土壤微生物燃料電池的研究進(jìn)展及展望

楊政偉，顧瑩瑩，趙朝成，張秀霞，李士恩

(1中國石油大學(xué)（華東）環(huán)境與安全工程系，山東 青島 266580；2華北油田公司第五采油廠，河北 石家莊 050000)

土壤微生物燃料電池的研究進(jìn)展及展望

楊政偉1，顧瑩瑩1，趙朝成1，張秀霞1，李士恩2

(1中國石油大學(xué)（華東）環(huán)境與安全工程系，山東 青島 266580；2華北油田公司第五采油廠，河北 石家莊 050000)

微生物燃料電池(microbial fuel cells, MFCs)是一種利用產(chǎn)電微生物將化學(xué)能直接轉(zhuǎn)化為電能的技術(shù)，其在運(yùn)行期間不消耗外界能量且無二次污染，日益得到人們的廣泛關(guān)注。土壤因富含有機(jī)質(zhì)和龐大的微生物種群，是產(chǎn)電微生物的“天然培養(yǎng)基”。 近幾年來，以土壤為基質(zhì)的MFCs在產(chǎn)電、土壤污染評價(jià)和修復(fù)等方面展現(xiàn)了較大的研究潛能和應(yīng)用前景。本文全面介紹了目前MFCs在土壤產(chǎn)電、有機(jī)污染物降解、重金屬污染治理、溫室氣體減排以及生物傳感器等方面的應(yīng)用研究；總結(jié)了目前土壤MFCs研究中應(yīng)用的反應(yīng)器構(gòu)型、電極和產(chǎn)電微生物種群；在此基礎(chǔ)上提出了以土壤為基質(zhì)的MFCs在研究及應(yīng)用過程中存在的主要問題，并對其研究前景進(jìn)行展望。

土壤；燃料電池；修復(fù)；電化學(xué)；應(yīng)用現(xiàn)狀；問題和展望

引 言

微生物燃料電池(MFCs)是近十幾年來迅速發(fā)展起來的一種直接將生物能轉(zhuǎn)化為電能的新興技術(shù)[1]。在MFCs中，聚集在陽極的產(chǎn)電微生物依靠自身的催化代謝作用催化降解環(huán)境中的有機(jī)物和一些還原性無機(jī)物并釋放電子和質(zhì)子，電子通過外部導(dǎo)線流向陰極，質(zhì)子則從內(nèi)部流動(dòng)至陰極，與陰極電子受體和電子反應(yīng)，產(chǎn)生電流[2-6]。MFCs因其將化學(xué)能直接轉(zhuǎn)化為電能，不需要外界能量輸入，且不產(chǎn)生二次污染等優(yōu)點(diǎn)，在產(chǎn)電和環(huán)境污染修復(fù)等方面具有良好的發(fā)展前景[7-8]。

近十幾年間，MFCs的研究發(fā)展迅速，研究者在改進(jìn)反應(yīng)器的構(gòu)型、尋找廉價(jià)高效的電極材料以及低成本催化劑的研制等方面都做了大量研究[9-14]，但目前大多數(shù)的研究致力于開發(fā) MFCs在生活污水、工業(yè)和其他類型廢水處理中的可放大技術(shù)[15]，而對于土壤等其他復(fù)雜固體廢棄物為底物的 MFCs的研究相對較少。眾所周知，土壤中含有豐富多樣的微生物，分布廣、易獲取，其有機(jī)質(zhì)和產(chǎn)電微生物資源龐大[16]，因此MFCs應(yīng)用于土壤污染評價(jià)和修復(fù)方面具有較大的研究潛能和應(yīng)用前景。

1 土壤MFCs研究進(jìn)展

目前人們對于土壤MFCs的研究主要圍繞著產(chǎn)電、有機(jī)污染物降解、重金屬污染治理、溫室氣體減排以及生物傳感器等方面展開。

1.1 土壤MFCs產(chǎn)電研究

土壤中廣泛存在的產(chǎn)電微生物可利用有機(jī)質(zhì)為底物、氧氣或硝酸鹽等為電子受體進(jìn)行自發(fā)產(chǎn)電。Wolinska等[17]構(gòu)建的土壤MFC分別以葡萄糖和稻草作為碳源，調(diào)節(jié)土壤濕度，裝置運(yùn)行一段時(shí)間后，發(fā)現(xiàn)以葡萄糖和以稻草為碳源的 MFC都有明顯的電壓產(chǎn)生[分別為(372.5±5) mV、(319.3±4）mV]，功率密度可分別達(dá)到 32 mW·m-2、10.6～10.8 mW·m-2。說明土壤 MFCs的產(chǎn)電能力會(huì)因土壤的性質(zhì)如碳源、含水率等不同而有差異，但因土壤來源廣泛，是一種可與污泥、廢水及沉積物MFCs相媲美的產(chǎn)電系統(tǒng)。Dunaj等[18]構(gòu)建農(nóng)業(yè)土壤 MFCs和森林土壤 MFCs，研究土壤有機(jī)物、營養(yǎng)物、細(xì)菌群落結(jié)構(gòu)和MFCs的性能之間的關(guān)系。雖然農(nóng)業(yè)土壤的碳氮比、多酚含量和乙酸鹽濃度要比森林土壤 MFCs低，但裝置運(yùn)行一段時(shí)間后，農(nóng)業(yè)土壤MFCs得到了42.49 mW·m-2的功率輸出密度，是森林土壤MFC(2.44 mW·m-2)的17倍，原因可能是森林土壤中的有機(jī)物質(zhì)礦化度較高，導(dǎo)致可用有機(jī)物質(zhì)的量比農(nóng)業(yè)土壤低。Afsham等[19]構(gòu)建MFC來研究土壤和地下水的產(chǎn)電特性，同時(shí)研究陰極室硝酸鹽的去除。研究發(fā)現(xiàn)MFCs石墨陰極上的生物膜形成可有效提高功率輸出，最大功率密度可達(dá)到89.2 mW·m-2，硝酸鹽在需氧陰極中和厭氧陰極中的日還原速率分別可達(dá) 37.5 mg·L-1和 55 mg·L-1。

另外，還有學(xué)者組建了土壤MFCs與植物根系相耦合的微生物電化學(xué)產(chǎn)電體系。如Kaku等[20]設(shè)計(jì)了水稻耦合MFC，水稻根部分泌的有機(jī)物可以被微生物直接利用，從而提高M(jìn)FCs的性能。結(jié)果表明，MFCs的最大功率密度可達(dá)到6 mW·m-2。Chen等[21]構(gòu)建了一種新穎的土壤MFC，陰極埋在水稻土壤中來捕獲稻根中釋放的氧，可以實(shí)現(xiàn)約5 mW·m-2的功率輸出。Dominguez-Garay等[22]通過在低導(dǎo)電率稻田土壤中刺激二氧化硅膠體的原位形成來改變土壤理化性質(zhì)，增強(qiáng)土壤MFC的性能。結(jié)果表明:二氧化硅膠體網(wǎng)絡(luò)的存在降低了土壤電阻率，增強(qiáng)了離子遷移率，將功率輸出提高了10倍。同時(shí)硅膠形成可以防止水分的丟失，并有利于產(chǎn)電微生物更好地利用如乙酸鹽或天然水稻根系分泌物等電子供體。Helder等[23]開發(fā)了一種無硝酸鹽且富含銨的植物生長培養(yǎng)基來彌補(bǔ)陽極和陰極之間的pH差異，從而達(dá)到改善植物的生長和提高產(chǎn)電量的目的。結(jié)果表明，使用新的植物生長培養(yǎng)基，大米草植物耦合 MFC的最大電流產(chǎn)量由原來的加入磷酸鹽緩沖液的 186 mA·m-2增加到 469 mA·m-2。

綜上可見，雖然目前土壤MFCs的產(chǎn)電量較低，難以滿足日常的用電需求，但目前的研究證明土壤MFCs是具有產(chǎn)電潛能的，未來可通過改進(jìn) MFCs構(gòu)型、串聯(lián)多個(gè)MFCs等手段來提高產(chǎn)電性能。

1.2 有機(jī)污染土壤修復(fù)

在MFCs中，大多數(shù)有機(jī)污染物可以在陽極附近被氧化去除，且去除效率較高。這是因?yàn)樵陉枠O的微生物可直接將有機(jī)物氧化，產(chǎn)生電子和H+，并與陰極的電子受體如O2結(jié)合生成水，加速分解有機(jī)污染物。Rodrigo等[24]構(gòu)建MFC來修復(fù)DBT(二苯并噻吩)污染土壤。系統(tǒng)運(yùn)行一段時(shí)間后，DBT的修復(fù)效率達(dá)到自然消減的3倍，并降低了土壤50%的毒性。Huang等[25]構(gòu)建MFCs修復(fù)苯酚污染土壤。研究表明，MFCs運(yùn)行10 d成功去除了土壤中90.1%的苯酚，而未使用MFC和處于開路狀態(tài)下的MFC對苯酚的去除率分別為12.3%和27.6%。Cao等[26]使用 MFC來降解土壤中難降解的六氯苯。結(jié)果表明，當(dāng)外電阻為1000 Ω時(shí)，得到了77.5 mW·m-2的最大功率密度，71.15%的六氯苯被去除。弋舒昱[27]成功構(gòu)建農(nóng)田土（pH=7，土壤含水率=40%）MFC降解土壤中的六氯苯（HCB）。結(jié)果表明，在56 d的時(shí)間內(nèi)形成4個(gè)產(chǎn)電周期，閉路土壤MFC對 HCB的去除率為 53.54%，高于斷路土壤 MFC的36.08%。

土壤中的石油是一種成分復(fù)雜的有機(jī)污染物，其在缺氧或厭氧的土壤環(huán)境中降解效率通常較低。土壤MFCs的構(gòu)建對于石油污染土壤的修復(fù)提供了一種較有前景的原位修復(fù)技術(shù)。Wang等[28]構(gòu)建 U形管土壤MFC，并首次將MFC應(yīng)用于實(shí)際污染土壤的修復(fù)。裝置運(yùn)行25 d后，靠近陽極(<1 cm)的石油烴的降解速率從(6.9±2.5)%提高到(15.2±0.6)%。Li等[29]的研究通過向土壤MFC中添加外加碳源（葡萄糖）顯著提高了MFCs降解鹽堿地中石油烴的效率，總石油烴降解率提高 200%。研究表明了污染土壤中有機(jī)質(zhì)組分和含量的不同會(huì)對MFCs的修復(fù)效果有顯著影響，該研究為從土壤貧瘠的地區(qū)或極端環(huán)境去除污染物提供了一種有效的方法。Li等[30]的另一項(xiàng)研究通過沖洗被石油污染的鹽堿土壤并向土壤中添加碳纖維來研究土壤含鹽量和電導(dǎo)率對MFCs的修復(fù)影響。結(jié)果表明，處理后的土壤碳?xì)浠衔锏慕到饴侍岣吡?484%，特別是大分子量組分（C28～C36的正構(gòu)烷烴和4～6環(huán)的多環(huán)芳烴）的降解率大大提高。該研究為通過改善土壤理化性質(zhì)提高土壤MFCs修復(fù)效率提供了新思路。Zhang等[31-38]均通過構(gòu)建MFCs進(jìn)行石油污染土壤的降解修復(fù)研究，他們的研究也證明了MFCs可大大促進(jìn)土壤中石油污染物的原位降解。

1.3 重金屬污染土壤修復(fù)

由MFCs的工作原理可知，理論上MFCs陽極可以將可溶的低價(jià)態(tài)金屬離子氧化為不溶的高價(jià)態(tài)金屬氧化物，陰極可將一些氧化性較強(qiáng)的重金屬離子還原成低價(jià)低毒物質(zhì)。Huang等[39]構(gòu)建MFC修復(fù)Cr(VI)污染土壤，通過接種Cr(VI)污染的土壤微生物，成功在生物陰極實(shí)現(xiàn)了 Cr(VI)的還原。在Cr(VI)初始濃度為 39.2 mg·L-1時(shí)，Cr(VI)的還原速率為(2.4±0.2) mg·(g VSS)-1·h-1。Wang 等[40]采用玻璃圓筒構(gòu)建垂直土壤MFC來修復(fù)Cu污染土壤。結(jié)果表明，裝置運(yùn)行58 d后，可溶性Cu和總Cu含量從陽極到陰極逐漸增加。其原因可能是 Cu2+和H+存在競爭遷移，MFCs主要促進(jìn)了Cu2+的遷移，而不是Cu2+的還原。Habibul等[41]研究了雙室MFC與電動(dòng)力耦合法修復(fù)Cd和Pb污染土壤的可行性。MFCs陽極室以乙酸鹽為底物，陰極室分別為 Cd和Pb污染土壤，利用MFC產(chǎn)生的弱電場為污染土壤中的重金屬的遷移提供動(dòng)力。隨著產(chǎn)電微生物將底物氧化分解，土壤中的重金屬離子在弱電場作用下從陽極向陰極遷移，部分重金屬離子在陰極被還原。裝置分別運(yùn)行約143 d和108 d后，陽極區(qū)域Cd和Pb的去除效率可分別達(dá)到31.0%和44.1%。

目前對于MFCs修復(fù)重金屬污染土壤的研究仍然相對較少，主要是因?yàn)橹亟饘匐x子吸附在土壤顆粒表面難以遷移，使用MFCs還原重金屬離子效果不夠理想。但MFCs在處理過程中，可以產(chǎn)生電能，不依靠外界能量，不產(chǎn)生二次污染，具有良好的前景，需要進(jìn)一步的研究和探索。

1.4 溫室氣體減排

有研究發(fā)現(xiàn)，MFCs應(yīng)用于土壤中也可減少植物溫室氣體的排放。鄧歡等[42]以稻桿質(zhì)量分?jǐn)?shù)0.5%的土壤為底物，淹水種植水稻后運(yùn)行MFC。裝置運(yùn)行98 d后發(fā)現(xiàn)CH4的排放量明顯降低，而水稻株高、地上和地下部分生物量及產(chǎn)量沒有明顯變化?？赡茉蚴钱a(chǎn)電菌在競爭底物有機(jī)物時(shí)占據(jù)了優(yōu)勢，抑制了產(chǎn)甲烷菌的活性。但該結(jié)果只是在土壤有機(jī)質(zhì)含量較少時(shí)得出，土壤有機(jī)碳較多時(shí)反而會(huì)增加CH4的排放量。Arends等[43]設(shè)計(jì)水稻-MFC對溫室氣體排放的抑制作用。結(jié)果表明將 MFC的陽極放置在水稻根際中，可在短期內(nèi)抑制甲烷的排放。 而從長期而言(即完全水稻種植季節(jié)的時(shí)期)，由于根際中有機(jī)物過量，甲烷排放會(huì)恢復(fù)到正常水平。目前，MFC用于植物溫室氣體排放的機(jī)制尚待進(jìn)一步深入探索，但土壤MFCs的應(yīng)用為溫室氣體減排提供了新的方向。

1.5 土壤生物傳感器

人們發(fā)現(xiàn)土壤MFCs還可作為一種實(shí)時(shí)、連續(xù)的生物傳感器技術(shù)。Brunelli等[44]提出了一種用于植物健康狀態(tài)的無電池監(jiān)測系統(tǒng)的設(shè)計(jì)，創(chuàng)新性地利用 MFC技術(shù)作為聯(lián)合電源和生物傳感器，通過MFC電流和功率輸出的改變，來實(shí)時(shí)監(jiān)測評估居住在周圍環(huán)境中的植物的長期健康。姜允斌等[45]利用雙室 MFC實(shí)時(shí)、連續(xù)觀測芘污染土壤產(chǎn)電量，結(jié)果表明 MFC產(chǎn)電量隨芘濃度增加而顯著降低，從而可以實(shí)時(shí)監(jiān)測土壤芘污染程度。Deng等[46]以5%濃度葡萄糖作為底物，構(gòu)建不同濃度Cu2+污染土壤MFC。裝置運(yùn)行150 h后，在無Cu對照組中的48 h產(chǎn)電量為32.5 C，且產(chǎn)電量隨著Cu2+濃度的增加而逐漸降低(在Cu2+濃度為50, 100, 200和400 mg·kg-1的條件下，產(chǎn)電量分別為1.7, 7.7, 2.0和1.3 C)。通過循環(huán)伏安法測得土壤的電化學(xué)活性會(huì)隨著Cu2+濃度的增加而降低，這說明污染土壤MFC產(chǎn)生的短期電信號可用來評估重金屬污染物對土壤微生物的毒性作用。上述研究初步證明了 MFCs是一種具有發(fā)展前景的應(yīng)用于土壤檢測新型生物傳感器。

2 土壤MFCs構(gòu)型

在目前的土壤MFCs研究中，為了達(dá)到較好的產(chǎn)電或土壤修復(fù)效果，學(xué)者們研發(fā)了不同構(gòu)型的土壤MFCs實(shí)驗(yàn)裝置，按有無離子交換膜主要分為雙室構(gòu)型和單室構(gòu)型。

2.1 雙室構(gòu)型

雙室土壤MFCs由陽極室和陰極室組成，中間用離子交換膜隔開，氧化反應(yīng)和還原反應(yīng)分別在兩極室進(jìn)行。雙室MFCs的缺點(diǎn)是需要添加離子膜來保證陽極室的絕對厭氧環(huán)境，使得裝置內(nèi)阻增大，影響產(chǎn)電效率，并提高成本，不利于實(shí)際的應(yīng)用。這種構(gòu)型主要用于研究MFCs的產(chǎn)電機(jī)理和電極材料的產(chǎn)電性能。

MFCs雙室構(gòu)型可以用于陰極室有毒性污染物如重金屬污染的土壤修復(fù)研究。如Huang等[39]構(gòu)建的雙室型土壤MFCs來修復(fù)Cr(VI)污染土壤，使用石墨板作為陽極，同時(shí)將相同尺寸的石墨板放置在顆粒石墨中作為陰極，陰極室和陽極室用質(zhì)子交換膜隔開，陰陽電極用銅線相連接。Habibul等[41]構(gòu)建雙室型空氣陰極MFCs，通過MFCs產(chǎn)生的弱電場來分別修復(fù) Cd、Pb污染的土壤。其裝置結(jié)構(gòu)如圖1所示，石墨顆粒和石墨棒作為陽極材料，碳布作為空氣陰極，由連接有1000 Ω電阻的銅導(dǎo)線相連。兩室之間用質(zhì)子交換膜隔開，防止重金屬污染土壤對陽極產(chǎn)電微生物的毒害。

雙室土壤 MFC構(gòu)型也可以作為一種生物傳感器來使用。如Deng等[46]構(gòu)建的雙室構(gòu)型(見圖2)，反應(yīng)器的陽極室為Cu污染土壤，陰極室為鐵氰化鉀溶液，陽極和陰極由4 cm×4 cm的碳?xì)种瞥?，平行固定并由陽離子交換膜分離，電極之間的距離為6 cm，由負(fù)載有1000 Ω的鈦導(dǎo)線相連。通過觀察土壤MFCs的電壓變化，來實(shí)時(shí)檢測土壤的污染情況。

圖1 電動(dòng)力-雙室型空氣陰極MFC構(gòu)型[41]Fig. 1 Diagram of EK-dual chamber air cathode MFC[41]

圖2 雙室型空氣陰極MFC[46]Fig. 2 Dual chamber air cathode MFC[46]

2.2 單室構(gòu)型

大多數(shù)單室MFCs因省去了離子交換膜無法保證陽極處于絕對厭氧環(huán)境，O2滲透到陽極附近，抑制產(chǎn)電菌的活動(dòng)和生長，從而降低整個(gè)裝置的效率。但單室MFCs與雙室MFCs相比，結(jié)構(gòu)簡單、操作簡便、成本低廉，所以被人們更多地應(yīng)用。研究者們還在基礎(chǔ)的單室構(gòu)型上開發(fā)出了更多結(jié)構(gòu)不同、功能不同的單室構(gòu)型用于不同類型的土壤，進(jìn)行更為多元化的土壤MFCs研究。目前土壤MFCs研究中所采用的單室構(gòu)型主要包括沉積物構(gòu)型和多陽極或筒狀的空氣陰極單室構(gòu)型兩大類。

2.2.1 沉積物MFCs構(gòu)型 沉積物MFCs構(gòu)型的特點(diǎn)是裝置下層是富含有機(jī)質(zhì)或其他環(huán)境污染物的底質(zhì)，上層覆蓋一層水膜，使MFCs形成完全淹水狀態(tài)[47]。目前沉積物構(gòu)型多應(yīng)用于有機(jī)物含量豐富的海底[48-49]、河底污泥[50-52]的研究，但隨著土壤MFCs研究的深入，沉積物構(gòu)型也被更多人應(yīng)用到淹水土壤MFCs中去。如Kaku等[20]設(shè)計(jì)單室MFC來研究水稻土壤的產(chǎn)電情況，裝置結(jié)構(gòu)如圖3所示。使用碳布作為電極材料，陽極埋入水稻土壤5 cm深處，陰極放置在土層和水層的交界面。Chen等[21]設(shè)計(jì)了一種新型生物陰極沉積物型MFC (如圖4所示)，將一個(gè)生物陰極放置在根際中，另一個(gè)空氣陰極固定在空氣-水界面處分別連接1000 Ω外電阻。陰陽極均為石墨材料，陽極為圓形石墨墊(通過彎曲矩形石墨墊制得)，陰極呈管狀結(jié)構(gòu)。該構(gòu)型用于論證利用水稻根產(chǎn)生的氧作為MFCs電子受體的可行性，并使用MFCs陰極作為氧傳感器，同時(shí)檢測水稻根部的產(chǎn)氧量。

圖3 沉積物單室微生物燃料電池[20]Fig.3 Single sediment chamber MFC[20]

圖4 生物陰極沉積物微生物燃料電池[21]Fig. 4 Biocathode sediment MFC[21]

2.2.2 空氣陰極單室 MFCs構(gòu)型 空氣陰極單室MFCs，即將陰極暴露在空氣中，利用空氣中的氧氣作為電子受體。這種構(gòu)型不僅成本較低，利于實(shí)際工程放大，而且提高了氧氣的利用率。目前，關(guān)于該構(gòu)型的研究較多，主要包括多陽極單室構(gòu)型和筒形單室構(gòu)型。

Li等[31]設(shè)計(jì)三陽極空氣陰極單室MFCs來促進(jìn)石油污染土壤修復(fù)研究。裝置結(jié)構(gòu)如圖5所示，使用碳網(wǎng)作為陽極材料，空氣陰極由土壤側(cè)的負(fù)載有催化劑層的不銹鋼網(wǎng)和空氣側(cè)的氣體擴(kuò)散層組成，陰陽極由負(fù)載1000 Ω導(dǎo)線相連。Zhang等[34]對比了水平和豎直多陽極構(gòu)型對系統(tǒng)性能和石油污染土壤修復(fù)的影響。結(jié)果表明，水平陽極構(gòu)型的電量輸出和石油降解率均高于豎直陽極構(gòu)型，原因可能是水平構(gòu)型的傳質(zhì)阻力較低。

圖5 三陽極空氣陰極單室微生物燃料電池[31]Fig. 5 Three anode air cathode single chamber MFC[31]

Wang等[28]設(shè)計(jì) U形管狀空氣陰極土壤 MFC(見圖6)，管壁由內(nèi)而外分別由 4層聚四氟乙烯(PTFE)防水層、碳網(wǎng)陰極、催化劑層、玻璃纖維隔板和碳網(wǎng)陽極組成。Lu等[32-33]構(gòu)建管狀空氣陰極單室 MFC來進(jìn)行石油污染土壤修復(fù)研究，并且比較了不同的陽極材料(生物炭、碳布)對系統(tǒng)性能的影響(如圖7所示)?？諝怅帢O由一側(cè)為Pt/C催化劑層和另一側(cè)為兩層二甲基硅氧烷(PDMS)防水層的不銹鋼網(wǎng)組成，將陰極環(huán)繞在多孔聚甲基丙烯酸甲酯(PMMA)管上，催化劑側(cè)面向陽極。筒形MFC構(gòu)型由于陰極與陽極距離較近，可大大降低歐姆內(nèi)阻。但該構(gòu)型只能對近陽極處的土壤污染物有較好的降解。

3 土壤MFCs電極材料

圖6 U形管狀空氣陰極微生物燃料電池[28]Fig.6 U-tubular air cathode MFC[28]

圖7 管狀空氣陰極單室微生物燃料電池[32]Fig. 7 Tubular air cathode single chamber MFC[32]

目前土壤MFCs使用的陽極材料多為未經(jīng)修飾的普通導(dǎo)電材料，如碳刷、碳?xì)?、碳網(wǎng)、不銹鋼網(wǎng)等，而多種石墨材料也因其具有高導(dǎo)電性和相對準(zhǔn)確的表面積被用于土壤MFCs電極材料的研究。如Scott等[53]在土壤沉積物型MFCs中分別以泡沫碳、碳布、碳紙、石墨網(wǎng)狀玻璃碳為陽極，研究了陽極材料對MFCs 功率輸出的影響。結(jié)果表明，泡沫碳效果最好，功率輸出達(dá)到了55 mW·m-2。但傳統(tǒng)電極材料產(chǎn)電能力有限。近期研究者們發(fā)現(xiàn)可通過對陽極修飾改性，如導(dǎo)電聚合物[54-55]、非金屬[56-58]、金屬和金屬涂層[59-60]等，來提高電極的導(dǎo)電性能。這些新型改性材料有望進(jìn)一步用于土壤MFCs中，進(jìn)一步提供其產(chǎn)電和修復(fù)效率，并降低成本。

土壤MFCs陰極需要負(fù)載催化劑，如價(jià)格昂貴的鉑。有研究發(fā)現(xiàn)非貴金屬化合物和過渡金屬在代替貴金屬催化劑方面具有重大潛力，如 PbO2、MnOx、TiO2、鐵氧化物等[61-62]。Cheng 等[62]以鈷卟啉(CoTMPP)作空氣陰極MFCs陰極催化劑，得到了(369±8) mW·m-2的功率密度，比含鉑0.5 mg·cm-2的陰極僅低 12%，但在相同的條件下，功率輸出卻高于含鉑0.1 mg·cm-2的陰極，而且?guī)靵鲂逝c鉑催化劑電極類似?？梢姡_發(fā)利用成本低廉、性能優(yōu)良的陰極催化材料是目前的主要研究方向之一。

4 土壤MFCs的電化學(xué)活性微生物

土壤中含有豐富的有機(jī)質(zhì)，可以為微生物群落的生長提供豐富的營養(yǎng)物質(zhì)和食物網(wǎng)，而不是單一的營養(yǎng)結(jié)構(gòu)，并且復(fù)雜的土壤結(jié)構(gòu)也可為微生物群落的生存提供一定的干擾緩沖和保護(hù)[63]。電化學(xué)活性微生物是土壤微生物中的一類，它是影響土壤MFCs性能的重要因素，決定著電子的釋放速率和底物的降解速率[64]。在微生物燃料電池中，可以將具有電化學(xué)活性的微生物分為兩類，陽極微生物和陰極微生物。

4.1 陽極電化學(xué)活性微生物

陽極電化學(xué)活性微生物是指依靠自身的新陳代謝能力將土壤中的有機(jī)物氧化分解并產(chǎn)生質(zhì)子和電子的一類產(chǎn)電微生物。

目前，在國內(nèi)外已報(bào)道的產(chǎn)電微生物中，細(xì)菌約有 20余株[65]，大多數(shù)為厭氧或兼性厭氧細(xì)菌，主要分布于變形菌門(Proteobacteria)和厚壁菌門(Firmicutes)。變形菌門是一種利用鞭毛運(yùn)動(dòng)的異養(yǎng)型細(xì)菌，是目前研究中發(fā)現(xiàn)產(chǎn)電微生物最多的一門。它主要包括鐵還原紅螺菌屬(Rhodoferaxferrireducens)、希瓦氏菌屬(Shewanella)、γ-變形菌綱(Gammaproteobacteria)、β-變形菌綱(Betaproteobacteria)、根瘤菌目(Rhizobiales)以及梭菌綱(Clostridia)等。厚壁菌門大多為細(xì)胞壁較厚的革蘭陽性菌[66]，主要有丁酸梭菌屬(Clostridium butyrieumEG3)、鏈球菌屬(Streptococcus)和肺炎雙球菌屬(Diplococcus pneumoniae)等。另外還有少數(shù)的真菌，如釀酒酵母(Saccharomyces cerevisiae)、異常漢遜氏酵母(Hansenulaanomala)等也具有產(chǎn)電的功能[67]。在不同性質(zhì)和種類的土壤及不同用途的土壤MFCs中，產(chǎn)電微生物的群落類型和結(jié)構(gòu)也不盡相同。如Li等[31]做MFCs降解土壤石油烴的研究時(shí)，對土壤的微生物群落結(jié)構(gòu)分析發(fā)現(xiàn)，石油污染土壤中的優(yōu)勢產(chǎn)電菌是地桿菌屬(Geobacter)和大腸桿菌科(Escherichia)等。Deng等[46]構(gòu)建 Cu2+污染土壤MFC，通過對陽極產(chǎn)電菌的16S rRNA序列分析發(fā)現(xiàn)，Cu2+污染土壤中的優(yōu)勢產(chǎn)電菌主要為厚壁菌門（Firmicutes），包括醋桿菌屬(Acetobacteraceae)，梭菌綱(Clostridia)，芽孢桿菌屬(Bacillus)和芽孢乳桿菌屬(Sporolactobacillus)。姜允斌等[65]通過構(gòu)建雙室型森林土壤 MFCs，在厭氧培養(yǎng)條件下，成功分離出具有一定產(chǎn)電能力的菌株C. sporogenesSE6，菌株的 16S rRNA 基因序列與Clostridium sporogenes完全相同，屬于梭菌屬(Clostridium)。Dunaj等[18]的研究發(fā)現(xiàn)不同用途土壤 MFCs中的優(yōu)勢產(chǎn)電菌的結(jié)構(gòu)也不同，且高功率 MFCs陽極細(xì)菌群落多樣性低于低功率MFCs，高功率MFCs陽極細(xì)菌群落主要由Δ-變形菌(Deltaproteobacteria)，地桿菌屬(Geobacter)和梭菌屬(Clostridia)主導(dǎo)，而低功率MFC陽極群落則以梭菌屬(Clostridia)為主。

目前，大多數(shù)土壤MFCs對微生物群落結(jié)構(gòu)和多樣性的研究都是以陽極產(chǎn)電微生物為主，這是因?yàn)榻^大多數(shù)MFCs在運(yùn)行中會(huì)將原土著微生物系統(tǒng)選擇性富集在陽極上。例如 Lu等[33]在其研究中發(fā)現(xiàn)，MFCs將可降解烴類化合物的具有電化學(xué)活性特性菌屬如睪丸酮叢毛單胞菌（Comamonas testosteroni）、惡臭假單胞菌（Pseudomonas putida）和人蒼白桿菌（Ochrobactrum anthropi）選擇性富集于陽極，而原土壤樣品中占主導(dǎo)地位的優(yōu)勢菌屬卻是烴類氧化菌。

4.2 陰極電化學(xué)活性微生物

陰極微生物是指能夠附著在陰極表面的一類微生物，電子由電極傳遞給陰極微生物并發(fā)生相應(yīng)的生物電化學(xué)反應(yīng)，構(gòu)成生物陰極。生物陰極本身可以作為催化劑使用，既有效降低了MFCs的系統(tǒng)成本，又可以避免催化材料在裝置運(yùn)行中中毒失效，具有更好的環(huán)境和經(jīng)濟(jì)效益。

根據(jù)最終電子受體的不同，生物陰極大致可分為好氧性和厭氧性兩種。由于O2具有高氧化還原電位，容易與質(zhì)子和電子結(jié)合還原反應(yīng)生成水產(chǎn)生電流，而且是一種綠色可再生能源，不會(huì)造成二次污染，所以好氧生物陰極是人們關(guān)注的焦點(diǎn)。如Chen等[21]構(gòu)建生物陰極土壤MFC進(jìn)行產(chǎn)電性能的研究。結(jié)果表明，生物陰極可利用在水稻根際部分生成鐵氧化菌生物膜與水稻根部分泌的氧氣反應(yīng)，其效果與固定于水-空氣交界面處的空氣陰極相當(dāng)。Koen等[68]分別在蘆葦土壤和大米草鹽堿濕地構(gòu)建管式生物陰極 MFCs來研究生物陰極對 MFCs產(chǎn)電性能的影響，陽極直接位于植物根部和管內(nèi)的氧還原生物陰極之間，使用硅膠作為裝置的氣體擴(kuò)散層，MFCs陽極和陰極的微生物都是系統(tǒng)中的土著微生物，實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明生物陰極提高了兩種MFCs的功率密度，分別可達(dá)到22 mW?m-2和 82 mW?m-2。

厭氧生物陰極是指在厭/缺氧環(huán)境中，硝酸鹽、硫酸鹽等可以作為陰極的電子受體被MFCs使用。與好氧生物陰極相比，厭氧型不僅可以避免氧氣對厭氧陽極微生物的干擾，還可以在陰極同時(shí)實(shí)現(xiàn)如脫硫脫硝等功效。如Afsham等[19]構(gòu)建反硝化生物陰極土壤MFC，研究土壤和地下水的產(chǎn)電特性和陰極室硝酸鹽的去除。Vijay等[69]構(gòu)建的生物陰極MFCs利用牛糞和土壤中的反硝化菌生成生物陰極膜，在最適生物化學(xué)條件下，得到了 210 mW?m-2的功率密度，同時(shí)每天每凈陰極室的硝酸鹽氮去除率為6.5 kg NO-3-N?m-3，達(dá)到了同時(shí)產(chǎn)電、脫硝的目的。

在過去的二十幾年里，研究者們一直致力于推動(dòng)土壤微生物多樣性和土壤生態(tài)系統(tǒng)功能的研究[70-72]，研究土壤產(chǎn)電微生物的產(chǎn)電機(jī)理和種群結(jié)構(gòu)，有利于土壤MFCs的進(jìn)一步發(fā)展。

5 土壤MFCs研究展望

綜上所述，土壤MFCs在產(chǎn)電、污染土壤修復(fù)、溫室氣體減排和污染毒性檢測等方面有巨大潛力。但由于土壤流動(dòng)性較差，并且缺乏水分或鹽導(dǎo)致的土壤內(nèi)阻過高也可抑制質(zhì)子向陰極的傳輸，從而限制MFCs的性能，導(dǎo)致其效率降低。同時(shí)，在土壤MFCs運(yùn)行期間，可能會(huì)造成土壤區(qū)域治理不均勻，H+可能會(huì)在陽極大量聚集，降低陽極附近 pH，抑制產(chǎn)電微生物的活性，從而降低整個(gè)裝置的工作效率。因此土壤MFCs投入實(shí)際應(yīng)用，仍需要進(jìn)一步的研究和探索。未來值得探索的研究方向包括：降低MFCs成本，尋找更為高效、廉價(jià)的電極材料，并開發(fā)適合實(shí)際應(yīng)用的MFCs構(gòu)型，減小土壤高內(nèi)阻對MFCs的影響；深入研究和探索MFCs對重金屬污染土壤的修復(fù)的可行性；研究MFCs與其他方法的耦合技術(shù)等，以期為MFCs在土壤監(jiān)測和修復(fù)中的應(yīng)用提供技術(shù)支持。

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date:2017-06-21.

GU Yingying, yingyinggu@upc.edu.cn

s:supported by the National Natural Science Foundation of China (41201303), the Fundamental Research for the Central Universities(14CX02191A, 17CX02075), the Natural Science Foundation of Shandong Province, China(ZR2017QEE016) and China University of Petroleum (East China) Graduate Student Innovation Project (YCX2017049).

Research progress and prospect of soil microbial fuel cells

YANG Zhengwei1, GU Yingying1, ZHAO Chaocheng1, ZHANG Xiuxia1, LI Shi’en2
(1Departments of Environmental and Safety Engineering,China University of Petroleum(East China),Qingdao266580,Shandong,China;2The Fifth Exploit Factory of Huabei Oilfield Company,Shijiazhuang050000,Hebei,China)

Microbial fuel cells (MFCs) are the technology that utilizes microorganism to convert chemical energy directly to electrical energy. MFCs have attracted more and more attention without external energy consumption and secondary pollution during operation. Soil is the “natural medium” for exoelectrogenic microorganisms, it contains various organic matters and large microbial population. In recent years, soil MFCs have shown great research and application potential in electricity generation, soil pollution evaluation and restoration. In this paper,recent research and application of MFCs in electricity generation, organic pollutants degradation, heavy metal pollution remediation, greenhouse gas reduction, biosensorsetc, are comprehensively introduced; the reactor configuration, electrodes and the populations of exoelectrogenic microorganisms in the current research of soil MFCs are summarized; and the main issues in the research and application of soil MFCs and research prospects are proposed.

soil; fuel cells; remediation；electrochemistry；utilization status; problems and prospects

X 53

A

0438—1157（2017）11—3995—10

10.11949/j.issn.0438-1157.20170793

2017-06-21收到初稿，2017-07-31收到修改稿。

聯(lián)系人：顧瑩瑩。

楊政偉（1993—），男，碩士研究生；顧瑩瑩（1982—），女，博士，副教授。

國家自然科學(xué)基金項(xiàng)目(41201303)；中央高校基本科研業(yè)務(wù)費(fèi)專項(xiàng)資金(14CX02191A，17CX02075)；山東省自然科學(xué)基金項(xiàng)目(ZR2017QEE016)；中國石油大學(xué)（華東）研究生創(chuàng)新工程資助項(xiàng)目（YCX2017049）。