反應(yīng)堆堆外中子劑量測(cè)量技術(shù)試驗(yàn)驗(yàn)證

張亞平，鐘志民，馬先宏，徐 偉，王東輝，李 杰

(國核電站運(yùn)行服務(wù)技術(shù)有限公司，上海 200233)

反應(yīng)堆堆外中子劑量測(cè)量技術(shù)試驗(yàn)驗(yàn)證

張亞平，鐘志民，馬先宏，徐 偉，王東輝，李 杰

(國核電站運(yùn)行服務(wù)技術(shù)有限公司，上海 200233)

堆外中子劑量測(cè)量技術(shù)在反應(yīng)堆壓力容器輻照監(jiān)督中有廣泛的應(yīng)用。本文介紹了在國內(nèi)某試驗(yàn)堆上進(jìn)行的堆外中子劑量測(cè)量技術(shù)驗(yàn)證試驗(yàn)及其結(jié)果。比較了堆外中子劑量測(cè)量所用探測(cè)片活度的理論計(jì)算值、實(shí)測(cè)值及解譜計(jì)算結(jié)果，同時(shí)分析對(duì)比了試驗(yàn)中各輻照位置處中子能譜的理論計(jì)算值及解譜結(jié)果。結(jié)果表明，基于測(cè)量值的解譜結(jié)果與理論計(jì)算結(jié)果符合良好。堆外中子劑量測(cè)量技術(shù)可以有效完成中子能譜測(cè)量。

堆外中子劑量測(cè)量技術(shù)；驗(yàn)證試驗(yàn)；中子能譜；解譜計(jì)算

反應(yīng)堆壓力容器(RPV)是核電廠最為關(guān)鍵的設(shè)備。在其服役過程中因中子輻照而引發(fā)的材料性能劣化是核電業(yè)界最為關(guān)心的問題。輻照監(jiān)督管被廣泛應(yīng)用于監(jiān)測(cè)RPV材料的輻照效應(yīng)。但由于其抽取間隔時(shí)間長、測(cè)量位置少、超前因子大等原因，輻照監(jiān)督管的中子能譜測(cè)量功能受到了很大限制。此外，當(dāng)輻照監(jiān)督管全部取出后，若發(fā)生調(diào)整燃料裝載模式、堆內(nèi)構(gòu)件設(shè)計(jì)變更等情況，則沒有有效手段監(jiān)測(cè)中子注量因此受到的影響。目前，在堆外布置的堆外中子劑量測(cè)量技術(shù)(EVND)得到國內(nèi)外的廣泛應(yīng)用[1-3]。堆內(nèi)和堆外測(cè)量結(jié)果相結(jié)合可有效提高RPV中子注量數(shù)據(jù)的準(zhǔn)確性和可靠性。

EVND采用了多箔活化法測(cè)量中子注量。為了驗(yàn)證該方法測(cè)量中子注量及中子能譜的可靠性，在國內(nèi)某試驗(yàn)堆上開展了多箔活化法測(cè)量中子能譜的試驗(yàn)。本文將介紹此次試驗(yàn)的主要結(jié)果。

1 試驗(yàn)方案

多箔活化法利用閾活化中子探測(cè)片在中子環(huán)境中產(chǎn)生的放射性產(chǎn)物核素活度，結(jié)合探測(cè)片中子反應(yīng)數(shù)據(jù)，采用最小二乘法或其他數(shù)據(jù)處理方法，獲得監(jiān)測(cè)位置中子注量率、中子能譜及其他有用信息。影響該方法準(zhǔn)確性的因素很多，包括探測(cè)片材料、放射性產(chǎn)物活度測(cè)量準(zhǔn)確性、中子反應(yīng)數(shù)據(jù)、中子解譜程序及應(yīng)用過程等。

對(duì)該方法的驗(yàn)證，最佳方案是將探測(cè)片安裝在能譜及中子注量率準(zhǔn)確已知的標(biāo)準(zhǔn)中子場(chǎng)中，經(jīng)過設(shè)定時(shí)間輻照后測(cè)量探測(cè)片活度，并在解譜后與標(biāo)準(zhǔn)中子場(chǎng)數(shù)據(jù)進(jìn)行比較。如此可以檢驗(yàn)所選擇探測(cè)片的有效性、中子反應(yīng)截面數(shù)據(jù)的準(zhǔn)確性及解譜程序的可靠性。

基于以上考慮選擇了國內(nèi)某小型試驗(yàn)堆實(shí)施EVND驗(yàn)證試驗(yàn)。試驗(yàn)堆結(jié)構(gòu)相對(duì)簡單，其中子能譜及不同功率水平下的中子注量率數(shù)據(jù)經(jīng)過長期、多方法的計(jì)算、反復(fù)驗(yàn)證及修正，相關(guān)數(shù)據(jù)比較準(zhǔn)確。認(rèn)為其可提供一個(gè)標(biāo)準(zhǔn)中子場(chǎng)。

試驗(yàn)選擇在能譜近似相同的兩個(gè)輻照通道中的四個(gè)位置進(jìn)行。在每個(gè)輻照位置安裝一組中子活化探測(cè)片。用MCNP程序計(jì)算了試驗(yàn)堆滿功率水平下各輻照位置的中子能譜，如圖1所示。計(jì)算時(shí)總粒子樣本數(shù)設(shè)為12萬，保證結(jié)果統(tǒng)計(jì)方差小于3‰。根據(jù)EVND技術(shù)通常監(jiān)測(cè)周期內(nèi)探測(cè)片承受的中子注量，本次試驗(yàn)中選擇總快中子(E>1MeV)注量約5.00E+16 n/cm2。

圖1 各輻照位置處的能譜Fig.1 Spectrum of Different Exposure Locations

根據(jù)總中子注量以及試驗(yàn)堆運(yùn)行時(shí)堆功率與中子注量率水平的關(guān)系，選擇在某功率水平下輻照3個(gè)小時(shí)。后續(xù)數(shù)據(jù)處理時(shí)將功率提升階段、穩(wěn)態(tài)輻照階段等效處理為滿功率運(yùn)行時(shí)間，計(jì)算各探測(cè)片承受的最終中子注量。

采用高純鍺譜儀及Si(Li)X射線探測(cè)器、按照ASTM相關(guān)標(biāo)準(zhǔn)進(jìn)行活度測(cè)量。

2 試驗(yàn)過程

對(duì)探測(cè)片進(jìn)行清洗、稱重、編號(hào)、包裝后，裝入輻照容器。將輻照容器裝入相應(yīng)的輻照孔道。按計(jì)劃啟動(dòng)反應(yīng)堆，到達(dá)預(yù)定功率水平后保持3小時(shí)。降低反應(yīng)堆功率直至停堆。等完全停堆后，取出輻照容器。

取出輻照后的探測(cè)片，完成探測(cè)片活度測(cè)量并分析其不確定度。

3 結(jié)果及分析

3.1 活度測(cè)量結(jié)果

各輻照位置探測(cè)片活度及其不確定度(Unc)如表1所示，其中各活度值均已反推至輻照試驗(yàn)結(jié)束時(shí)刻。

表1 探測(cè)片實(shí)測(cè)活度及不確定度Table 1 Measured Activity and the Uncertainty

3.2 活度結(jié)果對(duì)比

采用MCNP程序計(jì)算了此試驗(yàn)中各探測(cè)片放射性產(chǎn)物核素的活度，并與實(shí)測(cè)結(jié)果進(jìn)行對(duì)比，如表2所示。

表2 理論計(jì)算活度及其與實(shí)測(cè)結(jié)果的比較Table 2 Calculated Activity and the Comparison Between Measured and Calculated Results

注：① M/C指實(shí)測(cè)結(jié)果與理論計(jì)算結(jié)果的比值。

從表2可以看出，大部分探測(cè)片活度的理論計(jì)算結(jié)果與實(shí)測(cè)結(jié)果符合良好，兩者相對(duì)偏差在10%以內(nèi)。輻照位置1和4的結(jié)果符合最好，輻照位置2的符合程度稍差。

所有輻照位置鈮探測(cè)片活度的實(shí)測(cè)結(jié)果均為理論計(jì)算值的1.9倍左右。本次試驗(yàn)中，采用的Nb探測(cè)片厚度為0.254mm，其中Ta含量16.7ppm?；疃葴y(cè)量結(jié)果表明，輻照位置1處Nb探測(cè)片中182Ta的活度達(dá)到了7.63E+05 Bq。綜合考慮前人對(duì)鈮探測(cè)片的研究成果、本次試驗(yàn)所用鈮探測(cè)片厚度及所含雜質(zhì)成分等，可以判斷Nb探測(cè)片活度很大一部分來自182Ta衰變產(chǎn)生γ射線及β射線引發(fā)的X射線熒光[4-6]。這些熒光與93mNb衰變產(chǎn)生的X射線能量是一致的，無法進(jìn)行有效分辨。根據(jù)中子能譜解譜計(jì)算原則，后續(xù)解譜分析中將鈮的數(shù)據(jù)剔除[7]。

3.3 解譜計(jì)算及結(jié)果

采用SAND-FERRET-INTVAL解譜程序序列分別對(duì)四個(gè)輻照位置進(jìn)行解譜計(jì)算[8]。將某輻照位置的計(jì)算結(jié)果與MCNP計(jì)算結(jié)果進(jìn)行了比較，如圖2所示。圖中TRIAL FLU為MCNP計(jì)算結(jié)果，BEST ESTIMATED FLU為解譜計(jì)算結(jié)果。

圖2 計(jì)算譜與解譜結(jié)果的比較Fig.2 Comparison of Calculated Fluence and Adjusted Fluence

從圖2可以看出，理論計(jì)算中子能譜與解譜所得中子能譜符合良好。理論計(jì)算與解譜所得中子能譜均采用47群結(jié)構(gòu)，解譜計(jì)算時(shí)歸并為45群。分析各位置數(shù)據(jù)，發(fā)現(xiàn)輻照位置2中子能譜相對(duì)偏差較大，分能群最大偏差為16.75%。其余各輻照位置分能群的相對(duì)偏差均在10%以內(nèi)。4個(gè)輻照位置能量大于1 MeV各能群的相對(duì)偏差都在8%以內(nèi)。

該程序序列同時(shí)可給出各輻照位置探測(cè)片反應(yīng)率的最佳估計(jì)值，并給出其與實(shí)測(cè)值和理論計(jì)算值的比較。圖3是輻照位置1的解譜計(jì)算結(jié)果。其中BE為解譜所得探測(cè)片目標(biāo)核素反應(yīng)率最佳估計(jì)值，BE/M為解譜計(jì)算反應(yīng)率與測(cè)量反應(yīng)率之比，CS為輸運(yùn)計(jì)算所得中子注量率結(jié)合SAND程序自帶探測(cè)片反應(yīng)截面計(jì)算得到的反應(yīng)率，M/CS為測(cè)量值與該值之比，BE/CS為解譜計(jì)算反應(yīng)率與該值之比。

圖3 某輻照位置測(cè)量值、計(jì)算值和最佳估計(jì)值的比較Fig.3 Comparison of Measured，Calculated and Best Estimated Results

表3統(tǒng)計(jì)了各輻照位置M/CS、BE/M及BE/CS及其各自的平均值和標(biāo)準(zhǔn)差。從表3可以看出，所有輻照位置BE/M的值都在1±0.05范圍內(nèi)。解譜計(jì)算是基于測(cè)量結(jié)果在一定條件下對(duì)初始譜進(jìn)行調(diào)整以最大程度上使調(diào)整結(jié)果與測(cè)量結(jié)果相符合，因此解譜計(jì)算結(jié)果應(yīng)該與實(shí)測(cè)結(jié)果相符合。試驗(yàn)中解譜計(jì)算結(jié)果與測(cè)量結(jié)果相符合的程度證明本次解譜計(jì)算過程是可靠的。

從表3可以看出，各輻照位置M/CS的平均值最小為0.90，最大1.05，標(biāo)準(zhǔn)差最小為1.73%，最大6.97%。其中輻照位置1因?yàn)闊o鎘屏蔽鈷-鋁探測(cè)片的M/CS值為1.13，因而該組數(shù)據(jù)的標(biāo)準(zhǔn)差偏大。四個(gè)輻照位置絕大部分探測(cè)片的M/CS和BE/CS的值都在1±0.10范圍內(nèi)。輻照位置1的M/CS和BE/CS的值基本在1±0.05范圍內(nèi)?？梢?，本次EVND應(yīng)用試驗(yàn)的測(cè)量結(jié)果與理論計(jì)算結(jié)果符合良好。

此外，從表3可以看出，除個(gè)別探測(cè)片外，各輻照位置理論計(jì)算結(jié)果相比測(cè)量結(jié)果和解譜計(jì)算結(jié)果均偏小或均偏大，表現(xiàn)出很強(qiáng)的規(guī)律性。

對(duì)比表3中各輻照位置的M/CS值，可以發(fā)現(xiàn)鐵探測(cè)片的該比值明顯小于該組其他探測(cè)片的結(jié)果，并且有鎘屏蔽和無鎘屏蔽的探測(cè)片表現(xiàn)出相同的規(guī)律。引起此現(xiàn)象的可能原因包括鐵探測(cè)片質(zhì)量、活度測(cè)量時(shí)鐵探測(cè)片產(chǎn)物核素計(jì)數(shù)效率、解譜計(jì)算所用截面等數(shù)據(jù)不準(zhǔn)確、輻照后等待測(cè)量期間因氧化引起的Fe質(zhì)量損失等?？紤]探測(cè)片稱重時(shí)均采取多次稱重取平均、而且8個(gè)探測(cè)片質(zhì)量基本相同，出現(xiàn)稱重錯(cuò)誤的概率較低；經(jīng)再次測(cè)量確認(rèn)，同時(shí)考慮Ni和Ti的產(chǎn)物核素所發(fā)射Gamma射線能量與Fe探測(cè)片活化產(chǎn)物核素的Gamma射線能量相近，而從試驗(yàn)結(jié)果看Ni和Ti的理論計(jì)算結(jié)果與測(cè)量結(jié)果符合良好，所以活度測(cè)量設(shè)備的效率標(biāo)定數(shù)據(jù)應(yīng)不存在較大誤差；截面數(shù)據(jù)經(jīng)過長期使用考驗(yàn)且效果良好，截面數(shù)據(jù)應(yīng)不存在較大誤差的可能。綜合以上分析，考慮輻照時(shí)Fe探測(cè)片接觸了冷卻劑，并且在等待測(cè)量期間因輻射劑量率較大，無法采取有效保護(hù)措施，測(cè)量時(shí)發(fā)現(xiàn)Fe探測(cè)片表面有明顯銹跡，因此懷疑Fe探測(cè)片測(cè)量結(jié)果偏小主要由輻照后等待測(cè)量期間Fe探測(cè)片因氧化而引起了質(zhì)量損失引起。

3.4 與EVND應(yīng)用案例的比較

表4列出了美國西屋公司在某核電廠應(yīng)用EVND進(jìn)行中子劑量測(cè)量的結(jié)果[9]。表中M/CS、BE/M 與BE/CS的含義與表3中相同。

對(duì)比表3和表4可以看出，本次試驗(yàn)理論計(jì)算結(jié)果、實(shí)測(cè)結(jié)果及解譜計(jì)算結(jié)果的符合程度與西屋應(yīng)用案例的結(jié)果達(dá)到了相同水平。

表4 西屋公司EVND某應(yīng)用案例的結(jié)果Table 4 An Example of EVND Application Results From Westinghouse Electric Company

4 結(jié)論

綜合前述，本次試驗(yàn)所得結(jié)論如下：

1) 四個(gè)輻照位置探測(cè)片實(shí)測(cè)值與理論計(jì)算值之比的平均值分別為1.02±0.07、0.90±0.04、1.05±0.05、0.95±0.04；解譜計(jì)算值與實(shí)測(cè)值之比的平均值均為1.00±0.02；解譜計(jì)算值與理論計(jì)算值之比的平均值分別為1.01±0.06、0.90±0.03、1.05±0.05、0.95±0.02；

2) 根據(jù)各輻照位置探測(cè)片測(cè)量數(shù)據(jù)解譜計(jì)算所得的中子能譜與MCNP計(jì)算所得結(jié)果符合很好，絕大部分中子能譜的相對(duì)偏差在5%以內(nèi)；

3) 以上結(jié)果表明，EVND所選擇的中子活化探測(cè)片可以有效完成中子能譜及中子注量率測(cè)量，EVND數(shù)據(jù)分析所用的解譜程序也能很好地完成解譜計(jì)算任務(wù)，其解譜所得結(jié)果與測(cè)量結(jié)果符合良好；

4) 與西屋公司某EVND應(yīng)用案例相比，本次試驗(yàn)理論計(jì)算結(jié)果、實(shí)測(cè)結(jié)果及解譜計(jì)算結(jié)果的符合程度與西屋應(yīng)用案例的結(jié)果達(dá)到了相同水平。

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VerificationofEx-VesselNeutronDosimetryMeasurementTechnique

ZHANGYa-ping，ZHONGZhi-min，MAXian-hong，XUWei，WANGDong-hui，LIJie

(State Nuclear Power Plant Service Company，Shanghai，200233，China)

Ex-vessel neutron dosimetry measurement technique is widely used in reactor pressure vessel exposure damage surveillance. This article introduced the verification of ex-vessel neutron dosimetry measurement technique on a test reactor. The calculated，measued and best estimated activities of ex-vessel neutron dosimeters were compared. Furthermore，analysis of the calculated and best estimated neutron fluence spectrum has been done. The results showed that calculated results and best estimated results were in good agreement. It is concluded that the ex-vessel neutron dosimetry measurement technique is reliable for neutron spectrum measurement.

Ex-Vessel Neutron Dosimetry，verfication Testing，Neutron Spectrum，Spectrum Adjustment Calculation

2016-06-15

國家重大專項(xiàng)，大型先進(jìn)壓水堆及高溫氣冷堆核電站，2015ZX06002005

張亞平(1982—)，男，甘肅天水人，工程師，碩士，現(xiàn)從事反應(yīng)堆壓力容器輻照損傷評(píng)價(jià)及反應(yīng)堆中子注量計(jì)算和測(cè)量方面研究

TL375.4

A

0258-0918(2010)01-0768-06