湖南鄧阜仙鎢錫多金屬礦床氦氬同位素特征及成礦流體示蹤

晏超，陳鄭輝，楊立強(qiáng)，曾樂，黃鴻新，孫穎超，伍式崇

（1.中國地質(zhì)大學(xué)（北京）地球科學(xué)與資源學(xué)院，北京100083；2.中國地質(zhì)科學(xué)院礦產(chǎn)資源研究所，北京100037；3.天津地質(zhì)礦產(chǎn)研究所，天津300170；4.江西省地質(zhì)礦產(chǎn)勘查開發(fā)局贛東北大隊，江西上饒334000；5.湖南省地質(zhì)礦產(chǎn)勘查開發(fā)局四一六隊，湖南株州412007）

湖南鄧阜仙鎢錫多金屬礦床氦氬同位素特征及成礦流體示蹤

晏超1，陳鄭輝2，楊立強(qiáng)1，曾樂3，黃鴻新4，孫穎超1，伍式崇5

（1.中國地質(zhì)大學(xué)（北京）地球科學(xué)與資源學(xué)院，北京100083；2.中國地質(zhì)科學(xué)院礦產(chǎn)資源研究所，北京100037；3.天津地質(zhì)礦產(chǎn)研究所，天津300170；4.江西省地質(zhì)礦產(chǎn)勘查開發(fā)局贛東北大隊，江西上饒334000；5.湖南省地質(zhì)礦產(chǎn)勘查開發(fā)局四一六隊，湖南株州412007）

鄧阜仙鎢錫多金屬礦床位于南嶺多金屬成礦帶中段的一個重要石英脈型黑鎢礦礦床。本文嘗試采用與鎢礦成礦關(guān)系密切的長石、石英開展了He-Ar與H-O同位素的研究，結(jié)果顯示石英流體包裹體的3He/4He測定值為0.006～0.0244 Ra，明顯低于地殼值（0.01～0.05 Ra）。成礦流體中40Ar/36Ar變化范圍在303.3～867.8，高于飽和大氣雨水40Ar/36Ar值（295.5）。石英包裹體中，δ18O測試值變化于+10.3‰～+13.7‰之間，平均為+12.4‰；石英中包裹體H2O的δD測試值變化于-72.9‰～-100.1‰之間，平均為-89.28‰，表明成礦流體為巖漿水與大氣降水的混合。兩種不同的同位素體系均表明本區(qū)的成礦作用為鄧阜仙巖體的期后熱液受到了裂隙中大氣降水的影響。

He-Ar；H-O；同位素；成礦流體；鄧阜仙；湖南

不同來源的成礦流體He-Ar同位素組成具有非常明顯的差異，地幔相較于地殼3He/4He值高出3個數(shù)量級，即使少量地幔物質(zhì)混入，也會引起成礦流體中3He/4He比值的變化[1]。通常，黃鐵礦是稀有氣體同位素擴(kuò)散系數(shù)最低的，成為氦氬稀有氣體同位素測定及成礦流體示蹤的主要礦物，被用來進(jìn)行成礦流體來源的示蹤[2-7]。而其他礦物如石英、輝綠巖的流體包裹體稀有氣體同位素測定研究，也能夠得出指示成礦流體來源的結(jié)論[8-11]。同樣，氫氧同位素也具有很強(qiáng)的成礦流體來源示蹤功能，長期以來一直被廣泛應(yīng)用于研究熱液礦床成礦作用過程[2,12-16]，尤其是在與巖漿熱液有關(guān)的石英脈型鎢礦的研究過程中得到廣泛應(yīng)用。

錫田地區(qū)的特殊地質(zhì)背景為鎢錫礦成礦提供了十分有利的條件，形成了包括鄧阜仙鎢錫礦、錫田壟上鎢礦等中大型鎢錫礦，是一不可多得的鎢錫多金屬找礦遠(yuǎn)景區(qū)[17-22]。近年來，隨著錫田地區(qū)找礦工作的推進(jìn)及錫田巖體周邊鎢礦相繼發(fā)現(xiàn)，鄧阜仙巖體中的鄧阜仙鎢錫礦逐漸引起了較大的關(guān)注，主要研究成果體現(xiàn)在成礦構(gòu)造及成礦預(yù)測[19]、成礦年齡[18]，鄧阜仙巖體的成巖年齡[17,22]、巖體的侵位機(jī)制[23]、花崗巖類型[24]、成礦流體[25]等方面，而對于成礦流體及其來源的研究卻并不深入。為了開展錫田地區(qū)的成礦規(guī)律總結(jié)和成礦模式的研究，本文以錫田地區(qū)的典型鎢錫礦-鄧阜仙鎢錫礦的成礦流體特征為研究對象，通過對石英、長石流體包裹體樣品中氦氬與氫氧同位素的研究，為鄧阜仙鎢錫礦的成礦流體示蹤提供依據(jù)。

1 區(qū)域地質(zhì)概況

鄧阜仙鎢錫礦（也稱為湘東鎢礦）的大地構(gòu)造位置位于贛南隆起與湘桂坳陷的交接部位，介于華南成礦帶與揚(yáng)子成礦帶的過渡位置，從成礦帶的劃分看，其位于南嶺成礦帶中段[26]。

區(qū)域上出露的地層較為簡單，主要有寒武系（∈）及奧陶系（O）淺變質(zhì)巖，為本區(qū)巖體外圍鎢金銀鉛鋅礦的賦礦地層；泥盆系（D）濱海相碎屑巖、淺海相碳酸鹽巖，呈帶狀分布在本區(qū)北部、西部、東部，與巖體接觸部位形成厚大的矽卡巖，與區(qū)內(nèi)磁鐵礦和鎢錫礦成礦關(guān)系密切；白堊系（K）為一套紫紅色礫巖、砂巖、粉砂巖、泥巖組合，組成區(qū)內(nèi)鄧阜仙巖體與錫田巖體之間的斷陷盆地構(gòu)造層（圖1）。

圖1 鄧阜仙巖體地質(zhì)略圖（據(jù)湖南省地質(zhì)調(diào)查院①湖南省地質(zhì)調(diào)查院.湖南錫田地區(qū)錫鉛鋅多金屬礦綜合地質(zhì)圖（內(nèi)部資料）.2011.，2011）Fig.1 Geological sketch map of the Dengfuxian rock mass（after Hunan Geological Survey,2011）

自中生代以來，華夏板塊與揚(yáng)子板塊長期的多旋回構(gòu)造，發(fā)生多次伸展-擠壓的交替，使區(qū)域構(gòu)造復(fù)雜交織，形成了加里東構(gòu)造層（基底構(gòu)造層）、海西-印支期構(gòu)造層和燕山期構(gòu)造層（屬蓋層構(gòu)造層），不同的構(gòu)造變形階段形成的構(gòu)造變形彼此復(fù)合、疊加和改造，呈現(xiàn)出以南北向、北東向的構(gòu)造基底，北北東-北東向構(gòu)造為骨架的構(gòu)造格局[27]。

區(qū)域上巖漿活動強(qiáng)烈，主要為燕山期的巖漿活動，具有分布范圍廣，發(fā)育程度高的特點(diǎn)，其次為印支期的巖漿活動。錫田地區(qū)與鎢錫成礦最為密切的巖體主要是鄧阜仙和錫田兩個復(fù)式巖體。鄧阜仙復(fù)式巖體分為3期，第一期主要由粗粒斑狀黑云母花崗巖組成，年齡為230.0±1.6 Ma[28]、第二期主要為二云母花崗巖，年齡為159±0.8 Ma[22]，第三期為細(xì)粒白云母花崗巖，呈巖脈、巖枝及巖鐘狀產(chǎn)出，年齡為109和117 Ma[29]。錫田巖體可分為兩期4階段，主體以中細(xì)粒斑狀黑云母花崗巖為主形成于228.5±2.5 Ma～230.4±2.3 Ma，補(bǔ)體為細(xì)粒含斑黑云母花崗巖年齡為155.5±1.7 Ma，晚期侵入體以細(xì)粒二云花崗巖為主，形成于114±14 Ma[30]。

2 礦床地質(zhì)特征

鄧阜仙鎢礦位于鄧阜仙花崗巖體的東南部（圖2），為中高溫?zé)嵋撼涮钍⒚}型黑鎢礦床。礦區(qū)出露地層為：寒武系淺變質(zhì)巖系，主要為變質(zhì)長石石英砂巖及變質(zhì)石英砂巖夾碳質(zhì)硅質(zhì)板巖與碳質(zhì)泥質(zhì)板巖。泥盆系錫礦山組淺海相石英砂巖與粉砂巖、頁巖、白云質(zhì)灰?guī)r、白云質(zhì)泥灰?guī)r；二疊系龍?zhí)督M海陸交互相碎屑巖，包括硅質(zhì)巖、石英砂巖、粉砂巖、碳質(zhì)頁巖、砂質(zhì)頁巖、硅錳質(zhì)頁巖。侏羅系陸相碎屑巖，包括石英粉砂巖、碳質(zhì)頁巖、砂質(zhì)頁巖和錳碳質(zhì)頁巖。

礦床位于茶-漢大斷裂（F1，亦稱為老山坳斷層）的兩側(cè)（圖2），該斷裂走向NE50～ 70°，傾向SE傾角30～50°，并切穿鄧阜仙復(fù)式巖體，走向延伸10 km，傾斜延伸不明，為多旋回活動的逆掩斷層，是本區(qū)導(dǎo)巖、導(dǎo)礦、控礦構(gòu)造，其旁側(cè)次一級裂隙為區(qū)內(nèi)含礦石英脈的主要賦存部位，另分布有與其近平行的斷裂，有墨莊大斷裂、金竹垅斷層等[31]。

圖2 鄧阜仙鎢礦地質(zhì)圖（據(jù)湖南省地質(zhì)調(diào)查院①，2011）Fig.2 geological map of the Dengfuxian Sn W polymetallic deposit（after Hunan Geological Survey,2011）

礦體賦存于鄧阜仙復(fù)式花崗巖體裂隙破碎帶中。含礦石英脈160多條，呈陡傾薄板狀產(chǎn)出，礦體受北東向茶-漢斷裂及北東東向次級裂隙控制，以老山坳斷裂為界限劃分為南、北兩區(qū)，南區(qū)礦化面積約3.5 km2，北區(qū)礦化面積約5 km2，由北向南礦脈在走向上分為NE向、NNE向和NEE向三組，以NEE向最為發(fā)育，傾向NW或SE，脈寬0～3.9 m，厚度較穩(wěn)定，礦體規(guī)模中型[32]。

礦石礦物為黑鎢礦、白鎢礦、黃銅礦、錫石，毒砂、黃鐵礦、方鉛礦、閃鋅礦。礦石結(jié)構(gòu)主要有板柱狀結(jié)構(gòu)、他形粒狀結(jié)構(gòu)、包含結(jié)構(gòu)、交代結(jié)構(gòu)、固溶體分離結(jié)構(gòu)等（圖3）。脈石主要為石英、螢石、白云母及方解石等；礦石構(gòu)造為條帶狀構(gòu)造、角礫構(gòu)造、斑點(diǎn)狀-浸染狀構(gòu)造、晶族、晶洞構(gòu)造等。

3 樣品采集與分析

通常開展He-Ar研究采用黃鐵礦，而石英脈型鎢礦中的黃鐵礦沿裂隙分布在白鎢礦裂隙中，白鎢礦則充填在黑鎢礦裂隙中，表明黃鐵礦和黑鎢礦不是一個階段的產(chǎn)物，為了精確的獲得成礦流體的性質(zhì)，本次的研究以與黑鎢礦共生的石英為研究對象。開展He-Ar同位素測定的樣品采自湘東礦段的10中段、13中段5號脈、15中段89號脈、金竹壟礦區(qū)含鈮鉭礦花崗細(xì)晶巖接觸帶、金竹壟礦段偉晶巖殼（具體樣號見表1）。

圖3 鄧阜仙鎢錫多金屬礦床礦石照片及鏡下鑒定照片F(xiàn)ig.3 The Sn W polymetallic deposit samples photos and microscopic identification in Dengfuxian

4 測試方法及測試結(jié)果

4.1 單礦物中He、Ar同位素組成分析測試

本次He、Ar同位素測試是在核工業(yè)北京地質(zhì)研究院分析測試中心的惰性氣體質(zhì)譜儀型號為Helix SFT上進(jìn)行的，其空白本底對于40Ar小于5E-14ccSTP，法拉第杯分辨率大于400，離子倍增器分辨率大于700；He在800μA阱電流時，靈敏度優(yōu)于2E-4A/Torr,Ar在200μA阱電流時，靈敏度優(yōu)于7E-4A/Torr。測量結(jié)果以大氣He、Ar同位素組成為測量標(biāo)準(zhǔn)，其3He/4He=（1.399 ± 0.013）× 10-6；40Ar/36Ar=295.6，38Ar/36Ar=0.187。測試過程為：當(dāng)單礦物包裹體壓碎裝置的真空度達(dá)到10-7Pa時，將單礦物壓碎并釋放出含He、Ar等混合氣體，通過酒精-干冰冷阱冷凍除去其中水分，再用鋯鋁泵除去混合氣體中活性氣體，然后用套有液氮的活性炭冷指將Ar氣冷凍收集，得到純凈的He，將He氣引入質(zhì)譜儀并進(jìn)行同位素組成測量。He同位素組成測量結(jié)束后，撤掉活性炭冷指外的液氮并升溫，將Ar釋放出，進(jìn)行Ar同位素組成測量。

4.2 石英包裹體D同位素連續(xù)流分析測試

本次D同位素測試是在核工業(yè)北京地質(zhì)研究院分析測試中心的MAT253氣體同位素質(zhì)譜上進(jìn)行。稱取40～60目石英包裹體樣品5～10 mg，在105℃恒溫烘箱中烘烤4小時以上，用潔凈干燥的錫杯包好備用。先用高純氦氣沖洗置換元素分析儀Flash EA里面的空氣，以降低H2本底。當(dāng)溫度升高到1 400℃，本底降到50 mv以下時，可進(jìn)行樣品測試。石英包裹體樣品在裝有玻璃碳的陶瓷管里爆裂，釋放出H2O、H2等含H氣體，H2O及其它可能存在的有機(jī)物在高溫下與玻璃碳發(fā)生還原反應(yīng)，將含H氣體還原成H2，H2在高純氦氣流的帶動下進(jìn)入MAT253氣體同位素質(zhì)譜儀進(jìn)行分析。測量結(jié)果以SMOW為標(biāo)準(zhǔn)，記為δDV-SMOW，分析精度優(yōu)于±1‰。氫同位素參考標(biāo)準(zhǔn)為國家標(biāo)準(zhǔn)物質(zhì)北京大學(xué)標(biāo)準(zhǔn)水，其δDV-SMOW＝-64.8‰，蘭州標(biāo)準(zhǔn)水，其δDV-SMOW＝-84.55‰[33]。

本次O同位素測試是在核工業(yè)北京地質(zhì)研究院分析測試中心的MAT253氣體同位素質(zhì)譜上進(jìn)行。硅酸鹽或氧化物礦物及巖石全巖樣品在制樣裝置達(dá)到10-3Pa真空條件下，與純凈的五氟化溴在500～680℃恒溫條件下反應(yīng)14小時，釋放出O2和雜質(zhì)組分，將SiF4、BrF3等雜質(zhì)組分用冷凍法分離出去后，純凈O2在700℃且有鉑催化劑的條件下，與石墨恒溫反應(yīng)生成CO2，用冷凍法收集CO2，在MAT253氣體同位素質(zhì)譜分析樣品的O同位素組成。測量結(jié)果以SMOW為標(biāo)準(zhǔn)，記為δ18OV-SMOW。分析精度優(yōu)于±0.2‰。氧同位素標(biāo)準(zhǔn)參考標(biāo)準(zhǔn)為GBW-04409、GBW-04410石英標(biāo)準(zhǔn),其δ18O分別是11.11±0.06‰和 -1.75±0.08‰[33]。

表1 鄧阜仙鎢錫多金屬礦床樣品采集表Tab.1 Dengfuxian Sn W polymetallic deposit samples collection

4.3 氦氬同位素測試結(jié)果

氦氬同位素測試結(jié)果顯示（表2），除了DBX-J-3b與DBX-J-3g兩個樣品無3He信號以外，其余樣品3He/4He比值介于8.36×10-9～3.41×10-8之間，即0.006～0.0244Ra（Ra為空氣的3He/4He值，1Ra=1.40×10-6）；40Ar/36Ar變化范圍在303.3～867.8。

4.4 氫氧同位素測試結(jié)果

氫氧同位素測試結(jié)果見表3，其中石英脈中δ18O測試值變化于+10.3‰～+13.7‰之間（n=21），平均為+12.4‰；石英中包裹體H2O的δD測試值變化于-72.9‰～-100.1‰之間，平均為-89.28‰。

5 討論與結(jié)論

5.1 測試影響因素與結(jié)果討論

流體包裹體中的He和Ar等稀有氣體主要存在3種來源，即大氣飽和水（ASW）、深源地幔流體、地殼流體，其中地殼來源流體3He/4He比值在0.01～0.05Ra之間[1]，地幔來源3He/4He比值在6～9 Ra之間[34]。一般認(rèn)為，引起流體包裹體中稀有氣體同位素組成發(fā)生變化的原因主要有以下幾點(diǎn)：（1）擴(kuò)散丟失；（2）后生疊加；（3）同位素分餾[2]。理論上，在漫長的地質(zhì)歷史時期中，石英流體包裹體中的氦氬稀有氣體同位素會發(fā)生組分上的變化，但是這種變化在之前討論的情況中可以忽略影響。石英中流體包裹體中雖然存在稀有氣體同位素泄漏問題，但是在一定限制條件下，石英流體包裹體中稀有氣體同位素更容易分辨其形成的期次。而前人也對非黃鐵礦樣品（包括輝綠巖、螢石、方解石、石英等）進(jìn)行過測定，并反映出了成礦流體的來源問題。

表2 鄧阜仙鎢錫多金屬礦床He-Ar樣品分析結(jié)果表Tab.2 The He-Ar samples analysis results in Dengfuxian Sn,W polymetallic deposit

表3 鄧阜仙鎢錫多金屬礦床H-O樣品分析結(jié)果表Tab.3 The H-O samples analysis results in Dengfuxian Sn,W polymetallic deposit

將氦氬同位素測試結(jié)果投于40Ar/36Ar-3He/4He圖解（圖4）中，投點(diǎn)均位于的地殼端元之中，說明成礦流體中的He主要具有殼源特征。

大氣飽和水（ASW）-主要包括大氣降水和海水，其40Ar/36Ar值為295.5[34]，所以有放射性成因Ar*混入。樣品中放射性成因Ar*可由下式算出：

計算顯示，樣品中放射性成因Ar*的含量為2%～65%（表2），大氣Ar的貢獻(xiàn)可達(dá)35%～98%。同時，大部分樣品的40Ar/36Ar值與飽和大氣雨40Ar/36Ar值接近，說明成礦流體中確實(shí)有大氣降水的參與。

根據(jù)汪群英對鄧阜仙流體包裹體測溫的研究，推斷鄧阜仙黑鎢礦的主要成礦均一溫度集中在180～270℃，平均值225℃[35]。經(jīng)過壓力校正后捕獲溫度為260～350℃，平均值305℃，然后利用GEOKIT軟件[36]進(jìn)行測試樣品中礦物氧與水中氧的換算，換算結(jié)果介于3.59‰～6.99‰，利用GEOKIT軟件畫出δD-δ18O模式圖（圖5）。

圖4 鄧阜仙鎢錫多金屬礦床40Ar/36Ar-3He/4He圖解Fig.440Ar/36Ar-3He/4He diagram of the ore-forming fluid from the Dengfuxian Sn,W polymetallic deposit

圖5 鄧阜仙鎢錫多金屬礦床δD-δ18O模式圖Fig.5 δD-δ18O diagram of ore-formingfluid from Dengfuxian Sn,W polymetallic deposit

H-O同位素測試結(jié)果顯示，鄧阜仙礦區(qū)早期流體為巖漿熱液，后期出現(xiàn)了δD的虧損，使得整體處于原生巖漿水的下部區(qū)域，顯示出了大量大氣降水中H同位素混合的特征，這與He-Ar同位素所顯示的流體特征一致。

對鄧阜仙鎢錫多金屬礦床的He-Ar同位素測試和氫氧同位素測試均較好的顯示了本區(qū)鎢礦的成礦流體的來源，即成礦流體主要來源于鄧阜仙花崗巖結(jié)晶冷凝過程中產(chǎn)生巖漿熱液，并在熱液的運(yùn)移流動過程中，有構(gòu)造裂隙向下滲透了大氣降水，對巖漿熱液產(chǎn)生了混染。

5.2 結(jié)論

（1）湖南鄧阜仙鎢錫多金屬礦床中石英和長石包裹體中3He/4He比值為8.36×10-9～3.41×10-8之間，即0.006～0.0 244 Ra表明，其成礦流體中的He具有殼源特征，結(jié)合黃鴻新對硫同位素的測定結(jié)果[22]，顯示成礦流體主要來自于區(qū)內(nèi)古地殼重熔。

（2）湖南鄧阜仙鎢錫多金屬礦床成礦流體中40Ar/36Ar變化范圍在303.3～867.8。其中大氣Ar貢獻(xiàn)可達(dá)35%～98%，說明了成礦流體中水有大氣降水的參與。

（3）湖南鄧阜仙鎢錫多金屬礦床成礦流體中H-O同位素表明，石英脈中δ18O測試值變化于+10.3‰～+13.7‰之間（n=5），平均為+12.4‰；石英中包裹體H2O的δD測試值變化于-72.9‰～-100.1‰之間，平均為-89.28‰。結(jié)合前人的測試數(shù)據(jù)，推斷鄧阜仙黑鎢礦的主要成礦均一溫度集中在180～270℃，平均值225℃。經(jīng)過壓力校正后捕獲溫度為260～350℃，平均值305℃。δD-δ18O模式圖指示了成礦流體為原生巖漿熱液被后期雨水改造的流體特征。Ar同位素信息和氫氧同位素很好的應(yīng)證了大氣降水在黑鎢礦石英脈形成過程中的作用。

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He-Ar and H-O isotope characteristics and source of ore-forming fluid tracer of the Hunan Dengfuxian tungsten tin polymetallic deposit

YAN Chao1,CHEN Zheng-hui2,YANG Li-qiang1,ZENG Le3,HUANG Hong-xin4,SUN Ying-chao1,WU Shi-chong5
(1.School of Earth Sciences and Resources,China University of Geosciences,Beijing 100083,China;2.Institute of Mineral Resources,ChineseAcademy of Geological Sciences,Beijing 100037,China;3.Tianjin Institute of Geology and Mineral Resources,Tianjin 300170,China;4.Gandongbei Geological Survey Party,Bureau of Geology and Mineral Exploration and Development,Shangrao Jiangxi 334000,China;5.416 Geological Team,Bureau of Geology and Mineral Exploration and Development,Zhuzhou Hunan 412007,China)

Dengfuxian Sn-W polymetallic deposit is located in the middle of the multi-mineral belt in Nanling.The3He/4He of the quartz fluid inclusions measured value is between 0.006 Ra and 0.0 244 Ra，below the earth's crust（0.01～0.05Ra）。The40Ar/36Ar variation range of ore-forming fluid is between 303.3 and 867.8,shows the atmospheric precipitation hybrid.δ18O of the quartz fluid inclusions measured value is+10.3‰ and+13.7‰ ;δD in the quartz fluid inclusions measured value is between-72.9‰ and-100.1‰，average value is-89.28‰,indicates that the ore-forming fluid is a mixture of magmatic water and meteoric water.

He-Ar;H-O;isotope;ore forming fluid;Dengfuxian;Hunan province

P618.6

A

1672－4135（2017）04－0196-07

2017-03-07

本文由國土資源部公益性行業(yè)專項子課題“錫田礦田三維立體模型研究及成礦規(guī)律總結(jié)”（201211024-02）資助

晏超（1993-）男，中國地質(zhì)大學(xué)（北京）碩士研究生，地質(zhì)工程專業(yè)，E-mail:yanchaocugb@126.com；通訊作者：陳鄭輝（1973-）男，教授級高工，主要從事區(qū)域成礦規(guī)律和礦產(chǎn)資源潛力預(yù)測評價、深部探測技術(shù)方法等研究，E-mail:chenzhenghui@sina.com。