LaBr3(Ce)γ譜儀在燃料元件破損監(jiān)測中的應(yīng)用研究

覃國秀，劉玉娟，張懷強(qiáng)，吳和喜

(1. 沈陽工程學(xué)院，遼寧 沈陽 110136；2. 東華理工大學(xué)，江西 南昌 330013)

LaBr3(Ce)γ譜儀在燃料元件破損監(jiān)測中的應(yīng)用研究

覃國秀1，2，劉玉娟2，張懷強(qiáng)2，吳和喜2

(1. 沈陽工程學(xué)院，遼寧 沈陽 110136；2. 東華理工大學(xué)，江西 南昌 330013)

為了實(shí)現(xiàn)用LaBr3(Ce)γ譜儀實(shí)時(shí)監(jiān)測壓水堆燃料元件的破損，對該譜儀系統(tǒng)在燃料元件破損監(jiān)測中的幾個(gè)關(guān)鍵問題進(jìn)行了研究。通過實(shí)驗(yàn)測試與蒙特卡羅(MC)模擬計(jì)算，提出了使用LaBr3(Ce)γ譜儀測量一回路冷卻劑中裂變產(chǎn)物135Xe和88Kr的活度濃度來判斷燃料元件是否發(fā)生破損的方法，并對該方法進(jìn)行了驗(yàn)證。對某反應(yīng)堆一回路冷卻劑進(jìn)行測量的結(jié)果表明，基于LaBr3(Ce)γ譜儀的燃料元件破損監(jiān)測方法可有效避免監(jiān)測中的干擾因素的影響，降低了定量測量中的不確定度。

LaBr3(Ce)γ譜儀；燃料元件破損；一回路冷卻劑；裂變產(chǎn)物

核燃料元件包殼是核反應(yīng)堆安全設(shè)計(jì)中的第一道屏障。監(jiān)測核反應(yīng)堆燃料元件包殼的破損是保證其安全運(yùn)行的重要措施之一。目前燃料元件破損監(jiān)測常用的方法有總γ法、緩發(fā)中子法和裂變氣體法，這些方法存在性能不穩(wěn)定，易受本底干擾，難以準(zhǔn)確監(jiān)測燃料元件的破損程度等缺點(diǎn)[1-3]。反應(yīng)堆燃料元件包殼破損時(shí)，由于一回路冷卻劑中裂變產(chǎn)物較多，為了分辨出裂變產(chǎn)物核素及測量其活度濃度，最方便的直接測量方法是采用γ能譜法進(jìn)行測量[4，5]。目前常用的取一回路冷卻劑樣品，然后使用HPGe γ譜儀進(jìn)行離線γ譜分析的方法可較準(zhǔn)確地測定其中的裂變產(chǎn)物的含量，但是該方法由于取樣時(shí)間間隔長，無法及時(shí)發(fā)現(xiàn)破損。

LaBr3(Ce)探測器具有非常優(yōu)良的性能，其能量分辨率可達(dá)到3%(對于662keV)，它集中了NaI(Tl)探測器和 CZT 探測器的優(yōu)點(diǎn)，既有接近于 CZT 探測器的較好的能量分辨率，又可以得到較大體積的晶體而避免了探測效率的問題[6]。本工作利用LaBr3(Ce)探測器建立了一套γ譜儀，并將其應(yīng)用于壓水堆燃料元件破損的監(jiān)測，研究該γ譜儀在燃料元件破損監(jiān)測中關(guān)鍵核素的選擇、高能端效率校準(zhǔn)、符合相加修正系數(shù)的獲取等問題，建立對壓水堆一回路水中放射性核素活度的分析方法，以滿足壓水堆燃料元件破損實(shí)時(shí)監(jiān)測的實(shí)際需求。

1 測量系統(tǒng)及方法

1.1 測量系統(tǒng)

本工作所設(shè)計(jì)的LaBr3(Ce)γ譜儀系統(tǒng)由鉛室、Saint-Gobain公司產(chǎn)的φ38.1mm×38.1mm的LaBr3(Ce)探測器(能量分辨率：2.65%@661.7 keV)、AMETEK公司的DSPEC-50數(shù)字化譜儀和ScintiVision 能譜分析軟件等組成(見圖1)。在完成該譜儀系統(tǒng)的設(shè)計(jì)之后，對其主要性能進(jìn)行了測試：穩(wěn)定性使用137Cs標(biāo)準(zhǔn)源進(jìn)行24h測試；能量分辨率使用137Cs標(biāo)準(zhǔn)源；相對探測效率使用60Co標(biāo)準(zhǔn)源；能量線性刻度及能量刻度使用含有241Am、109Cd、57Co、139Ce、139Ce、51Cr、113Sn、85Sr、137Cs、88Y、60Co等核素的混合標(biāo)準(zhǔn)源；脈沖通過率使用密封226Ra源。測試結(jié)果列于表1。

圖1 LaBr3(Ce)γ譜儀系統(tǒng)Fig.1 LaBr3(Ce)γ spectrometer system

表1 LaBr3(Ce)γ譜儀系統(tǒng)測試結(jié)果Table 1 Test results ofLaBr3(Ce)γ spectrometer system

1.2 測量方法

壓水堆的燃料元件破損后，一回路冷卻劑中裂變產(chǎn)物同位素的活度比較容易測量。這些核素包括惰性氣體、可揮發(fā)性的碘和銫的各種同位素[7]。目前國內(nèi)在對反應(yīng)堆一回路冷卻劑進(jìn)行監(jiān)測的過程中大多使用的是采樣然后在實(shí)驗(yàn)室進(jìn)行γ能譜分析的方法，因此本研究采用的也是采樣分析方法。

在對獲取的一回路冷卻劑樣品進(jìn)行分析的時(shí)候，一回路冷卻劑中某一裂變產(chǎn)物的比活度可表示為：

式中：N為探測器對裂變核素特征峰的總計(jì)數(shù)；V為冷卻劑的總體積；P為裂變核素的γ射線發(fā)射幾率；t為數(shù)據(jù)獲取的時(shí)間；ε為探測器對裂變核素特征峰的全能峰探測效率。

2 基于LaBr3(Ce)探測器的γ能譜分析方法

在使用LaBr3(Ce)γ譜儀對壓水堆一回路冷卻劑進(jìn)行測量的時(shí)候，為了快速獲取較為準(zhǔn)確的測量結(jié)果，需解決測量過程中關(guān)鍵核素的選擇、測量儀器探測效率的校準(zhǔn)及測量和校準(zhǔn)過程中部分γ射線符合相加修正系數(shù)的獲取等問題。

2.1 關(guān)鍵核素的選擇

燃料元件破損后，惰性氣體和鹵素類裂變產(chǎn)物非常容易從元件破損處進(jìn)入冷卻劑中[8]。但是許多裂變產(chǎn)物的γ譜非常復(fù)雜，為監(jiān)測而選擇的關(guān)鍵核素所發(fā)射的γ光子應(yīng)是能使監(jiān)測系統(tǒng)探測效率最高且能夠從能譜中與其它γ光子的譜峰區(qū)分開來。此外，在對一回路冷卻劑的γ譜進(jìn)行監(jiān)測的過程中還存在感生放射性和中子活化產(chǎn)物的影響。由于LaBr3(Ce)探測器的能量分辨率相比于HPGe探測器還是比較差，為了確定燃料元件破損監(jiān)測所需的關(guān)鍵核素，可使用HPGe探測器與LaBr3(Ce)探測器進(jìn)行比較測量，從有關(guān)測量能譜中獲取所需要的信息。圖2為某壓水堆發(fā)生泄漏后使用HPGe γ譜儀對采集的一回路冷卻劑樣品進(jìn)行測量的所得到的結(jié)果。由圖2可知，相比于其它裂變產(chǎn)物放射性核素的主要γ射線，135Xe(249.8keV)和88Kr(2392.1keV)其周邊干擾核素較少，且相對比活度較高，因此可將這兩種核素選為燃料元件破損監(jiān)測用的關(guān)鍵核素。

2.2 探測效率校準(zhǔn)

用于LaBr3(Ce)γ譜儀探測效率校準(zhǔn)的放射性標(biāo)準(zhǔn)溶液的幾何形狀與現(xiàn)有國防計(jì)量電離輻射計(jì)量標(biāo)準(zhǔn)反康普頓低本底譜儀標(biāo)準(zhǔn)裝置的樣品幾何形狀一致，以便于量值溯源。分別根據(jù)常用γ放射性核素的γ射線能量和LaBr3(Ce)探測器的能量分辨率，設(shè)計(jì)了4組由不同放射性核素組成的標(biāo)準(zhǔn)溶液，各標(biāo)準(zhǔn)溶液的液體體積為250ml，各標(biāo)準(zhǔn)溶液的主要技術(shù)參數(shù)見表2。四組標(biāo)準(zhǔn)溶液中第1組和第3組是用已經(jīng)研制的放射性標(biāo)準(zhǔn)溶液制備的。第2組中全部核素由于半衰期短，采用低本底反康普頓HPGe γ譜儀標(biāo)準(zhǔn)裝置給出定值結(jié)果。第4組是采用原子能科學(xué)研究院某反應(yīng)堆一回路冷卻劑所含活化24Na經(jīng)過加NaCl制源，采用低本底反康普頓HPGe γ譜儀標(biāo)準(zhǔn)裝置給出定值結(jié)果。對所制作的4組標(biāo)準(zhǔn)溶液進(jìn)行測試給出各放射性標(biāo)準(zhǔn)溶液相應(yīng)γ射線的實(shí)驗(yàn)探測效率，其結(jié)果見圖2。

圖2 燃料元件破損時(shí)一回路冷卻劑中的核素比活度與能量分布Fig.2 Nucilde activity concentrations and energy distribution of primary coolant when fuel rod damaged

表2 校準(zhǔn)用放射性標(biāo)準(zhǔn)溶液具體參數(shù)Table 2 Parameters of radioactive standard solution for calibration

2.3 符合相加修正

進(jìn)行符合相加修正的使用的是MC模擬計(jì)算方法。MC模擬在符合相加修正的應(yīng)用較為廣泛，國內(nèi)外的很多科學(xué)工作者均做過這方面的研究。由于在高能區(qū)難以找到無符合相加效應(yīng)的單能γ放射性核素或級聯(lián)效應(yīng)很小的多能γ放射性核素，因此采用實(shí)驗(yàn)方法進(jìn)行符合相加修正難以做到，采用MC模擬計(jì)算進(jìn)行修正則更為合適。

模擬計(jì)算使用的軟件包為EGS5，首先根據(jù)探測器及周圍屏蔽體的結(jié)構(gòu)和尺寸建立了用于模擬計(jì)算的簡化的幾何模型，然后根據(jù)圖紙、實(shí)際測量的結(jié)果以及模擬計(jì)算結(jié)果，對各區(qū)域介質(zhì)的幾何參數(shù)進(jìn)行修正。在蒙卡模擬程序編譯完成之后，對模擬計(jì)算結(jié)果進(jìn)行了驗(yàn)證。驗(yàn)證結(jié)果表明，蒙卡模擬程序所給出符合相加修正系數(shù)的計(jì)算結(jié)果與實(shí)驗(yàn)值的偏差在1%以內(nèi)符合。課題中用于效率校準(zhǔn)的60Co、133Ba、152Eu、88Y、24Na和關(guān)鍵核素88Kr、135Xe這7種核素均存在級聯(lián)衰變，共計(jì)15個(gè)能量點(diǎn)需進(jìn)行符合相加修正系數(shù)的模擬計(jì)算。根據(jù)各個(gè)核素的衰變綱圖和各能量點(diǎn)所對應(yīng)的符合相加類型，對與這15個(gè)能量點(diǎn)相級聯(lián)的射線分別進(jìn)行統(tǒng)計(jì)，并計(jì)算各自與初始光子級聯(lián)衰變的幾率。將初始γ光子能量、與初始光子相級聯(lián)的各級聯(lián)光子能量以及計(jì)算得到的各自與初始光子同時(shí)發(fā)射的幾率輸入數(shù)據(jù)文件，分別進(jìn)行計(jì)算，得到的符合相加修正系數(shù)的模擬計(jì)算結(jié)果，經(jīng)過符合相加修正之后的LaBr3(Ce)γ譜儀的探測效率曲線見圖3。

圖3 LaBr3(Ce)γ譜儀的探測效率曲線Fig.3 Detection efficiency curve of LaBr3(Ce)γ spectrometer

2.4 測試結(jié)果

在完成LaBr3(Ce)γ譜儀探測效率的校準(zhǔn)后，利用該裝置對某核反應(yīng)堆的一回路冷卻劑樣品進(jìn)行了測量。測量時(shí)，設(shè)置測量時(shí)間為1000s。反應(yīng)堆正常運(yùn)行的時(shí)候，測量所獲得的γ能譜(見圖4)中可觀察到的放射性核素主要是活化腐蝕產(chǎn)物，還有湮沒輻射峰。但是，在反應(yīng)堆的一次異常情況中，測量得到的γ譜出現(xiàn)了多個(gè)譜峰。此時(shí)，在250keV、510keV、819keV、1671keV、1795keV和2392keV能區(qū)出現(xiàn)了異常峰。根據(jù)分析可知，這些峰區(qū)所對應(yīng)的核素正好是可定性地描述燃料元件破損狀態(tài)常用的裂變產(chǎn)物放射性核素135Xe、131I、133I、135I和88Kr等的主要γ光子的顯示區(qū)。如前面所述，135Xe和88Kr主要γ光子(249.8keV和2392.1keV)的譜峰受到其他γ光子的影響較小，可作為燃料元件破損監(jiān)測的關(guān)鍵核素。雖然其他γ譜峰在也可用于定性判斷反應(yīng)堆中的燃料元件破損，但是它們大多受到相鄰γ譜峰的影響，無法獲取較為準(zhǔn)確的放射性活度濃度數(shù)據(jù)，也就無法對燃料元件的破損進(jìn)行定量分析。圖4中異常譜的分析測量結(jié)果見表3。由表3的數(shù)據(jù)可以看出經(jīng)過效率校準(zhǔn)的LaBr3(Ce)γ譜儀的測量結(jié)果與HPGeγ譜儀的測量結(jié)果偏差小于15%。同時(shí)，由表3也可以看出，經(jīng)過符合相加修正的測量結(jié)果比未修正的結(jié)果偏差要小。

圖4 測量得到的某反應(yīng)堆一回路冷卻劑γ譜Fig.4 The measured γ spectrum of the primary coolant in a reactor

表3 某反應(yīng)堆一回路冷卻劑測量結(jié)果Table 3 Measurement results of the primary coolant of a reactor

3 結(jié)論

為了實(shí)現(xiàn)用LaBr3(Ce)γ譜儀實(shí)時(shí)監(jiān)測壓水堆燃料元件破損，本工作設(shè)計(jì)了一套LaBr3(Ce)γ譜儀系統(tǒng)，并對該系統(tǒng)在燃料元件破損監(jiān)測中存在的關(guān)鍵核素的選擇、高能端效率校準(zhǔn)、符合相加修正系數(shù)的獲取等問題的進(jìn)行了探討，提出了使用該系統(tǒng)在線測量一回路冷卻劑中裂變產(chǎn)物135Xe和88Kr的活度濃度來判斷燃料元件是否發(fā)生破損的方法，該方法屬于首創(chuàng)。與其它現(xiàn)有方法相比，基于LaBr3(Ce)γ譜儀的壓水堆燃料元件破損監(jiān)測方法監(jiān)測簡便，能夠更快速的給出較為準(zhǔn)確的監(jiān)測結(jié)果，對燃料元件破損分析具有很強(qiáng)的應(yīng)用價(jià)值。但是該方法目前還處于實(shí)驗(yàn)室研究階段，還需建立燃料元件破損情況與一回路冷卻劑中135Xe、88Kr 活度濃度的關(guān)系，且其可靠性和準(zhǔn)確度有待進(jìn)一步提高。

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StudyontheMonitoringforFuelRodFailureusingLaBr3(Ce)γSpectrometer

QINGuo-xiu1，2，LIUYu-juan2，ZHANGHuai-qiang2，WUHe-xi2

(1. Shenyang Institute of Engineering，Shenyang 110136，China；2. East China University of Technology，Nanchang 330013，China)

Several key issues of a LaBr3(Ce)γ spectrometer system for the measurement of fission products were studied to satisfy the real-time monitoring requirement of primary coolant. The judging method of fuel rod failure by measuring the activity concentrations of135Xe and88Kr in the primary coolant using LaBr3(Ce)γ spectrometer was proposed，and the method was achieved by Monte Carlo simulation and experimental test. The method was verified by measuring the primary coolant of a reactor，it can reduce and eliminate the affecting factors and enhance the efficiency and precision of detecting.

LaBr3(Ce)γ spectrometer；Fuel rod failure；Primary coolant；Fission product

2016-12-02

國家自然科學(xué)基金(41174089)

覃國秀(1981—)，壯族，廣西南寧人，講師，博士，現(xiàn)主要從事核技術(shù)及應(yīng)用方面的工作

TL81

A

0258-0918(2017)05-0869-05