實現(xiàn)粒子布居高效轉移的兩種激光脈沖時序方案的理論研究?

張露 嚴璐瑤 鮑洄含 柴曉茜 馬丹丹 吳倩楠 夏凌晨 姚丹 錢靜

(華東師范大學物理與材料科學學院,光與原子量子所,上海 200062)

實現(xiàn)粒子布居高效轉移的兩種激光脈沖時序方案的理論研究?

張露 嚴璐瑤 鮑洄含 柴曉茜 馬丹丹 吳倩楠 夏凌晨 姚丹 錢靜?

(華東師范大學物理與材料科學學院,光與原子量子所,上海 200062)

(2017年5月23日收到;2017年7月11日收到修改稿)

受激拉曼絕熱通道,布居轉移,絕熱條件,糾纏態(tài)

1 引 言

相干布居轉移的目的是在各分離量子態(tài)之間通過適當的耦合場有效地轉移粒子布居數,通常由受激拉曼絕熱通道(stimulated Raman adiabatic passage,STIRAP)實現(xiàn).STIRAP的成功一方面在于抑制了轉移過程中中間能級的作用,甚至在轉移時間遠大于中間能級壽命的情況下也有望獲得極高的效率;另一方面它極大地消除了實驗條件如光場幅值、脈沖時序、激光波形等的微小變化帶來的影響.因此,STIRAP技術憑借其得天獨厚的優(yōu)勢,自Gaubatz等[1]提出以來已在原子分子光物理(AMO)、化學、工程技術學的一些領域廣泛應用.

STIRAP技術的物理本質是通過施加一對逆序列的(光)脈沖耦合相應的量子態(tài),抽運光作用于初始態(tài)和中間態(tài),斯托克斯光作用于中間態(tài)和末態(tài),且斯托克斯光超前抽運光(逆序列),從而構造一個只包含初末量子態(tài)的絕熱本征態(tài)(也稱暗態(tài)).當體系始終跟隨暗態(tài)發(fā)生演化時,能夠消除中間激發(fā)態(tài)自發(fā)輻射的影響,使初末態(tài)之間粒子布居數完全轉移.基于簡單的Λ或梯型三能級結構實現(xiàn)STIRAP的基本理論已經有了完備的闡述[1],隨著研究深入,逐漸在復雜的多能級系統(tǒng)里設計出多種STIRAP結構來滿足不同性質粒子轉移的需求.現(xiàn)有的特殊結構有:Straddle-STIRAP[2,3],Tripod-STIRAP[4,5],Chainwise-STIRAP[6,7]等.除了這些復雜結構之外,STIRAP的成功實現(xiàn)對AMO領域的發(fā)展有特別重要的意義.它可以用于實現(xiàn)目標原子態(tài)的相干囚禁和電子激發(fā)[8?10]、超冷基態(tài)分子的制備[11,12]、離子的相干囚禁和測量[13,14]、原子光學器件(原子鏡、原子分束器、原子干涉儀)的研發(fā)[15,16]以及腔量子電動力學系統(tǒng)的操控[17,18].尤為值得一提的是,利用STIRAP技術在實驗上將磁Feshbach共振(FR)下產生的弱束縛分子高效相干地轉移到分子基態(tài)上,成功制備了異核極性超冷基態(tài)分子KRb[19,20](由美國JILA實驗室的Jun Ye和D.S.Jin小組于2008年完成),毋庸置疑地推動了之后冷分子物理的飛速發(fā)展.迄今為止,實驗上成功制備的超冷分子包括同核分子Rb2[21],Sr2[22],Cs2[11],Na2[23]和異核分子KRb[19,24],RbCs[25,26],NaK[27],RbSr[12],NaRb[28]等.Amsterdam大學的Schtrck小組[29]最新的實驗工作將光締合(photoassociation,PA)后的Sr原子對經由STIRAP相干轉移到分子基態(tài),效率達80%以上,比2012年文獻[22]報道的結果提高了2.5倍.針對某些磁FR不適合的原子種類或能級來說,使用PA技術(光學方法)產生弱束縛分子無外乎是另一條途徑.

目前,制備超冷基態(tài)分子常用的方法是PA+STIRAP和FR+STIRAP,取決于分子的能級結構和自身屬性.與原子相比,分子能級更加復雜,實驗上傾向于采用多能級級聯(lián)的構型來轉移PA或FR產生的弱束縛分子,既增強能級間的耦合強度又減小所需的光功率.2010年,Innsbruck大學的Danzl等[11]利用五能級M型能級結構將磁FR產生的Cs2從高振動態(tài)|v=155〉逐步轉移到振轉基態(tài)|v=0,J=0〉.為此目的,實驗中他們采用了兩種不同的STIRAP方案,即所施加四束激光的時序和種類(連續(xù)性、脈沖型)不同,分別為四光子型STIRAP(4p-STIRAP,簡稱4p)和連續(xù)型STIRAP(s-STIRAP,簡稱s),獲得的轉移效率均在0.60左右.文獻[11]中雖然對光晶格深度、分子能級壽命、能級失諧量等重要參量做了討論,但未能詳細地解釋效率較低的原因,對兩種方案物理本質的異同點也未做比較和論述.

本文系統(tǒng)地研究了兩種方案實現(xiàn)粒子布居數相干有效轉移的基本原理,詳細探討了轉移效率與能級性質和光場參數的依賴關系.通過比較激發(fā)態(tài)和亞穩(wěn)態(tài)能級的自發(fā)輻射率、激發(fā)態(tài)能級的失諧、脈沖激光之間的時間間隔和幅值等物理參量對轉移效率的影響,在符合絕熱條件的基礎上提出優(yōu)化各參量實現(xiàn)最佳粒子布居轉移的可能性.分析可知,與理論預測的最佳效率0.97相比,激發(fā)態(tài)能級的自發(fā)輻射率過大是限制實驗獲得高轉移效率的關鍵因素.值得注意的是,雖然本方案始于Cs2實驗,但在文中我們對該模型作更加普適的研究,故以“粒子”替代“分子”的說法.最后,對方案可行性的分析和在糾纏態(tài)制備方面的論述進一步加深了本文的研究意義.

2 模 型

圖1 (網刊彩色)(a)M型五能級系統(tǒng)的示意圖;(b)4p-STIRAP型激光脈沖時序圖;(c)s-STIRAP型激光光脈沖時序圖;具體的參數詳見正文Fig.1.(color online)(a)Schematic representation of a M-type fi ve-level system;time-dependence of the adopted laser Rabi frequencies ?i(t)(i=1,···,4)are described in(b)4p-STIRAP-type scheme and(c)s-STIRAP-type scheme.See main texts for relevant parameter descriptions.

考慮一個五能級級聯(lián)系統(tǒng),如圖1(a)所示,包含粒子能級|i〉(i=1,2,···,5),其中|1〉,|5〉,|3〉分別對應初末態(tài)和亞穩(wěn)態(tài),|2〉和|4〉對應激發(fā)態(tài).利用外加激光場?i(t)(i=1,···,4)耦合能級|i〉和|i+1〉,Δi表示能級|i〉的失諧量.假定初始態(tài)|1〉和目標態(tài)|5〉都是絕對穩(wěn)定的,而中間態(tài)|2〉,|3〉,|4〉能級壽命有限,用自發(fā)輻射率γi(i=2,3,4)表示.研究目的是將初始制備在態(tài)|1〉上的粒子經過一系列中間能級轉移到更加穩(wěn)定的末態(tài)|5〉上.在整個過程中,不僅要求極大地抑制中間能級|2〉,|3〉,|4〉上的布居數,而且盡可能實現(xiàn)最大的轉移效率η(η～P5,t→∞/P1,t→0,Pi,t表示t時刻|i〉上的布居).為此目的,我們采用兩種不同的STIRAP方案,通過優(yōu)化激光場脈沖的時序建立初末兩態(tài)之間的直接關聯(lián),實現(xiàn)粒子布居的高效轉移[30].值得注意的是,能級壽命與其自發(fā)輻射率成反比例,這類多能級STIRAP若轉移過程時間與能級壽命相當可導致大量粒子由激發(fā)態(tài)能級的自發(fā)輻射損失.另外,多能級級聯(lián)的光耦合方式相較于三能級Λ方案實驗操作相對復雜,包含超精細能級,但有望解決自由-束縛能級之間偶極躍遷矩陣元(Franck-Condon系數)太小的缺點,在超冷分子產生方面有十分廣泛的應用[31,32].

基于以上的分析,系統(tǒng)的哈密頓量可以寫成(?=1)

(2b)和(2c)式中,a=在推導過程中,運用了雙(四)光子共振條件:Δ3=Δ5=0,并設定單(三)光子失諧量為Δ2=Δ4=Δ.顯然,本征能量ω1=0對應的本征態(tài)|ω1〉即STIRAP過程依賴的“準暗態(tài)”, 而|ωj〉(j=2,···,5)稱為亮態(tài)[33,34].這里,定義“準暗態(tài)”的原因是區(qū)別傳統(tǒng)三能級Λ或梯型系統(tǒng)中構建的直接聯(lián)系初末兩態(tài),完全不受中間態(tài)影響的相干布居囚禁態(tài)(即暗態(tài))[6].各能量本征態(tài)的具體表達式如下(為簡化解析表示,暫令Δ=0):

(3b)式中,N是歸一化常數;(3a)式中,α和β為包含光場拉比頻率的混合角,具體形式是

與亮態(tài)|ωj〉不同, 準暗態(tài)|ω1〉只包含裸態(tài)|1〉,|3〉,|5〉,故不受中間激發(fā)態(tài)|2〉,|4〉的影響,但亞穩(wěn)態(tài)|3〉在絕熱演化中起著至關重要的作用.因為布居在態(tài)|3〉上粒子數概率～|sinα|2持續(xù)以γ3的速率損失,這也是|ω1〉被稱之為“準暗態(tài)”的原因.為了抑制這種損耗必須保持sinα≈0(α≈0),根據α的定義需要滿足條件:?3??4或?2??1.在此基礎上,|ω1〉可化簡為

結合β的定義式(4b)與(5)式可知,若適當優(yōu)化并操控激光脈沖的時序便可以實現(xiàn)粒子布居數在態(tài)|1〉和|5〉之間的高效轉移,同時若β可于[0,π/2]之間任意調控,將有望實現(xiàn)可控量子糾纏態(tài)的制備.

由上述分析并結合實驗結果[11],采用兩種激光脈沖時序方案:1)4p方案和2)s方案,脈沖時序分別如圖1(b)和圖1(c).在4p方案中,?1(t)和?4(t)構成一對逆序的STIRAP光脈沖(?4(t)部分超前于?1(t)),?2(t)和?3(t)是兩束等幅連續(xù)光且它們的幅值遠大于?1(t)和?4(t).這樣的設計能夠有效確保粒子布居沿著單一的絕熱本征態(tài)|ω1〉轉移,而輔助的較強的中間連續(xù)光也抑制了亞穩(wěn)態(tài)能級|3〉的布居.在s方案中,施加兩對連續(xù)的STIRAP脈沖分兩步完成|1〉→|5〉的躍遷,它們分別是:?1(t)和?2(t)完成|1〉→|3〉的躍遷,?3(t)和?4(t)完成|3〉→|5〉的躍遷.兩對脈沖對之間相對時間間隔定義為Δt=t1?t3,通過改變并優(yōu)化Δt實現(xiàn)對亞穩(wěn)態(tài)上布居數的抑制,從而提高轉移效率.因此,s方案的關鍵在于控制光脈沖對之間的相對時差,而4p方案只需嚴格控制脈沖光的開關時間即可,實驗操作上相對容易.

在數值計算中,采用高斯型脈沖光場,光場拉比頻率可表示為

3 數值模型

3.1 絕熱參數

4p(s)方案光脈沖時序的設計本質上都是基于準暗態(tài)|ω1〉的存在.理想情況下,若系統(tǒng)的真實動力學演化能夠完美地跟隨|ω1〉,粒子布居數從|1〉→|5〉的轉移應是絕對的.考慮真實情況,由于外界擾動、體系退相干等諸多因素的影響,即便再微小的擾動也有可能破壞絕熱性,導致體系的演化無法絕對地跟隨|ω1〉,存在一定概率被激發(fā)到臨近本征態(tài)上,如|ω2〉,|ω3〉. 而亮態(tài)|ωj〉受到激發(fā)態(tài)能級壽命的牽制,極大地影響了轉移效率.注意到實驗[11]中基態(tài)Cs2的產生效率均只有0.6左右.為了定量衡量體系絕熱演化偏離準暗態(tài)的程度,引入絕熱參數r(t)表示亮態(tài)|ωj〉上的總布居數[35].

式中,

因此,絕熱參數r(t)可定義為[35]

直接求解(9a)和(9b)式,并將結果代入(10)式可導出絕熱參數r(t)的解析表達式.由于該形式較復雜,需要在數值上進行研究.r(t)?1表示系統(tǒng)的絕熱性非常好,大多數粒子都可以保持在準暗態(tài)|ω1〉演化而不被激發(fā)到臨近的亮態(tài)上.

3.2 轉移效率

系統(tǒng)的粒子布居轉移效率可定義為Pi,t≡|ψi(t)|2表示t時刻|i〉上的布居數.考慮總粒子數概率歸一且守恒,η實則表示末時刻|5〉上的布居.取γ2=γ4≡Γ,令Γ(Γ?1)作為系統(tǒng)無量綱的頻率(時間)單位.相關參量的定義如下:=1.6×2π.其余參數分別為(上標4p或s對應方案名):

1)4p方案中,

2)s方案中,

改變Δt可移動光脈沖?3(t)和?4(t)的中心位置,而它們的部分重合區(qū)始終不變;同理,?1(t)和?2(t)的相對位置也固定.

圖2 (網刊彩色)(a)轉移效率η與脈沖時間間隔Δt的依賴關系,內插圖表示在區(qū)域I,II,III中激光脈沖的時間順序,其中?1和?2位置固定;(b)4p和s方案下絕熱參數r(t)的比較,取s方案下Δt=7.8(最佳值,區(qū)域II中);(c),(d)各能級布居數P1,t(紅色實線和虛線),P3,t(插圖,黑色實線和虛線),P5,t(藍色實線和虛線)隨時間的演化;為便于比較,實線和虛線分別表示γ=0.01和γ=1兩種情況Fig.2.(color online)(a)Transfer efficiency η as a function of the pulse delay Δt=t1?t3for 4p(red solid)and s(blue dashed)schemes.The inset shows the time order of the laser pulses in regions I,II,III,where ?1and ?2are fi xed.(b)Adiabaticity versus time for 4p(red solid)and s(blue dashed)schemes.In s-STIRAP scheme,we choose Δt=7.8(optimal).(c)In 4p scheme,time-dependent population dynamics of initial state P1,t(red lines),metastable state P3,t(black lines)and fi nal state P5,t(blue lines).Two cases of γ =0.01(solid lines)and γ =1(dashed lines)are compared.Same results are shown in(d)except for the s scheme.All frequencies are scaled by Γ.

基于以上的參數設定,對兩種方案下的系統(tǒng)動力學演化進行定量研究.首先重點關注光脈沖對的相對時差Δt在s方案中的作用.為了方便比較,同時呈現(xiàn)了相同參數下4p方案下的結果.圖2(a)描繪了η-Δt關系曲線,紅色實線(藍色虛線)表示4p(s)方案的結果.根據定義,4p方案的η與Δt無關,只要優(yōu)化其余激光參數值就能獲得極高的效率,在這組參數下,效率可高達η≈0.97.但s方案中,區(qū)域II內的最大效率可達η≈0.97(Δt≈7.8),增加或者減小Δt都使η明顯降低.尤其是在區(qū)域III(Δt＞15)中,η迅速降為0.分析其原因,在區(qū)域II中,光脈沖的時序滿足?4-?2-?3-?1這樣的逆序列關系(?4超前?3,?2超前?1),且它們之間的重疊面積非常大.但是在區(qū)域I和III中,脈沖序列?1和?2,?3和?4雖各自都滿足逆序關系,兩對脈沖對之間重疊面積卻大大縮小.尤其是區(qū)域III,先施加的?3和?4在亞穩(wěn)態(tài)|3〉和末態(tài)|5〉之間構建起關聯(lián),但是當?1和?2到來時,?3和?4已經降為零,幾乎沒有作用.所以,絕大多數粒子最終停留在態(tài)|3〉而不會被轉移到目標態(tài)|5〉,導致轉移效率η大大降低.為了說明體系的演化保持著很好的絕熱性,圖2(b)比較了兩種方案下絕熱參數r(t)的大小,發(fā)現(xiàn)不論4p(紅色實線)或是s(藍色虛線)方案,在光-粒子相互作用區(qū)(60＜t＜80)都表現(xiàn)出非常好的絕熱性,滿足r(t)≈0.02?1,與圖2(a)的結果非常符合.這說明在優(yōu)化的光場參數下,它們都沿著準暗態(tài)做絕熱演化,實現(xiàn)高保真度的粒子布居數轉移.

結合圖2(a)和圖2(b)的計算結果,兩種方案下系統(tǒng)真實的布居數隨時間演化規(guī)律可參見圖2(c)和圖2(d).初始態(tài)、中間亞穩(wěn)態(tài)、末態(tài)上的布居數P1,t,P3,t(見插圖)和P5,t分別用紅線、黑線、藍線表示,實線和虛線對應γ=0.01和γ=1.0兩種情形.由準暗態(tài)表達式(3a)可知,態(tài)|3〉的自發(fā)輻射率γ必定影響η,所以在圖2(c)和圖2(d)中考慮了不同γ值下的動力學演化,通過比較P5,t→∞對γ變化的敏感程度可以定性上判定態(tài)|3〉布居的大小.由圖2(c)和圖2(d)可知,當γ=0.01時,兩種方案下η都非常高.然而,γ增加到1.0時,s方案較4p方案P5,t→∞的降幅更大,從而可以反推s方案下態(tài)|3〉上的布居數更大.這與圖2(c)和圖2(d)內插圖給出的P3,t的結果完全一致,因為此外,中間激發(fā)態(tài)的布居數P2,t和P4,t始終非常小,約10?3,故在圖上沒有給出.

綜上所述,可以得到以下初步結論:

1)在適當參數的選取下,兩種方案均能實現(xiàn)高效的粒子布居轉移,理論上預估的最佳值均達η～0.97;

2)轉移效率隨中間亞穩(wěn)態(tài)自發(fā)輻射率γ的增大明顯減小,但相同條件下,s方案對γ的依賴程度更大一些;

3)絕熱參數r(t)能夠作為表征轉移效率高低的定性判據,在光-粒子相互作用區(qū),r(t)?1表示系統(tǒng)的動力學跟隨準暗態(tài)本征態(tài)演化,可實現(xiàn)較高的轉移效率.

4 結果與討論

在4p(s)方案中,考慮其他相關參量,包括能級的失諧量、激發(fā)態(tài)的自發(fā)輻射率、激光脈沖的幅值等都會對兩種方案的運作造成不同的影響,下面逐一分析.

4.1 激發(fā)態(tài)能級失諧量

由(2a)—(2c)式可知,能量本征值均與Δ有關.Δ=0時,ω2,3的分布與ω1(=0)之間上下對稱且相距較遠,粒子不易被激發(fā)到|ω2〉或|ω3〉上. 隨著|Δ|的增加,ω2,3隨之發(fā)生能級平移,致使ω2或ω3更加接近ω1(=0),因此布居轉移偏離|ω1〉的可能性變大,絕熱條件被破壞,轉移效率也將隨之降低.

圖3(a)描繪了η-Δ的關系曲線,與上述定性分析一致,隨著|Δ|的增加,η確實明顯減小,且4p方案(紅色實線)與s方案(藍色虛線)相比,η的降速更快.這與實驗結果(文獻[11]中圖3(a)和圖3(c))及理論分析都完全符合,即最佳的轉移效率出現(xiàn)在共振Δ=0處.此外,始終滿足η4p＜ηs,尤其是在|Δ|＞50大失諧區(qū)域,η4p隨|Δ|增加而下降的速率遠大于ηs.要理解這一點,可以比較兩種方案在Δ=0和Δ=50兩處的絕熱參數曲線,如圖3(b1)和圖3(b2)所示.

當Δ=0時,在光-粒子相互作用區(qū)(60＜t＜80),絕熱參數r(t)的最大值均小于0.03(滿足r(t)?1的條件),故粒子布居的轉移效率很高,η～0.97.但當Δ增加到50時,r(t)提高了一個數量級.尤其在作用區(qū),我們發(fā)現(xiàn)r4p＞rs,表明4p方案下絕熱性被破壞的程度更高(有部分粒子被激發(fā)到亮態(tài)本征態(tài)),相應的η4p也更小.這與圖3(a)所示的η4p＜ηs的結果十分符合.

4.2 能級自發(fā)輻射率

在數值模型中已經對4p(s)方案下η對中間亞穩(wěn)態(tài)自發(fā)輻射率γ的不同依賴程度做了初步的解釋,下面進一步討論激發(fā)態(tài)和亞穩(wěn)態(tài)能級自發(fā)輻射率γ和Γ對STIRAP過程的不同作用.理想情況,若準暗態(tài)|ω1〉被絕對地跟隨,根據定義轉移效率僅僅與γ有關.真實的動力學演化不可避免地會有部分粒子被激發(fā),相應地這些激發(fā)能級的自發(fā)輻射率Γ也會影響轉移效率.直覺上,η與γ和Γ應成反關聯(lián),即增加γ和Γ都導致η的減小.這一結論也可以從絕熱參數的解析解中得到對應.

圖4(a)和圖4(b)分別呈現(xiàn)η-γ和η-Γ的依賴關系.總體而言,伴隨γ或Γ的增加,η均急劇減小至0,與理論預估的結論非常符合.因為能級自發(fā)輻射率的增加必然破壞體系絕熱性,導致大量粒子的損失從而降低了η.比較圖4(a)和圖4(b)還可以發(fā)現(xiàn)更多有趣的結果.

1)γ較Γ能更快促使η→0.原因是準暗態(tài)|ω1〉只顯含態(tài)|3〉,并不包含|2〉和|4〉,所以理想情況η不依賴Γ的變化,而必須依賴γ.η對Γ變化敏感主要來自于系統(tǒng)真實演化無法絕對跟隨準暗態(tài)的變化所致.通常,布居數P2,t和P4,t始終非常小,約10?3,而P3,t與之相比可達0.1.

2)ηs(γ)＜η4p(γ). 中間亞穩(wěn)態(tài)|3〉在s方案中起到了連接兩個Λ-STIRAP的作用,所以在|3〉上必然存在一定的布居概率(P3,t如圖2(d)內插圖所示),它受γ的影響較4p方案要大一些.類似地,在4p方案中,中間能級之間以連續(xù)強光耦合發(fā)生躍遷,可以有效減小P3,t,降低η對γ的敏感程度從而提高效率.

圖3 (網刊彩色)(a)轉移效率η隨激發(fā)態(tài)失諧量Δ 的變化;(b1)和(b2)分別表征在Δ=0和Δ=50兩處的絕熱參數r(t);4p和s方案下的結果分別由紅色實線和藍色虛線表示;其他相關參數為Δt=7.8(s方案),γ=0.01Fig.3.(color online)(a)The transfer efficiency η as a function of detuning Δ;(b1),(b2)adiabaticity in the cases of Δ =0 and Δ =50.Results from 4p-STIRAP and s-STIRAP are presented by red solid and blue dashed lines,respectively.Other relevant parameters are Δt=7.8(s-STIRAP),γ =0.01.

圖4 (a)轉移效率η隨亞穩(wěn)態(tài)自發(fā)輻射率γ的變化;(b)轉移效率η隨激發(fā)態(tài)自發(fā)輻射率Γ的變化;紅色實線和藍色虛線分別對應4p和s方案下的結果Fig.4.The variations of transfer efficiency η with(a)spontaneous decay rate γ of the metastable state and(b)spontaneous decay rate Γ of the excited states.Results from 4p-STIRAP and s-STIRAP are presented by red solid and blue dashed lines,respectively.

3)η4p(Γ)＜ηs(Γ). 在s方案中,兩對連續(xù)的逆序列激光脈沖對構成級聯(lián)型STIRAP,分別用于實現(xiàn)|1〉→|3〉,|3〉→|5〉的布居數轉移.脈沖對在各自的Λ-STIRAP中抑制了激發(fā)態(tài)上的布居,如|2〉上的布居被一對逆序列的?1和?2光脈沖作用所抑制.所以s方案受Γ的影響較4p方案略小,轉移效率也較高.

4.3 激光脈沖幅值

從原理上來說,提高激光脈沖的幅值可直接促使能級之間耦合強度的增強,有效改善相干布居數的轉移過程,因此,研究兩種方案下光脈沖幅值的變化對布居轉移的影響是非常必要的.鑒于兩種方案下均存在四束激光,在模擬計算中做如下定義.

4p方案:令ε4p=,調節(jié)可改變比值ε4p,見圖5(a)內插圖所示.

s方案: 令εs=比值εs的調諧可以通過改變實現(xiàn),見圖5(b)插圖所示.

圖5(a)展示了4p方案下η4p-ε4p的關系曲線,取?0=100(藍色實線)、10(紅色虛線)、5(綠色點劃線),發(fā)現(xiàn)隨著ε4p從0.01增加到100,η4p的變化趨勢相同,即先急速增加到峰值再緩慢減小.ε4p過大(ε4p?1)或過小(ε4p?1)都不易于布居數的轉移,這表明實現(xiàn)效率最佳值要求脈沖幅值之比ε4p為1.0附近,此時數值相當,確保了?1(t)和?4(t)之間的部分重疊面積較合適.另一方面,增加幅值?0明顯提高效率,滿足η4p(?0=100)＞η4p(?0=10)＞η4p(?0=5).這是因為亮態(tài)本征態(tài)的能量正比于光脈沖的拉比頻率,增大幅值能夠有效抑制在亮態(tài)的布居數促使體系的動力學演化絕對符合準暗態(tài)的變化.這種解釋對s方案也適用.所以,我們的結論是激光脈沖幅值?0對兩種方案下的η都起到關鍵作用(?0與η成正關聯(lián)),在?0給定的情況下,適當調諧比值ε4p可以獲得η4p的最佳值.

圖5 (網刊彩色)(a)4p方案中,η隨ε4p的變化,藍色實線、紅色虛線和綠色點劃線分別對應?0=100,10,5;(b)s方案中,η隨εs和Δt的變化,?0=10;圖(b)中白色虛線標注出不同幅值下實現(xiàn)最大轉移效率所對應Δt的值;圖(a)和(b)的內插圖為激光的幅值示意圖Fig.5.(color online)The relationship of η-ε4pis plotted in(a)with ?0=100(blue solid),10(red dashed),5(green dash-dotted),and η in the space of(Δt,εs)is displayed in panel(b),here ?0=10.The white dashed line in(b)points to exact Δt values when η attains its local maximum under different εsvalues.The insets of(a)and(b)show the amplitude of the lasers.

由于s方案下研究激光幅值的影響相對復雜,除脈沖幅值之比εs外脈沖對間的時差Δt也是重要的考慮參量.這里,假定絕對值?0=10不變,研究轉移效率ηs與比值εs和時間Δt的依賴關系,結果見圖5(b).發(fā)現(xiàn),當εs(εs∈(0.1,100))和Δt(Δt∈(?30,30))同時變化時ηs隨之變化,全局最大值ηs≈0.971出現(xiàn)在εs≈1.6,Δt≈8.2處,偏離該處都使得ηs明顯減小.尤其是當Δt＞20時ηs迅速減小為0,不依賴于εs的變化,原因是兩個脈沖對之間重疊面積幾乎為零,布居在經過第一個Λ-STIRAP后無法繼續(xù)第二個Λ-STIRAP過程,最終經由態(tài)|3〉的自發(fā)輻射損失.圖5(b)中白色虛線標注了給定εs值下ηs的局域最大值所對應Δt數值的軌跡,滿足?10＜Δt＜10.因為該范圍內激光脈沖對的重疊面積較合適,易實現(xiàn)布居的順利轉移.所以,與4p方案不同,s方案的關鍵是控制光脈沖對的時間間隔Δt,這是實現(xiàn)高效轉移的必要條件.此外,選擇合適的脈沖幅值之比εs在1.0附近有利于搜尋到ηs的全局最大值.

5 方案可行性分析與應用

5.1 實驗可行性

表1 87Rb2分子躍遷通道以及對應的電偶極矩Table 1.Energy levels for the transition and the corresponding dipole moments in87Rb2.

已知能級的自發(fā)輻射率分別為γ=6×104Hz,Γ=3×107Hz,光脈沖拉比頻率的幅值均為根據光功率的表達式其中c為真空中的光速,?為普朗克常量.可計算實驗上使用的激光幅值功率:I1～0.17 W/cm2,I2～0.13 W/cm2,I3～0.19 W/cm2和I4～0.01 W/cm2.因此求得4p(s)方案下實際的轉移效率為:η4p≈0.473,ηs≈0.56(計算中激光的時序參數均取優(yōu)化數值).此數值與實驗文獻[11]的結果較符合,卻與理論預估的最佳值η～0.97相距甚遠,主要原因是Γ的實際數值擴大了30倍(理論計算Γ=106Hz),導致一部分粒子布居經由激發(fā)態(tài)快速的自發(fā)輻射過程損失.解決問題的方法是選擇更穩(wěn)定的中間激發(fā)態(tài)能級,例如,里德伯分子能級.據目前實驗測量里德伯分子能級壽命均在20μs左右(?！?06Hz)[37,38],能夠確保粒子布居的轉移效率達0.90以上.

5.2 糾纏態(tài)的制備

糾纏態(tài)已被廣泛應用于很多光學操控系統(tǒng)中,例如,利用STIRAP技術實現(xiàn)囚禁原子與單光子之間的糾纏[39],基于暗態(tài)在兩原子系統(tǒng)中實現(xiàn)三態(tài)糾纏[40]等.由(5)式可知,約化后的準暗態(tài)|ω1〉≈sinβ|1〉+cosβ|5〉是可控糾纏態(tài)的標準形式.根據β的定義:β=arctan(?2?4/(?1?3)),調節(jié)激光脈沖幅值即可改變β的數值,不同的β值對應態(tài)|1〉,|5〉上不同的布居分配比,產生任意糾纏態(tài).極限的情況下,當β=π/2或0時,|ω1〉≈|1〉或|ω1〉≈|5〉非糾纏;當β在(0,π/2)之間連續(xù)改變時,有望實現(xiàn)任意糾纏態(tài)的制備.

圖6 (網刊彩色)(a)粒子布居數P1,t(紅色)和P5,t(黑色)隨時間演化的曲線,當t＞92.5μs時,最終可實現(xiàn)粒子數的分布是P1,∞ =P5,∞ =0.5;(b)該過程所需的激光脈沖時序分布圖;具體的激光參數為:?2=?3=100 MHz,?i(t)=exp[?(t?ti)2/(Ti)2] (i=1,4),其中,=30 MHz,=60 MHz,t1=78.5μs,t4=60μs,T1=20μs,T4=30μs;當t=92.5μs時,關閉所有激光,之后的布居數保持不變Fig.6. (color online)(a)Time-dependent population dynamics during the process of entangled state preparation.Populations P1,tand P5,tare respectively marked by red and black lines.The fi nal stable population distribution is P1,∞ =P5,∞ =0.5 after t=92.5μs.(b)The required light pulse sequences with laser parameters:?2=?3=100 MHz,?i(t)=exp[?(t?ti)2/(Ti)2](i=1,4)where=30 MHz,=60 MHz,t1=78.5 μs,t4=60μs,T1=20μs,T4=30μs.At t=92.5μs,all lasers are turned o ff,giving rise to stable population distributions.

下面舉例說明如何產生最大糾纏態(tài)|ω1〉≈初始條件下,粒子完全制備在態(tài)|1〉上,即|ω1〉≈|1〉(P1,t=1.0). 若β從π/2調至π/4,便能實現(xiàn)P1,t=P5,t=0.5完成制備.由(4a)和(4b)式中α和β的定義可得(采用4p方案),假設?1和?4是一對下降沿部分重疊的高斯光,?2和?3是等幅的連續(xù)光且幅值遠大于?1和?4.光脈沖的時序如圖6(b)所示,具體的激光參數詳見注釋.初始情況P1,t=1.0,P5,t=0,粒子與激光場發(fā)生相互作用,當t=92.5μs時關閉所有激光,此時布居數恰好均勻分配在態(tài)|1〉和|5〉,使得P1,∞=P5,∞=0.5即得目標糾纏態(tài)|ω1〉. 圖6(a)描繪了P1,t和P5,t隨時間演化的關系曲線.

6 結 論

基于一個五能級級聯(lián)系統(tǒng),詳細研究了4p(s)兩種激光脈沖時序方案實現(xiàn)粒子布居高效轉移的過程.通過解析求解系統(tǒng)的準暗態(tài)本征態(tài)和對應的絕熱條件,詳細討論了各種實驗參量包括激發(fā)態(tài)能級失諧量、中間能級的自發(fā)輻射率、激光脈沖的幅值以及光脈沖對之間的相對時差對轉移效率的影響.研究重點旨在比較4p和s方案在實施過程的區(qū)別和各自優(yōu)缺點,利用理論分析對實驗結果進行解釋和預測.研究發(fā)現(xiàn),實驗中觀測到Cs2轉移效率較低的主要原因是受激發(fā)態(tài)能級自發(fā)輻射率的影響,粒子在轉移過程中無法絕對地絕熱跟隨準暗態(tài),存在部分粒子因激發(fā)而損失的情況.

在兩種方案的實際操作上,4p方案可控參量少,相對簡單,對中間亞穩(wěn)態(tài)能級自發(fā)輻射率的依賴程度小,缺點是準暗態(tài)的絕熱性易受激發(fā)態(tài)能級失諧量的影響;s方案可控參量較多操作相對復雜,因為它依賴于兩個Λ-STIRAP的級聯(lián),受中間亞穩(wěn)態(tài)能級性質的影響較大,優(yōu)點是絕熱性相對穩(wěn)定,不易受激發(fā)態(tài)能級失諧量的影響.除此之外,兩種方案下都可以利用參量優(yōu)化實現(xiàn)理論預期的最佳值η4p=ηs≈0.97.通過對方案的可行性和糾纏態(tài)制備的討論,我們認為該STIRAP技術在目前的量子信息領域有一定的應用前景,如實現(xiàn)高保真度的量子可控糾纏態(tài).因此下一步的研究目標可以放在繼續(xù)拓展它們在量子信息、量子糾纏、精密測量相關領域的應用,也為實驗上進一步探索超冷(極性)分子的產生方法提供了更多理論上的依據.

[1]Gaubatz U,Rudecki P,Schiemann S,Bergmann K 1990J.Chem.Phys.92 5363

[2]Vitanov N V,Rangelov A A,Shore B W,Bergmann K 2017Rev.Mod.Phys.89 015006

[3]Yun J,Li C,Chung H,Choi J,Cho M 2015Chem.Phys.Lett.627 20

[4]Vewinger F,Heinz M,Garcia-Fernandez R,Vitanov N V,Bergmann K 2003Phys.Rev.Lett.91 213001

[5]Toyoda K,Uchida K,Noguchi A,Haze S,Urabe S 2013Phys.Rev.A87 052307

[6]Qian J,Zhang W,Ling H Y 2010Phys.Rev.A81 013632

[7]Zhai J,Zhang L,Zhang K,Qian J,Zhang W 2015J.Opt.Soc.Am.B32 2164

[8]Di Stefano P G,Paladino E,Pope T J,Falci G 2016Phys.Rev.A93 051801

[9]Jamonneau P,Hétet G,Dréau,Roch J F,Jacques V 2016Phys.Rev.Lett.116 043603

[10]Yale C G,Buckley B B,Christle D,Burkard G,Heremans F J,Bassett L C,Awschalom D D 2013PNAS110 7595

[11]Danzl J G,Mark M J,Haller E,Gustavsson M,Hart R,Aldegunde J,Hutson J M N?gerl H C 2010Nat.Phys.6 265

[12]Chen T,Zhu S,Li X,Qian J,Wang Y 2014Phys.Rev.A89 063402

[13]M?ller D,S?rensen J L,Thomsen J B,Drewsen M 2007Phys.Rev.A76 062321

[14]Webster S C,Weidt S,Lake K,McLoughlin J J,Hensinger W K 2013Phys.Rev.Lett111 140501

[15]Theuer H,Bergmann K 1998Eur.Phys.J.D2 279

[16]Kulin S,Saubamea B,Peik E,Lawall J,Hijmans T W,Leduc M,Cohen-Tannoudji C 1997Phys.Rev.Lett.78 4185

[17]N?lleke C,Neuzner A,Reiserer A,Hahn C,Rempe G,Ritter S 2013Phys.Rev.Lett.110 140403

[18]Novikov S,Sweeney T,Robinson J E,Premaratne S P,Suri B,Wellstood F C,Palmer B S 2015Nat.Phys.12 75

[19]Ospelkaus S,Pe’Er A,Ni K K,Zirbel J J,Neyenhuis B,Kotochigova S,Jin D S 2008Nat.Phys.4 622

[20]Ni K K,Ospelkaus S,de Miranda M H G,Pe’Er A,Neyenhuis B,Zirbel J J,Ye J 2008Science322 231

[21]Lang F,Winkler K,Strauss C,Grimm R,Denschlag J H 2008Phys.Rev.Lett.101 133005

[22]Stellmer S,Pasquiou B,Grimm R,Schreck F 2012Phys.Rev.Lett.109 115302

[23]Shore B W 2011Manipulating Quantum Structures Using Laser Pulses(Cambridge:Cambridge University Press)pp57–60

[24]Aikawa K,Akamatsu D,Hayashi M,Oasa K,Kobayashi J,Naidon P,Inouye S 2010Phys.Rev.Lett.105 203001

[25]Molony P K,Gregory P D,Ji Z,Lu B,K?ppinger M P,Le Sueur C R,Cornish S L 2014Phys.Rev.Lett.113 255301

[26]Ji Z,Zhang H,Wu J,Yuan J,Yang Y,Zhao Y,Jia S 2012Phys.Rev.A85 013401

[27]Park J W,Will S A,Zwierlein M W 2015Phys.Rev.Lett.114 205302

[28]Guo M,Zhu B,Lu B,Ye X,Wang F,Vexiau R,Wang D 2016Phys.Rev.Lett.116 205303

[29]Ciamei A,Bayerle A,Chen C C,Pasquiou B,Schreck F 2017Phys.Rev.A96 013406

[30]Liao W T,Pál ff y A,Keitel C H 2011Phys.Lett.B705 134

[31]Oreg J,Bergmann K,Shore B W,Rosenwaks S 1992Phys.Rev.A45 4888

[32]Viteau M,Chotia A,Allegrini M,Bouloufa N,Dulieu O,Comparat D,Pillet P 2008Science321 232

[33]Klein J,Beil F,Halfmann T 2007Phys.Rev.Lett.99 113003

[34]Du Y X,Liang Z T,Huang W,Yan H,Zhu S L 2014Phys.Rev.A90 023821

[35]Pu H,Maenner P,Zhang W,Ling H Y 2007Phys.Rev.Lett.98 050406

[36]Meystre P 2001Atom Optics(New York:Springer Science&Business Media)pp4–7

[37]Butscher B,Bendkowsky V,Nipper J,Balewski J B,Kukota L,L?w R,Rost J M 2011J.Phys.B:At.Mol.Opt.Phys.44 184004

[38]Bendkowsky V,Butscher B,Nipper J,Sha ff er J P,L?w R,Pfau T 2009Nature458 1005

[39]Volz J,Weber M,Schlenk D,Rosenfeld W,Vrana J,Saucke K,Weinfurter H 2006Phys.Rev.Lett.96 030404

[40]Zhen B Y,Huai Z W,Shi B Z 2010Chin.Phys.B19 094205

PACS:33.80.Be,42.50.Hz,32.80.Rm,42.65.Dr DOI:10.7498/aps.66.213301

*Project supported by the National Natural Science Foundation of China(Grant Nos.11474094,11104076).

?Corresponding author.E-mail:jqian1982@gmail.com

Theoretical research on an efficient population transfer based on two different laser pulse sequences?

Zhang Lu Yan Lu-Yao Bao Hui-Han Chai Xiao-Qian Ma Dan-Dan Wu Qian-Nan Xia Ling-Chen Yao Dan Qian Jing?

(Quantum Institute for Light and Atoms,Department of Physics and Material Science,East China Normal University,Shanghai 200062,China)

d 23 May 2017;revised manuscript

11 July 2017)

A quantum gas of ultracold molecules,with long-range and anisotropic interactions,will enable a series of fundamental studies in physics and chemistry.In particular,samples of ground-state molecules at ultralow temperatures and high number densities will facilitate the explorations of a large number of many-body physical phenomena and applications in quantum information processing.However,due to the lack of efficiently cooling techniques such as laser cooling for atomic gases,high number densities for ultracold molecular samples are not readily attainable.Associating ultracold atoms to weakly bound dimer molecules via Feshbach resonance and subsequently transferring them to a wanted molecular ro-vibronic ground state by a stimulated Raman adiabatic passages(STIRAP)have proved to be an effective way in producing ideal ultracold molecular samples.As a typical illustration,in a recent study(2010Nat.Phys.6 265)Danzl et al.experimentally realized the preparation of Cs2molecule into its ro-vibronic ground state via two different multi-level STIRAPs:one is based on a single conversion route and the others are based on a cascade-connected route(labeled by 4p-STIRAP and s-STIRAP,respectively).In this work,we present a theoretical study for these two STIRAP schemes,focusing on the di ff erences in physical principle and realistic performance between them.On the one hand,according to the theoretical approach of quasi-dark eigenstates,we conclude that a highly efficient population transfer is achievable in both schemes.On the other hand,by systematically studying the in fluences of the relevant parameters,including the spontaneous decays and the detunings from the intermediate states,and the temporal sequence and the amplitude of the laser pulses,we disclose their respective advantages and weaknesses in the realistic implementation.We theoretically predict that for both schemes their maximal conversion efficiencies each can attain 0.97 as long as the spontaneous decays from the intermediate excited states are sufficiently suppressed.Yet considering the fact that the already implemented efficiency is only around 0.6 for both schemes,there is still room for optimization,e.g.using stable Rydberg energy levels in future experiment.Furthermore,the success of these two schemes can provide a new route to the controllable entanglement preparation,opening more applications in the fields of quantum logic gate and so on.

stimulated Raman adiabatic process,population transfer,adiabatic condition,entangled state

基于最近實驗工作的結果(2010Nat.Phys.6 265)即Danzl等在五能級M型級聯(lián)系統(tǒng)中分別利用連續(xù)型和四光子型受激拉曼絕熱通道(stimulated Raman adiabatic passage,STIRAP)實現(xiàn)了將Feshbach態(tài)上弱束縛的Cs2有效轉移到其振轉基態(tài),本文理論研究了兩種STIRAP方案實施的基本條件,解析推導系統(tǒng)的準暗態(tài)、絕熱參數的具體形式并分析其存在的必要性,詳細討論布居轉移效率對相關參量的依賴關系.通過比較激光脈沖的時序、中間能級的失諧量和自發(fā)輻射率、光場脈沖的幅值等諸多參量的不同影響,討論方案各自的優(yōu)缺點,找到了參量優(yōu)化的方法以實現(xiàn)最高效的粒子布居數轉移.與前人的實驗結果相比,本文研究表明,實驗觀測值(約0.60)均低于理論預估最佳值(約0.97)的主要原因是受限于激發(fā)態(tài)能級的自發(fā)輻射率過大.該理論方案還可用于制備量子糾纏態(tài),在量子邏輯門操控、量子信息傳輸等領域都有潛在的應用.

10.7498/aps.66.213301

?國家自然科學基金(批準號:11474094,11104076)資助的課題.

?通信作者.E-mail:jqian1982@gmail.com

?2017中國物理學會Chinese Physical Society