0.00173 kg·s-1）和裂解氣摩爾分數，相同的氣體溫度3050 K；

（2）氣體在噴管和冷卻換熱管壁面無滑移流動，由于冷卻換熱管段壁面有夾套冷卻水循環(huán)，壁面恒溫Tw= 320 K。

圖4 兩種噴管情形的計算區(qū)域與網格劃分Fig.4 Computational domain and grid structure for both cases

（3）冷卻換熱管出口與大氣聯(lián)通，選擇出口絕對壓強p=0.101 MPa。

另外，由于計算域內流體的流速、溫度、質量密度變化范圍大，Fluent界面操作中，選擇以壓強為基準物理量貫穿整個運算。選擇SIMPLE[27]算法，求解器選擇耦合顯示模式，湍流模型采用的 k-ω SST[28-29]模型，以及一些常用的假設，例如理想可壓縮流體，局域熱力學平衡，忽略重力因素，定常流動，流體為湍流流動但滿足軸對稱條件，氣體具有內摩擦等。各種氣體的物性參數使用由Fluent程序自帶的數據庫自動尋找。最后以殘差穩(wěn)定并小于10-5結束運算。

3 模擬結果

3.1 溫度分布

圖5為模擬得到的兩種噴管情況下的溫度分布云圖，為了方便分析，也將兩種情形下中心軸線上流體溫度分布用圖6表示。

模擬結果表明，收縮噴管的采用確實可以期待超強的降溫效果。以軸線上溫度分布為例，收縮型噴管情形下，流體溫度從進口時的3050 K在噴管出口處降到2638 K，此段降溫應該是熱運動能量轉化為定向動能所致，滿足氣動力學規(guī)律；然后，流體射入冷卻換熱管后，在約58 mm處迅速降到1000 K。而直通噴管情形下流體溫度從進口時的3050 K一直到噴管出口幾乎沒有變化，射入冷卻導管后經過相當一段距離才開始降溫，但降溫速率十分緩慢，在200 mm還有1847 K，即使到了水冷管末端（612 mm處），溫度還有1048 K。

圖6 兩種噴管中心軸線上溫度分布曲線Fig.6 Temperature profile along symmetry axis of converging nozzle and straight nozzle

3.2 速率分布

圖7給出了兩種噴管情況下流體流動的速率分布云圖，而圖8為中心軸線上流體速率分布。

圖5 兩種噴管情形下的溫度分布云圖Fig.5 Temperature distribution for both cases

圖7 兩種噴管情形下的速率分布云圖Fig.7 Velocity distribution for both cases

從速度分布云圖以及軸線速度分布可以看出流體通過噴管進入冷卻導管的流動狀態(tài)。在直通噴嘴情形下，流體在噴管段的入口速率和出口速率均為 38.4 m·s-1，屬于低亞聲速流動特征。在收縮型噴嘴情形下流體速率從入口20.68 m·s-1增至出口速率894 m·s-1。由于出口處流體的靜溫為2638 K，考慮流體的成分組成，其絕熱指數k=1.31，氣體常數R=232 J·kg-1·K-1，因此當地聲速為 895.4 m·s-1，流體在收縮噴管出口處已具有聲速流動特征。Mach數達到 1。因此，當使用不同出口內徑的噴管時，在相同的入口條件下，流體將以完全不同的流動狀態(tài)噴入冷卻導管。

圖8 兩種噴管中心軸線上速度分布曲線Fig.8 Curves of velocity along symmetry axis of converging nozzle and straight nozzle

正是這種流動狀態(tài)的巨大差異導致了流體在冷卻導管中迥異的換熱效果。

利用圖6、圖8可估計收縮噴管情形下流體在冷卻導管內的降溫速率Rq。

式中，u(x)為流體在中心軸線上的速率，Ta、Tb分別為中心軸線上 a、b兩點的溫度。采用收縮噴管時，流體在冷卻導管內，溫度從2638 K降到1000 K時，可期待的降溫速率為1.32×107K·s-1。

3.3 壓力分布

在相同的質量流量下，流體在不同噴管出口處的流速差異勢必帶來相應的靜壓差別，圖9為Fluent程序自洽給出的兩種噴管情形下中心軸線上的靜壓強分布對比。

圖9 兩種噴管情形下軸線上靜壓分布Fig.9 Curves of static pressure along symmetry axis of converging nozzle and straight nozzle

在收縮型噴管情形下，噴管入口處靜壓為188.3 kPa（絕對壓強），在噴管出口處驟降到101.5 kPa。而直通噴管情形下，噴管入口處靜壓為101.3 kPa，在噴管出口處也保持同樣的數值（因此曲線在 12 mm以后幾乎與收縮噴管壓強曲線重疊）。這與前述的速率分布相對應，收縮型噴管出口速率很大，大部分靜壓被轉換成了動壓，其靜壓向動壓的轉化達到46%；而直通噴管的進出口速率相同，所以靜壓保持不變。

4 對模擬結果的檢驗

根據可壓流體的氣動力學公式[23]可以解析計算收縮噴管進出口處的上述物理量并以此檢驗模擬結果的合理性。

式中，T*、p*、ρ*分別為流體的總溫、總壓和總密度，可近似取入口數值；Q為混合氣體的質量流量；A為噴管的出口截面積；Ma為當地Mach數；k為氣體絕熱指數，R為氣體常數，兩者均與氣體的組成相關，本文中分別為1.31和232 J·kg-1·K-1；T、p、ρ分別為流體在出口處的靜溫、靜壓和靜密度。取Mach數為1代入以上公式計算，結果表明，對于收縮噴管的數值計算與解析計算結果對于出口靜溫度、入口總壓強、出口總流量的誤差均小于0.1%。因此驗證了數值模擬在網格劃分，計算方法選擇上的合理性。

關于從收縮噴嘴高速進入冷卻導管后氣體發(fā)生進一步的快速降溫過程，目前尚無文獻報道，其合理性將根據下面氣體在冷卻導管內的流動特征進行分析。

5 氣體在冷卻導管內的流動特征

氣體在兩種噴管出口處的流速差別，必然導致流體在冷卻導管內的流動差異。圖10為模擬得到的氣體從兩種噴管進入冷卻導管內的流線圖。流體在冷卻導管中的流動具有明顯的渦流特征，這種渦流流動在冷卻導管前端（或距噴管出口不遠處）不斷地將周圍流體卷入剛從噴管出來的中心主流通道，在冷卻導管遠端又將主通道流體拋射入渦旋通道（動畫顯示時更為直觀），因此在主通道此段內形成強烈的質量傳遞。圖11分別給出了使用兩種噴管時流體在距離冷卻換熱導管壁面1 mm的圓柱面上的軸向流動速率（負值表示回流），收縮噴管情形下近壁面的回流速率遠大于直通噴管回流速率。圖12分別給出了在距離中心軸線 20 mm的圓柱面上流體的溫度分布，收縮噴管情形下被卷入流體的溫度比直通噴管情形要低很多。圖13分別給出了流體距軸線20 mm處的圓柱面上流體的徑向速率（負值表示卷入，正值表示拋射），收縮噴管情形下流體的卷入速率和拋射速率均比直通噴管情形要大很多，說明收縮噴管情形下產生的渦流更為劇烈。

圖10 兩種噴管情形下流體在冷卻導管中流動的速度流線圖Fig.10 Pathlines of fluid in cooling tube for both cases

圖11 兩種噴管情形下距冷卻導管壁面1 mm的圓柱面上流體軸向速率分布Fig.11 Axial velocity on cylinder surface of 1 mm away from cooling wall for two nozzles

圖12 兩種噴管情形下距軸線20 mm處的圓柱面上流體溫度分布Fig.12 Static temperature on face of cylinder surface of 20 mm away from symmetry axis for two nozzles

圖13 兩種噴管情形下距軸線20 mm處的圓柱面上流體的徑向速率分布Fig.13 Radial velocity at cylinder surface of 20 mm away from symmetry axis for two nozzles

6 分析與討論

利用上述模擬結果，可以討論使用收縮噴管快速冷卻超高溫流體的兩步機制。首先，相對于直通噴管，收縮型噴管出口截面小，為了流過相同的質量流量，其入口靜壓會自洽地提升至188.3 kPa，使流體在噴管出口處以 894 m·s-1的速率射入冷卻換熱管。同時，遵從氣動力學規(guī)律部分靜壓轉換為動壓，噴管出口靜壓降為 101.5 kPa，靜溫從入口的3050 K降到出口（12 mm處）的2638 K，實現第1步降溫。顯然，此點溫度對于CO2熱裂解而言不滿足避免逆反應、“凍結”反應產品所需低于1000 K的要求。模擬結果顯示高速流體在冷卻換熱管內還存在第2步快速降溫。從收縮噴管高速射入冷卻導管的流體，由于黏性，在換熱管內自動產生劇烈渦流，這種流動導致的直接結果是在靠近噴嘴出口處不斷有周圍流體被卷入主流通道。相對于直通噴管，收縮噴管造成被卷入流體的溫度更低（圖12），速率更大（圖13），在主流通道內形成更為強烈的質量和能量交換，加快了對噴管出口射流的冷卻。其次在距噴管出口遠端，渦流又將主通道流體拋射入渦旋通道，造成進入渦旋通道的流體以較大的回流速率與冷卻導管壁面進行強制對流換熱。眾所周知，強制對流給熱系數[30]

與流體相對于壁面流速的1/3次冪呈正比。圖11表明，收縮噴管情形下流體在近壁面處的回流速率約是直通噴管情形的8倍，所以造成流體與壁面之間的換熱速率要快約2倍，從而將流體中的熱量實質性地迅速傳遞給冷卻導管，最終由夾套中的冷取水帶走，同時避免了“返溫”現象。從Fluent模擬給出的能量流動報告可以證明這一推斷。由本文入口條件（組分、質量流、溫度）可以計算，流體的入口能流為4444 W。對于收縮噴管情形，Fluent報告給出從冷卻導管壁面?zhèn)鞒龅臒崃鳛?126 W，從冷卻導管出口流體帶出的焓值為318 W；而直通噴管情形下，從冷卻導管壁面?zhèn)鞒龅臒崃繛?477 W，從冷卻導管出口流體帶出的焓值為967 W，兩者均滿足能量守恒。

至此，可以總結使用收縮噴管帶來快速冷卻的物理機制和條件。針對本文所取的算例，（1）高溫流體通過收縮噴管膨脹加速到894 m·s-1，按照可壓縮氣體動力學規(guī)律，流體所含熱運動動能在噴管內部分轉化為流體定向動能，實現第1次快速冷卻；（2）從噴管射出的高速流體在冷卻換熱管中，由于黏性產生劇烈渦流，渦流在冷卻換熱管近端不斷地將經過冷壁換熱的流體卷入主流通道，在冷卻換熱管遠端又不斷地將主通道流體拋射入渦旋通道，使進入渦旋通道的流體以較大的回流速率與冷壁面進行強制對流換熱，冷卻后的旋流又回到噴管出口外不遠處被注入主流體。如此周而復始，最終強化了流體與壁面的換熱，實現對主流流體的第2次快速冷卻。形成這種冷卻的必要條件為，流體必須高速射入冷卻管道。因此，只有使用適當的收縮噴管才能實現快速冷卻。

7 結 論

在以熱等離子體裂解CO2的實驗中，根據CO2轉化率大幅提高的實驗現象，推斷收縮型噴管與冷卻換熱管配合可對超高溫流體進行快速冷卻。從實驗操作參數出發(fā)，用Fluent軟件對該過程進行了模擬。模擬結果顯示用收縮型噴管與冷卻換熱管的方法確實可以期待對高溫氣體的快速急冷，從3050 K到1000 K的降溫速率可達到107K·s-1量級。根據模擬給出的信息，分析了此種方法使超高溫流體快速冷卻的機制。

首先，在收縮噴管內流體遵從氣動力學規(guī)律被膨脹加速成高速流體，將熱能轉化為定向動能，實現流體的首次降溫。其次，從收縮噴嘴高速進入冷卻導管的流體，由于黏性作用在導管內產生渦流，這種渦流在冷卻導管前端不斷地將通過冷卻導管壁面冷卻的回流卷入主流通道，使主通道流體迅速冷卻，同時在主通道下游區(qū)不斷地將部分流體拋射入渦旋通道，使流體在近壁面處以較大的回流速率與冷卻導管壁面進行強制對流換熱將熱量傳出，如此周而復始，實現流體的快速冷卻。形成這種冷卻的必要條件為，流體必須高速射入冷卻管道。因此，快速冷卻只有使用收縮噴管才能實現。

致謝：作者特別感謝中國國家自然科學基金No.11375123對本項目的資助。

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date:2016-12-19.

Prof. YIN Yongxiang, hyyx0675@sina.com

supported by the National Natural Science Foundation of China (11375123).

Simulation for a novel method to quench super-high temperature fluid

RAN Tangchun, YANG Tao, CHEN Pan, LI Jiao, YIN Yongxiang
(Centre of Plasma Technology,College of Chemical Engineering,Sichuan University,Chengdu610065,Sichuan,China)

There are many strong endothermic chemical reactions achieved by super-high temperature, they need quickly quenching to avoid reverse reaction for obtaining substantial yield. Based on our experiments of CO2pyrolysis by thermal plasma, where a non-conventional quenching was achieved with setting a converging nozzle at the exit of reactor to lead the pyrolysis gas at high speed into cooling tube, the reverse reaction CO+O=CO2was unusually suppressed and very high CO2conversion was achieved. To understand the mechanism of the novel quench phenomena, a CFD Simulation was carried out. It verified that a quenching rate of 107K·s-1could be expected, but the quench phenomena cannot be understood only by gas dynamics principle. A deep analysis on simulation revealed that converging nozzle resulted in viscous fluid strong rotating eddy in the cooling tube, it is the strong rotating eddy that enhance greatly both of the fluid entrainment into body jet and the forced heat transfer of the fluid at the cooling tube before entrainment.

gas dynamics; converging nozzle; quenching; numerical simulation; CFD

TQ 037+.1; O 354.2; O 539

A

0438—1157（2017）11—4079—09

10.11949/j.issn.0438-1157.20161774

2016-12-19收到初稿，2017-07-06收到修改稿。

聯(lián)系人：印永祥。

冉唐春（1987—），男，碩士研究生。

國家自然科學基金項目（11375123）。