逆向流充氧強(qiáng)化除地下水中高濃度氨氮的研究

楊彥鋒,黃廷林,章武首,郭英明,文 剛,朱來勝

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逆向流充氧強(qiáng)化除地下水中高濃度氨氮的研究

楊彥鋒,黃廷林*,章武首,郭英明,文 剛,朱來勝

(西安建筑科技大學(xué)環(huán)境與市政工程學(xué)院,陜西西安710055)

溶解氧濃度是影響石英砂表面鐵錳復(fù)合氧化膜催化氧化去除地下水中高濃度氨氮的關(guān)鍵因素.在中試實(shí)驗(yàn)條件下,采用在濾層底部和底部1/3處充氧的方式以滿足氧化高濃度氨氮所需的溶解氧濃度.結(jié)果表明:充氧后,活性氧化膜對(duì)氨氮的去除效果較充氧前的1.5mg/L明顯提高.當(dāng)濾速為8m/h,底部和底部1/3處充氧時(shí),氨氮的最大去除濃度分別提高至3.7,4.3mg/L.由此可知提高溶解氧濃度能充分地發(fā)揮活性氧化膜的催化活性,大幅度地提高對(duì)氨氮的去除效果.此外,用SEM和EDS對(duì)充氧前后氧化膜進(jìn)行微觀表征,發(fā)現(xiàn)氧化膜并未發(fā)生明顯變化.

溶解氧；催化氧化；充氧；高濃度氨氮；濾速

地下水是我國(guó)重要的飲用水水源.然而,目前我國(guó)地下水水源皆受到不同程度的污染,尤其是對(duì)地下水依賴程度較高的西北地區(qū).據(jù)報(bào)道,西北地區(qū)大中型城市周邊地區(qū)及經(jīng)濟(jì)開發(fā)地區(qū)地下水水質(zhì)狀況仍處于不斷惡化的狀態(tài).地下水水質(zhì)高于三類標(biāo)準(zhǔn)的地域面積僅占西北地區(qū)地域總面積的50.5%,明顯低于全國(guó)63%的平均水平[1].在眾多污染指標(biāo)中,氨氮污染顯得尤為突出,在對(duì)全國(guó)1817個(gè)地下水水源進(jìn)行監(jiān)測(cè)評(píng)價(jià)發(fā)現(xiàn),氨氮指標(biāo)超標(biāo)率高達(dá)10.63%,處于所有考察指標(biāo)的第三位[2].在給水處理消毒階段,氨氮與余氯反應(yīng)生成的氯胺降低了消毒效率,并且當(dāng)有機(jī)物存在時(shí),還可能產(chǎn)生具有致癌物質(zhì)的消毒副產(chǎn)物.此外,氨氮還可能會(huì)導(dǎo)致飲用水中硝酸鹽和亞硝酸鹽升高,對(duì)人體健康造成極大的危害[3].因此我國(guó)飲用水標(biāo)準(zhǔn)規(guī)定,氨氮的最大上限為0.5mg/L[4].

近年來,國(guó)內(nèi)外對(duì)除氨氮技術(shù)進(jìn)行了較多的研究工作.生物法因其效率高、管理方便及成本低等優(yōu)點(diǎn)得到了廣泛的應(yīng)用,其原理主要是依靠微生物的硝化作用,氨氮在亞硝化菌和硝化菌的作用下先后轉(zhuǎn)化為亞硝酸鹽氮和硝酸鹽氮[5-6],但該方方法受溫度及溶解氧的影響較大[7-8].沸石具有孔隙率高、比表面積大的特點(diǎn),對(duì)氨氮有很強(qiáng)的選擇性離子吸附和交換能力,可用于地下水的除氨氮工藝中[9].研究表明改性沸石對(duì)氨氮的去除率可高達(dá)90%,但由于沸石除氨氮需用食鹽再生,成本比較高,因此該方法僅適用于含低濃度氨氮的小型水廠[10].化學(xué)沉淀法能夠使氨氮在低pH值條件下以離子態(tài)的形式被去除,簡(jiǎn)化了工藝步驟,但如何尋找廉價(jià)高效的沉淀劑是該方法主要面臨的問題[11-12].除此之外,還有吹脫法、折點(diǎn)加氯法、離子交換及電化學(xué)等諸多除氨氮的工藝方法[13-17].但是這些方法均存在成本高、效果差及工藝復(fù)雜等問題[18-20].

之前的研究表明在特定的實(shí)驗(yàn)條件下形成的活性氧化膜可將地下水中氨氮氧化為硝酸鹽氮,該作用機(jī)理為化學(xué)催化氧化作用而非生物作用[21],本實(shí)驗(yàn)在此實(shí)驗(yàn)條件下進(jìn)行.溶解氧是影響石英砂表面鐵錳復(fù)合氧化膜催化氧化去除地下水中高濃度氨氮的關(guān)鍵因素[22],在僅有一級(jí)噴淋的實(shí)驗(yàn)條件下,活性氧化膜最高能去除2.0mg/L左右的氨氮[23].因此本實(shí)驗(yàn)采用有鐵錳活性氧化膜覆蓋的石英砂濾料,通過在濾層底部和底部1/3處充氧的方式滿足反應(yīng)中所需的溶解氧濃度,從而實(shí)現(xiàn)高效催化氧化去除地下水中的高濃度氨氮.該工藝有成本低廉、操作簡(jiǎn)單及穩(wěn)定等優(yōu)點(diǎn)[24-26],在以后的實(shí)際應(yīng)用中有廣泛的意義.

1 材料與方法

1.1 中試系統(tǒng)與水質(zhì)

實(shí)驗(yàn)地點(diǎn)為西北某地下水水源地現(xiàn)場(chǎng),實(shí)驗(yàn)原水取自混合井的管網(wǎng)水,水質(zhì)詳見表1中試系統(tǒng)裝置(如圖1)為有機(jī)玻璃濾柱,外徑為120mm,內(nèi)徑為100mm,總高度為3500mm.濾柱從下到上依次為配水室、承托層、濾層及水頭損失變化區(qū)4個(gè)部分.其中配水室高度為200mm,承托層由粒徑4~8mm的卵石構(gòu)成,厚度為300mm.濾層為1200mm的覆蓋有黑色鐵錳氧化膜的石英砂活性濾料,沿濾層高度方向10、20、30、50、60、100和120cm處設(shè)置6個(gè)取樣口.實(shí)驗(yàn)原水經(jīng)一級(jí)噴淋后進(jìn)入濾柱.在濾層底部和底部1/3處設(shè)有機(jī)玻璃曝氣盤,在曝氣盤內(nèi)側(cè)嵌有3根鋼制微孔曝氣管實(shí)現(xiàn)均勻充氧.在曝氣盤與氧氣罐之間由內(nèi)徑10mm的聚乙烯管輸送氧氣,在氧氣罐減壓閥處接有流量計(jì)以實(shí)現(xiàn)定量充氧.

原水中各污染物濃度較低,故本實(shí)驗(yàn)采用人工配水,利用加藥泵(MILTON ROY, P026-3585I)將一定濃度的氯化銨溶液投加至濾柱進(jìn)水中.

圖1 中試過濾系統(tǒng)示意

表1 試驗(yàn)原水水質(zhì)

1.2 實(shí)驗(yàn)方法

1.2.1 實(shí)驗(yàn)內(nèi)容 1)當(dāng)濾速為8m/h時(shí),研究不同的進(jìn)水氨氮濃度(2.0、3.0和4.0mg/L)對(duì)氨氮去除效果的影響.2)當(dāng)進(jìn)水氨氮濃度不變時(shí),研究濾速對(duì)氨氮去除效果的影響.3)當(dāng)進(jìn)水氨氮濃度不變時(shí),研究充氧量對(duì)氨氮去除效果的影響.4)充氧位置的改變(底部1/3處充氧)對(duì)氨氮去除效果的影響.

1.2.2 微觀表征 分別取充氧前后(穩(wěn)定運(yùn)行一個(gè)月)濾柱底部的濾料,干燥冷藏.利用掃描電子顯微鏡(SEM)對(duì)濾料表面活性氧化膜形貌進(jìn)行微觀表征.利用電子能譜儀(EDS)對(duì)濾料表面活性氧化膜的元素組成進(jìn)行分析.從而研究充氧過程是否會(huì)對(duì)氧化膜的結(jié)構(gòu)和催化穩(wěn)定性造成影響.

1.2.3 測(cè)定方法 取樣后立即對(duì)水樣進(jìn)行檢測(cè).氨氮:鈉氏試劑分光光度法;硝氮:紫外分光光度法;亞硝氮:N-(1-萘基)-乙二胺光度法[27].

溶解氧、pH值、水溫:便攜式HACH水質(zhì)分析儀(HQ30D).

2 結(jié)果與討論

2.1 未充氧時(shí)氨氮的去除

在實(shí)驗(yàn)開始充氧前,需要對(duì)成熟濾料的催化活性進(jìn)行驗(yàn)證.濾速為8m/h,進(jìn)水氨氮濃度為1.5和2.0mg/L時(shí)氨氮及溶解氧的沿程變化如圖2所示.

圖2 進(jìn)水氨氮濃度為1.5和2.0mg/L時(shí)氨氮及溶解氧的沿程變化

由圖2可知,該實(shí)驗(yàn)條件下,當(dāng)進(jìn)水氨氮濃度為1.5mg/L時(shí),出水氨氮濃度為0.220mg/L,低于國(guó)家飲用水氨氮限值0.5mg/L,出水氨氮達(dá)標(biāo).當(dāng)氨氮進(jìn)水濃度為2.0mg/L時(shí),出水氨氮濃度為0.780mg/L,出水未達(dá)標(biāo).其原因可能是因?yàn)槿芙庋跸难杆?發(fā)生在濾層的前30cm),在濾柱的中部和下部已無充足的溶解氧,導(dǎo)致中部和下部的活性氧化膜不能進(jìn)行催化氧化反應(yīng),從而抑制了氨氮的進(jìn)一步去除.濾層中氧化氨氮所需的理論溶解氧濃度可以由公式(1)和(2)算出[28]:

4.5g O2/g NH4+-N→NO3--N (1)

1.2g O2/g NO2--N→NO3--N (2)

由理論計(jì)算公式 (1)和(2)可知,當(dāng)水中氨氮濃度超過2.0mg/L時(shí),所需要的溶解氧濃度超過9.0mg/L,而進(jìn)水溶解氧濃度范圍一般為6.5~ 8.0mg/L.即進(jìn)水中溶解氧濃度是活性氧化膜催化氧化去除氨氮的限制因素.

2.2 充氧后氨氮的去除

2.2.1 不同進(jìn)水氨氮濃度對(duì)氨氮去除效果的影響 底部充氧時(shí),當(dāng)濾速為8m/h,進(jìn)水氨氮濃度分別為2.0、3.0、3.7和4.0mg/L時(shí),氨氮及溶解氧的沿程變化如圖3所示.

由圖3可知,經(jīng)充氧可保持濾柱內(nèi)溶解氧充足,當(dāng)氨氮進(jìn)水濃度為2.0、3.0和3.7mg/L時(shí),出水氨氮分別為0.032、0.242和0.350mg/L,均低于限值0.5mg/L,出水氨氮達(dá)標(biāo).當(dāng)進(jìn)水氨氮濃度提高至4.0mg/L時(shí),出水氨氮濃度為0.581mg/L,即出水氨氮不達(dá)標(biāo).由此可知,經(jīng)充氧保持溶解氧充足后,氧化膜對(duì)氨氮的去除能力明顯提高,但并不會(huì)隨著進(jìn)水氨氮濃度的增加不斷提高.其原因可能是該條件下濾料表面的氧化活性位是有限的,當(dāng)進(jìn)水氨氮濃度超過了氧化膜表面活性位能吸附的最大氨氮濃度時(shí),即使通過充氧保持溶解氧充足,氨氮的去除效果將不會(huì)再提高,此時(shí)氧化膜表面活性位成為影響氨氮去除的限制因素而非溶解氧.在該實(shí)驗(yàn)條件下,活性氧化膜最高可以去除水中3.7mg/L的氨氮.

實(shí)驗(yàn)中當(dāng)進(jìn)水氨氮濃度為3.0mg/L時(shí),氨氮、硝氮、亞硝氮及溶解氧的沿程變化詳見圖4.

圖4 進(jìn)水氨氮濃度為3.0mg/L時(shí)三氮及溶解氧的沿程變化

由圖4可知,當(dāng)氨氮的進(jìn)水濃度為3.0mg/L時(shí),出水氨氮達(dá)標(biāo),并且反應(yīng)前后氨氮的減少量和硝氮及亞硝氮的增加量基本保持一致,說明在實(shí)驗(yàn)中,氨氮最終轉(zhuǎn)化為硝氮和亞硝氮,整個(gè)反應(yīng)中氮元素守恒.

2.2.2 濾速對(duì)氨氮去除效果的影響 為研究濾速對(duì)氨氮去除效果的影響,實(shí)驗(yàn)保持進(jìn)水氨氮濃度為3.0mg/L不變,改變運(yùn)行濾速.當(dāng)濾速分別為8、10和12m/h時(shí)氨氮的去除效果如圖5所示.

圖5 不同濾速下氨氮的沿程變化

由圖5可知,當(dāng)濾速為8和10m/h時(shí),出水氨氮均降至0.5mg/L以下,分別為0.208和0.406mg/L,出水氨氮達(dá)標(biāo).當(dāng)濾速為12m/h時(shí),出水氨氮濃度為0.612mg/L,出水不達(dá)標(biāo).由此可知,濾速對(duì)于氨氮的去除影響明顯.其原因可能是過高的濾速增大了進(jìn)水氨氮負(fù)荷,當(dāng)氨氮負(fù)荷超過了氧化膜表面所能承受的最大負(fù)荷時(shí),出水氨氮將不再達(dá)標(biāo)[29].在該實(shí)驗(yàn)條件下,允許的最大濾速為10m/h.

2.2.3 充氧量對(duì)氨氮去除效果的影響 為研究充氧量對(duì)氨氮去除效果的影響,保持進(jìn)水氨氮濃度為3.0mg/L,濾速為8m/h不變,改變充氧量.充氧量分別為30、40和50mL/min時(shí)氨氮及溶解氧的沿程變化如圖6所示.

由圖6可知,當(dāng)充氧量為50mL/min時(shí),整個(gè)濾層溶解氧充足,出水氨氮濃度為0.330mg/L,氨氮出水達(dá)標(biāo).當(dāng)充氧量為40mL/min時(shí),出水氨氮濃度為0.352mg/L,出水亦達(dá)標(biāo).當(dāng)充氧量為30mL/min時(shí),出水氨氮濃度為1.782mg/L,出水不達(dá)標(biāo).由此可以得出,充氧量對(duì)于氨氮的去除影響明顯,如果充氧量太小則不能提供氧化氨氮所需的溶解氧,導(dǎo)致氨氮去除效果變差;如果充氧量太大,則造成浪費(fèi).在該實(shí)驗(yàn)中,在進(jìn)水氨氮濃度為3.0mg/L,濾速為8.0m/h的實(shí)驗(yàn)條件下,實(shí)驗(yàn)所得最佳充氧量為40mL/min.

2.2.4 充氧位置的改變對(duì)于氨氮去除效果的影響 將充氧位置由濾層底部變?yōu)榈撞?/3處,這樣增加了氧氣與濾料的接觸時(shí)間,提高了氧氣的傳質(zhì)[30],減少了氧氣從濾柱底部隨水流走的損失,并且濾柱底部1/3部分還有截留水中懸浮物的作用,因此將改變充氧位置作為影響氨氮去除的一個(gè)因素.基于之前的實(shí)驗(yàn)結(jié)果,進(jìn)水氨氮濃度提高至4.0、4.3和5.0mg/L,濾速為8m/h時(shí),氨氮的沿程變化如圖7所示.

由圖7可知,經(jīng)底部1/3處充氧保持溶解氧充足,當(dāng)進(jìn)水氨氮濃度為4.0mg/L時(shí),氨氮可以穩(wěn)定高效的被去除,出水氨氮濃度穩(wěn)定在0.216mg/L左右,氨氮出水達(dá)標(biāo).當(dāng)進(jìn)水氨氮濃度為5.0mg/L時(shí),出水氨氮濃度始終為0.727mg/L左右,出水不達(dá)標(biāo).當(dāng)氨氮進(jìn)水濃度降至4.3mg/L時(shí),出水氨氮濃度為0.403mg/L,出水達(dá)標(biāo).由此可知,底部1/3處充氧較底部充氧更加能提高氧化膜對(duì)于溶解氧的利用效率,對(duì)氨氮的去除更加有效,該實(shí)驗(yàn)條件下活性氧化膜最高可以去除4.3mg/L的氨氮.

圖7 進(jìn)水氨氮濃度為5.0,4.3,4.0mg/L時(shí)氨氮的沿程變化

2.3 充氧對(duì)濁度的影響

為了驗(yàn)證曝氣充氧過程是否會(huì)擾動(dòng)濾層截留的懸浮物,從而影響到出水濁度,在濾柱沿程取樣口取水樣檢測(cè)濁度的變化.如圖8為底部充氧時(shí)當(dāng)充氧量為50mL/min時(shí),濾柱沿程各取樣口水樣的濁度沿程變化.

圖8 濁度的沿程變化

由圖8可知,當(dāng)充氧量為50mL/min時(shí),濾柱沿程的濁度并未發(fā)生明顯變化,可知該充氧量下濾柱各層截留的懸浮物并未發(fā)生擾動(dòng),濁度始終保持在限值1NTU以下,滿足飲用水濁度標(biāo)準(zhǔn)的要求.所以實(shí)驗(yàn)過程中可不考慮曝氣過程對(duì)出水濁度的影響.

2.4 充氧前后成熟濾料的微觀表征

2.4.1 濾料表面形態(tài)的變化(SEM) 通過SEM表征充氧前后(穩(wěn)定運(yùn)行一個(gè)月)濾料表面的形態(tài)變化,結(jié)果如圖9所示.

(a)充氧前濾料表面

(b)充氧后濾料表面

圖9 充氧前后濾料表面SEM圖

Fig.9 SEM images of the quartz sand surface before and after oxygenating

由圖9(SEM(5000倍))可知,充氧前后濾料表面的活性氧化膜表面呈現(xiàn)出疏松多孔、比表面積大等特征,表面附著較多的氧化物顆粒,它們可以為吸附污染物提供充足的活性位[21].可知充氧前后濾膜表面形態(tài)未發(fā)生明顯變化,故充氧過程中并未破壞濾料表面氧化膜的結(jié)構(gòu)組成.

2.4.2 濾料表面元素組成變化(EDS) 利用EDS對(duì)充氧前后(穩(wěn)定運(yùn)行一個(gè)月)濾料表面活性濾膜的元素組成進(jìn)行分析,結(jié)果如圖10所示.

由圖10可知,充氧前后濾料表面活性氧化膜的主要組成元素并未發(fā)生明顯變化.

兩種微觀表征結(jié)果(SEM和EDS)均表明充氧前后濾料表面活性氧化膜并未發(fā)生明顯變化.

3 結(jié)論

3.1 未充氧時(shí),活性氧化膜能夠穩(wěn)定去除1.5mg/L左右的氨氮;底部充氧后,氧化膜最高可以去除3.7mg/L的氨氮.由此可知,溶解氧對(duì)于氧化膜去除氨氮的影響明顯.

3.2 過高的濾速增加了氨氮的進(jìn)水負(fù)荷,導(dǎo)致氨氮去除效果下降.本實(shí)驗(yàn)中,底部充氧時(shí),當(dāng)進(jìn)水氨氮濃度為3.0mg/L時(shí),所允許的最大濾速為10m/h.

3.3 充氧量對(duì)氨氮的去除效果影響明顯.過低的充氧量不能保證反應(yīng)所需的溶解氧充足,從而影響氧化膜對(duì)氨氮的去除.

3.4 充氧位置由濾層底部移至底部1/3處增加了氧氣與濾料的接觸時(shí)間,提高了氧氣的傳質(zhì),氨氮的去除效果明顯提高.

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Enhanced removal high concentration of ammonium from groundwater by oxygenating in reverse flow.

YANG Yan-feng, HUANG Ting-lin*, ZHANG Wu-shou, GUO Ying-ming, WEN Gang, ZHU Lai-sheng

(School of Environmental and Municipal Engineering,Xi’an University of Architecture and Technology,Xi’an 710055)., 2017,37(10)：3787~3793

The concentration of DO is a critical factor for the iron-manganese co-oxide oxide film coating on the quartz sands to remove the high concentration of ammonium from groundwater, and oxygenating at the bottom and the one third of the bottom in a pilot-scale filter was used to ensure the sufficient dissolved oxygen. Results showed that removal capacity of ammonium was increased obviously after oxygenating compared with non-oxygenating(1.5mg/L). When the positions of oxygenating were at the bottom and the one third of the bottom, the maximum removal concentrations of ammonium were 3.7 and 4.3mg/L, respectively, and the filtering velocity was 8m/h. It indicated that the catalytic activity of the co-oxide film was greatly improved, and the removal efficiency of ammonium was highly enhanced by increasing the dissolved oxygen.Besides, the characterizations of SEM and EDS for the oxide film showed that the morphologies and elements were rarely changed before and after oxygenating.

dissolved oxygen；catalytic oxidation；oxygenating；high concentration of ammonium；filtering velocity

X523

A

1000-6923(2017)10-3787-07

楊彥鋒(1994-),男,甘肅天水人,西安建筑科技大學(xué)碩士研究生,主要從事微污染源水處理技術(shù)研究.

2017-03-29

國(guó)家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃課題(2016YFC0400706);國(guó)家自然科學(xué)基金項(xiàng)目(51278409)

* 責(zé)任作者, 教授, huangtinglin@xauat.edu.cn