• <tr id="yyy80"></tr>
  • <sup id="yyy80"></sup>
  • <tfoot id="yyy80"><noscript id="yyy80"></noscript></tfoot>
  • 99热精品在线国产_美女午夜性视频免费_国产精品国产高清国产av_av欧美777_自拍偷自拍亚洲精品老妇_亚洲熟女精品中文字幕_www日本黄色视频网_国产精品野战在线观看 ?

    海南黑、白胡椒有效成分的檢測及其分析

    2017-11-17 09:26:45陳曉龍陳光靜柳中闞建全
    中國調(diào)味品 2017年11期
    關(guān)鍵詞:白胡椒黑胡椒胡椒

    陳曉龍,陳光靜,柳中,闞建全*

    (1.西南大學(xué) 食品科學(xué)學(xué)院,重慶 400715;2.重慶市農(nóng)產(chǎn)品加工及貯藏重點實驗室,重慶 400715)

    海南黑、白胡椒有效成分的檢測及其分析

    陳曉龍1,2,陳光靜1,2,柳中1,2,闞建全1,2*

    (1.西南大學(xué) 食品科學(xué)學(xué)院,重慶 400715;2.重慶市農(nóng)產(chǎn)品加工及貯藏重點實驗室,重慶 400715)

    文章對海南黑、白胡椒的基本成分進行測定分析,并在此基礎(chǔ)上采用固相微萃取法(SPME)對揮發(fā)油中香氣物質(zhì)進行提取,經(jīng)氣相色譜-質(zhì)譜聯(lián)用儀(GC-MS)對其香氣成分進行分析、鑒定,為海南黑胡椒、白胡椒的進一步加工提供實驗數(shù)據(jù)。結(jié)果發(fā)現(xiàn)海南白胡椒的水分、胡椒堿含量高于黑胡椒,但其總灰分、酸不溶性灰分、水不溶性灰分、醇溶抽提物、不揮發(fā)性乙醚抽提物、冷水可溶性抽提物、胡椒油樹脂低于黑胡椒。白胡椒的香氣成分主要是石竹烯(44.41%)、4-次乙基-4-甲基-3-(1-甲基乙烯基)-1-(1-甲基乙基)-(三重反式)-環(huán)己烯(9.37%)、異蘭烯(6.60%)、D-檸檬烯(5.50%)等59種化合物,占整個峰面積的90.20%,黑胡椒的香氣成分主要是D-檸檬烯(18.04%)、3-蒈烯(13.82%)、石竹烯(12.98%)、6,6-二甲基-2-亞甲基-雙環(huán)[3.1.1]庚烷(10.73%)等36種化合物,占整個峰面積的93.07%。

    胡椒;固相微萃取法;氣相色譜-質(zhì)譜聯(lián)用法(GC-MS)

    胡椒(Pipernigrum)又名浮椒,屬胡椒科、胡椒屬多年生常綠熱帶藤本植物,原產(chǎn)地印度,在我國的海南種植面積最大,是世界重要的香辛料之一[1]。胡椒可分為白胡椒和黑胡椒,果實呈暗綠色時采收并曬干的為黑胡椒;果實變紅時采收并經(jīng)水浸,擦去果肉,曬干的為白胡椒[2]。胡椒不僅可以作為調(diào)味品,而且還具有降血脂[3]、抗腫瘤[4,5]、抗抑郁[6-8]、抗驚厥[9,10]、免疫調(diào)節(jié)等作用[11],可初加工成胡椒粉、胡椒粒等初級產(chǎn)品,也可深加工成胡椒油、胡椒油樹脂、胡椒膠囊等系列產(chǎn)品。目前,國內(nèi)外的學(xué)者對胡椒果實、莖、葉和根的揮發(fā)油以及胡椒堿有所報道,但對其有效成分組成分析研究較少。Larson[12]研究發(fā)現(xiàn)胡椒揮發(fā)油中的香氣物質(zhì),主要有胡椒烯、β-蒎烯、石竹烯、α-水茴香萜、胡椒醛、檸檬萜、水芹烯等一些不同結(jié)構(gòu)的倍半萜和單萜類化合物。

    本實驗按GB/T 12729對海南黑、白胡椒的酸不溶性灰分、總灰分、水不溶性灰分、水分、醇溶抽提物、不揮發(fā)性乙醚抽提物、冷水可溶性抽提物等基本成分進行了檢測分析,并采用索氏萃取法、有機溶劑萃取法對其胡椒油樹脂和胡椒堿含量進行了測定分析。并利用固相微萃取(SPME)結(jié)合氣相色譜-質(zhì)譜聯(lián)用法對其揮發(fā)油中主要的香氣物質(zhì)進行分析、鑒定,為海南黑胡椒、白胡椒的進一步深加工提供實驗數(shù)據(jù)。

    1 試劑與方法

    1.1 試劑與儀器

    海南黑、白胡椒:海南??谑挟a(chǎn),購于海南糖酒集團;乙醇(95%)、無水乙醇、甲醇、乙醚、無水硫酸鈉等:均為分析純,成都市科龍化工廠。

    電子恒溫電熱套(98-1-B) 天津市泰斯特儀器有限公司;數(shù)顯恒溫水浴鍋(HH-6) 金壇市富華儀器有限公司;電子天平(JA2004)、電熱恒溫鼓風(fēng)干燥箱(DHG-9140A) 上海精密科學(xué)儀器廠;高效氣相色譜-質(zhì)譜聯(lián)用儀(GC-MS-QP2010) 日本島津公司,其他均為實驗室常用儀器。

    1.2 試驗方法

    1.2.1 海南黑胡椒、白胡椒化學(xué)成分分析

    按GB/T 12729對海南黑、白胡椒的水不溶性灰分、酸不溶性灰分、總灰分、水分、醇溶抽提物、不揮發(fā)性乙醚抽提物、冷水可溶性抽提物等進行檢測分析。

    水分的測定:參照(GB/T 12729.7-2008)蒸餾法稱取胡椒粉0.2 g,精確至0.001 g,置于水分測定器燒瓶中進行胡椒水分含量測定。

    總灰分的測定:參照(GB/T 12729.7-2008)550 ℃灼燒法稱取胡椒粉2.5 g,精確至0.001 g,在(550±25) ℃條件下進行胡椒總灰分含量測定。

    水不溶性灰分的測定:參照(GB/T 12729.7-2008) 550 ℃灼燒過濾法測定胡椒的水不溶性灰分含量。

    酸不溶性灰分的測定:參照(GB/T 12729.7-2008) 550 ℃灼燒鹽酸處理法在盛有總灰分的坩堝中加入鹽酸溶液20 mL進行胡椒的酸不溶性灰分含量測定。

    醇溶抽提物的測定:參照(GB/T 12729.7-2008)乙醇抽提法稱取2 g試樣,精確至0.001 g,用乙醇溶解后進行胡椒的醇溶抽提物含量測定。

    冷水可溶性抽提物的測定:參照(GB/T 12729.7-2008)冷水抽提法測定胡椒的冷水可溶性抽提物含量。

    不揮發(fā)性乙醚抽提物的測定:參照(GB/T 12729.7-2008)乙醚抽提法測定胡椒中的不揮發(fā)性乙醚抽提物。

    1.2.2 胡椒油樹脂的分離提取

    采用索氏萃取法提取胡椒油樹脂,先將胡椒粉碎,然后稱取未過篩(或過40,60,80目)的黑胡椒、白胡椒粉15 g(精確至0.001 g),用濾紙包好后置于索氏抽提器中,最后加入乙醚提取12 h后,旋轉(zhuǎn)蒸發(fā)掉圓底燒瓶中的有機溶劑,即得到胡椒油樹脂[13,14]。

    1.2.3 胡椒堿的分離提取

    參照包振偉等[15]的方法,先將新鮮的試驗原料于45 ℃烘箱中烘干,烘干后粉碎備用。精確稱取未過篩(或過40,60,80目)的胡椒粉50 g裝入平底燒瓶中,加入乙醇回流萃取4次。萃取結(jié)束收集并測定萃取液中胡椒堿的含量。

    1.2.4 揮發(fā)性成分的組成測定

    參照李祖光等[16]的方法對海南黑、白胡椒的香氣成分進行分離、提取,先將固相微萃取的萃取纖維頭老化0.5 h。取粉碎后的黑、白胡椒粉于20 mL頂空進樣瓶中,在25 ℃條件下頂空取樣40 min。

    采用氣相色譜-質(zhì)譜聯(lián)用儀(GC-MS)對海南黑、白胡椒中的揮發(fā)性香氣物質(zhì)進行測定,結(jié)合計算機檢索對其揮發(fā)性香氣成分進行分析、鑒定[17-19]。色譜柱:HP-5MS(30 m×0.25 mm,0.25 μm);升溫程序:45 ℃保持5 min,以5 ℃/min升至80 ℃;以10 ℃/min升至220 ℃并保持5 min;載氣:氦氣;柱流量1.00 mL/min;進樣量0.5 μL;分流比20∶1。質(zhì)譜條件:電子轟擊(EI)離子源;電子能量:70 eV;離子源溫度:230 ℃;接觸面溫度:250 ℃;掃描范圍:40~400 amu;掃描速度:769 s。

    1.3 數(shù)據(jù)處理

    采用Excel 2003作圖,SPSS 8.5進行統(tǒng)計分析,所有實驗數(shù)據(jù)取3次重復(fù)實驗的平均值。

    2 結(jié)果與分析

    2.1 海南黑、白胡椒的化學(xué)成分測定及分析

    根據(jù)1.2.1~1.2.3的方法對海南黑胡椒、白胡椒的總灰分、水不溶性灰分、酸不溶性灰分、水分、醇溶抽提物、不揮發(fā)性乙醚抽提物、冷水可溶性抽提物、胡椒油樹脂、胡椒堿等化學(xué)成分進行測定分析,結(jié)果見表1。

    表1 胡椒化學(xué)成分分析結(jié)果表Table 1 Analysis results of pepper chemical components %

    由表1可知,黑、白胡椒的化學(xué)成分存在差異,黑胡椒的總灰分、酸不溶性灰分、水不溶性灰分、醇溶抽提物、不揮發(fā)性乙醚抽提物、冷水可溶性抽提物等含量高于白胡椒,這可能是由于黑胡椒在秋末至次春時采收,胡椒內(nèi)有機物含量高的緣故。黑、白胡椒中未過篩的胡椒油樹脂含量差異不大,但在過40,60,80目篩后,黑胡椒中的胡椒油樹脂高于白胡椒,且均高于過篩前,說明過篩能去除胡椒中的部分雜質(zhì),提高胡椒中的胡椒油含量且過篩對黑胡椒中的胡椒油樹脂影響更大。白胡椒中的胡椒堿含量高于黑胡椒,過40,60,80目篩后仍高于黑胡椒,且過篩過后,胡椒中的胡椒堿含量明顯增加,白胡椒在過80目篩后,胡椒堿含量由過篩前的2.30%增加到5.60%,增加了2.43倍,黑胡椒由1.7%增加到5.10%,增加了3倍。

    2.2 揮發(fā)性香氣成分分析結(jié)果

    采用氣相色譜-質(zhì)譜聯(lián)用儀對海南黑、白胡椒揮發(fā)性香氣成分進行分析、鑒定,并通過NIST質(zhì)譜譜庫計算機檢索,其GC-MS總離子流圖見圖1和圖2。

    圖1 白胡椒揮發(fā)性成分總離子色譜圖Fig.1 Total ion chromatogram of volatile components of white pepper

    圖2 黑胡椒揮發(fā)性成分總離子色譜圖Fig.2 Total ion chromatogram of volatile components of black pepper

    結(jié)果發(fā)現(xiàn):在白胡椒的提取物中共鑒定出了59種化合物(見表2),占整個峰面積的90.20%,其主要成分為石竹烯(44.41%)、4-次乙基-4-甲基-3-(1-甲基乙烯基)-1-(1-甲基乙基)-(三重反式)-環(huán)己烯(9.37%)、異蘭烯(6.60%)、D-檸檬烯(5.50%)、3-蒈烯(4.99%)、α-石竹烯(4.52%)等。在黑胡椒的提取物中鑒定出了36種化合物(見表3),占整個峰面積的93.07%,其主要成分為D-檸檬烯(18.04%)、3-蒈烯(13.82%)、石竹烯(12.98%)、6,6-二甲基-2-亞甲基-雙環(huán)[3.1.1]庚烷(10.73%)、α-水芹烯(7.90%)、α-蒎烯(6.91%)、β-月桂烯(5.12%)等。

    表2 海南白胡椒揮發(fā)性成分的分析結(jié)果Table 2 The analysis of volatile components of Hainan white pepper

    續(xù) 表

    表3 海南黑胡椒揮發(fā)性成分的分析結(jié)果Table 3 The analysis of volatile components of Hainan black pepper

    3 結(jié)論

    海南黑、白胡椒中的有效化學(xué)成分及其揮發(fā)性物質(zhì)存在差異,白胡椒的水分含量比黑胡椒高,但其醇溶抽提物、水不溶性灰分、總灰分、酸不溶性灰分、冷水可溶性抽提物、不揮發(fā)性乙醚抽提物均低于黑胡椒。黑胡椒的胡椒油樹脂略高于白胡椒,但其胡椒堿低于白胡椒,且過40,60,80目篩后,胡椒中的胡椒油樹脂和胡椒堿含量均明顯增加。白胡椒的香氣成分主要是石竹烯(44.41%)、4-次乙基-4-甲基-3-(1-甲基乙烯基)-1-(1-甲基乙基)-(三重反式)-環(huán)己烯(9.37%)、異蘭烯(6.60%)、D-檸檬烯(5.50%)等59種化合物,占整個峰面積的90.20%,黑胡椒的香氣成分主要是D-檸檬烯(18.04%)、3-蒈烯(13.82%)、石竹烯(12.98%)、6,6-二甲基-2-亞甲基-雙環(huán)[3.1.1]庚烷(10.73%)等36種化合物,占整個峰面積的93.07%。

    [1]柳中,闞建全,李銀聰,等.不同方法提取的海南黑、白胡椒香氣物質(zhì)GC-MS比較分析[J].食品工業(yè)科技,2012(2):175-179,198.

    [2]鄔華松,楊建峰,林麗云.中國胡椒研究綜述[J].中國農(nóng)業(yè)科學(xué),2009(7):2469-2480.

    [3]包蘭蘭,金樁.胡椒堿降血脂作用的實驗研究[J].中國民族醫(yī)藥雜志,2004(1):22-23.

    [4]Vijayakumar R S,Surya D,Nalini N.Antioxidant efficacy of black pepper (PipernigrumL.) and piperine in rats with high fat diet induced oxidative stress[J].Redox Rep,2004,9(2):105.

    [5]Mittal R,Gupta R L.In vitro antioxidant activity of piperine[J].Methods Find Exp Clin Pharmacol,2000,22(5):271.

    [6]Selvendiran K,Banu S M,Sakthisekaran D,et al.Protective effect of piperine on benzo (a) pyrene-induced lung carcinogenesis in Swiss albino mice[J].Clinica Chimica Acta,2004,350(1-2):73.

    [7]Pradeep C R,Kuttan G.Effect of piperine on the inhibition of lung metastasis induced B16F-10 melanoma cells in mice[J].Clin Exp Metastasis,2002,19(8):703.

    [8]Sunila E S,Kuttan G.Immunomodulatory and antitumor activity ofPiperlongumLinn and piperine[J].Journal of Ethnopharmacology,2004,90(223):339.

    [9]Lee S A,Hong S S,Han X H,et al.Piperine from the fruits ofPiperlongumwith inhibitory effect on monoamine oxidase and antide-pressant like activity[J].Chemical Pharm Bull (Tokyo),2005,53(7):832.

    [10]Kong L D,Cheng C H,Tan R X.Inhibition of MAO A and B by some plant-derived alkaloids,phenols and anthraquinones[J].J Ethnopharmacol,2004,91(2-3):351.

    [11]Pathak N,Khandelwal S.Modulation of cadmium induced alterations in murine thymocytes by piperine:oxidative stress,apoptosis,phenotyping and blastogenesis[J].Biochemical Pharmacol,2006,72(4):486.

    [12]Larson R A.The antioxidants of higher plants[J].Phyto Chemicalistry,1988(4):969-978.

    [13]劉紅星,陳少東,陳福北,等.索氏法提取干姜揮發(fā)油及其化學(xué)成分研究[J].中國調(diào)味品,2011,35(11):105-106.

    [14]買買提江·依米提,米紅字,艾合買提·沙塔爾,等.索氏提取法精煉及杏仁油提取工藝的研究[J].新疆化工,2009(3):11-14.

    [15]包振偉,顧林,白東輝,等.響應(yīng)面法優(yōu)化黑胡椒油樹脂提取工藝[J].食品科學(xué),2013(14):17-21.

    [16]李祖光,喬劍峰,胡偉,等.固相微萃取-氣相色譜/質(zhì)譜法分析白胡椒粉的風(fēng)味成分[J].理化檢驗(化學(xué)分冊),2005(11):33-35.

    [17]鄭品梅,鄒綱明,李彥威,等.胡椒油的研究進展[J].食品科技,2007(1):25-28.

    [18]陳文學(xué),豆海港,仇厚援,等.胡椒抗氧化產(chǎn)物提取條件的研究[J].熱帶農(nóng)業(yè)科學(xué),2005,25(2):1-3.

    [19]Pino J,Rodriguez Feo G,Borges P,et al.Chemicali and sensory properties of black pepper oil [J].Die Nahrung,1990(34):45-48.

    DetectionandAnalysisofEffectiveComponentsinHainanBlackandWhitePepper

    CHEN Xiao-long1,2, CHEN Guang-jing1,2, LIU Zhong1,2, KAN Jian-quan1,2*

    (1.College of Food Science, Southwest University, Chongqing 400715, China;2.Key Laboratory of Agro-products Processing and Storage of Chongqing, Chongqing 400715, China)

    In order to provide experimental data for further processing of Hainan black and white pepper, the total ash, acid-insoluble ash, water-insoluble ash, moisture content, ethanol-soluble extract, non-volatile ether extract,cold water-soluble extract, pepper oleoresin and piperine are analyzed, and the aroma substances in the volatile oils are identified and analyzed by gas chromatography-mass spectrometry (GC-MS) combined with the computer retrieval method. The results show that the content of moisture and piperine in Hainan white pepper is higher than that of black pepper, but the content of total ash, water-insoluble ash, acid-insoluble ash, ethanol-soluble extract, cold water-soluble extract,non-volatile ether extract and pepper oleoresinare is lower than that of black pepper. The aroma components of white pepper are mainly caryophyllene (44.41%), 4-ethyl-4-methyl-3-(1-methyl vinyl)-1-(1-methyl ethyl)-(threetrans)-cyclohexene (9.37%), copaene (6.60%) and D-limonene (5.50%) and other kinds of compounds, which account for 90.20% of the total peak area.The aroma components of black pepper are mainly D-limonene (18.04%),3-carene (13.82%),caryophyllene (12.98%), 6,6-two-2-methyl methylene-bicyclo[3.1.1] heptane (10.73%) and other kinds of compounds, which account for 93.07% of the total peak area.

    pepper;solid-phase microextraction;gas chromatography-mass spectrometry(GC-MS)

    TS264.3

    A

    10.3969/j.issn.1000-9973.2017.11.022

    1000-9973(2017)11-0098-05

    2017-05-13 *通訊作者

    陳曉龍(1990-),男,湖北利川人,碩士,主要從事花椒麻味物質(zhì)的分子印跡研究。

    猜你喜歡
    白胡椒黑胡椒胡椒
    黑胡椒風(fēng)味烤腸的研制
    『貼秋膘』慎用胡椒
    蒜香蟹味菇
    黃酒煮雞雜
    特別健康(2017年5期)2017-07-14 04:03:14
    黑胡椒的不同吃法
    飲食保健(2017年1期)2017-02-15 03:46:53
    胡椒加紅糖除胃痛脹氣
    白胡椒溫胃 黑胡椒補腎
    海南胡椒價格持續(xù)走高
    印度胡椒較高的輸出量可能會導(dǎo)致市況蕭條
    海南胡椒價格持續(xù)走高墾區(qū)職工囤積居奇
    俄罗斯特黄特色一大片| 亚洲精品日韩在线中文字幕| 中文欧美无线码| 亚洲精品国产一区二区精华液| 亚洲成人手机| 亚洲国产欧美日韩在线播放| 一本一本久久a久久精品综合妖精| 狠狠狠狠99中文字幕| 菩萨蛮人人尽说江南好唐韦庄| 一级毛片女人18水好多| 婷婷成人精品国产| 十八禁网站网址无遮挡| 美女主播在线视频| av国产精品久久久久影院| 亚洲精品成人av观看孕妇| 男人添女人高潮全过程视频| 久久99一区二区三区| 国产欧美日韩综合在线一区二区| 美女福利国产在线| 国产高清视频在线播放一区 | 国产高清国产精品国产三级| 亚洲精品成人av观看孕妇| 精品一品国产午夜福利视频| 日韩人妻精品一区2区三区| 国产成人欧美在线观看 | 久久人人爽av亚洲精品天堂| 婷婷色av中文字幕| 久久中文看片网| 色精品久久人妻99蜜桃| 成年女人毛片免费观看观看9 | 成人国产av品久久久| 侵犯人妻中文字幕一二三四区| 精品一区二区三卡| 国产精品久久久久久人妻精品电影 | 人成视频在线观看免费观看| 国产精品免费大片| 九色亚洲精品在线播放| 国产主播在线观看一区二区| 久久免费观看电影| 国产高清国产精品国产三级| 另类精品久久| 人人妻人人澡人人爽人人夜夜| 精品熟女少妇八av免费久了| 黄色毛片三级朝国网站| 午夜精品国产一区二区电影| 亚洲人成77777在线视频| 精品国产乱码久久久久久小说| 色视频在线一区二区三区| 国产精品国产三级国产专区5o| 国产免费av片在线观看野外av| 日韩人妻精品一区2区三区| 国产精品欧美亚洲77777| 亚洲一区中文字幕在线| 在线永久观看黄色视频| 国产色视频综合| 中国国产av一级| 国产亚洲av高清不卡| 考比视频在线观看| 久久九九热精品免费| 青春草亚洲视频在线观看| 侵犯人妻中文字幕一二三四区| 国产免费av片在线观看野外av| 久久天躁狠狠躁夜夜2o2o| 美女扒开内裤让男人捅视频| 亚洲午夜精品一区,二区,三区| 亚洲第一av免费看| 最新的欧美精品一区二区| 精品一区在线观看国产| 国产精品久久久久久精品古装| 深夜精品福利| 亚洲伊人久久精品综合| 中文字幕精品免费在线观看视频| av在线老鸭窝| 亚洲精品中文字幕一二三四区 | 久久青草综合色| a 毛片基地| av欧美777| 欧美精品一区二区大全| 制服人妻中文乱码| 久久久久久久大尺度免费视频| 日韩,欧美,国产一区二区三区| 国产欧美日韩一区二区精品| 亚洲av片天天在线观看| 久久国产精品男人的天堂亚洲| 国产免费福利视频在线观看| 久久久精品94久久精品| 国产无遮挡羞羞视频在线观看| 欧美黑人欧美精品刺激| 久久久精品国产亚洲av高清涩受| a级毛片黄视频| 青春草视频在线免费观看| 男女下面插进去视频免费观看| 夫妻午夜视频| 午夜两性在线视频| 国产一卡二卡三卡精品| 久久精品亚洲av国产电影网| 黄片播放在线免费| 人人妻,人人澡人人爽秒播| 国产精品自产拍在线观看55亚洲 | 18禁黄网站禁片午夜丰满| 91精品国产国语对白视频| 亚洲精品国产区一区二| 大陆偷拍与自拍| 首页视频小说图片口味搜索| 麻豆乱淫一区二区| 成人免费观看视频高清| 老司机福利观看| 久久久久国产精品人妻一区二区| 久久久水蜜桃国产精品网| 国产欧美日韩综合在线一区二区| www日本在线高清视频| 久久精品熟女亚洲av麻豆精品| 老鸭窝网址在线观看| 中国国产av一级| 女人被躁到高潮嗷嗷叫费观| 满18在线观看网站| 久久久久久久久免费视频了| 精品人妻1区二区| 香蕉丝袜av| 欧美黄色淫秽网站| 男人爽女人下面视频在线观看| 超碰97精品在线观看| 在线观看免费视频网站a站| 欧美日韩中文字幕国产精品一区二区三区 | 久久中文看片网| 国产熟女午夜一区二区三区| 成年人午夜在线观看视频| 国产av一区二区精品久久| 18在线观看网站| 久久久精品94久久精品| 老熟女久久久| 亚洲精华国产精华精| 国产日韩一区二区三区精品不卡| 乱人伦中国视频| 国产精品自产拍在线观看55亚洲 | 国产一区二区三区av在线| 国产av国产精品国产| 涩涩av久久男人的天堂| 汤姆久久久久久久影院中文字幕| 丝袜美足系列| 国产主播在线观看一区二区| 成人手机av| 亚洲精品av麻豆狂野| 99国产极品粉嫩在线观看| 51午夜福利影视在线观看| 正在播放国产对白刺激| 99久久人妻综合| 欧美xxⅹ黑人| 淫妇啪啪啪对白视频 | 如日韩欧美国产精品一区二区三区| 啦啦啦在线免费观看视频4| 亚洲少妇的诱惑av| 免费高清在线观看视频在线观看| 精品久久久精品久久久| 欧美黑人欧美精品刺激| 中文精品一卡2卡3卡4更新| 亚洲专区国产一区二区| 国产精品一区二区在线观看99| 亚洲成国产人片在线观看| 国产精品一区二区精品视频观看| 女人久久www免费人成看片| 欧美一级毛片孕妇| 老司机靠b影院| 黑丝袜美女国产一区| 午夜成年电影在线免费观看| 女人被躁到高潮嗷嗷叫费观| a级毛片在线看网站| 黑人欧美特级aaaaaa片| tube8黄色片| 免费高清在线观看视频在线观看| 我要看黄色一级片免费的| 国产免费av片在线观看野外av| 欧美日韩一级在线毛片| 午夜激情av网站| 十八禁网站免费在线| 各种免费的搞黄视频| 久热爱精品视频在线9| 亚洲精品美女久久av网站| 桃花免费在线播放| 超碰97精品在线观看| 久久人妻福利社区极品人妻图片| 久久久久久久久免费视频了| 国产淫语在线视频| 三级毛片av免费| 下体分泌物呈黄色| 日韩视频一区二区在线观看| 国产一区二区 视频在线| 精品人妻1区二区| 久久天躁狠狠躁夜夜2o2o| 久久国产亚洲av麻豆专区| 国产精品久久久av美女十八| 后天国语完整版免费观看| 女人爽到高潮嗷嗷叫在线视频| 热99久久久久精品小说推荐| 中文字幕色久视频| 国产高清视频在线播放一区 | 国产精品久久久久久精品古装| 欧美日韩亚洲综合一区二区三区_| 法律面前人人平等表现在哪些方面 | 亚洲av欧美aⅴ国产| 精品一区二区三区av网在线观看 | 人妻 亚洲 视频| 久久香蕉激情| 亚洲va日本ⅴa欧美va伊人久久 | 亚洲av日韩在线播放| 国产区一区二久久| 黑人操中国人逼视频| 青春草视频在线免费观看| 一区在线观看完整版| 亚洲欧美清纯卡通| 国产一区二区三区综合在线观看| 日韩欧美一区二区三区在线观看 | 美女脱内裤让男人舔精品视频| 黑人猛操日本美女一级片| 丝瓜视频免费看黄片| av网站免费在线观看视频| 日日夜夜操网爽| 男人添女人高潮全过程视频| 亚洲av男天堂| 女人被躁到高潮嗷嗷叫费观| 免费人妻精品一区二区三区视频| www日本在线高清视频| 国产在线视频一区二区| av一本久久久久| 亚洲av成人不卡在线观看播放网 | 一本大道久久a久久精品| 久久精品国产a三级三级三级| 国产不卡av网站在线观看| 交换朋友夫妻互换小说| 一本综合久久免费| 19禁男女啪啪无遮挡网站| 人妻久久中文字幕网| 欧美 日韩 精品 国产| 国产成人精品久久二区二区91| 久久 成人 亚洲| 日韩精品免费视频一区二区三区| 性少妇av在线| 天天躁夜夜躁狠狠躁躁| 日本av免费视频播放| 亚洲va日本ⅴa欧美va伊人久久 | 中文字幕av电影在线播放| 日韩电影二区| 日韩制服骚丝袜av| 老司机靠b影院| 交换朋友夫妻互换小说| 欧美 亚洲 国产 日韩一| 国产欧美日韩精品亚洲av| 成人三级做爰电影| av在线老鸭窝| 99热网站在线观看| 在线亚洲精品国产二区图片欧美| 嫁个100分男人电影在线观看| 又黄又粗又硬又大视频| 十八禁网站免费在线| 国产一区二区三区av在线| 女人爽到高潮嗷嗷叫在线视频| 日韩欧美一区视频在线观看| 青草久久国产| 曰老女人黄片| 狠狠婷婷综合久久久久久88av| 免费在线观看日本一区| 久久中文看片网| 大片电影免费在线观看免费| 欧美精品高潮呻吟av久久| 久9热在线精品视频| 欧美日韩av久久| 精品国产一区二区三区久久久樱花| 久久国产精品人妻蜜桃| 精品人妻在线不人妻| 亚洲免费av在线视频| 999久久久精品免费观看国产| 精品免费久久久久久久清纯 | 青青草视频在线视频观看| 搡老岳熟女国产| 午夜老司机福利片| 飞空精品影院首页| 欧美日韩视频精品一区| 日韩一区二区三区影片| 老鸭窝网址在线观看| 亚洲专区字幕在线| 免费高清在线观看日韩| 99久久综合免费| 久久av网站| 久久久国产一区二区| 伊人久久大香线蕉亚洲五| 中文欧美无线码| 九色亚洲精品在线播放| 满18在线观看网站| 欧美性长视频在线观看| 久久中文字幕一级| 一区二区三区乱码不卡18| 亚洲精品国产精品久久久不卡| 中文字幕最新亚洲高清| 欧美午夜高清在线| 法律面前人人平等表现在哪些方面 | 如日韩欧美国产精品一区二区三区| 777久久人妻少妇嫩草av网站| 大陆偷拍与自拍| 中文字幕av电影在线播放| 免费在线观看完整版高清| svipshipincom国产片| 国产日韩欧美在线精品| 久久久久国产一级毛片高清牌| 久久人人97超碰香蕉20202| 亚洲人成电影观看| 侵犯人妻中文字幕一二三四区| 高清黄色对白视频在线免费看| 亚洲av片天天在线观看| 免费高清在线观看日韩| 黑人操中国人逼视频| 国产一区二区激情短视频 | 久久国产精品大桥未久av| 色视频在线一区二区三区| 热99久久久久精品小说推荐| 欧美精品av麻豆av| 精品人妻在线不人妻| 自拍欧美九色日韩亚洲蝌蚪91| 乱人伦中国视频| 欧美日韩福利视频一区二区| 18禁观看日本| 在线观看免费午夜福利视频| 少妇粗大呻吟视频| 后天国语完整版免费观看| 欧美成人午夜精品| 亚洲一区二区三区欧美精品| 国产精品免费视频内射| 啪啪无遮挡十八禁网站| 欧美激情久久久久久爽电影 | 一级片'在线观看视频| 极品少妇高潮喷水抽搐| 日韩大片免费观看网站| 无遮挡黄片免费观看| 色婷婷av一区二区三区视频| 丁香六月天网| 久久久久视频综合| 波多野结衣av一区二区av| 久久这里只有精品19| 狠狠精品人妻久久久久久综合| 成人手机av| 麻豆乱淫一区二区| 成人手机av| 亚洲欧美激情在线| 欧美精品一区二区免费开放| 亚洲精品在线美女| 麻豆国产av国片精品| 婷婷色av中文字幕| 久久香蕉激情| 自线自在国产av| 69精品国产乱码久久久| 欧美 日韩 精品 国产| 男人操女人黄网站| 亚洲国产欧美日韩在线播放| 国产欧美日韩综合在线一区二区| 日韩欧美国产一区二区入口| 女人精品久久久久毛片| 国产又爽黄色视频| 免费久久久久久久精品成人欧美视频| 一区福利在线观看| 精品一区在线观看国产| 欧美黄色片欧美黄色片| 精品国内亚洲2022精品成人 | 在线亚洲精品国产二区图片欧美| 国产成人av教育| 中文字幕制服av| 国产欧美日韩一区二区精品| 好男人电影高清在线观看| 18禁黄网站禁片午夜丰满| 成年av动漫网址| 一进一出抽搐动态| 黑人巨大精品欧美一区二区蜜桃| 亚洲国产av影院在线观看| 成年av动漫网址| 亚洲欧美成人综合另类久久久| 久久人人97超碰香蕉20202| 18禁黄网站禁片午夜丰满| 好男人电影高清在线观看| 人人妻人人澡人人看| 999久久久国产精品视频| 午夜精品久久久久久毛片777| 999久久久精品免费观看国产| 欧美精品一区二区免费开放| 亚洲精品国产av蜜桃| 宅男免费午夜| 大片电影免费在线观看免费| 在线永久观看黄色视频| 亚洲欧洲精品一区二区精品久久久| 精品人妻在线不人妻| 18禁黄网站禁片午夜丰满| 亚洲欧美激情在线| 亚洲午夜精品一区,二区,三区| 国产精品国产av在线观看| 精品国产乱码久久久久久小说| 国产视频一区二区在线看| 国产成人精品无人区| 亚洲精品国产av成人精品| 91成年电影在线观看| 人人澡人人妻人| 80岁老熟妇乱子伦牲交| 国产精品免费大片| 国产xxxxx性猛交| 国产黄色免费在线视频| 日日摸夜夜添夜夜添小说| 亚洲国产精品999| 首页视频小说图片口味搜索| 国产一级毛片在线| 永久免费av网站大全| 欧美激情久久久久久爽电影 | 亚洲av男天堂| 美女中出高潮动态图| 午夜久久久在线观看| 欧美午夜高清在线| 亚洲 欧美一区二区三区| 国产精品九九99| 99久久综合免费| 欧美激情高清一区二区三区| 久久久久网色| 亚洲五月婷婷丁香| 成人av一区二区三区在线看 | 精品人妻在线不人妻| 中国国产av一级| 老汉色av国产亚洲站长工具| 99久久99久久久精品蜜桃| 最近中文字幕2019免费版| 热99国产精品久久久久久7| 永久免费av网站大全| av免费在线观看网站| 国产黄色免费在线视频| 国产高清视频在线播放一区 | 另类亚洲欧美激情| 黄色a级毛片大全视频| 国产精品.久久久| 精品国产国语对白av| 国内毛片毛片毛片毛片毛片| 色老头精品视频在线观看| 日韩欧美国产一区二区入口| 99热网站在线观看| 午夜福利乱码中文字幕| 久久国产精品人妻蜜桃| 女性生殖器流出的白浆| 亚洲欧美清纯卡通| 欧美精品人与动牲交sv欧美| 不卡一级毛片| 极品人妻少妇av视频| tube8黄色片| 国产精品欧美亚洲77777| 欧美黄色片欧美黄色片| 亚洲av片天天在线观看| 69av精品久久久久久 | 国产不卡av网站在线观看| 高潮久久久久久久久久久不卡| www.av在线官网国产| 午夜福利视频精品| 最近最新中文字幕大全免费视频| 亚洲精品第二区| 欧美精品一区二区免费开放| 99国产极品粉嫩在线观看| 中文精品一卡2卡3卡4更新| 国产欧美日韩一区二区三 | 亚洲成人国产一区在线观看| 国产av国产精品国产| 欧美日韩亚洲综合一区二区三区_| 欧美国产精品va在线观看不卡| 亚洲精品自拍成人| 免费在线观看影片大全网站| 成人国语在线视频| 国产欧美日韩一区二区三 | 国产欧美日韩一区二区三 | 免费在线观看完整版高清| 国产成人免费无遮挡视频| 国产av精品麻豆| 热re99久久国产66热| 国产精品九九99| 男男h啪啪无遮挡| 免费在线观看完整版高清| 大码成人一级视频| 久久国产精品男人的天堂亚洲| 久久ye,这里只有精品| 国产欧美日韩精品亚洲av| 咕卡用的链子| 人成视频在线观看免费观看| 悠悠久久av| 国产成人免费观看mmmm| 他把我摸到了高潮在线观看 | 美女视频免费永久观看网站| 操美女的视频在线观看| 国产精品国产av在线观看| 啦啦啦视频在线资源免费观看| 黄频高清免费视频| 秋霞在线观看毛片| 国产麻豆69| 欧美在线黄色| 亚洲情色 制服丝袜| 国产一区二区三区在线臀色熟女 | 成在线人永久免费视频| 亚洲 欧美一区二区三区| 99精品欧美一区二区三区四区| 多毛熟女@视频| 美女午夜性视频免费| 中文字幕最新亚洲高清| 性高湖久久久久久久久免费观看| 欧美国产精品va在线观看不卡| 国产精品偷伦视频观看了| av天堂在线播放| 免费av中文字幕在线| 捣出白浆h1v1| 在线 av 中文字幕| 日本av免费视频播放| 国产野战对白在线观看| 伦理电影免费视频| 国产一区二区三区在线臀色熟女 | 人人妻人人澡人人看| 精品一区二区三卡| 脱女人内裤的视频| 满18在线观看网站| 飞空精品影院首页| av网站在线播放免费| 亚洲精品美女久久久久99蜜臀| 亚洲欧美清纯卡通| 欧美精品一区二区免费开放| 天天躁狠狠躁夜夜躁狠狠躁| 精品一区在线观看国产| 免费高清在线观看日韩| 国产视频一区二区在线看| 老司机午夜十八禁免费视频| 久热这里只有精品99| 真人做人爱边吃奶动态| a级毛片在线看网站| 亚洲专区中文字幕在线| 多毛熟女@视频| 欧美日韩中文字幕国产精品一区二区三区 | 91精品伊人久久大香线蕉| 啪啪无遮挡十八禁网站| 男人舔女人的私密视频| 欧美少妇被猛烈插入视频| 亚洲av日韩精品久久久久久密| 欧美精品亚洲一区二区| 女警被强在线播放| 亚洲精品久久成人aⅴ小说| 亚洲精品av麻豆狂野| cao死你这个sao货| 亚洲全国av大片| 国产男女内射视频| 国产免费现黄频在线看| 在线 av 中文字幕| 后天国语完整版免费观看| www.自偷自拍.com| 国产成人免费观看mmmm| 青春草视频在线免费观看| 欧美另类一区| 99精品欧美一区二区三区四区| 国产99久久九九免费精品| 久久久国产精品麻豆| 一区二区三区乱码不卡18| 亚洲欧美精品自产自拍| 欧美激情久久久久久爽电影 | 久久午夜综合久久蜜桃| 十八禁网站免费在线| 国产1区2区3区精品| 国产男女超爽视频在线观看| 国产亚洲精品一区二区www | 成人国产一区最新在线观看| 亚洲国产av影院在线观看| 亚洲国产毛片av蜜桃av| 午夜成年电影在线免费观看| 黄片小视频在线播放| 少妇猛男粗大的猛烈进出视频| 美女脱内裤让男人舔精品视频| 欧美日韩国产mv在线观看视频| 亚洲欧美一区二区三区黑人| 啦啦啦啦在线视频资源| 成年女人毛片免费观看观看9 | 自线自在国产av| 国产高清videossex| 国内毛片毛片毛片毛片毛片| 国产无遮挡羞羞视频在线观看| 777米奇影视久久| 国产在线免费精品| 亚洲五月色婷婷综合| 成人国语在线视频| 久久久水蜜桃国产精品网| 水蜜桃什么品种好| 日韩制服骚丝袜av| 欧美黑人欧美精品刺激| 国产精品久久久久久精品电影小说| 亚洲人成电影免费在线| 热99久久久久精品小说推荐| 又黄又粗又硬又大视频| av福利片在线| 蜜桃在线观看..| 国产成+人综合+亚洲专区| tocl精华| 久久狼人影院| 中文字幕高清在线视频| 欧美亚洲 丝袜 人妻 在线| 一个人免费看片子| 一级毛片精品| 1024视频免费在线观看| 天天躁狠狠躁夜夜躁狠狠躁| 一级毛片精品| 91av网站免费观看| 咕卡用的链子| 亚洲精品中文字幕在线视频| 99香蕉大伊视频| 国产野战对白在线观看| 一级片'在线观看视频| 国产av一区二区精品久久| 高潮久久久久久久久久久不卡| www.999成人在线观看| 国产免费视频播放在线视频| 日韩视频一区二区在线观看| 久久久久网色| 久久精品亚洲av国产电影网| 极品少妇高潮喷水抽搐| 啦啦啦中文免费视频观看日本| 亚洲精品日韩在线中文字幕|